Avec l'avènement de la microélectronique et des techniques de miniaturisation, de nouveaux domaines transdisciplinaires sont nés au confluent des sciences de l'ingénieur, de la matière et du vivant. La technologie a désormais investi l'échelle du nanomètre ; elle parvient à sonder, mais aussi surtout à façonner les constituants élémentaires de la matière synthétique et organique, depuis les atomes jusqu'aux complexes macromoléculaires. La nécessité d'isoler des molécules et des assemblages supramoléculaires est motivée par leur découplage du milieu environnant avec lequel ils interagissent. Des stratégies de compartimentation se sont devéloppées pour répondre aux besoins grandissants d'isolement de ces entités, en particulier à travers deux approches classiques en nanotechnologie : top-down et bottom-up. L'approche top-down consiste à "sculpter" la matière pour lui conférer des dimensions compatibles avec les objets à confiner. La lithographie et les techniques de microfabrication en général rentrent typiquement dans cette catégorie. Des stratégies microfluidiques destinées à manipuler spécifiquement des assemblages supramoléculaires ont été ainsi développées soit en vu d'applications pour la microanalyse totale, soit pour des études biophysiques fondamentales. Dans l'approche bottom-up, des molécules de natures différentes sont agencées pour former l'entité qui va confiner les objets d'intérêt. La chimie et le vivant procèdent par cette approche pour synthétiser des assemblages supramoléculaires et des organismes. Dans cette optique, la compaction de polyélectrolytes par des agents lipidiques en particules nanométriques a été étudiée. Cette stratégie permet en particulier de transférer des gènes au sein des cellules. Enfin, toujours dans le cadre d'une approche bottom-up de la compartimentation, nous présentons une méthodologie résolument bio-inspirée qui exploite les propriétés naturelles d'auto-assemblage des virus. Cette autre statégie ouvre la voie à l'encapsulation d'une large variété de molécules et de nano-objets. Elle tire avantage de l'extraordinaire précision moléculaire de l'assemblage d'un virus et vise à tirer profit de ses propriétés circulatoires dans l'organisme. C'est dans cet esprit que se clôt ce mémoire avec une présentation succinte des perspectives à long terme orientées autour de l'assemblage de systèmes viro-inspirés. Les objectifs seront d'élucider les mécanismes moléculaires sur des systèmes de complexité croissante, et en parallèle de maîtriser ces mécanismes via le développement de méthodologies d'auto-assemblage dirigé.

Le développement de la pile à combustible repose sur une amélioration de la durabilité des assemblages membrane-électrodes (AMEs). La durée de vie des AMEs dépend, entre autres, de la nature des matériaux utilisés ainsi que des conditions de fonctionnement de la pile. La dégradation peut être d'origine électrochimique, chimique, et/ou mécanique. <br /> <br />Cette étude porte sur la compréhension des mécanismes mis en jeu lors du vieillissement de membranes alternatives, non fluorées, de type PEEKs et PIs, étape indispensable au développement de structures plus stables. Dans ce cas, le processus est avant tout chimique. Une démarche originale, qui consiste à étudier le mécanisme de dégradation sur des structures modèles, a été adoptée afin de contourner les difficultés analytiques propres aux polymères. Les vieillissements sont réalisés dans l'eau, éventuellement additionnée de H2O2 (identifié comme une des causes du vieillissement chimique des membranes en pile), à différentes températures. La démarche consiste à isoler par chromatographie les différents produits formés, à les identifier (RMN, IR, SM) et à les quantifier. Ceci nous a permis d'établir le mécanisme de vieillissement. Nous avons en particulier montré que le vieillissement d'une structure PEEKs résulte principalement d'une attaque par les bouts de chaîne qui se propage à l'ensemble. Ce mécanisme a été validé sur une membrane vieillie en ex-situ et testée en pile. Ces deux types de vieillissement conduisent à une diminution importante du degré de polymérisation (déterminé par CES) et à la formation des mêmes produits primaires de dégradation. En pile, une dégradation hétérogène est mise en évidence essentiellement côté cathode. <br /><br />Les PIs sont connus pour leur forte sensibilité à l'hydrolyse. Toutefois, nous avons pu montrer que la dégradation est relativement limitée à 80°C en raison d'une recombinaison des espèces hydrolysées.

Cette thèse décrit dans un premier temps la synthèse entièrement régiosélective de phtalocyanines tétra-(endo-alcoxy)-fonctionnalisées puis la formation de leurs complexes avec des ions métalliques. Dans un second temps sont étudiées leurs propriétés magnétiques, l'induction de mésophases colonnaires dans des gammes de températures convenables et avec des tailles modérées de substituants, ainsi que leur utilisation dans des diodes organiques. L'approche synthétique à suivre est la cyclo-tétramérisation de 3-(2-alkylalcoxy)-phtalonitriles suivie de la coordination d'un ion métallique. La symétrisation des chaînes aliphatiques dans le précurseur 3-alcoxy-phtalonitrile, en allant de 2 butyloctyl à 2-pentylheptyl, maintient la régiosélectivité et le mésomorphisme, tandis que les courtes chaînes 2-butylhexyl mènent à la formation d'un mélange de phtalocyanines régioisomères et à une plus grande tentance à la crystallisation. La combinaison de températures de clarification raisonnables avec un empilement colonnaire à température ambiante et avec une proportion assez importante de centres conjurés au sein de la masse moléculaire rend les deux premières séries de matériaux, c'est-à-dire MPc(OCH2CHBuHex)4, and MPc(OCH2CHPent2)4, potentiellement utiles comme transporteurs de charges uniformément orientables dans des dispositifs électroniques organiques. Nous démontrons que ces matériaux phtalocyanines tétra-α-alcoxy-substitués, représentés par H2Pc(OCH2CHBuHex)4, NiPc(OCH2CHBuHex)4 et CuPc(OCH2CHBuHex)4, mènent à des performances originales des dispositifs quand ils sont utilisés comme couche active organique dans des structures simples de diode ITO/PEDOT :PSS/PC/Al. Un redressement prononcé du courant est obtenu dans des diodes malgré l’alignement planaire prépondérant des colonnes dans les couches. Le ligand Pc tétra-α-alcoxy-substitué très soluble donne des molécules-aimants mononucléaires originales par coordination avec MnIII et DyIII. Remarquablement, l’isomère de symétrie C4h du complexe sandwich octa-alcoxy se forme sélectivement grâce aux subsistants encombrants sur les deux cycles Pc. / This thesis describes the fully regioselective synthesis of symmetric all-endo tetra-alkoxy-functionalized phthalocyanines and their metal ion complexes accompanied by induction of columnar mesophases in convenient temperature ranges at moderate substituent sizes, as well as their use in organic diodes and the study of their magnetic properties. The synthetic approach to follow is lithium-induced macrocyclization of 3-(2-alkylalkoxy)-phthalonitriles prior to transition meatl ion insertion. Symmetrization of the aliphatic chains in the 3-alkoxy-phthalonitrile precursor from 2-butylocytyl to 2-pentylheptyl maintains both the regioisomeric mixture during the cyclo-tetramerization and to a somewhat greater tendency to crystallization. The combination of attainable clearing temperatures with room temperature columnar stacking and with a relatively high content of conjugated core within the molecular mass makes the first two series of materials, i.e. MPc(OCH2CHBuHex)4, and MPc(OCH2CHPent2)4, potentially useful as uniformly orientable charge transposters in organic electronic devices. We establish that these tetra-α-alkoxy substituted phthalocyanine materials, as exemplified with H2Pc(OCH2CHBuHex)4, NiPc(OCH2CHBuHex)4 and CuPc(OCH2CHBuHex)4, lead to original device performances when applied as an active organic layer in simple ITO/PEDOT:PSS/PC/Al diode structures. A pronounced current rectification of the diodes is obtained despite the preponderantly planar alignment of the columns in the films. The highly soluble tetra-α-alkoxy-substituted Pc ligand, when combined with MnIII and DyIII, gives rise to original mononuclear single molecule magnets. Remarkably, the C4h-symmetric isomer of the octa-alkoxy double decker complex is formed selectively due of presence of the bulky substituents on both Pc rings.

L’étude de la chimie des actinides est essentielle dans le cadre de la technologie nucléaire pour le développement de nouveaux combustibles, pour l’étude du retraitement des déchets nucléaires et la migration des actinides dans l’environnement mais aussi pour la compréhension fondamentale des interactions actinide/ligand et la formation de liaisons multiples. Les propriétés magnétiques des molécules polymétalliques d’actinides sont particulièrement intéressantes pour explorer la communication magnétique entre différents centres métalliques. De plus, ces molécules ont été identifiées comme particulièrement prometteuses pour la conception de molécules aimants. L’uranium a une grande réactivité redox notamment due à ses multiples degrés d’oxydation accessibles et forme aisément des assemblages polynucléaires. Néanmoins, très peu de synthèses contrôlées de complexes polymétalliques d’uranium et de neptunium ont été décrites dans la littérature. La première approche de ce travail repose sur la synthèse de clusters oxo/hydroxo d’uranium à partir de l’hydrolyse contrôlée d’uranium tétravalent en présence d’un ligand organique rencontré dans l’environnement. Cette étude a mené à une famille de clusters aux topologies originales, dont la taille varie en fonction des conditions réactionnelles employées. Cependant les clusters obtenus ne mènjavascript:nouvelleZone('abstract');_ajtAbstract('abstract');ent pas à des propriétés de molécules aimants. Dans le but de favoriser une plus grande interaction entre les métaux par le ligand pontant, l’interaction cation-cation a été utilisée pour la synthèse rationnelle d’assemblages d’uranyle(V). Par le passé, peu de complexes d’uranyle(V) ont été isolés à cause de son instabilité vis-à-vis de la dismutation ; cependant, l’optimisation du ligand organique et des conditions de synthèse ont finalement permis de stabiliser l’uranyle(V). Nous avons utilisé des complexes stables d’uranyle(V) comme brique de base pour former des molécules hétéronucléaires avec des métaux 3d et 4f. Un réglage fin des conditions de réactions a mené à une conception rationnelle d’assemblages discrets ou polymériques. L’étude des propriétés magnétiques de ces assemblages d’uranium a mis en valeur des propriétés de molécules ou chaînes aimants avec de hautes valeurs d’énergie de relaxation. L’uranyle(V) a également été utilisé comme modèle structural du neptunium qui est plus radioactif permettant d’isoler un complexe isostructural homométallique de neptunyle(V) grâce à des conditions réactionnelles similaires. Finalement, des ligands nitrures favorisant la formation de liaison multiples uranium-ligand, ont été utilisés pour construire de nouveaux complexes binucléaires d’ujavascript:nouvelleZone('abstract');_ajtAbstract('abstract');ranium supportés par des ligands silanols. De nouvelles molécules, sans précédent, contenant des nitrures comme ligand pontant associés à de l’uranium au degré d’oxydation +III ont été isolées et caractérisées. / The study of actinide chemistry is not only essential for the development of nuclear fuel, nuclear fuel reprocessing or environmental clean up, but also for the understanding of fundamental actinide/ligand interactions and multiple bounding. The magnetic properties of polynuclear actinide molecules are of significant interest to investigate the magnetic communication between the metallic centres. Furthermore, they are highly promising for the design of molecular magnets. Uranium undergoes redox reactions due to a wide range of available oxidation states and easily forms polynuclear assemblies. However, only a few controlled synthetic routes towards these polynuclear uranium assemblies are described in the literature. In this context, the first part of this work was dedicated to the synthesis of oxo/hydroxo uranium clusters from the controlled hydrolysis of tetravalent uranium in the presence of an environmentally relevant ligand. This led to the synthesis of clusters with novel topologies, for which size could be varied as a function of the reaction conditions employed. However, the obtained clusters do not behave as SMM. In order to gain a stronger interaction between metallic centres, the cation-cation interaction was used to rationally design polynuclear uranyl(V) complexes. The isolation of uranyl(V) complexes had been limited in the past by its disproportionation, however, a fine tuning of the organic ligand and reaction conditions finally allowed to stabilise uranyl(V). We used stable uranyl(V) units as building block to form heteronuclear complexes with 3d and 4f metals with polymeric or discrete structures. The study of the magnetic properties of the uranium polynuclear assemblies was carried out and revealed single molecule or chain magnet behaviours with high energy barriers. The uranyl(V) unit was also used as a structural model for the more radioactive neptunium element, allowing the isolation of an isostructural trinuclear neptunyl(V) assembly in similar reaction conditions. Finally, the use of a nitride ligand as a bridging unit, allowing the formation of uranium-ligand multiple bonds, was explored to build novel di-uranium complexes supported by siloxy ligands. Nitride molecules containing unprecedented uranium in the +III oxidation state were isolated and characterised.

L'ARN s'est longtemps vu attribuer un simple role de transmission entre l'ADN, garant de l'information genetique, et les proteines, assurant les fonctions et donc la survie cellulaire. Ce n'est qu'avec les decouvertes des ARNs de transfert dans les annees 70, puis des ribozymes dans les annees 80, qu'il a ete realise que l'ARN pouvait assurer ces deux roles : l'information genetique est stockee dans sa sequence lineaire, et l'adoption de structures tridimensionnelles complexes rend possible une activite catalytique. Depuis, de nouvelles fonctions de l'ARN n'ont cesse d'etre decouvertes, a tous les niveaux de regulation de l'expression genique entre autres. La majorite de ces fonctions repose sur la structuration tridimensionnelle d'ARNs simple brin.Dans ce travail, differents aspects de la structuration de l'ARN sont abordes, toujours en utilisant la technique de mesure de forces sur molecules uniques par piegeage optique. Dans un premier temps, une etude comparative d'une structure secondaire modele, le hairpin dans ses formes ARN et ADN, a ete realisee. La question de l'interaction d'une structure secondaire avec une proteine helicase (DbpA) a ensuite ete abordee. Enfin, dans le cadre plus general d'une etude sur l'assemblage du ribosome, nous avons debute le developpement d'une nouvelle methode d'analyse des structures secondaires. Cette methode repose sur le suretirement d'un hybride ARN ribosomique / ADN. / Traditionally, RNA has been considered as a mere intermediate between DNA, keeper of the genetic information, and proteins, which assume cells self-sustenance. With the discoveries of the transfert RNA in the 70s, and of the ribozymes in the 80s, RNA took on both roles: it can store information in its linear sequence, and tridimensional structuration enables catalytic functions. Since then, numerous roles devoted to RNA have been discovered, particularly for gene expression regulation. Most of these functions rely on tridimensional structuration of single stranded RNA. In this work, we used an optical tweezers setup to study several aspects of RNA structuration by single molecule force measurement. In a first part, we compared the dynamic behaviour of a model secondary structure made of either RNA or DNA, the hairpin. Then we considered the interaction of a secondary structure with a protein, the RNA helicase DbpA. Finally, within a wider study of ribosome assembly, we worked on the development of a new method to study tridimensional structuration. This method relies on the overstretching of a hybrid ribosomal RNA / DNA molecule.

La protéine SRSF1, aussi appelée ASF/SF2, fait partie de la famille des protéines SR, une famille de protéines liant l’ARN très conservées. Ces protéines jouent un rôle régulateur de l’épissage, également lors de l’épissage alternatif. Une centaine d’ARN cible ont été décrits pour SRSF1 mais la manière dont SRSF1 sélectionne ses cibles parmi tous les pré-ARNm est mal comprise. Des études in vitro et in vivo ont montré que les protéines SR reconnaissent un petit motif dégénéré qui est souvent présent en plusieurs copies dans les ESE («enhancer splicing element »). Bien que les protéines SR lient ces motifs avec une faible spécificité, la définition des exons se fait avec une grande fidélité. Afin de mieux comprendre le mécanisme d’action de SRSF1, j’ai réalisé une étude cinétique des interactions SRSF1-ARN dans les cellules vivantes par des techniques de microscopies avancées. Grâce au système CRISPR, j’ai pu étiqueter la protéine SRSF1 avec la protéine Halo puis j’ai combiné une technique de photo-blanchiment (FRAP) et une technique de suivi de particule unique (« single particle tracking, SPT) pour mesurer la diffusion de SRSF1 et son affinité pour l’ARN. J’ai mesuré la durée de vie des événements de liaison individuellement aussi bien sur le pool global de pré-ARNm que sur des cibles spécifiques. Nos résultats indiquent que la liaison de SRSF1 ne dépasse pas quelques secondes, même sur les cibles de haute affinité. Cette cinétique rapide permet à SRSF1 d’être en contact avec l’ensemble des transcrits naissants qui est produit en permanence dans la cellule. De plus, mon travail apporte une analyse cinétique de la dynamique des snRNP à la résolution de la molécule unique dans le nucléoplasme des cellules vivantes. Nous avons déterminé les coefficients de diffusion des snRNP et la durée de leur association à l’ARN dans ces cellules. / SRSF1, formerly known as ASF/SF2, belongs to the SR protein family, which is a conserved family of RNA-binding protein that plays essential roles as regulators of both constitutive and alternative splicing. Hundreds of RNA targets have been described for SRSF1 but how SRSF1 selects its targets from the entire pool of cellular pre-mRNAs remains an open question. In vitro and in vivo studies have shown that SR proteins recognize short degenerated motifs often present in multiple copies at ESEs. Similar cryptic motifs are however frequently present in pre-mRNAs, and this low specificity of binding contrasts with the great fidelity of exon definition. To better understand the mechanism of action of SRSF1, I performed a kinetic study of SRSF1-RNA interactions in live cells using advanced microscopic techniques. Taking advantage by the CRISPR system, I tagged endogenous SRSF1 with Halo protein, and I combined photobleaching (FRAP) and single particle tracking (SPT) techniques to estimate diffusion and binding rates of SRSF1. I measured the duration of individual binding events, both on the cellular pool of pre-mRNAs and on specific targets. Our results indicate that binding of SRSF1 does not exceed few seconds, even on high-affinity targets. This rapid kinetics allows SRSF1 to rapidly sample the entire pool of nascent RNAs continuously produced in cells. Moreover, we provided a kinetic analysis of snRNP dynamics at a single-molecule resolution in the nucleoplasm of living cells. Our results enabled us to determine diffusion coefficients of snRNPs and their RNA binding duration in vivo.

Dans ce manuscrit, le premier chapitre introduit la cible matériaux multifonctionnels, y compris les connaissances nécessaires sur les différentes propriétés physiques sélectionnées telles que le magnétisme, la luminescence, et la conductivité, ainsi des contributions précédents de nos et d'autres groupes.Dans le chapitre deux, le ligand à base de tétrathiafulvalène avec deux accepteurs dpp (L1 et L2) (TTF = tétrathiafulvalène, dpp = 2,6-di(pyrazol-1-yl)pyridine) et des complexes lanthanide correspondant sont présentés, y compris la synthèse et les caractérisations physiques: structures cristallographique, voltamétrie cyclique, le spectre d'absorption rationalisée par des calculs TD-DFT, des spectres d'émission, et les mesures d’ aimantation AC et DC. Les complexes Eu, Yb, et Er sont emissives.Dans le chapitre trois, un ligand à base de TTF avec deux sites de coordination hétéro L7 et ses deux Dy(III) complexes (C7-1 et C7-2) ont été présentés avec les caractérisations physiques similaires. Les deux complexes Dy révèlent un caractère de molécule aimant. / In this manuscript, the Chapter one introduces the target multifunctional materials, including the necessary knowledge of different selected physical properties such as magnetism, luminescence, and conductivity, as well as some of the previous contributions by our and other groups. In Chapter two, the tetrathiafulvalene-based ligand with two dpp acceptors (L1 and L2) (TTF = tetrathiafulvalene, dpp = 2,6-di(pyrazol-1-yl)-pyridine) and the corresponding lanthanide complexes are presented including the synthesis and physical characterizations: single crystal structure, cyclic voltammetry, absorption spectra that rationalized by TD-DFT calculations, emission spectra, and DC and AC magnetic measurements. The complexes Eu, Yb, and Er are emissive. In the Chapter three, a TTF-based ligand with two hetero coordinating sites L7 and its two Dy(III) complexes (C7-1 and C7-2) were presented, which show multi-relaxation SMM behavior.

Les propriétés d'un matériau sont fortement liées à l'organisation de la matière qui le constitue. Notre approche consiste à développer une nouvelle méthode de synthèse de briques élémentaires de la matière constituées d'assemblage de colloïdes à haut débit en utilisant la technologie microfluidique et à en comprendre la physique associée. Après une exploration des différentes techniques disponibles permettant la création d'assemblage de gouttes, nous avons choisi de concentrer notre étude sur un mécanisme d'assemblage piloté par les interactions dipolaires entre gouttes. Nous démontrons la possibilité de former les assemblages de gouttes (ayant des interactions adhésives entre elles) grâce à l'utilisation conjointe d'une jonction en T et d'un dispositif d'émulsification à marche (step emulsification). Nous observons une grande variété de configurations stationnaires ou oscillantes. Nous explorons l'influence des paramètres physicochimiques et hydrodynamiques sur le mécanisme d'assemblage. Enfin, nous montrons la possibilité de jouer sur la taille des gouttes et leur composition chimique pour obtenir des assemblages complexes anisotropes par cette technique. Ces briques élémentaires ouvrent une nouvelle voie pour la synthèse de matériaux microtexturés à l'échelle colloïdale. / The material's behaviors are strongly related to the spatial arrangement of their fundamental building blocks. In this Ph.D. work, we aim at developing a novel approach for high-throughput colloidal clusters synthesis and understanding the related physics. After having explored various different techniques to elaborate the cluster entities, we have chosen to focus our study on a hydrodynamic-assisted assembly mechanism based on dipolar interaction. Through the use of dedicated two-layer microfluidic devices and by decoupling T-junction production and step emulsification, we demonstrate the direct assembling of droplets into clusters (of the adhesive emulsions). A rich variety of configurations, either stationary or oscillatory are observed. We have investigated the effect of the hydrodynamics as well as the physicochemical conditions on the clustering process. Moreover, more complex clusters such as anisotropic ones have been successfully generated by integrating some additional functionalities to our microfluidic chips. These features are potentially interesting to access new microstructured colloidal materials.

Hautement conservé, de la bactérie jusqu'à l’Homme, la recombinaison homologue est indispensable à la survie de tout organisme vivant. Chez l’humain, la protéine hRad51 (human Rad51) y joue un rôle clé en s’autoassemblant au site de cassure sur les extrémités simple-brin d’une molécule d’ADN endommagée pour former le filament nucléoprotéique. Ce filament est capable à lui seul d’effectuer la plupart des opérations nécessaires au bon déroulement de la recombinaison homologue; il va permettre la reconnaissance d’homologie, l’appariement des séquences homologues et l’invasion de brins requise pour la synthèse de l’ADN manquant.La recombinaison homologue est un processus complexe impliquant de multiples partenaires. Pour mieux comprendre le rôle du filament nucléoprotéique au sein de la réaction, on se propose d’étudier ce dernier en l’absence de tout partenaire. Plus précisément, on observe le comportement mécanique de filaments hRad51-ADNdb en fonction des conditions chimiques. La formation du filament nucléoprotéique modifie la conformation de l’ADN sur lequel il s’assemble, l’allongeant de 50% et le déroulant de 43% dans le cas d’une molécule double-brin. Les pinces magnétiques sont un outil permettant de contrôler la force et la torsion appliquées à une unique molécule d’ADN double-brin (ADNdb), elles sont donc l’outil idéal pour sonder les propriétés mécaniques de filaments nucléoprotéiques. Le système des pinces magnétiques a été modifié afin de mesurer des paramètres mécaniques précédemment inaccessibles tel que le couple ressenti ou exercé par le filament. Le but de cette thèse a été d’étudier les propriétés mécano-chimiques des filaments nucléoprotéiques tout en essayant de tracer le paysage énergétique qui régit les transitions de ces systèmes. / Highly conserved throughout the species, homologous recombination is crucial to the survival of any living organism. In humans, the hRad51 protein (human Rad51) plays a key role by self-assembling at the break site on the single stranded extremities of damaged DNA molecules thus forming the nucleoprotein filament. This filament is able by itself to accomplish most of the necessary operations of homologous recombination; it allows the homology search, the pairing of the homologous sequences and the strand exchange.Homologous recombination is a complex process involving many partners. In order to better understand the role of the nucleoprotein filament in this process, we propose to study it in the absence of any partners. We will focus on the study of the mechanical properties of hRad51-dsDNA filaments as a function of chemical conditions. The formation of the nucleoprotein filament modifies the conformation of the DNA molecule on which it assembles, stretching it by 50% and unwinding it by 43% in the case of a double stranded DNA. The magnetic tweezers are a tool allowing the control of the force and torsion applied to a single dsDNA molecule; they are therefore the ideal tool to probe the mechanical properties of nucleoprotein filaments. We modified the magnetic tweezers as to allow the measurement of previously inaccessible mechanical parameters such as the torque applied or felt by the filament. The goal of this thesis has been to study the mechano-chemical properties of nucleoprotein filaments while drawing the energy landscape that governs the various transitions of these systems.

Le moment angulaire est une quantité essentielle pour l'étude d'objets en interaction. Tout comme la matière, un rayonnement porte du moment angulaire. Il se décompose en deux composantes, moment angulaire de spin (MAS) et moment angulaire orbital (MAO). Chacune de ces composantes a des propriétés spécifiques et ont donné lieu à de nombreuses applications en utilisant de la lumière dans le domaine visible et infrarouge. Dans cette thèse, nous nous proposons d'étudier le comportement des deux types de moment angulaire de la lumière dans un processus très non-linéaire appelé génération d'harmoniques d'ordre élevé (GHOE). Dans ce processus physique connu depuis 1987, un laser infrarouge intense est focalisé dans un jet d'atomes ou de molécules, ce qui dans le bon régime d'intensité permet de générer un rayonnement à courte longueur d'onde (domaine extrême ultraviolet) et extrêmement bref (attoseconde, 1 as = 10⁻¹⁸ s). Nous commençons par décrire théoriquement ce processus, ainsi que définir de manière approfondie la notion de moment angulaire de la lumière. Nous étudions ensuite la GHOE à partir d'un faisceau infrarouge portant du MAO, ce qui nous permet d'obtenir une source unique, générant des impulsions lumineuses ultrabrève de moment angulaire orbital contrôlé et de longueur d'onde de l'ordre de 10nm. Nous étudions étudions la GHOE à partir de faisceaux portant du MAS. En utilisant une résonance du gaz de génération, nous parvenons à transmettre ce moment angulaire au rayonnement extrême ultraviolet. Ce rayonnement est ensuite utilisé pour mesurer des dichroïsmes circulaires de photoionisation dans des molécules chirales, mesures auparavant réservées aux sources synchrotrons. Ceci ouvre la voie à des mesures chirotpiques résolues en temps à l'échelle femto/attoseconde. / Angular momentum is an ubiquitous quantity in all areas of physics. Just like matter, radiation carries angular momentum. It can be decomposed in two parts, namely the spin angular momentum (SAM) and the orbital angular momentum (OAM). Each one of these components has very specific properties and lead to numerous applications using visible and infrared light. In this thesis, we study the behavior of these two types of light angular momentum in a very non-linear process called high harmonic generation (HHG). In this physical process known since 1987, an intense infrared laser is focused into an atomic or molecular gas jet, which in the right intensity regime allows to generate a radiation which has a short wavelength (extreme ultraviolet domain) and is extremely brief (attosecond, 1 as = 10⁻¹⁸ s).We begin by describing theoretically this process, as well as defining in depth the notion of light angular momentum. We then study HHG from an infrared laser carrying OAM. This allows to obtain an unique light source, generating ultrashort light pulses of controlled orbital angular momentum with a wavelength of the order of 10 nm. We then study GHOE from beams carrying MAS. Using a resonance from the generation gas, we manage to transfer this angular momentum to the emitted extreme ultraviolet radiation. This radiation is finally used to measure photoionisation circular dichroisms in chiral molecules, measurements previously restricted to synchrotron sources. This paves the way towards chiroptic time resolved measurement on a femto/attosecond timescale.