"There is plenty of room at the bottom." This bold and prophetic statement from Nobel laureate Richard Feynman back in 1950s at Cal Tech launched the Nano Age and predicted, quite accurately, the explosion in nanoscience and nanotechnology. Now this is a fast developing area in both science and technology. Many think this would bring the greatest technological revolution in the history of mankind. To understand electronic and optical properties of nanostructures, the following problems have been studied. In particular, intensity of mid-infrared light transmitted through a metallic diffraction grating has been theoretically studied. It has been shown that for s-polarized light the enhancement of the transmitted light is much stronger than for p-polarized light. By tuning the parameters of the diffraction grating enhancement can be increased by a few orders of magnitude. The spatial distribution of the transmitted light is highly nonuniform with very sharp peaks, which have the spatial widths about 10 nm. Furthermore, under the ultra fast response in nanostructures, the following two related goals have been proved: (a) the two-photon coherent control allows one to dynamically control electron emission from randomly rough surfaces, which is localized within a few nanometers. (b) the photoelectron emission from metal nanostructures in the strong-field (quasistationary) regime allows coherent control with extremely high contrast, suitable for nanoelectronics applications. To investigate the electron transport properties of two dimensional carbon called graphene, a localization of an electron in a graphene quantum dot with a sharp boundary has been considered. It has been found that if the parameters of the confinement potential satisfy a special condition then the electron can be strongly localized in such quantum dot. Also the energy spectra of an electron in a graphene quantum ring has been analyzed. Furthermore, it has been shown that in a double dot system some energy states becomes strongly localized with an infinite trapping time. Such states are achieved only at one value of the inter-dot separation. Also a periodic array of quantum dots in graphene have been considered. In this case the states with infinitely large trapping time are realized at all values of inter-dot separation smaller than some critical value.

Tato dizertční práce se zabývá výrbou a charakterizací plasmonických nanostruktur. Její první část začíná krátkým úvodem do plasmoniky s navazujícím přehledem metod, které jsou v dnešní době nejčastěji používány k výrobě a charakterizaci plasmonických nanostruktur. Druhá část se pak zaměřuje na samotný výzkum, který byl v rámci PhD studia realizován. Cílem prvních experimentů bylo prozkouat možnosti použití elektronové litografie za variabilního tlaku v procesní komoře pro výrobu plasmonických nanostruktur na nevodivých substrátech jako je např. sklo. Jelikož se jedná o materiály, které jsou velice často používány k přípravě plasmonických struktur pacujících v oblasti viditelného světla. Druhá sekce pak diskutuje některé specifické aspekty přípravy plasmonických mikrostruktur elektronovou litografií pro THz oblast. Poslední část se pak zaměřuje na funkční vlastnosti plasmonických nanostruktur, převážně pak na kvantitativní charakterizaci fáze dalekého pole indukovaného plasmonickými nanostrukturami a jejich aplikacemi v oblasti optických metapovrchů - uměle připravených povrchů, které mohou být použity jako planární optické komponenty. Práce demonstruje a diskutuje různé experimentální přístupy použití mimoosové holografické mikroskopie pro jejich charakterizaci.

Tato diplomová práce se zabývala plazmonickými anténami pro infračervenou oblast spektra elektromagnetického záření. K hledání zesílení pole bylo použito FDTD (Finite-Difference Time-Domain Method) simulací. Podle očekávání, byla shledána lineární závislost rezonanční vlnové délky na délce raménka platinové antény na křemíkovém povrchu. Diplomová práce se také zabývala výrobou antén pomocí fokusovaného iontového svazku (FIB) a následným měřením rezonančních vlastností pomocí mikroskopické metody FT-IR (Fourier Transform Infrared Spectroscopy). Posun rezonanční vlnové délky byla registrována pouze pro negativní antény. Nakonec se tato práce zabývala vysvětlením saturace křivky závislosti rezonanční vlnové délky na rozměru raménka platinové antény na substrátu ze SRONu (silicon-rich oxynitride).

L'objet de cette thèse est le couplage entre des nanocristaux luminescents et des nanostructures métalliques. Ces structures présentent nombre d'intérêts dans un large panel d'applications de par l'apparition de modes électromagnétiques de surface (dénommés plasmons) que l'on contrôle via la géométrie de ces structures. Dans cette thèse, j'étudie deux types de nanostructures métalliques différentes : les plasmons « long-range» et les nanoantennes plasmoniques.Dans un premier temps je me suis intéressé à une géométrie qui couple deux plasmons propagatifs en deux modes hybrides au travers d'une fine couche de métal pour former des plasmons à forte longueur de propagations. En couplant des nanocristaux luminescents à ces modes, la répartition en énergie de l'émission dans les différents canaux de désexcitation disponibles a été étudiée. J'ai aussi montré que le métal pouvait augmenter leur taux d'émission spontanée d'un facteur 1,7. La contribution non négligeable des modes de guide conventionnels à l'émission dans ces structure a également été mise en évidence.Dans un second temps, j'ai étudié la potentielle utilisation de nanoparticules métalliques comme nanoantennes pour exalter et rediriger l'émission spontanée. La structure sera composée d'un dimère métallique créant un «point chaud » placé à proximité d'un plot métallique permettant la redirection. Des calculs FDTD montrent qu'une géométrie en pilier permet à la fois des pertes faibles (<10%), une forte augmentation de la cadence d'émission(>x80), une redirection de la lumière et ouvre la possibilité de multiplexage directif en longueur d'onde de l'information. Ces structures présentent l'avantage d'être compatibles avec les techniques modernes d'élaboration en couche mince. Des réalisations préliminaires ont alors été présentées / The object of this thesis is the coupling between luminescent nanocristals and metallic nanostructures. These structures show numerous interest in a large variety of applications thanks to the apparition of electromagnetic surface wave known as plasmons whose properties are tailored with the geometry of these structures. In this thesis, two types of geometry will be adressed : the long-range plasmons, and plasmonic nanoantennas. In a first time, the study focuses on a geometry in which two propagative surface plasmons are coupled through a thin metal film; creating a new type of plasmons with extended propagation lenghts. By coupling the emission of nanocristals in such a geometry, the energy repartition in the different desexcitation channels available has been adressed. The viccinity of the metal has also proved to increase the spontaneous decay rate up to 1.7. The non trivial contribution of conventional waveguide modes has also been demonstrated. In a second time, the potential of using metallic nanoparticles in a pillar geometry as nanoantennas to enhance and redirect the spontaneous emission has been investigated. The structure is composed of a metallic dimer creating a hotspot on top of which another metallic nanoparticles has been placed. FDTD simulations has shown that this kind of geometry can lead to few loss (<10%), a strong enhancement of the emission rate (>x80), a redirection of the emission and paves the way to wavelenght multiplexing possibilities. Besides, these structures present the advantage to be compatible with modern thin film elaboration techniques. Preliminary realisations have then been introduced

Les nano-antennes optiques permettent la manipulation, le confinement et l'exaltation des champs électromagnétiques dans des volumes sub-longueur d'onde. Les applications de ces nano-objetsconcernent des domaines variés tels que les nano-sources de lumière,la photovoltaïque, la microscopie, la spectroscopie... Les propriétés physiques de ces nano-antennes dépendant essentiellementde leur nature, leurs tailles et leurs géométries, lacaractérisation expérimentale de ces nano-objets est essentielle car elle permet d'en améliorer fortement le design et d'amplifier les réponses électromagnétiques.La problématique de ce travail de thèse concerne la caractérisation et l'exploitation des propriétés de nano-antennes optiques. Différentes techniques de caractérisation expérimentale de nano-antennes ont été développées au cours de cette thèse: spectroscopie de corrélation de fluorescence, suivi de dynamique temporelle de boîtes quantiques, spectroscopie sous saturation de fluorescence. Ces techniques ont été appliqués pour étudier différents types d'antennes optiques: microsphères diélectriques, nano-ouvertures simples et nano-ouvertures corruguées. Réciproquement, ces nano-antennes optiques ont été utilisées pour améliorer efficacement la détection de molécules fluorescentes en solution, avec des exaltations de fluorescence moléculaire supérieures à un facteur 100 et un contrôle de la directivité d'émission de fluorescence, ouvrant ainsi de nouvelles opportunités en biophotonique. / Optical nanoantennas allow manipulation, confinement and enhancement of light in sub-wavelength volumes. The applications of these nano-objects are related to various fields such as nano-lightsources, photovoltaic, microscopy, spectroscopy... The physical properties of these nanoantennas depending mainly on their nature,sizes and geometries, the experimental characterization of thesenano-objects is essential because it allows to improve significantly their design and amplify the electromagnetic responses.The focus of this work concerns the characterization and exploitationproperties of optical nanoantennas. Several experimental characterization techniques of nanoantennas have been developedduring this thesis: fluorescence correlation spectroscopy FCS,temporal dynamics monitoring of quantum dots, spectroscopy bysaturated excitation of fluorescence. These techniques were appliedto study different types of optical antennas: dielectricmicrospheres, bare nanoapertures and corrugated nanoapertures. Theseoptical antennas have been used to effectively improve the detectionof fluorescent molecules in solution, with fluorescence enhancementgreater than a factor of 100, together with a directivity control ofthe fluorescence emission, opening new opportunities inbiophotonics.

[ES] La tomografía por difracción surge para mejorar las técnicas de imagen al considerar la naturaleza ondulatoria de la luz. Mientras que los primeros sistemas de imagen médica se basaban únicamente en fuentes sin difracción, este enfoque consigue mejorar la reconstrucción del índice de refracción de los objetos, lo que permite, por ejemplo, el estudio de estructuras subcelulares. Del mismo modo, la demanda de redes de telecomunicaciones cada vez más rápidas y seguras ha propiciado la aparición de la fotónica. Hace dos décadas, la combinación de estos dos campos dio lugar a los primeros sistemas de tomografía por difracción óptica (ODT), los cuáles han evolucionado rápidamente durante este siglo. En esta tesis, presentamos dos nuevas aplicaciones de la ODT. La primera está relacionada con el concepto del microscopio tomográfico de fase (TPM), una versión de la ODT que permite el estudio de células aisladas, con muchas aplicaciones biomédicas, como el diagnóstico y la prognosis del cáncer. Sin embargo, los sistemas TPM actuales son caros, pesados y complejos. Para resolver estos problemas, proponemos el concepto de TPM en chip. Con este fin, diseñamos una hoja de ruta hacia el primer dispositivo tomográfico integrado en el marco de la tecnología lab-on-a-chip (LoC), y desarrollamos los primeros pasos para ello: 1) Hasta ahora, sólo se han utilizado detectores planos para obtener los mapas de índice de refracción de los objetos estudiados en TPM, basados en la detección del campo difractado hacia delante. Sin embargo, los principios físicos fundamentales indican que medir también el campo difractado hacia detrás debería mejorar la resolución de las imágenes. Además, un detector plano no es la configuración óptima para el TPM en chip. En esta línea, hemos explorado la posibilidad de usar detectores circulares en este escenario, como una técnica más adecuada para las configuraciones en chip, demostrando al mismo tiempo que este enfoque proporciona una mejor resolución que el lineal. 2) Proponemos un esquema de TPM en chip basado en el uso de nanoantenas dieléctricas como fuente de luz y píxeles detectores ODT, y caracterizamos experimentalmente su comportamiento mediante microscopía óptica de campo cercano. En cuanto a la segunda aplicación, estudiamos el potencial de la ODT como nuevo paradigma en la detección de capas de invisibilidad realistas, una de las aplicaciones más importantes de los metamateriales. Hasta ahora, el scattering cross section (SCS) se ha utilizado como modelo de referencia para diseñar y observar la eficacia de estos dispositivos para ocultar objetos. En nuestro estudio, demostramos que la ODT puede detectar las capas de invisibilidad prácticas con una sensibilidad superior a la que ofrece el SCS, incluso a las frecuencias de trabajo óptimas. Además, es posible obtener una imagen representativa del tamaño y la forma de la capa, revelando claramente su existencia. Finalmente, se discuten las conclusiones extraídas de los resultados obtenidos. Además, se detallan las futuras líneas de trabajo para abordar los retos que no se han completado en esta tesis doctoral. / [CA] La tomografia per difracció sorgeix per millorar les tècniques d'imatge anteriors en considerar la naturalesa ondulatòria de la llum. Mentre que els primers sistemes d'imatge mèdica es basaven únicament en fonts sense difracció, aquest enfocament aconsegueix millorar la reconstrucció de l'índex de refracció dels objectes, la qual cosa permet, per exemple, l'estudi d'estructures subcelulars. De la mateixa manera, la demanda de xarxes de telecomunicacions cada vegada més ràpides i segures ha propiciat l'aparició de la fotònica. Fa dues dècades, la combinació d'aquests dos camps va portar als primers sistemes de tomografia per difracció òptica (ODT), els quals han evolucionat ràpidament durant aquest segle. En aquesta tesi, presentem dues noves aplicacions de la ODT. La primera està relacionada amb el concepte del microscopi tomogràfic de fase (TPM), una versió de la ODT que permet l'estudi de cèl·lules aïllades, amb moltes aplicacions en biomedicina, com el diagnòstic i prognosi del càncer. No obstant això, els sistemes TPM actuals són cars, pesats i complexos. Per resoldre aquests problemes, proposem el concepte de TPM en xip. Per fer-ho, dissenyem un full de ruta cap al primer dispositiu tomogràfic integrat en el marc de la tecnologia lab-on-a-chip (LoC), i desenvolupem els primers passos a aquest efecte: 1) Fins ara, només s'han utilitzat detectors plans per a obtindre els mapes d'índex de refracció dels objectes estudiats en TPM, basats en la detecció del camp difractat cap avant. No obstant això, els principis físics fonamentals indiquen que mesurar també el camp difractat cap endarrere hauria de millorar la resolució de les imatges. A més, un detector pla no és la configuració òptima per al TPM en xip. En aquesta línia, hem explorat la possibilitat d'usar detectors circulars en aquest escenari, com una tècnica més adequada per a les configuracions en xip, demostrant al mateix temps que aquest enfocament proporciona una millor resolució que el lineal. 2) Proposem un esquema de TPM en xip basat en l'ús de nanoantenes dielèctriques com a font de llum i píxels detectors ODT, i caracteritzem experimentalment el seu comportament en camp pròxim mitjançant microscòpia òptica de camp pròxim. Pel que fa a la segona aplicació, estudiem el potencial de la ODT com a nou paradigma en la detecció de capes d'invisibilitat realistes, una de les aplicacions més importants dels metamaterials. Fins ara, el scattering cross section (SCS) s'ha utilitzat com a model de referència per a dissenyar i observar l'eficàcia d'aquests dispositius per a ocultar objectes. En el nostre estudi, vam demostrar que la ODT pot detectar les capes d'invisibilitat pràctiques amb una sensibilitat superior a la que ofereix el SCS, fins i tot a les freqüències de treball òptimes. A més, és possible obtindre una imatge representativa de la grandària i la forma de la capa, revelant clarament la seua existència. Finalment, es discuteixen les conclusions extretes dels resultats obtinguts i es detallen les futures línies de treball per a abordar els reptes que no s'han completat en aquesta tesi doctoral. / [EN] Diffraction Tomography arises to improve previous imaging techniques by considering the wave nature of light. Whereas the first medical imaging systems relied only on non-diffracting sources, this approach results in an enhanced reconstruction of the object's refractive index distribution, allowing, for example, the study of subcellular structures. Likewise, the demand for increasingly faster and secure telecommunication networks led to the advent of photonics. Two decades ago, the combination of these two fields gave rise to the first optical diffraction tomography (ODT) systems, which have rapidly evolved during this century. In this thesis, we present two novel applications of ODT. The first one is related to the concept of tomographic phase microscopy (TPM), a version of ODT that enables the study of isolated cells, with many applications in biomedicine, such as the diagnosis and prognosis of cancer. Nevertheless, current TPM systems are expensive, heavy, and cumbersome. To solve these issues we propose the concept of on-chip TPM. For this purpose, we design a roadmap towards the first integrated tomographic device in the frame of lab-on-a-chip (LoC) technology and develop the first steps to this end: 1) Until now, only flat detectors have been used to obtain the refractive index maps of the objects studied in TPM, based on the detection of the forward scattering. However, fundamental physical principles indicate that measuring also the backscattered field should improve the resolution of the images. Moreover, a flat detector is not the optimal configuration for on-chip TPM. In this vein, we have explored the possibility of using circular detectors in this scenario as a more suitable technique for on-chip configurations, demonstrating at the same time that this approach provides a better resolution than the linear one. 2) We propose a TPM on-chip scheme based on the use of dielectric nanoantennas as the ODT light source and detector pixels, and experimentally characterize their near-field behavior via scanning near-field optical microscopy. As for the second application, we study the potential of ODT as a new paradigm in the detection of realistic invisibility cloaks, one of the most important applications of metamaterials. Up to now, the scattering cross section (SCS) has been used as the gold standard to design and observe the effectiveness of these devices in hiding objects. In our study, we show that ODT can detect practical invisibility cloaks with a higher sensitivity than that offered by the SCS, even at the optimal working frequencies. Moreover, it is possible to obtain an image depicting the size and shape of the cloak, clearly revealing their existence. Finally, the conclusions drawn from the obtained results are discussed. In addition, future lines of action to address the challenges that have not been completed in this doctoral thesis are detailed. / Díaz Fernández, FJ. (2021). Novel Applications of Optical Diffraction Tomography: On-chip Microscopy and Detection of Invisibility Cloaks [Tesis doctoral]. Universitat Politècnica de València. https://doi.org/10.4995/Thesis/10251/180125

L'enginyeria de les propietats plasmòniques de les nanoestructures metàl·liques requereix un control acurat de les seves formes i distribució. Això normalment s'aconsegueix amb l'ús de la litografia per feix d'electrons sobre polímers electro-sensibles combinat amb la deposició de capes fines de metall i el lift-off. La deposició directa i localitzada de metalls induïda per un feix d'electrons (FEBID per Focused Electron Beam Induced Deposition) és un mètode alternatiu querecentment ha rebut un interès creixent en microelectrònica però encara no ha despertat massa atenció dins la comunitat d'òptica. L'FEBID és el resultat de la descomposició local, per un feixd'electrons focalitzat, de les molècules d'un precursor adsorbides sobre una superfície. Aquesta s'ha aplicat majoritàriament en la escriptura directa de contactes o per a la reparació de circuits, però amb l'ús de metalls nobles podria aprofitar-se per a l'òptica de plasmons.En aquesta tesi es demostra l'ús de l'FEBID per a fabricar nanoestructures d'or per a aplicacions d'òptica de plasmons. S'investiguen els efectes del material del substrat i dels paràmetres de deposició, com ara el corrent del feix i la pressió de vapor d'aigua, sobre el ritme de creixement i la puresa de l'or. S'ha emprat un recuit ex situ de la mostra com a mètode de millora de la puresa. Les mesures òptiques de dispersió sobre les estructures purificades evidencien que suporten plasmons de superfície localitzats. Aquest mètode de fabricació permet el creixement d'estructures plasmòniques amb una elevada relació d'aspecte i ha de facilitar l'escriptura en superfícies no planes com l'extremitat d'una sonda de rastreig allargada. / La ingeniería de las propiedades plasmónicas de las nanoestructuras metálicas requiere un control preciso de sus formas y distribución. Esto normalmente se consigue con el uso de la litografía por haz de electrones sobre polímeros electro-sensibles combinado con la deposición de capas finas de metal y el lift-off. La deposición directa y localizada de metales inducida por un haz de electrones (FEBID por Focused Electron Beam Induced Deposition) es un método alternativo que recientemente ha despertado un interés creciente en microelectrónica pero todavía no ha recibido demasiada atención dentro de la comunidad de óptica. La FEBID es el resultado de la descomposición local, por un haz de electrones focalizado, de las moléculas de un precursor adsorbidas sobre una superficie. Esta se ha aplicado mayoritariamente en la escritura directa de contactos o para la reparación de circuitos, pero con el uso de metales nobles podría ser aprovechada para la óptica de plasmones.En esta tesis se demuestra el uso de la FEBID para fabricar nanoestructuras de oro para aplicaciones de óptica de plasmones. Se investigan los efectos del material del sustrato y de los parámetros de deposición, como la corriente del haz y la presión de vapor de agua, sobre el ritmo de crecimiento y la pureza del oro. Se ha utilizado un recocido ex situ de la muestracomo método de mejora de la pureza. Las medidas ópticas de dispersión sobre las estructuras purificadas evidencian que soportan plasmones de superficie localizados. Este método de fabricación permite el crecimiento de estructuras plasmónicas con una elevada relación de aspecto y tiene que facilitar la escritura en superficies no planas como la extremidad de una sonda de rastreo alargada. / Engineering the plasmon properties of metal nanostructures requires an accurate control on their shapes and distribution. This is conventionally achieved by using electron-beam lithography on electro-sensitive polymers combined with thin-metal-film deposition and lift-off. Direct local deposition of metals induced by a focused electron beam (FEBID for Focused ElectronBeam Induced Deposition) is an alternative method that has been receiving a growing interest in microelectronics but it has not yet received much attention in the optical community. The FEBID is the result of the local decomposition, by a focused electron beam, of precursor molecules adsorbed on a surface. It has mostly been applied to direct-contact writing or to circuit reparation, but can be applied advantageously to plasmon optics when involving noble metals.In this thesis the use of the FEBID to fabricate gold nanostructures for plasmon optics applications is demonstrated. The effects of the substrate material and the deposition parameters, such as beam current and water vapor pressure, on both the deposition rate and the gold purity are investigated. Ex-situ annealing of the sample is used as a purity improvement method. Scattering optical measurements on the purified structures evidence that they support localized surface plasmon resonances. This fabrication method enables to grow high aspect ratio plasmonic structures and to render much easier nano-patterning on non-flat surfaces such as the extremity of an elongated scanning probe.

Diese Arbeit befasst sich mit der theoretischen Beschreibung nichtlinearer optischer Phänomene in Hinblick auf das (numerische) unstetige Galerkin-Zeitraumverfahren. Insbesondere werden zwei Materialmodelle behandelt: das hydrodynamische Modell für Metalle und das Modell für Raman-aktive Materialien. Im ersten Teil der Arbeit wird das hydordynamische Modell für Metalle unter Verwendung eines störungstheoretischen Ansatzes behandelt. Insbesondere wird dieser Ansatz genutzt, um die nichtlinearen optischen Effekte, Erzeugung zweiter Harmonischer und Summenfrequenzerzeugung, mit Hilfe des unstetigen Galerkin-Verfahrens zu studieren. In diesem Zusammenhang wird demonstriert, wie das optische Signal zweiter Ordnung von Nanoantennen optimiert werden kann. Hierzu wird ein hier erarbeitetes Schema für die Abstimmung des eingestrahten Lichtes angewandt. Zudem führt eine intelligente Wahl des Antennendesigns zu einem optimierten Signal. Im zweiten Teil dieser Arbeit wird das Modell für Raman-aktive Dielektrika behandelt. Genauer wird die nichtlineare Antwort dritter Ordnung für stimulierte Raman-Streuung hergeleitet. Diese wird dazu genutzt, um ein System aus Hilfsdifferentialgleichungen für das unstetige Galerkin-Verfahren zu konstruieren. Die Ergebnisse des erweiterten numerischen Verfahrens werden im Anschluss gezeigt und diskutiert. / This thesis is concerned with the theoretical description of nonlinear optical phenomena with regards to the (numerical) discontinuous Galerkin time-domain (DGTD) method. It deals with two different material models: the hydrodynamic model for metals and the model for Raman-active dielectrics. In the first part, we review the hydrodynamic model for metals, where we apply a perturbative approach to the model. We use this approach to calculate the second-order nonlinear optical effects of second-harmonic generation and sum-frequency generation using the DGTD method. In this context, we will see how to optimize the second-order response of plasmonic nanoantennas by applying a deliberate tuning scheme for the optical excitations as well as by choosing an intelligent nanoantenna design. In the second part, we examine the material model for Raman-active dielectrics. In particular, we see how to derive the third-order nonlinear response by which one can describe the process of stimulated Raman scattering. We show how to incorporate this third-order response into the DGTD scheme yielding a novel set of auxiliary differential equations. Finally, we demonstrate the workings of the modified numerical scheme.