Refractive index measurements of the Strontium-Barium-Niobate (SBN) crystals show that none of the known second-harmonic-generation scheme (SHG) can be hold responsible for the SHG in SBN. Based on observations of the SHG experiments carried out with several compositions of the crystals in different setup-geometries a new model of second harmonic generaion was developed. The new SHG model, domain-induced second-harmonic generation (DISHG), which considers that the needle-like domain structure of this material plays an active role in the quasi phase matching of the produced second harmonic light has been experimentally proved using two different experiments. The new SHG process in the SBN crystals is a potential light source of cylindrically polarized light. The easy way of obtaining cylindrically polarized light with the SBN crystal broadens the potential applications for this material. The (DISHG) allows to investigate several properties of the ferroelectric domains. Using SHG measurements it was possible to analyze the development of the domain densities for domains of different sizes during the poling of the crystal. SHG measurements allow us to determine the minimum length of the ferroelectric domains. It was shown that this does not depend on the [Sr]/[Ba] ratio and domains are not getting longer after the sample was poled, except for the case of doped SBN. The ferroelectric-paraelectric phase transition has also been investigated. From the inflection point of the nonlinear susceptibility as function of the temperature the phase transition temperature was determined. The non fully-linear dependence of the phase transition temperature as function of the [Sr]/[Ba] ratio can be explained by a system of three different sublattices at the crystallographic positions of Strontium and Barium atoms.

Several SBN-x crystals of different composition have been investigated using the following methods: Optical absorption in the band gap spectral region, optical absorption of the OH-stretch-mode in the near infrared, Raman scattering, pyroelectric and dielectric measurements.The band edge position depends on the crystal composition in a non-linear manner, thus showing band bowing, typical for mixed systems. A new method has been developed to increase the hydrogen content in the bulk. This doping depends on the composition in an almost linear manner. The observed OH stretch mode spectra have been deconvoluted into three sub bands which can be attributed to different sites in the lattice. The composition dependent spectra have been modelled with a few parameters, using different line shapes and both linear and quadratic dependences of the band position.Raman spectra of several crystals of different composition were recorded for four different scattering configurations. Changes for wave numbers below 500 have been found, but could not attributed to particular modes. A prominent feature at about 600 wave numbers was not disturbed by other modes allowing a decomposition and an assigned of this mode to a certain vibration. It was found that the behaviour of this mode is governed by the [Sr]/[Ba] ratio in the pentagonal channel of SBN-x.The ferroelectric relaxor phase-transition of SBN-x has been studied with pyroelectric measurements. From the nonlinear susceptibility as a function of temperature the phase-transition temperature was deduced using the inflection point. The non fully-linear dependence of the phase-transition temperature as a function of the [Sr]/[Ba] ratio can be explained by a system of three different sublattices for the Strontium and Barium atoms.First results obtained with a setup for measuring the dielectric constant confirmed already reported data of other groups.

Ce travail est dédié à la modélisation multi-échelle des phénomènes liés à la transition de spin dans des composés du Fe(II). Le développement d'un modèle macroscopique type réaction-diffusion pour la transition de phase à partir de l'Hamiltonien d'Ising a permis l'étude théorique des aspects spatio-temporels de la fraction haut-spin lors de la transition de phase du premier ordre dans des monocristaux commutables. La comparaison à l'expérience a conduit à de très bons accords pour le comportement du front de transition, ce qui a permis de mieux comprendre les mesures de microscopie optique. Ce travail a été étendu à l'étude des effets photo-thermiques qui causent l'échauffement du cristal par la lumière du microscope conduisant à un système d'équations différentielles couplées tenant compte du couplage thermique avec le bain.Ces équations prédisent des comportements non-linéaires du cristal dans son domaine bistable, tels que l’existence d’effets autocatalytiques, dont les conditions d'émergence ont été précisées. La dernière partie de la thèse est consacrée à une extension du modèle électro-élastique. Ici on démontre que la frustration élastique est à l'origine de la transition de spin en deux étapes et des transitions incomplètes. Ceci nous a amené aussi à prédire l'organisation de structures complexes de la fraction haut-spin dans les phases intermédiaires. Plusieurs types d'auto-organisation ont été révélés dont des structures modulées de la fraction haut-spin. Ce type de comportements a été observé expérimentalement très récemment dans les composés à transition de spin. / This work is devoted to the multiscale modeling of the spin transition phenomena in Fe(II) spin crossover compounds. The development of a macroscopic reaction-diffusion-like model for the phase transition from the Ising-like Hamiltonian allowed the theoretical study of the spatio-temporal behavior of the high-spin fraction accompanying the first-order phase transition in switchable spin crossover single crystals. The comparison to experiments led to an excellent agreement for the dynamics of the high-spin/low-spin interface which improved the understanding of the optical microscopy measurements. Next, this work was extended to the study of photothermic effects due to the crystal heating by the light of the microscope leading to a coupled system of differential equations accounting for the thermal coupling with the bath temperature. These equations predict nonlinear behaviors for crystals in the bistable region, such as the autocatalytic effects, for which we established the conditions of their emergence. The last part of this thesis is devoted to an extension of the electro-elastic model. Here we prove that the elastic frustration is at the origin of the existence of two-step and of incomplete spin crossover transitions. Furthermore, this model allowed us to predict structures of complex patterns in high-spin fractions for intermediate phases. Several types of self-organisation were revealed such as the spatially-modulated structures of the high-spin fractions. Some of these behaviors have been experimentally observed, very recently, in spin crossover compounds.

L'étude des dynamiques collectives, observables chez de nombreuses espèces animales, a motivé dans les dernières décennies un champ de recherche actif et transdisciplinaire. De tels comportements sont souvent modélisés par de la matière active, c'est-à-dire par des modèles dans lesquels chaque individu est caractérisé par une vitesse propre qui tend à s'aligner avec celle de ses voisins.Dans un modèle fondateur proposé par Vicsek et al., ainsi que dans de nombreux modèles de matière active liés à ce dernier, une transition de phase entre un comportement chaotique à forte température, et un comportement global et cohérent à faible température, a été observée. De nombreuses preuves numériques de telles transitions de phase ont été obtenues dans le cadre des dynamiques collectives. D'un point de vue mathématique, toutefois, ces systèmes actifs sont encore mal compris. Plusieurs résultats ont été obtenus récemment sous une approximation de champ moyen, mais il n'y a encore à ce jour que peu d'études mathématiques de modèles actifs faisant intervenir des interactions purement microscopiques.Dans ce manuscrit, nous décrivons un système de particules actives sur réseau interagissant localement pour aligner leurs vitesses. L'objet de cette thèse est l'obtention rigoureuse, à l'aide du formalisme des limites hydrodynamiques pour les gaz sur réseau, de la limite macroscopique de ce système hors-équilibre, qui pose de nombreuses difficultés techniques et théoriques. / Collective dynamics can be observed among many animal species, and have given rise in the last decades to an active and interdisciplinary field of study. Such behaviors are usually modeled by active matter, in which each individual is self-driven and tends to align its velocity with that of its neighbors.In a classical model introduced by Vicsek & al., as well as in numerous related active matter models, a phase transition between chaotic behavior at high temperature and global order at low temperature can be observed. Even though ample evidence of these phase transitions has been obtained for collective dynamics, from a mathematical standpoint, such active systems are not fully understood yet. Some progress has been achieved in the recent years under an assumption of mean-field interactions, however to this day, few rigorous results have been obtained for models involving purely local interactions.In this manuscript, we describe a lattice active particle system interacting locally to align their velocities. This thesis aims at rigorously obtaining, using the formalism developed for hydrodynamic limits of lattice gases, the scaling limit of this out-of-equilibrium system, for which numerous technical and theoretical difficulties arise.

Dans ce manuscrit, nous présentons notre avancement pour réaliser une méthode spectroscopique pour étudier la transition d’Anderson avec des atomes froids. Cela repose sur la réalisation d'un potentiel désordonné sélectif en état de spin, le désordre n'étant significatif que pour l'un des deux états de spin impliqués. En combinant cela avec la technique de transfert par radiofréquence d’un état insensible au désordre à un état exclusivement sensible au désordre, il devient possible de charger une onde de matière dans le désordre dans des états d’énergie bien définies. Pour prouver le concept, nous avons effectué des mesures des fonctions spectrales d’atomes ultra-froids dans des potentiels désordonnés, qui sont directement proportionnels au taux de transfert des atomes. Nous présentons les résultats en montrant un excellent accord avec les calculs numériques. Cela a ouvert des perspectives pour d’autres études sur la transition d’Anderson. En particulier, nous cherchons à observer la transition entre les états diffusifs et les états localisés séparés par une énergie critique, appelée le seuil de mobilité. Une telle étude nécessite la réalisation d’un désordre sélectif en état de spin qui permet un long temps de propagation dans le désordre afin de distinguer les deux phases. À cette fin, nous présentons un nouveau schéma du désordre sélectif en état de spin avec deux lasers du speckle (speckle bichromatique). Cela ouvre la voie à une approche spectroscopique de la transition d’Anderson avec des atomes froids avec une résolution en énergie bien supérieure à celles des expériences précédentes. / In this manuscript, we present our progress towards realizing a spectroscopic method to study of Anderson transition with ultracold atoms. This relies on the realization of state-dependent disordered potential whereby the disorder is significant only for one of two involved spin-states. Combined with technique of radio-frequency transfer from the disorder-free state to the state with controlled disorder, it becomes possible to load a matter wave in the disorder in a well-defined energy states. As a proof of principle, we have performed measurements of the spectral functions of ultracold atoms in disordered potentials, which are directly proportional to the transfer rate of the atoms. We present the results showing excellent agreement with numerical calculations. This has opened up prospects for further studies of the Anderson transition. In particular we seek to observe transition between the diffusive and the localized states separated by a critical energy, the so-called mobility edge. Such study requires realization of state-dependent disorder which allows long propagation time in the disorder in order to distinguish the two phases. For this purpose, we present a new scheme of the state-dependent disorder with two laser speckles (bichromatic laser speckle). This paves the way towards spectroscopic approach of Anderson transition with ultracold atoms with energy resolution much higher than those in the previous experiments.

Les recherches sur des attogrammes (1 attogramme = 10 -18 gramme) et zeptogrammes (1 zeptogramme = 10-21 gramme) de matière offrent la possibilité de mettre en évidence la transition entre la nanoscience et la physique des molécules, ouvrant la porte à des questions fondamentales en physique de la matière molle, comme par exemple ‘’Quelle est la quantité minimale de matière nécessaire pour ‘‘définir’’ les propriétés des matériaux ?’’. Les propriétés électriques et diélectriques des matériaux, à cette échelle, sont étudiées par la spectroscopie diélectrique. Cette technique offre une large gamme de fréquence, pour mesurer les propriétés diélectriques des matériaux, couvrant plus de 10 ordres de grandeur et allant de 10-3 à 10+7 Hz. Cette technique assure une caractérisation précise d’une grande diversité des phénomènes physiques qui se déroulent à des échelles de longueur et de temps différents, tels que: les transitions des phases, les fluctuations de densité, les fluctuations moléculaires, le transport des charges, etc. Les mesures à l’échelle des attogrammes et zeptogrammes nécessitent l’utilisation des cellules ayant des dimensions nanométriques. Basé sur le concept d’utiliser des nano-conteneurs comme des cellules expérimentales, un développement expérimental a été mis en évidence, dans cette thèse, permettant d’étudier la dynamique moléculaire et les transitions des phases des matériaux polymères, allant jusqu’au zeptogrammes de matière. Cette approche permet de cristalliser des très petites quantités des matériaux sous l’application d’un champ électrique élevé, dans le but d’induire une cohérence macroscopique des fonctions moléculaires. Cela peut donner lieu à des nouvelles propriétés des matériaux, qui n’existent pas dans le cas des matériaux en masse / Dielectric investigations on attograms (1 attogram = 10 -18 gram) and zeptograms of matter (1 zeptogram = 10 -21 gram) offer the possibility of exploring the transition between nanoscience and molecule physics, opening the door for fundamental questions in soft-matter physics, such as for instance “What is the minimum amount of matter necessary to “define” the material properties?”. The electric and dielectric properties of materials at this level are investigated by Broadband Dielectric Spectroscopy. This technique provides an extraordinary broad frequency range, for measuring dielectric properties of matter, covering more than 10 orders of magnitude, typically from 10-3 to 10+7Hz. It ensures a precise characterization of large diversity of physical phenomena taking place at different length and time scales such as: phase transitions, density fluctuations, molecular fluctuations, charge transport processes, etc. Measurements on the scale of attograms and zeptograms require sample cells having all three dimensions on the nanometric length-scale. Based on the concept of employing nanocontainers as experimental cells, a novel experimental development allowing investigations on molecular dynamics and phase transitions of polymeric materials down to the level of zeptograms is demonstrated in the present PhD study. This approach enables one to crystallize tiny amounts of matter under high electric fields with the goal of inducing a macroscopic coherence of molecular functionalities. This could give rise to new material properties, not naturally available in the case of bulk materials.

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Microfluidics is an expanding research field that lies at the interface of engineering, physics, chemistry and biology and offers promises in the development in a wide range of applications from point-of-care (POC) diagnostics to regenerative medicine, from drug testing to DNA sequencing. The number of publications in the field has been steadily growing in the last two decades and the trend does not show any sign of slowing down. On top of that, the market value generated by microfluidics is expected to quadruple in the time spam from 2013 to 2023: from 1.59 billion dollars in 2013, it is expected to grow to 8.64 billion dollars in 2023. There are however a series of limitations which prevent the full development of microfluidic technology. As it has already been pointed out in many publications in the last decade, the lack of a killer application capable of really making the difference out of the research labs and the academic playgrounds around the world is an impeding factor to the full-scale development of microfluidcs at an industrial level, also due to the lack of industrial standards. A number of authors, though, are of the opinion that the actual concept itself needs to challanged and that a complete re-thinking of the current technological platform should be done in order to make the breakthrough advance allowing a long-standing promising field to finally realise itself.In this work a completely new concept, based on volume-phase-transition smart-hydrogels, is presented and the foundations for a transistor-like technological platform are laid. A strong focus is therefore based on the basic element itself, i.e. volume-phase-transition smart-hydrogels, and on the possible ways that it might be integrated in microfluidic systems. Furthermore, basic circuits that lay the foundations for a logic system are presented together with other applications that replicate some elementary functions in microelectronics, such as oscillators. Finally, integration of logic gates as well as basic circuits is presented, in order to lay the foundations for chemical integrated microfluidic circuits.

In dieser Arbeit werden Zufallsfeld-Ising-Modelle mit einem eingefrorenen dichotomen symmetrischen Zufallsfeld für den eindimensionalen Fall und das Bethe-Gitter untersucht. Dabei wird die kanonische Zustandssumme zu der eines einzelnen Spins in einem effektiven Feld umformuliert. Im ersten Teil der Arbeit werden das mulktifraktale Spektrum dieses effektiven Feldes untersucht, Übergänge im Spektrum erklärt und Ungleichungen zwischen lokalen und globalen Dimensionsbegriffen bewiesen, die eine weitgehend vollständige Charakterisierung des multifraktalen Spektrums durch eine Reihe von Schranken erlauben. Ein weiterer Teil der Arbeit beschäftigt sich mit einer ähnlichen Charakterisierung des Maßes der lokalen Magnetisierung, das aus dem Maß des effektiven Feldes durch Faltung hervorgeht. In diesem Zusammenhang wird die Faltung von Multifraktalen in einem allgemeineren Rahmen behandelt und Zusammenhänge zwischen den multifraktalen Eigenschaften der Faltung und denen der gefalteten Maße bewiesen. Im dritten Teil der Dissertation wird der Phasenübergang von Ferro- zu Paramagnetismus im Modell auf dem Bethe Gitter untersucht. Neben verbesserten exakten Schranken für die Eindeutigkeit des paramagnetischen Zustands werden im wesentlichen drei Kriterien für die tatsächliche Lage des Übergangs angegeben und numerisch ausgewertet. Die multifraktalen Eigenschaften des effektiven Felds im Modell auf dem Bethe-Gitter schließlich erweisen sich als trivial, da die interessanten Dimensionen nicht existieren. / In this work random field Ising models with quenched dichotomous symmetric random field are considered for the one-dimensional case and on the Bethe lattice. To this end the canonical partition function is reformulated to the partition function of one spin in an effective field. In the first part of the work the multifractal spectrum of this effective field is investigated, transitions in the spectrum are explained and inequalities between local and global generalized fractal dimensions are proven which allow to characterize the multifractal spectrum bei various bounds. A further part of the work is dedicated to the characterization of the measure of the local magnetization which is obtained by convolution of the measure of the effective field with itself. In this context the convolution of multifractals is investigated in a more general setup and relations between the multifractal properties of the convolution and the multifractal properties of the convoluted measures are proven. The phase transition from ferro- to paramagnetismus for the model on the Bethe lattice is investigated in the third part of the thesis. Apart from improved exact bounds for the uniqueness of the paramagnetic state essentially three criteria for the transition are developped and numerically evaluated to determine the transition line. The multifractal properties of the effective field for the model on the Bethe lattice finally turn out to be trivial because the interesting dimensions do not exist.