Les précipitations sont caractérisées par une variabilité extrême sur une large gamme d'échelles spatiales et temporelles. Elles résultent de phénomènes non linéaires qui produisent des extrêmes violents et localisés difficiles à représenter dans les modèles météorologiques. Il est alors souhaitable de pouvoir disposer de représentations stochastiques susceptibles de reproduire les propriétés statistiques des précipitations aux différentes échelles. Une famille de candidats possibles est constituée par les cascades multifractales, initialement introduites en mécanique statistique de la turbulence. Dans ce travail, nous considérons le modèle des " multifractales universelles " (Schertzer & Lovejoy, 1987), qui permet de caractériser les propriétés statistiques d'un champ d'un point de vue multi-échelle au moyen de trois paramètres fondamentaux (" universels "). Nous avons appliqué des outils d'analyse multifractale à des jeux de données de précipitations représentatifs de la variabilité à la sub-mésoéchelle, notamment à des cartes radar de pluie et à des séries chronologiques à très haute résolution temporelle. Cette étude a permis d'identifier les gammes d' " invariance d'échelle " dans lesquelles des symétries multifractales prédominent, et d'estimer les trois paramètres universels. Nous montrons aussi que l'application des algorithmes d'analyse à l'intérieur des événements de pluie fournit des résultats sensiblement différents de ceux généralement publiés. On a pu démontrer, par des calculs théoriques et au moyen de simulations, que les algorithmes classiques d'analyse multifractale sont très sensibles à la proportion de zéros dans les champs, ce qui est évidemment problématique pour la pluie. Une méthode d'analyse pondérée par le support d'occurrence de pluie des données a été proposée pour corriger les biais. Les valeurs des paramètres universels corrigés semblent indiquer que la pluie et les scalaires passifs présentent certaines symétries d'échelles communes aux échelles suffisamment grandes pour que l'advection turbulente domine les effets inertiels. Enfin, on montre que l'existence de propriétés multifractales présente un grand intérêt au niveau des applications. Notamment, un algorithme de downscaling multifractal universel a été défini. Cet algorithme exploite les symétries caractérisées par les paramètres universels pour générer une variabilité statistiquement réaliste à des échelles plus fines qu'une échelle d'observation donnée. Potentiellement, cet algorithme pourrait être utilisé pour générer des séries de précipitations de résolution horaire à partir de données journalières, ou pour augmenter la résolution de cartes de précipitations, ce qui peut donner lieu à des applications en hydrologie.

L’un des enjeux principaux dans l’appréhension de l’évolution du climat planétaire réside dans la compréhension du rôle des processus de formation de la glace ainsi que leur rôle dans la formation et l’évolution des nuages troposphériques. Un cold stage nouvellement construit permet l’observation simultanée de jusqu’à 200 gouttes monodispersées de suspensions contenant des particules de K–feldspath, connues comme étant des particules glaçogènes très actives. Les propriétés glaçogènes des particules résiduelles de chaque goutte sont ensuite comparées pour les différents modes de glaciation et le lien entre noyau glaçogène en immersion et en déposition est étudié. Les premiers résultats ont montré que les mêmes sites actifs étaient impliqué dans la glaciation par immersion et par déposition. Les implications atmosphériques des résultats expérimentaux sont discutés à l’aide de Descam (Flossmann et al., 1985), un modèle 1.5–d à microphysique détaillée dans une étude de cas visant à rendre compte du rôle des différents mécanismes de glaciation dans l’évolution dynamique du nuage convective CCOPE (Dye et al., 1986). Quatre types d’aérosol minéraux (K–feldspath, kaolinite, illite et quartz) sont utilisés pour la glaciation en immersion, par contact et par déposition, à l’aide de paramétrisations sur la densité de sites glaçogènes actifs. Des études de sensibilité, où les différents types d’aérosols et modes de glaciation sont considérés séparément et en compétition, permettent de rendre compte de leurs importances relatives. La glaciation en immersion sur les particules de K–feldspath s’est révélée comme ayant le plus d’impact sur l’évolution dynamique et sur les précipications pour un nuage convectif. / One of the main challenges in understanding the evolution of Earth's climate resides in the understanding the ice formation processes and their role in the formation of tropospheric clouds as well as their evolution. A newly built humidity-controlled cold stage allows the simultaneous observation of up to 200 monodispersed droplets of suspensions containing K-feldspar particles, known to be very active ice nucleating particles. The ice nucleation efficiencies of the individual residual particles were compared for the different freezing modes and the relationship between immersion ice nuclei and deposition ice nuclei were investigated. The results showed that the same ice active sites are responsible for nucleation of ice in immersion and deposition modes.The atmospheric implications of the experimental results are discussed, using Descam (Flossmann et al., 1985), a 1.5-d bin-resolved microphysics model in a case study aiming to assess the role of the different ice nucleation pathways in the dynamical evolution of the CCOPE convective cloud (Dye et al., 1986). Four mineral aerosol types (K-feldspar, kaolinite, illite and quartz) were considered for immersion and contact freezing and deposition nucleation, with explicit Ice Nucleation Active Site density parameterizations.In sensitivity studies, the different aerosol types and nucleation modes were treated seperately and in competition to assess their relative importance. Immersion freezing on K-feldspar was found to have the most pronounced impact on the dynamical evolution and precipitation for a convective cloud.

Au cours de ces dernières décennies, des études ont étés menées pour identifier plusieurs traceurs des matériaux du cycle du combustible nucléaire, dans le cadre de la lutte contre la prolifération nucléaire. Ces matériaux sont généralement collectés lors d’inspections dans des installations nucléaires, ou saisis lors de contrôles de trafics illicites. Les informations fournies par ces traceurs sont parcellaires et ne permettent pas de déterminer avec exactitude la provenance et l’historique industriel de ces matériaux.Le but de ce travail de thèse est de démontrer le potentiel de l’utilisation des isotopes du molybdène pour le traçage des matériaux du cycle du combustible nucléaire. Le choix s’est porté sur le molybdène car en raison de la similarité de leurs propriétés chimiques, le molybdène et l’uranium sont étroitement associés dans les minerais d’uranium et tout au long de la chaîne de purification de l’uranium. L’étude s’est focalisée sur une partie de l’amont du cycle du combustible, depuis l’extraction des minerais d’uranium jusqu’à la production des concentrés miniers d’uranium : divers procédés physiques et chimiques sont appliqués, à la fois pour purifier l’uranium et abaisser la concentration en molybdène.Au cours de cette étude, une nouvelle méthode de séparation du molybdène a été développée pour caractériser sa composition isotopique dans des minerais, minéraux et concentrés miniers d’uranium. La variabilité des compositions isotopiques du molybdène dans un gisement d’uranium est principalement due aux mécanismes d’adsorption et/ou de précipitation du molybdène. Les gisements magmatiques et sédimentaires ont des compositions isotopiques différentes, ce qui permet ainsi leurs distinctions. Les concentrés miniers d’uranium produits à partir de ces deux types de gisements ont des compositions isotopiques similaires aux minerais. Ces résultats soulignent ainsi le potentiel des isotopes du molybdène comme traceur des origines des concentrés miniers d’uranium. Cependant, un fractionnement des isotopes du molybdène a été établi lors de la production des concentrés miniers d’uranium pour deux usines au Niger. Les procédés de purification de l’uranium tels que la lixiviation, l’extraction par solvant et la précipitation ont été reproduits en laboratoire sur des échantillons réels pour expliquer le fractionnement isotopique du molybdène lors de la production des concentrés miniers. Au cours de ces procédés, le fractionnement peut être positif (lixiviation), négatif (extraction par solvant, précipitation à l’eau oxygénée) ou nul (précipitation à l’ammoniaque). Dans le cas des échantillons du Niger, la somme de ces procédés est négative, dans le sens des données expérimentales que nous avons obtenues, démontrant ainsi également le potentiel de l’utilisation des isotopes du molybdène comme traceur des procédés de transformations des matériaux du cycle du combustible nucléaire. / Nuclear forensics aims at determining the age, provenance as well as industrial or storage history of uranium ores and uranium ore concentrates that are part of the nuclear fuel cycle. Several potential tracers have already been identified for this purpose. However, these tracers are not providing always unambiguous information. This study is focused on establishing Mo isotopes as a new tracer of uranium ore provenance and of ore processing for its application in nuclear forensics. Molybdenum and uranium share a number of common geochemical properties. In the nuclear fuel cycle, molybdenum is an impurity that is difficult to separate during uranium extraction and purification processes, while its concentration is required to be lower than some specification limits. We focused this study on the first part of the nuclear fuel cycle, from the uranium ores extraction to the production of uranium ore concentrates.We developed an enhanced separation method for Mo from a uranium-rich matrix (uranium ores, uranium minerals, uranium ore concentrates) in order to analyze the mass fractionation induced by processes typical of the nuclear fuel cycle. Molybdenum isotopic compositions in uranium ores depend of adsorption and precipitation processes. The δ98Mo values of sedimentary uranium ores is shifted to negative values relative to magmatic ores. This provides a means of distinguishing these types of uranium ores. Uranium ores concentrates produced from both uranium ore natures (magmatic and sedimentary) have Mo isotope compositions similar to the uranium ores. These results suggest that molybdenum isotopes have a strong potential of as a tracer for identifying the origin of the uranium ore concentrates. However, Mo isotopes fractionations were established during the production of uranium ore concentrates in the both Niger mills. We reproduced in laboratory the lixiviation, solvent extraction and precipitation processes to explain these observations. The Mo isotopes fractionation is positive for the lixiviation process, negative for the solvent extraction and precipitation with hydrogen peroxide, and null for ammonia precipitation. In the case of the Niger samples, the sum of these processes is negative and agrees with our experimental data. Mo isotopes have a strong potential as a tracer for identifying the origin and transformation of uranium in the nuclear fuel cycle, in the framework of nuclear forensics.

Pour fabriquer le caisson-coeur du futur réacteur expérimental Jules Horowitz (RJH), un assemblage de viroles est effectué à l'aide d'un procédé haute énergie : le soudage par faisceau d'électrons (FE). L'aluminium 6061-T6 qui a été choisi pour la fabrication de ces viroles est un alliage à durcissement structural, ce qui signifie que ses propriétés mécaniques sont très fortement dépendantes de son état de précipitation. Lors du soudage des viroles, l'état microstructural du matériau est affecté : on assiste notamment à une dégradation de l'état fin de précipitation (T6). Les conséquences de cette dégradation microstructurale sont diverses. Notamment, l'évolution de l'état de précipitation au cours du soudage engendre une variation du comportement mécanique et impactera donc la distribution des contraintes résiduelles. De plus, les propriétés mécaniques en service à proximité du joint soudé seront grandement modifiées, on assiste par exemple à une chute de la limite d'élasticité. Dans ce travail, des essais cycliques ont été effectués après des chargements thermiques représentatifs d'une opération de soudage mais aussi pendant des essais isothermes. L'analyse de ces résultats et la confrontation à des mesures de Diffusion de Neutrons aux Petits Angles (DNPA) et de Microscopie Electronique en Transmission (MET) permettent de comprendre les effets de la précipitation sur la loi de comportement de l'alliage. Afin de prédire les évolutions microstructurales et mécaniques dans l'alliage 6061, un logiciel de précipitation a été implémenté et couplé à un modèle élastoplastique à base physique. Les résultats obtenus permettent de représenter la grande variété de comportement observé lors de la campagne expérimentale. Un couplage entre simulation éléments finis thermique et précipitation a été effectué et permet d'ouvrir des perspectives de simulations plus physiques pour ce type d'alliage. / In order to assemble the pressure vessel of experimental Reactor Jules Horowitz (RJH) of France in the future, the electron beam welding process will be used. Several ferrules in a 6061-T6 age hardening aluminum alloy are used for manufacturing this vessel. The fine precipitation state (T6) is affected significantly by the electron beam welding process. Consequently, this microstructural degradation leads to an evolution of the mechanical behaviour and thus will affect the distribution of residual stresses. Moreover, the mechanical properties of the weld joint at ambiant temperature can be modified, such as the yield stress that may drop from 280 MPa to 55 MPa. In this work, cyclic tensile tests have been performed after anisothermal histories representative of welding and during isothermal treatments. The analysis of these results is compared with Small Angles Neutrons Scattering (SANS) and Transmission Electron Microscopy (TEM) characterizations that allow to understand the effect of the precipitation on the material behaviour. To predict the microstructural evolutions in the 6061 structure, a precipitation model has been developped. The precipitation software "PreciSo" coupled with a Finite Element thermal simulations and elastoplastic models allows to open new prospectives in the physical-based simulations domain.

Des nuances d’aciers à moyen carbone, microalliés au vanadium, ont été élaborées avec l’objectif d’obtenir de nouvelles microstructures, majoritairement constituées de ferrite aciculaire (FA). Le contrôle de la composition chimique (0.1-0.3 % V) et la vitesse de refroidissement (2.0 °Cs-1) conduit à des fractions de FA atteignant 80 %. Un paramètre empirique, le pouvoir ferritisant, P, a été introduit pour évaluer l’effet combiné de la composition chimique et de la vitesse de refroidissement sur la fraction de FA. Les caractérisations par MEB et MET montrent que la FA se développe à partir de la ferrite proeutectoïde recouvrant les inclusions de MnS. Une précipitation interphase de carbonitrures de vanadium, V(C,N), serait à l’origine d’un appauvrissement local en carbone de la matrice austénitique autour des aiguilles de FA, favorisant une germination autocatalytique. Le caractère fractal de la FA a été mis en évidence par des caractérisations morphologiques. Les dimensions fractales, D, et les longueurs de coupure ont été déterminées par la méthode de comptage de boîtes à partir d’images MEB. Des essais mécaniques isothermes-quasistatiques révèlent des propriétés mécaniques équivalentes à celles des microstructures bainitiques. Les courbes contrainte-déformation montrent un comportement mécanique de type Hollomon. Les structures de ces aciers présentent des taux de consolidation qui augmentent avec l’accroissement de la fraction de FA. Une corrélation entre les propriétés mécaniques et la dimension fractale a été établie. Ce lien s’exprime par des relations de type exponentiel : [delta]M = c exp [[alpha](D -2)] où M représente? les propriétés mécaniques (Re, Rm, etc.) et c? et ?[alpha] des constantes / Medium carbon vanadium microalloyed steels have been developed to obtain new microstructures, mainly formed of acicular ferrite (AF). Controlling the chemical composition and (0.1-0.3 % V) and the cooling rates (2.0 °Cs-1) lead to AF fractions up to 80 %. An empirical parameter, the ferritisant power, P, has been introduced to evaluate the combined effect of chemical composition and cooling conditions. Scanning (SEM) and transmission (TEM) electron microscopy investigations indicate that AF develops from proeutectoid ferrite enveloping MnS inclusions. An interphase precipitation of vanadium carbo-nitrides, V(C,N) has been identified. It is suggested that this precipitation is at the origin of carbon depletion in the austenitic matrix surrounding the AF plates. The formation of the AF is then enhanced by an autocatalytic effect. The fractal nature of AF has been determined by SEM and TEM characterisations. Fractal dimensions, D, and cut off lengths have been derived by the counting box method applied to SEM images. Mechanical tests conducted in isothermal and quasistatic conditions reveal that mechanical properties of AF are of the same grade of that of bainitic microstructures. Experimental strain-stress curves are described by the Hollomon law. The work hardening of the studied microstructures increases with the AF fraction. The mechanical properties have been linked to the fractal dimension by the following exponential relation : [delta]M = c exp [[alpha] (D -2)], where M represents the mechanical property (Re, Rm, etc.) and c and [alpha] are constants parameters

Les aciers appelés ODS (pour Oxide Dispersion Strengthened), renforcés par une dispersion homogène de nano-oxydes, sont des matériaux de structure avancés pour les futurs réacteurs nucléaires de fusion et de fission. En effet ces nano-oxydes, à base d’Y et Ti, servent comme centres de recombinaison de défauts ponctuels et d'obstacles aux mouvements des dislocations, améliorant de ce fait leur résistance aux radiations et aux températures élevées. La fabrication conventionnelle des aciers ODS est réalisée par broyage mécanique suivi de traitements thermo-mécaniques, et ne permet pas facilement de comprendre les mécanismes physiques conduisant à la précipitation des nano-oxydes, ce qui serait potentiellement utile pour optimiser leur production. La cinétique de formation de ces nano-oxydes peut être étudiée en utilisant une technique alternative, à savoir la synthèse par faisceaux d’ions, qui présente de nombreux avantages, notamment le contrôle précis des paramètres expérimentaux et la possibilité de décorréler divers facteurs contribuant à la cinétique de précipitation. Au cours de cette thèse, cette technique a été utilisée pour étudier la coprécipitation d'ions métalliques (Y et/ou Ti) et d'oxygène implantés dans un alliage modèle Fe-Cr de composition proche de celle typique des aciers ODS commerciaux. Des ions de Y, Ti et O à basse énergie ont été implantés dans des échantillons d'alliage Fe10wt%Cr de haute pureté à température ambiante. Les échantillons implantés ont ensuite été recuits à diverses températures entre 600 à 1100°C pour favoriser la précipitation de nano-oxydes, conformément au principe de cette technique. La microscopie électronique à transmission a été utilisée pour caractériser la structure cristallographique et la composition chimique des nano-oxydes formés lors de trois séries d'expériences. Tout d'abord, l'implantation séquentielle d'ions Ti et O a été mise en œuvre. Un recuit ultérieur a révélé qu’il n’y avait pas de précipitation d'oxyde de titane jusqu’à des températures inférieures à 1000°C, mais la présence de nano-oxydes riches en chrome avec une structure hexagonale de type corundum, qui contiennent une certaine quantité de Ti à des températures suffisamment élevées. Ce n’est qu’après le recuit à 1100°C que des nano-oxydes d’un autre type à cœur enrichi en Ti et coquille enrichie en Cr ont également été observés. Deuxièmement, l'implantation séquentielle d’ions Y et O a entraîné la formation à 800°C de nano-oxydes probablement riches en yttrium. Le recuit à 1100°C a favorisé la croissance des particules identifiées comme étant des nano-oxydes d’yttrium avec une coquille enrichie en Cr. Enfin, une implantation ionique séquentielle de deux ions métalliques (Y et Ti) a été réalisée, suivie d'une implantation d’O. L'ordre d'implantation des ions métalliques s'est révélé crucial pour la précipitation de nano-oxydes lors du recuit ultérieur. Lors de la séquence avec une implantation de Ti en premier, une précipitation d'oxyde riche en chrome de structure corundum hexagonale a été observée, très similaire au cas de l'implantation d’ions Ti et O. En revanche, la séquence avec une implantation d’ions Y en premier a produit des nano-oxydes d'yttrium-titane qui possèdent une structure non identifiable. En résumé, l’étude a démontré la faisabilité de la formation de nano-oxydes de Y, Ti et (Y, Ti) par implantation ionique. La thèse présente la caractérisation détaillée de ces nano-oxydes, ainsi que certaines de leurs caractéristiques spécifiques, telles que la présence de relations d'orientation entre les nano-oxydes et la matrice FeCr, qui ont été observées même dans le cas de nano-oxydes de type corundum riches en Cr. Enfin, les résultats obtenus, combinées avec les données de la littérature, sont discutées pour une meilleure compréhension des mécanismes impliqués dans la formation des nano-oxydes dans les aciers ODS. / Oxide Dispersion Strengthened (ODS) steels, that is steels reinforced with a homogeneous distribution of (Y,Ti) oxide nano-particles, are advanced structural materials for nuclear applications. The oxide particles serve as point defect recombination centres and obstacles to dislocation motion thereby improving radiation resistance and high-temperature strength of these steels making them perfect candidate materials for future fusion and fission nuclear reactors. The conventional fabrication of ODS steels is achieved by mechanical alloying followed by thermomechanical heat treatments. This way of ODS steel production seems complicated to understand the physical mechanisms leading to the precipitation of nano-oxide particles. The kinetics of nanoparticle formation can be much better studied using an alternative technique of nanoparticle growth, namely Ion Beam Synthesis (IBS). This approach has many advantages including the precise control of experimental parameters and the ability to de-correlate various factors contributing to precipitation kinetics. A better knowledge gained in this way would be potentially helpful for optimization of ODS steel production routines. In the course of this PhD study, the IBS approach was applied to investigate the co-precipitation of metal (Y and/or Ti) and oxygen ions implanted into a model Fe-Cr alloy with the composition close to those typical for commercial ODS steels. Following the standard IBS schedule, consisting of ion implantation followed by high-temperature heat treatment, ions of Y, Ti and O at low energies were implanted into high-purity Fe10wt%Cr alloy samples at room temperature. The implanted samples were then annealed at various temperatures ranging from 600 to 1100°C to promote the precipitation of nano-oxide particles. A range of Transmission Electron Microscopy techniques were used to characterize the crystallographic structure and chemical composition of the nanoparticles. The study has been performed following three sets of experiments. First of all, the sequential implantation of Ti and O ions was implemented. Subsequent annealing at temperatures below 1000°C revealed that precipitation of titanium oxide was suppressed. Instead, chromium-rich nano-oxide particles with corundum hexagonal structure were found to precipitate. At sufficiently high temperatures these corundum particles were found to contain certain amount of Ti. Only after annealing at the highest temperature of 1100°C, particles of another type with Ti enriched core and Cr enriched shell were additionally fixed. Secondly, sequential Y and O ion implantation resulted in the formation of probable yttrium-rich oxides at 800°C. Annealing at 1100°C promoted their growth to larger sized yttria (Y₂O₃) particles with a Cr enriched shell. Finally, sequential ion implantation of both metal ions (Y and Ti) was performed, followed by O implantation. The order of metal ion implantation has been found to be crucial for subsequent oxide precipitation at the annealing stage. With the Ti implantation first in the sequence, the precipitation of corundum hexagonal chromium-rich oxide was observed, very similar to the case of Ti and O implantation. In contrast, implantation starting with Y produced yttrium-titanium oxide particles with unidentifiable structure. Summing up, the study has demonstrated the feasibility of the formation of Y, Ti and (Y,Ti) oxides by ion implantation. The thesis presents the detailed characterization of the nanoparticles, as well as the discovered specific features of precipitated particles, such as the presence of orientation relationships between the particles and the FeCr matrix, which was observed even for the case of Cr-rich corundum particles. Finally, the implications of the obtained results, in conjunction with the already known data from the existing literature, for the better understanding of the mechanisms involved in the formation of nano-oxide particles in ODS steels are discussed.

Dans un contexte de réduction internationale des émissions de gaz à effet de serre, les techniques de Captage Transport et Stockage de CO2 (CTSC) apparaissent comme une solution à moyen terme particulièrement efficace. En effet, les capacités de stockage géologique pourraient s'élever jusqu'à plusieurs millions de tonnes de CO2 injectées par an, soit une réduction substantielle des émissions atmosphériques de ce gaz. Une des cibles privilégiées pour la mise en place de cette solution sont les aquifères salins profonds. Ces aquifères sont des formations géologiques contenant une saumure dont la salinité est souvent supérieure à celle de la mer la rendant impropre à la consommation. Cependant, cette technique fait face à de nombreux défis technologiques ; en particulier la précipitation des sels, dissous dans l'eau présente initialement dans l'aquifère cible, suite à son évaporation par le CO2 injecté. Les conséquences de cette précipitation sont multiples, mais la plus importante est une modification de l'injectivité, c'est-à-dire des capacités d'injection. La connaissance de l'influence de la précipitation sur l'injectivité est particulièrement importante tant au niveau de l'efficacité du stockage et de l'injection qu'au niveau de la sécurité et de la durabilité du stockage. Le but de ces travaux de thèse est de comparer l'importance relative des phénomènes négatif (colmatage) et positif (fracturation) consécutifs à l'injection de CO2 et à la précipitation des sels. Au vu des nombreux résultats de simulations et de modélisation dans la littérature décrivant le colmatage de la porosité, il a été décidé de porter l'accent sur les effets mécaniques de la cristallisation des sels et la possible déformation de la roche mère. Une modélisation macroscopique et microscopique, tenant compte de deux modes possibles d'évaporation induits par la distribution spatiale de l'eau résiduelle a donc été développée afin de prédire le comportement mécanique d'un matériau poreux soumis à un assèchement par injection de CO2. Les résultats montrent que la pression de cristallisation consécutive à la croissance d'un cristal en milieu confiné peut atteindre des valeurs susceptibles localement de dépasser la résistance mécanique du matériau, soulignant ainsi l'importance de ces phénomènes dans le comportement mécanique global de l'aquifère. Sur le plan expérimental, les travaux ont porté sur l'utilisation d'un nouveau prototype de percolation réactive afin de reproduire le comportement d'une carotte de roche soumise à l'injection et ainsi obtenir l'évolution des perméabilités dans des conditions similaires à celle d'un aquifère.