L'expérience Double Chooz a pour but la mesure de l'angle de mélange thêta13 via l'étude des oscillations d'antineutrinos électroniques produits par les réacteurs nucléaires de Chooz, à l'aide de deux détecteur identiques, permettant ainsi de s'affranchir de la plupart des incertitudes systématiques. Le détecteur proche, dont le but est la normalisation du flux émis, sera opérationnel en 2013, alors que le lointain, qui prend des données depuis avril 2011, est quant à lui sensible à thêta13, c'est-à-dire à un déficit et une déformation spectrale des antineutrinos électroniques détectés. Au sein de cette thèse l'expérience Double Chooz est présentée, avec sa source de neutrino, sa méthode de détection, et les signal et bruits de fond attendus. Afin de sélectionner ces évènements, de nombreuses quantités doivent être reconstruites, étalonnées et sauvegardées dans des fichiers de données. Un soin spécial est donc apporté à la présentation de la détermination des retards en temps des canaux d'acquisition, de l'algorithme de reconstruction d'énergie et de vertex CocoReco, du logiciel compilant les outils de reconstruction Common Trunk et du réducteur de données Cheetah. En ce qui concerne l'analyse, toutes les coupures de sélection et leurs résultats sont présentés. En particulier, la coupure de multiplicité, la méthode des multiples fenêtres en temps décalées, le véto lithium, et les études relatives au bruit de fond 9Li sont discutés. Pour 227,93 jours de données du détecteur lointain, 8249 candidats neutrino ont été observés. La prédiction du flux émis utilise la mesure de l'expérience Bugey 4 en corrigeant des différences de composition des coeurs. En l'absence d'oscillation, 8937 évènements étaient attendus. Ce déficit est interprété comme une disparition d'antineutrinos électroniques. Une analyse utilisant cette information et la déformation spectrale des antineutrinos électroniques donne sin^2 (2thêta13) = 0,109 +- 0,030 (stat) +- 0,025 (syst) pour Delta m31^2 = 2,32 10^-3 eV^2. L'hypothèse de non-oscillation est exclue à 2,9 sigmas.

Le traitement thermique (200°C à 250°C) de rétification améliore les propriétés physicochimiques du bois traite; cependant, il est nécessaire de déterminer les conditions optimales de traitement en fonction des caractéristiques initiaux de I' échantillon à traiter et des propriétés qu'on veut obtenir. Deux études ont été effectuées en parallèle, l'étude expérimentale et la modélisation du traitement du bois sous gaz convectif. C'est l'utilisation d'un réacteur instrumente à l'échelle de laboratoire qui a facilite considérablement la réalisation de cette étude expérimentale sur des échantillons de bois de tailles variables. Chaque paramétré du traitement ( température et durée de traitement, vitesse de montée en température, étapes intermédiaires, humidité initiale de I' échantillon, son essence et son épaisseur ) influe sur les évolutions des variables du procédé ( température et pression internes du bois, sa masse ainsi que la quantité et la nature des gaz émis par l'échantillon dans le réacteur). Le choix de ces paramétrés conditionnent la vitesse de séchage (première phase) et les cinétiques globales de rétification ( deuxième phase ) pendant chaque traitement. Les résultats du couplage du four avec le spectromètre Infrarouge à Transformée de Fourier (IRTF) montrent les cinétiques d'émission des gaz au cours du traitement. Ces résultats sont corrobores par ceux obtenus avec le capteur de gaz qui est utilise en vue de contrôler le procédé. Les phénomènes prépondérants qui ont lieu au cours du traitement ont été modélises. Après sa résolution numérique et sa validation, ce modelé a permis d'expliquer et de prédire le traitement d'un échantillon relativement sec. n peut être utilise pour compléter les études des influences de paramétrés du traitement et éventuellement le contrôle du procédé. Ces études sont indispensables pour I' optimisation du procédé et son extrapolation vers une échelle préindustrielle.

Ce travail de thèse s'inscrit dans le domaine de l'énergie nucléaire, de l'aval du cycle du combustible et du calcul des incertitudes. Le CEA doit concevoir le prototype ASTRID, réacteur à neutrons rapides refroidi au sodium (RNR), qui est l'un des concepts retenus au sein du forum Génération IV et dont la puissance résiduelle et l'estimation de son incertitude ont un impact important. Ce travail consiste à développer un code de propagation des incertitudes des données nucléaires sur la puissance résiduelle dans les RNR.La démarche s'est déroulée en trois temps.La première étape a permis de limiter le nombre de paramètres intervenant dans le calcul de la puissance résiduelle. Pour cela, un essai de puissance résiduelle sur le réacteur PHENIX (PUIREX 2008) a été interprété de façon à valider expérimentalement le formulaire d'évolution DARWIN pour les RNR et à quantifier les termes sources de la puissance résiduelle.La deuxième étape a eu pour but de développer un code de propagation des incertitudes : CyRUS (Cycle Reactor Uncertainty and Sensitivity). Une méthode de propagation déterministe a été retenue car elle permet des calculs rapides et fiables. Les hypothèses de linéarité et de normalité qu'elle entraîne ont été validées théoriquement. Le code a également été comparé avec succès à un code stochastique sur l'exemple de la fission élémentaire thermique de l'235U.La dernière partie a été une application du code sur des expériences de puissance résiduelle d'un réacteur, de bilan matière d'une aiguille combustible et d'une fission élémentaire de l'235U. Le code a démontré des possibilités de retour d'expériences sur les données nucléaires impactant l'incertitude de cette problématique.Deux résultats principaux ont été mis en évidence. Tout d'abord, les hypothèses simplificatrices des codes déterministes sont compatibles avec un calcul précis de l'incertitude de la puissance résiduelle. Ensuite, la méthode développée est intrusive et permet un retour d'expérience sur les données nucléaires des expériences du cycle. En particulier, ce travail a montré qu'il est déterminant de mesurer précisément les rendements de fission indépendants et de déterminer leurs matrices de covariances afin d'améliorer la précision du calcul de la puissance résiduelle.

Les composants du circuit primaire des réacteurs nucléaires à eau sous pression (REP) subissent une corrosion généralisée entraînant le relâchement d'espèces solubles dans le fluide primaire (principalement Fe, Ni, Cr, Mn, Co). Sous l'effet de la convection du fluide, ces espèces sont entraînées dans le circuit primaire. Une partie de ces espèces peut précipiter sur les surfaces du combustible et être activée sous l'effet du flux neutronique régnant dans cette région. Ce dépôt de produits de corrosion peut, sous l'effet des forces hydrodynamiques du fluide primaire, être érodé (ou bien dissous si les conditions thermo-chimiques le permettent). Ces espèces activées (principalement du 58Co, 60Co, 51Cr et 54Mn), sous l'effet de la convection vont se retrouver disséminées dans l'ensemble du circuit primaire où elles pourront se redéposer (ou bien précipiter) sur les différents composants et ainsi contaminer l'ensemble du circuit primaire. Au cours d'un cycle de fonctionnement normal dans un REP EDF, l'activité du fluide dans le circuit primaire est relativement constante (généralement de l'ordre de 10-20 MBq.m-3 en 58Co). Cependant, lors de certains cycles de fonctionnement (en fonction de la gestion de combustible), notamment on observe des montées d'activités volumiques importantes en 58Co et en 51Cr pouvant atteindre une centaine de fois celles observées habituellement. Ces montées d'activités volumiques sont dues à l'établissement dans les régions les plus "chaudes" des assemblages de combustible d'un régime d'ébullition nucléée. L'ébullition peut dans certains cas multiplier par un facteur 10 à 100 l'épaisseur de dépôt formé sur le combustible conduisant ainsi à un transfert de masse plus important sous forme particulaire entre le dépôt et le fluide primaire du fait de l'érosion. Une modélisation des mécanismes de transfert de masse entre le fluide primaire et le dépôt sur ces régions "chaudes" du combustible en régime d'ébullition nucléée et les impacts sur la contamination du circuit primaire sont décrits dans ce mémoire. L'ébullition à la surface du dépôt ou bien dans le dépôt lui-même provoque un enrichissement à la paroi en espèces ioniques pouvant entraîner une précipitation plus importante ou bien modifier le comportement d'une espèce d'un régime de dissolution à un régime de précipitation ; le dépôt de particules turbulent et inertiel est lui aussi favorisé. La vaporisation du fluide à la paroi ainsi que la formation des bulles elles-mêmes entraînent aussi un dépôt et une précipitation plus importants. La prise en compte de ces mécanismes de transfert de masse dans le code OSCAR (Outil de Simulation de la ContAmination en Réacteur), développé au sein du Laboratoire de Modélisation des interactions et Transferts en Réacteur au CEA, conduit à une bonne reproduction des résultats expérimentaux issus du retour d'expérience des centrales françaises tant au niveau des dépôts formés dans les régions avec ébullition que des activités volumiques.

Ce travail montre la mise en œuvre d'une technique originale pour le chauffage rapide et bien contrôlé de catalyseurs sous forme de films minces déposés sur un structurant métallique. L'utilisation d'un système à induction électromagnétique adapté à un réacteur catalytique de type annulaire nous a permis d'étudier un certain nombre de matériaux catalytiques, déposés sur acier inoxydable, dans une perspective d'oxydation totale en CO2 et H2O de composés organiques volatiles (COV) présents dans l'air. La combustion de l'isopropanol et du toluène par l'oxygène de l'air a été étudiée en utilisant différents catalyseurs déposés sous forme de films minces: 1%Pt/Al2O3, 0,3%Pt/SnO2, 1%Pt/SnO2 et 1%Pt/YSZ. Les solides ont été préparés par imprégnation des oxydes correspondants par H2PtCl6 puis ont été déposés sur le support d'acier inoxydable par électrophorèse. Les principaux paramètres relatifs au mode de chauffage ont été étudiés de même que l'influence sur la conversion des COV de différents facteurs tels que la quantité de catalyseur, le pourcentage de platine ou la nature du support oxyde employé. Les informations fournies par ce système innovant ont également été comparées pour validation à celles obtenues à l'aide d'un système classique (microréacteur en quartz à lit traversé chauffé de manière conventionnelle) pour une réaction de référence qui est l'oxydation de CO en CO2. Le système décrit dans cette étude présente d'une part un intérêt pratique pour le traitement rapide de contaminations accidentelles de l'air ambiant, mais est aussi un très bon moyen d'obtenir des paramètres cinétiques fiables dans le domaine des catalyseurs en films minces utilisés dans de nombreux réacteurs structurés

Ce travail a été réalisé en cotutelle entre l'Université Charles à Prague (République Tchèque) et l'Université de Strasbourg (France). Il a également profité d'une coopération entre l'Institut de Chimie Inorganique de l'Académie des Sciences de République Tchèque et le Commissariat à l'Énergie Atomique et aux Énergies Alternatives (CEA, Cadarache, France). Les résultats des travaux ont contribué au projet OCDE / AEN Serena 2 (Programme portant sur l'étude des effets d'une explosion de vapeur dans un réacteur nucléaire à eau). La thèse présentée se situe dans le domaine de la sûreté nucléaire et de la science des matériaux. Elle traite de l'Interaction Combustible-Réfrigérant (ICR, ou FCI en anglais pour Fuel-Coolant Interaction) susceptible d'intervenir lors d'un accident grave de réacteur nucléaire et actuellement à l'étude dans les programme de R&D. Au cours d'un accident de fusion d'un coeur de réacteur, les matériaux fondus peuvent interagir avec le liquide de refroidissement (eau légère), aussi appelé réfrigérant. Cette interaction peut se produire à l'intérieur de la cuve ou, en cas de rupture de celle-ci, à l'extérieur. Ces deux scénarios sont couramment appelés Interaction Combustible-Réfrigérant en- et hors- cuve et se distinguent de par les conditions du réacteur lors de l'accident : pression du système, degré de sous refroidissement de l'eau, etc. L'interaction entre le combustible fondu et le liquide de refroidissement peut évoluer vers une détonation thermique appelée "explosion de vapeur" qui peut endommager le réacteur, voire compromettre l'intégrité du confinement. Des expériences récentes ont montré que la composition du combustible a un effet majeur sur l'apparition et le rendement d'une telle explosion. En particulier, des comportements différents ont été observés entre un matériau simulant, l'alumine, qui explose très facilement, et diverses compositions de corium prototypique (80 m. % UO2, 20% m.% ZrO2). Cet "effet matériau" a suscité un intérêt nouveau pour les analyses post-expériences des débris issus de l'ICR afin de déterminer les mécanismes qui interviennent au cours de ces phénomènes extrêmement rapides. La thèse est organisée en neuf chapitres. Le chapitre 1 constitue une introduction générale et présente le contexte d'un accident grave d'un réacteur nucléaire. Quelques exemples d'accidents graves (Three Miles Island 1979, Tchernobyl 1986 et Fukushima 2011) sont brièvement abordés. Le chapitre 2 résume les aspects théoriques de l'interaction combustible-réfrigérant. Il est divisé en quatre parties correspondant aux quatre étapes généralement rencontrées lors du mécanisme d'ICR i) Prémélange - le combustible fondu, versé dans l'eau, se fragmente en gouttelettes grossières qui s'isolent d'un film de vapeur. ii) Déclenchement - le film de vapeur entourant les gouttes de combustible est déstabilisé, permettant ainsi la fragmentation fine du combustible. iii) Propagation - la fragmentation du combustible se propage à l'ensemble du prémélange, augmentant ainsi la surface de contact entre le combustible fondu et l'eau. Ceci conduit à une production intense de vapeur à grande échelle. iv) Expansion (explosion) - l'énergie thermique transférée du combustible à l'eau est transformée en travail mécanique de la vapeur.[...]

La gazéification de la biomasse permet d'obtenir un gaz de synthèse riche en CO et H2 utilisable pour la production d'électricité, de biocarburants ou de composés chimiques. Ce procédé permet de palier à l'épuisement des ressources fossiles. L'utilisation de boues d'épuration comme ressources de biomasse assurerait à ce type de déchets organiques une valorisation énergétique. Cependant, les boues contiennent une forte charge minérale (entre 30 et 50% massique). Cette fraction est composée d'une vingtaine d'oxyde notamment la silice, la chaux et l'oxyde de phosphore, P2O5 (plus de 15%).Les boues sont des systèmes complexes très peu étudiés jusqu'à présent. Il est donc nécessaire de connaitre le comportement en température des inorganiques afin de mesurer leur impact lors du processus de gazéification et de se prémunir contre les risques de corrosion et de pollution du gaz liés à leur présence. - Dans un premier temps, les températures de liquidus de deux fractions minérales de boues ont été déterminées. Il s'avère que celles-ci, comprises entre 1257°C et 1358°C, sont dans la plage opératoire d'un gazéifieur à lit entrainé. De plus, une étude menée sur le binaire SiO2-P2O5 a permis d'améliorer les bases de données thermodynamiques. - Dans un second temps, les études thermodynamiques et cinétiques de volatilisation du phosphore ont mis en évidence le faible relâchement en température du phosphore grâce à la formation de phases réfractaires associant l'oxyde de phosphore et la chaux tel que Ca3(PO4)2 et Ca9Fe(PO4)7. La volatilité des inorganiques des boues est inférieure à 0.5% massique. - Enfin, l'interaction entre les inorganiques liquides et plusieurs céramiques réfractaires a été étudiée, par des essais de corrosion statique et dynamique. Un matériau, constitué d'alumine et d'oxyde de chrome, s'est révélé être un excellent candidat pour le garnissage du réacteur de gazéification.

Les eaux grises (EG) peuvent être considérées comme une ressource alternative à l'eau potable et peuvent donc être réutilisées, par exemple, pour l'arrosage d'espaces verts pour lequel une qualité ''eau destinée à la consommation humaine'' ne semble pas nécessaire. Toutefois la présence de microorganismes pathogènes et de composés organiques peut entraîner des risques sanitaires et environnementaux. Il est donc nécessaire de traiter ces EG avant de les réutiliser et caractériser les risques liés à leur recyclage, jusqu'à présent peu connus. Pour répondre à ces objectifs, la démarche a consisté à caractériser les EG afin de choisir un traitement adapté. Le procédé biologique retenu est un réacteur à lit fluidisé aérobie. Son optimisation a été basée sur l'étude de son comportement hydrodynamique et sur la cinétique de biodégradation des EG. Ses performances épuratoires ont également été déterminées. La qualité des EG traitées produites atteint les objectifs attendus par la réglementation française pour l'irrigation d'espaces verts avec des eaux usées traitées. En effet, la DCO et les MES obtenues dans l'effluent traité sont respectivement de 26 mg O2.L-1 et 5,6 mg.L-1. Le réacteur a permis de traiter 144 L.j-1 d'EG durant 16 mois. Trois parcelles de pelouse ont été irriguées respectivement par des EG brutes, des EG traitées et par de l'eau potable. Contrairement à la parcelle irriguée par les EG brutes, l'analyse de risques n'a montré aucune différence significative entre celle irriguée par les EG traitées et celle irriguée par l'eau potable. Ces travaux démontrent que les EG traitées produites dans cette étude peuvent être employées pour l'irrigation d'espaces verts.

De nombreuses études ont été réalisées par la communauté scientifique internationale sur la Corrosion Sous Contrainte (CSC) de l'Alliage 600 en milieu primaire des Réacteurs à Eau Pressurisée (REP). Néanmoins, les mécanismes à l'origine de cette fissuration sont encore mal compris. Un certain nombre de modèles ont été développés et proposés, cependant peu d'entre eux arrivent à intégrer l'influence de tous les paramètres. Le mécanisme d'oxydation interne et la famille de modèles basés sur l'action de l'hydrogène ont paru les plus prometteurs. L'objectif de l'étude était d'apporter des connaissances nouvelles sur le/les mécanisme/s de CSC. Il a été choisi de cibler les expérimentations de façon à sélectionner les modèles les plus pertinents. Pour cela des essais dans un milieu simulant le milieu primaire avec des marqueurs isotopiques (oxygène 18 et deutérium) ont été menés sur deux types d'éprouvettes. Des éprouvettes à déformation imposée de type « U-bend » ont été utilisées dans un premier temps et des éprouvettes sous forme de plaquette ayant des microstructures contrôlées ont été utilisées dans un second temps. Les caractérisations des fissures et des pénétrations d'oxyde intergranulaire par MEB, MET, SIMS, Nano-SIMS et des dosages d'hydrogène, ont permis une nouvelle analyse de la CSC de l'Alliage 600 en milieu REP, concernant plus particulièrement les points suivants : la stabilité thermodynamique des phases, la répartition et la morphologie des oxydes observés dans les fissures, le rôle de l'hydrogène, la nature des carbures de chrome et le caractère continu/discontinu du mécanisme de fissuration. A partir des résultats obtenus à l'aide du traçage isotopique de l'hydrogène et de l'oxygène couplé à l'utilisation de différentes techniques d'analyse complémentaires, il a été proposé un nouveau modèle de mécanisme de fissuration basé sur la formation d'oxyde de chrome aux joints de grains de l'alliage. Ce modèle permet de prendre en compte le rôle des paramètres liés au matériau (taux de défauts, déformation, type de joint de grain) et au milieu (teneur en hydrogène, température) qui influeraient sur les cinétiques de diffusion de l'oxygène dans l'oxyde aux joints de grains de l'alliage et du chrome aux joints de grains de l'alliage.

Les eaux grises (EG) peuvent être considérées comme une ressource alternative à l’eau potable et peuvent donc être réutilisées, par exemple, pour l'arrosage d'espaces verts pour lequel une qualité ''eau destinée à la consommation humaine'' ne semble pas nécessaire. Toutefois la présence de microorganismes pathogènes et de composés organiques peut entraîner des risques sanitaires et environnementaux. Il est donc nécessaire de traiter ces EG avant de les réutiliser et caractériser les risques liés à leur recyclage, jusqu'à présent peu connus. Pour répondre à ces objectifs, la démarche a consisté à caractériser les EG afin de choisir un traitement adapté. Le procédé biologique retenu est un réacteur à lit fluidisé aérobie. Son optimisation a été basée sur l’étude de son comportement hydrodynamique et sur la cinétique de biodégradation des EG. Ses performances épuratoires ont également été déterminées. La qualité des EG traitées produites atteint les objectifs attendus par la réglementation française pour l'irrigation d'espaces verts avec des eaux usées traitées. En effet, la DCO et les MES obtenues dans l'effluent traité sont respectivement de 26 mg O2.L-1 et 5,6 mg.L-1. Le réacteur a permis de traiter 144 L.j-1 d'EG durant 16 mois. Trois parcelles de pelouse ont été irriguées respectivement par des EG brutes, des EG traitées et par de l’eau potable. Contrairement à la parcelle irriguée par les EG brutes, l'analyse de risques n'a montré aucune différence significative entre celle irriguée par les EG traitées et celle irriguée par l'eau potable. Ces travaux démontrent que les EG traitées produites dans cette étude peuvent être employées pour l’irrigation d’espaces verts. / A level of water quality intended for human consumption does not seem necessary for domestic uses such as irrigation of green spaces. Alternative water supplies like the use of greywater (GW) can thus be considered. However, GW contains pathogenic microorganisms and organic compounds which can cause environmental and health risks. As the risks related to recycling are unknown, GW treatment is necessary before reusing. To describe the risks related to GW reuses, the scientific approach performed in this study was to characterize domestic GW in order to select an appropriate treatment. The biological process chosen is an aerobic fluidized bed reactor. As this process has never been developed for GW, an optimization step based on the study of its hydrodynamic behavior and the kinetics of biodegradation of GW was performed. The treatment performances were then determined. The treated GW produced in this study reached the threshold values expected by the French regulation for irrigation of green spaces with treated wastewater. Indeed, the COD and the TSS obtained in treated GW were respectively 26 mg O2.L-1 and 5.6 mg.L-1. The fluidized bed reactor has been used to treat 144 L.d-1 of GW for 16 months. Three lawn plots were irrigated respectively with raw GW, treated GW and tap water asa reference. Contrary to the lawn plot irrigated with raw GW, the risk analysis performed in this study has shown no significant difference between the law plot irrigated with treated GW and the one irrigated with tap water. This study shows that treated GW produced from the fluidized bed reactor developed in this experiment can be used for irrigation of green spaces.