Le développement d’un procédé de polymérisation en émulsion est complexe de par la nature hétérogène de ce type de réaction. En outre, dans le cas de la polymérisation en émulsion du fluorure de vinylidène, la difficulté est d’autant plus accrue que le monomère est habituellement en phase gazeuse ou supercritique dans les conditions d’intérêt. Or la littérature manque d’informations concernant ce type de procédé de synthèse du PVDF sous une pression comprise entre 30 bar et 90 bar.Ainsi cette thèse a pour objectif de contribuer à une meilleure compréhension des mécanismes cinétiques et de stabilisation intervenants dans la polymérisation radicalaire en émulsion du VDF dans des conditions supercritiques et, plus particulièrement, de fournir des données expérimentales nécessaires à l’élaboration de futurs modèles.Avant même d’entreprendre les études expérimentales, cette thèse s’intéresse d’abord aux aspects d’installation et d’automatisation de l’unité de polymérisation ainsi qu’au démarrage et à l’optimisation du réacteur. Ensuite, plusieurs tests sont réalisés afin de comprendre certaines caractéristiques du latex produit ainsi que certaines propriétés du tensioactif fluoré. Une nouvelle méthode a spécialement été développée afin de suivre le phénomène de coagulation des particules de polymère.Finalement des réactions sont réalisées par lot et en semi-continu et une étude paramétrique des conditions opératoires et de la composition des réactifs est effectuée afin d’évaluer leur impact sur l’évolution de la polymérisation en émulsion. Notamment, le profil de vitesse de polymérisation est obtenu par calorimétrie, à partir d’une approche pratique fondée sur un estimateur d’état en cascade, ainsi que sur la mesure de la consommation de monomère, et sur l’analyse gravimétrique réalisée par prélèvement / The heterogeneous nature of the conventional emulsion polymerization can render the process quite complex. In the case of the emulsion polymerisation of vinylidene fluoride (VDF), the situation is more complicated than for the majority of industrial processes because the monomer is typically either a gas or a supercritical fluid under the polymerization conditions of interest. Given the relatively high pressure required for this process (30bar <P< 90bar), there is a lack of information in the open literature about the VDF emulsion polymerization process.In this sense, this thesis is a contribution to the understanding of the kinetic and stabilization mechanisms that intervene in the free radical emulsion polymerization of vinylidene fluoride (VDF) under supercritical conditions, and more particularly, to the generation of relevant experimental data that can be used for future model developments.Prior to the experimental studies of VDF emulsion polymerization, issues that ranged from the installation and automation of the polymerization unit to the start-up and optimization of the reactor were covered. Later, different tests were performed in order to understand some important features of the produced latex as well as some properties of the fluorinated surfactant. Additionally, a new method to monitor the coagulation phenomena on polymer particles was developed.Finally, reactions were performed using batch and semi-batch mode. The impact of certain compositional changes and reaction conditions on the evolution of the emulsion polymerization was studied. A practical approach was implemented to follow the rate of polymerization using reaction calorimetry. Simultaneous estimations of the evolution of overall heat transfer coefficient and heat of reaction were determined using a high-gain nonlinear cascade state estimator

ALes gaz issus des procédés de pyrolyse-gazéification de la biomasse doivent être épurés. Ils contiennent des vapeurs condensables (goudrons), des aérosols, des particules solides fines, des composés soufrés et des métaux alcalins qu’il s’agit d’éliminer avant leur utilisation sur des turbines (production d’électricité) ou comme gaz de synthèse. Les expériences rapportées dans ce travail concernent les vapeurs condensables et leur conversion par craquage thermique. Les vapeurs sont produites par pyrolyse de la biomasse dans un premier réacteur (RP) à 540°C. Elles sont ensuite craquées dans un réacteur parfaitement auto-agité par jets gazeux (RPAA) associé en série avec le RP. Le RPAA fonctionne à plus haute température (550-1030°C) et le temps de séjour de la phase gazeuse dans le craqueur est compris entre 0,1 et 1 s. Tous les produits de réaction (charbon, vapeurs condensables et gaz permanents) sont récupérés et analysés. Le RPAA étant uniforme en température et en concentration, la détermination de constantes de vitesse à temps de séjour donné est assez aisée à partir de bilans de matière en vapeurs et gaz. Des schémas réactionnels globaux rendant compte du craquage des vapeurs en gaz mais aussi de leur possible maturation en composés plus réfractaires sont proposés et leurs constantes de vitesse optimisées à partir des résultats expérimentaux. Ces modèles permettent de simuler le craquage thermique d’une charge type issue d’un gazogène. On détermine les conditions optimales de fonctionnement (température, temps de séjour) du réacteur de craquage qui aboutissent à une concentration en vapeurs condensables la plus faible possible. On comparera ainsi l’efficacité du craquage thermique à celle des autres procédés d’épuration des goudrons. / Pyrolysis and gasification processes give rise to gases containing by-products such as condensable vapors (tars), aerosols, dust, sulfur compounds and inorganics which may considerably lower the efficiency of catalysts (if chemical synthesis is foreseen) or cause severe damages to motors and turbines (in case of electricity production). Hence, efficient gas treatments are needed. The experiments reported in the present work are related to thermal cracking of condensable vapors. These vapors are produced in a first reactor by biomass pyrolysis (PR) at 540°C. They undergo further cracking in a second vessel, a continuous serf stirred tank reactor (CSSTR), assembled in series with the PR. The CSSTR is operated at temperatures ranging from 550 to 1030°C and gas phase mean residence times ranging from 0,1 to 1 s. Reaction products (char, condensable vapors and permanent gases) are recovered and analyzed. Temperature as well as composition are uniform at any point of the CSSTR. Therefore, it is easy to derive values of kinetic constants from mass balances at a given residence time. Global vapor cracking schemes including gas formation as well as possible maturation into more refractory compounds are proposed. Their kinetic constants are optimized from the experimental results. These models are used to simulate the thermal cracking of a typical load flowing out from a gasifier. Optimal operating conditions of the cracking reactor (in terms of temperature and residence time) are determined to reach the lowest condensable vapors concentration. Thus, efficiency of thermal cracking can be compared to other gas treatment processes.

Le procédé de captage du dioxyde de carbone (CO2) par combustion fonctionnant en boucle chimique (Chemical Looping Combustion (CLC)) permet de produire de l’énergie à partir du méthane tout en captant le CO2 produit par la combustion. Ce procédé met en oeuvre un matériau porteur d’oxygène (NiO/NiAl2O4) qui est utilisé pour fournir de l’oxygène lors de la combustion du méthane et qui est ensuite régénéré sous air. Le matériau utilisé se dégrade au cours du temps ce qui accroît les coûts du procédé et diminue ses performances. L’étude présentée ici a pour objectif de déterminer quel est l’impact des phénomènes thermiques et chimiques sur la dégradation du matériau porteur d’oxygène. Les mécanismes réactionnels représentant la réduction et l’oxydation du porteur d’oxygène ont été déterminés et validés grâce à des études expérimentales et à la modélisation d’un réacteur parfaitement auto-agité (RPAA) et d’un réacteur à écoulement piston. L’importance du contrôle du dépôt de carbone dans le procédé a été démontrée. Ensuite, les paramètres cinétiques des réactions représentant la réduction de l’oxyde de nickel ont pu être déterminés grâce à un modèle original du RPAA, puis validés dans le réacteur piston. L’intérêt du RPAA pour la détermination de paramètres cinétiques dans le cas du procédé CLC a été présenté. Les paramètres obtenus permettent de prédire de manière correcte toutes les réactions même si un travail complémentaire est nécessaire pour obtenir une meilleure précision des résultats. Finalement, un mécanisme de dégradation du matériau porteur d’oxygène déduit des résultats expérimentaux a été proposé. Ce mécanisme décrit la production importante de fines particules se dissociant des grains et leur rôle dans les phénomènes d’agglomération observés. Le matériau support, supposé inerte, jouerait un rôle dans l’apport d’oxygène. La méthodologie développée dans ce travail pourrait être adaptée à l’analyse et la caractérisation d’autres matériaux porteurs d’oxygène / The Chemical Looping Combustion (CLC) process produces energy by combustion of methane while capturing the carbon dioxide (CO2). An oxygen carrier (NiO/NiAl2O4) is used to deliver oxygen during the combustion of methane. It is then regenerated by air. The oxygen carrier material degrades over time, which increases the costs of the process and reduces its performance. The present study aims at determining the impacts of thermal and chemical phenomena on the oxygen carrier degradations. The reaction mechanisms corresponding to the reduction and oxidation of the oxygen carrier are determined and validated through experimental studies and the modeling of a continuously auto-stirred tank reactor (CASTR) and a plug flow reactor. The importance of controlling the quantity of deposited carbon in the process is illustrated. Then, the kinetic parameters of the reactions representing the reduction of nickel oxide are determined with an original model of the CASTR and validated in the plug flow reactor. The interest of using the CASTR for the determination of kinetic constants of the reactions involved in CLC process is presented. The obtained parameters give a good description of all reactions even if additional work is required to obtain a better precision of the results. Finally, a degradation mechanism of the oxygen carrier has been proposed. This mechanism describes the large production of fine particles separated from the grains and their role in the observed agglomeration phenomena. The support material, supposed to be inert, provides some of its oxygen. The methodology developed in this work could be adapted for the analysis and the characterization of other oxygen-carriers

L’excès de réactivité neutronique dans les centrales nucléaires est compensé par des sys-tèmes actifs de contrôle du réacteur : acide borique et barres de contrôle. L’apport d’antiréactivité peut se faire passivement avec des poisons consommables, c'est-à-dire des absorbants de neutrons, en particulier du gadolinium (Gd).Dans le cadre d’une augmentation de l’enrichissement en U²³⁵ et de réduction de l’utilisation d’acide borique, cette thèse a pour objectif d’optimiser la distribution du ga-dolinium dans des céramiques d’UO₂ afin d’obtenir un apport optimisé d’antiréactivité dans un Réacteur à Eau sous Pression.Dans ce sens, le travail est orienté à trouver des nouveaux matériaux riches en gadolinium. Le diagramme de phase U-O-Gd a donc été exploré dans le domaine des fortes teneurs en Gd. Deux phases cubiques ont été trouvées et caractérisées : les phases C1 et C2. En vue d’une application industrielle, la phase C1 a été retenue comme candidate pour l’ajout du Gd dans les pastilles d’UO₂.La distribution optimale de cette phase C1 dans les assemblages de combustible nucléaire a été étudiée avec le code de calcul neutronique APOLLO2.8. Des études paramétriques ont été réalisées. Ces études neutroniques ont aboutit à un concept performant de pastille empoisonnée. Finalement, des pastilles prototype ont été fabriquées en laboratoire suivant ce concept. L’ensemble des résultats obtenus montre qu’un concept de pastille avec un dépôt superficiel neutrophage de phase C1 est une manière d’apporter de l’antiréactivité de manière optimisée dans le cadre de cycles longs. Ceci pourrait potentiellement être appliquée à l‘échelle industrielle. Un brevet a été déposé en ce sens. / Reactivity excess in Nuclear Power Plants is controlled by reactor’s active systems: boric acid dilution and control rods. Alternatively, negative reactivity insertion can be made in a passive way using burnable poisons, i.e. neutron absorbers, this is the case of gadolinium (Gd).In the industrial framework of U²³⁵ enrichment increase and boric acid restraint, the goal of this thesis is to optimize the distribution of gadolinium in UO₂ ceramics to obtain a high-performance provision of negative reactivity in Pressurized Water Reactors.In this sense, the work is focus on new gadolinium-rich materials. Thus, U-Gd-O phase diagram was explored in the field of high Gd contents. Two cubic phases were found and characterized: the C1 and C2 phases. With the aim of an industrial application, C1 phase was selected as candidate for Gd addition into UO₂ pellets.The optimal distribution of C1 phase within a nuclear fuel assembly was studied using APOLLO 2.8 neutron transport code. Parametrical calculations were performed. These neutronic studies have ends in a successful “concept of poisoned pellet”.Finally, some prototype pellets following this concept were made in laboratory to proof it feasibility.All the obtained results shows that the proposed concept of a neutrophage C1-phase coating on UO₂ pellets is a convenient way to reduce reactivity excess within the framework of long irradiation cycles. This concept could be potentially applied in industrial scale. Consequently a patent application process was initiated.

Le traitement des déchets alimentaires (FW) par digestion anaérobie peut conduire à une production d'énergie couplée à une réduction des émissions de volume et de gaz à effet de serre à partir de ce type de déchets. Néanmoins, l'obtention de la récupération du méthane la plus élevée possible dans un temps plus court avec un fonctionnement stable est difficile. Pour surmonter les obstacles de la MA de divers procédés de pré-traitement FW, la supplémentation en oligo-éléments, bioaugmentation utilisant la bouse des animaux de zoo et la comparaison des configurations de réacteurs, y compris une étape ou en deux réacteurs à cuve agités en continu (CSTR) et un réacteur à membrane anaérobie (AnMBR ) ont été étudiées dans le cadre de la présente recherche. Sur la base des résultats des expériences de traitement par lots, de pré-traitement thermique à 80 ° C pendant 1,5 heure cédés> 50% augmentation de la production de biométhane, et il a été trouvé à être plus économe en énergie que l'ozonation ou prétraitements de choc thermophiles. Parmi les différentes concentrations testées et les oligo-éléments, Fe (II) et Se (VI) des concentrations de 25 à 50 ug / L ont donné lieu à 39 et 35% d'augmentation de la production de biométhane, respectivement. Une meilleure solubilisation des protéines (6,96 ± 2,76% de plus) et de glucides récalcitrants (344,85 ± 54,31 mg / L par rapport à zéro) pourrait être obtenue avec bioaugmentation de girafe fumier (30% en volume), qui a donné un 11,24 ± 4,51% de plus production de biométhane. Un CSTR à deux étages avec digestat re-circulation de meilleurs résultats que d'un stade en raison de sa (i) une meilleure capacité d'auto-ajustement du pH; (ii) une plus grande résistance aux chocs de charge organique; (iii) de près de 100% de matières solides volatiles a été destryoed par rapport à 71% en CSTR une étape; (iv) 50 à 60% de teneur en méthane a été obtenu, alors qu'il était de 40 à 50% en une seule étape CSTR; (c) une petite quantité d'hydrogène a également été détectée à partir de la première étape du réacteur à deux étages qui en fait un système attrayant pour la production de biohythane. Bien que la séparation physique des méthanogènes rendus plus sensibles à des facteurs inhibiteurs, tels que l'ammonium et l'acide propionique. En outre, le temps de rétention hydraulique (HRT) est encore une chute de ces systèmes, d'où une AnMBR équipé d'une membrane de fluorure de vinylidène courant latéral a été proposé et exploité avec succès pour 100 d. Merci de membranes HRT a pu être réduite de 20 d à 1d, tout en conservant un rendement global d'élimination de> 97% de la demande en oxygène influent chimique (COD) et a abouti à une production de biogaz supérieure à 70% de teneur en méthane / Treatment of food waste by anaerobic digestion can lead to an energy production coupled to a reduction of the volume and greenhouse gas emissions from this waste type. Nevertheless, obtaining the highest possible methane recovery in a shorter time with a stable operation is challenging. To overcome the hurdles of AD of FW various pretreatment methods, supplementation of trace elements, bioaugmentation using zoo animals' dung and comparison of reactor configurations including one-stage and two-stage continuously stirred tank reactors (CSTR) as well as anaerobic membrane reactor (AnMBR) were studied in the scope of this research. Based on the results of the batch experiments, thermal pretreatment at 80°C for 1.5 hours yielded 46 – 52% higher biomethane production, and it is more energy efficient than ozonation or thermophilic shock pretreatments. Among the various tested concentrations and trace elements Fe (II) and Se (VI) concentrations of 25-50 ug/L resulted in 39 and 35% increase of biomethane production, respectively. A better solubilization of proteins (6.96 ± 2.76% more) and recalcitrant carbohydrates (344.85 ± 54.31 mg/L as compared to zero) could be obtained with bioaugmentation of giraffe dung (30% by volume), which yielded a 11.24 ± 4.51% higher biomethane production. A two-stage CSTR with digestate re-circulation performed better than one-stage with (i) a better pH self-adjusting capacity; (ii) a higher resistance to organic loading shocks; (iii) almost 100% volatile solids was destroyed as compared to 71% in one-stage CSTR; (iv) 50-60% methane content was obtained, while it was 40-50% in one-stage CSTR; (v) a small amount of hydrogen was also detected from the first stage of the two-stage reactor making it an attractive biohythane production system. Although physically separating the methanogens made them more sensitive to inhibitory factors, such as ammonium and propionic acid. Moreover, the long hydraulic retention time (HRT) is still the problem with these systems, hence an AnMBR equipped with a side-stream polyvinylidene fluoride membrane was proposed and a successful operation was achieved. Thanks to the membranes the HRT was able to be reduced from 20 d to 1d, while maintaining an overall removal efficiency of >97% of the influent chemical oxygen demand (COD) and yielded a higher biogas production with 70% methane content

Ce travail a été réalisé en cotutelle entre l’Université Charles à Prague (République Tchèque) et l'Université de Strasbourg (France). Il a également profité d’une coopération entre l'Institut de Chimie Inorganique de l'Académie des Sciences de République Tchèque et le Commissariat à l'Énergie Atomique et aux Énergies Alternatives (CEA, Cadarache, France). Les résultats des travaux ont contribué au projet OCDE / AEN Serena 2 (Programme portant sur l’étude des effets d'une explosion de vapeur dans un réacteur nucléaire à eau). La thèse présentée se situe dans le domaine de la sûreté nucléaire et de la science des matériaux. Elle traite de l’Interaction Combustible-Réfrigérant (ICR, ou FCI en anglais pour Fuel-Coolant Interaction) susceptible d’intervenir lors d’un accident grave de réacteur nucléaire et actuellement à l’étude dans les programme de R&D. Au cours d’un accident de fusion d’un coeur de réacteur, les matériaux fondus peuvent interagir avec le liquide de refroidissement (eau légère), aussi appelé réfrigérant. Cette interaction peut se produire à l'intérieur de la cuve ou, en cas de rupture de celle-ci, à l'extérieur. Ces deux scénarios sont couramment appelés Interaction Combustible-Réfrigérant en- et hors- cuve et se distinguent de par les conditions du réacteur lors de l’accident : pression du système, degré de sous refroidissement de l’eau, etc. L'interaction entre le combustible fondu et le liquide de refroidissement peut évoluer vers une détonation thermique appelée «explosion de vapeur» qui peut endommager le réacteur, voire compromettre l'intégrité du confinement. Des expériences récentes ont montré que la composition du combustible a un effet majeur sur l’apparition et le rendement d’une telle explosion. En particulier, des comportements différents ont été observés entre un matériau simulant, l'alumine, qui explose très facilement, et diverses compositions de corium prototypique (80 m. % UO2, 20% m.% ZrO2). Cet «effet matériau» a suscité un intérêt nouveau pour les analyses post-expériences des débris issus de l’ICR afin de déterminer les mécanismes qui interviennent au cours de ces phénomènes extrêmement rapides. La thèse est organisée en neuf chapitres. Le chapitre 1 constitue une introduction générale et présente le contexte d’un accident grave d’un réacteur nucléaire. Quelques exemples d’accidents graves (Three Miles Island 1979, Tchernobyl 1986 et Fukushima 2011) sont brièvement abordés. Le chapitre 2 résume les aspects théoriques de l'interaction combustible-réfrigérant. Il est divisé en quatre parties correspondant aux quatre étapes généralement rencontrées lors du mécanisme d’ICR i) Prémélange - le combustible fondu, versé dans l'eau, se fragmente en gouttelettes grossières qui s’isolent d’un film de vapeur. ii) Déclenchement – le film de vapeur entourant les gouttes de combustible est déstabilisé, permettant ainsi la fragmentation fine du combustible. iii) Propagation - la fragmentation du combustible se propage à l’ensemble du prémélange, augmentant ainsi la surface de contact entre le combustible fondu et l’eau. Ceci conduit à une production intense de vapeur à grande échelle. iv) Expansion (explosion) - l'énergie thermique transférée du combustible à l'eau est transformée en travail mécanique de la vapeur.[...] / This work has been performed under co-tutelle supervision between Charles University in Prague (Czech Republic) and Strasbourg University (France). It also profited from the background and cooperation of Institute of Inorganic Chemistry Academy of Science of the Czech Republic and French Commission for Atomic and Alternative energies (CEA Cadarache). Results of the work contribute to the OECD/NEA project Serena 2 (Program on Steam Explosion Resolution for Nuclear Applications).Presented thesis can be classed in the scientific field of nuclear safety and material science. It is aimed on the socalled “molten nuclear Fuel – Coolant Interaction” (FCI) that belongs among the recent issues of the nuclear reactorsevere accident R&D. During the nuclear reactor melt down accident the melted reactor load can interact with the coolant (light water). This interaction can be located inside the vessel or outside in the case of vessel break-up. These two scenarios are commonly called in- and ex-vessel FCI and they differ in the conditions such as initial pressure of the system, water sub-cooling etc. The Molten fuel – coolant interaction can progress into thermal detonation called “steam explosion” that can challenge the reactor or containment integrity.Recent experiments have shown that the melt composition has a major effect on the occurrence and yield of such explosion. In particular, different behaviors have been observed between simulant material (alumina), which has important explosion efficiency, and some prototypic corium compositions (80 w. % UO2, 20% w. % ZrO2). This “material effect” has launched a new interest in the post-test analyses of FCI debris in order to estimate the processes occurring during these extremely rapid phenomena. The thesis is organized in nine chapters. The chapter 1 gives the general introduction and context of the nuclear reactor accident. Major nuclear accidents (Three Miles Island 1979, Chernobyl 1986 and Fukushima 2011) are briefly described. The chapter 2 summarizes the theoretical aspects of the fuel – coolant interaction. It is divided in four thematic fields according to the FCI progression. In general, FCI has four stages: i) Premixing – hot melt is poured in water and fragmented in coarse droplets surrounded by steam filmii) Triggering – steam film around melt droplets is destabilized allowing fine fragmentation iii) Propagation – the fine fragmentation propagate through the premixture increasing the melt – water interface area, which leads to large steam production iv) Expansion (explosion) – Thermal energy transferred from the melt to water is changed into mechanical workof the steam.The chapter 3 summarizes the research conducted in different experimental facilities using nonradioactive simulant or radioactive prototypic materials. The chapter 4 shows the results of thermodynamic calculations, by which thepossible chemici reactions between melts and water/steam at high temperatures were modeled. Second part presentsthe results of 1D calculations of radiation heat transfer from FCI materials to water/steam. The chapter 5 describes the material analyses of non-radioactive simulant debris coming from MISTEE experimental research program (KTH, Sweden) and PREMIX, ECO facilities (FZK, Germany). The chapters 6 to 8 describe the material analyses of radioactive prototypic debris coming from KROTOS research program (CEA, France). The KROTOS KS2 test used melt composition 70 w. % UO2 and 30 w. % ZrO2, the KS4 test 80 w. % UO2 and 20 w. % ZrO2, the last KS5 test used suboxidized melt 80.1 w. % UO2 and 11.4 w. % ZrO2 and 8.5 w. % metallic Zr. The chapter 9 concludes the work and presents future perspectives.

Au-delà des questions inhérentes à la sûreté des installations nucléaires, l’accident de la centrale Fukushima Dai’ichi du 11 mars 2011 a fait ressurgir ce que certains considèrent comme un paradoxe : le Japon s’est lancé dans l’aventure du nucléaire alors qu’il avait lui-même été victime de la bombe atomique et que, de surcroît, il est régulièrement confronté à des catastrophes naturelles. Par ailleurs, la catastrophe de Fukushima a encouragé une certaine réflexion sur les médias japonais, qui vise particulièrement à critiquer le rôle que ceux-ci ont joué dans la promotion du nucléaire et son acceptation auprès du public japonais dès après la Seconde guerre mondiale. En s'inscrivant dans le champ des études en histoire culturelle, le présent travail vise ainsi à comprendre, à travers le prisme de l'image médiatique, comment le Japon a opéré une transition entre Hiroshima (1945) et Tôkaimura (1957), autrement dit entre le nucléaire militaire et le nucléaire civil, en attachant une importance particulière à la manière dont les discours sur ces "deux nucléaires" ont été articulés dans la presse japonaise. Pour ce faire, nous analysons la manière dont les grands quotidiens nationaux Asahi Shinbun et Yomiuri Shinbun ont traité de l’énergie atomique durant la genèse du projet nucléaire civil japonais (1945-1957), une période charnière démarrant avec les bombardements atomiques d’Hiroshima et de Nagasaki et se clôturant avec la mise en route du tout premier réacteur nucléaire expérimental japonais à Tôkaimura. À travers un plan structuré chronologiquement autour de quatre périodes, nous tentons donc de fournir des éléments de réponse à la question suivante : comment l’énergie nucléaire civile a-t-elle été représentée dans la presse nationale japonaise à l’époque de son introduction dans l’archipel ? Dans la première partie (1945-1949), nous observons comment l’énergie nucléaire a été représentée durant les premières années suivant les bombardements atomiques sur Hiroshima et Nagasaki, alors que le discours sur le nucléaire militaire était censuré par les Forces Alliées et que l’énergie nucléaire civile n’en était encore qu’à ses balbutiements. Dans la deuxième partie (1949-1952), nous analysons comment le socle des représentations de cette énergie évolue alors que la menace de la guerre nucléaire fait surface et que les premiers succès de production d’électricité nucléaire à l’étranger attirent l’attention de la presse japonaise. Notre troisième période (1953-1955) s’intéresse à trois évènements médiatiques qui ont influencé le discours médiatique autour de l’énergie nucléaire : le discours américain Atoms for Peace ; l’incident du thonier Daigo Fukuryû Maru ; et la venue de l’industriel américain John Jay Hopkins sur l’invitation de Shôriki Matstutarô, alors à la tête du quotidien Yomiuri Shinbun. Enfin, dans notre dernière partie (1955-1957) nous analysons tout d’abord la manière dont le quotidien Yomiuri Shinbun a couvert une grande exposition sur "les usages pacifiques" de l’énergie nucléaire qu’il avait lui-même co-organisé avec l’United States Information Agency pour améliorer l’image de cette dernière après l’incident du Daigo Fukuryû Maru. Dans un second temps, nous nous intéressons aux débats politiques à l’heure où le Japon commence à institutionnaliser son projet nucléaire civil. Enfin, nous clôturons cette dernière partie en traitant d’un événement qui devait symboliser l’aboutissement du projet nucléaire civil japonais : la mise en marche du tout premier réacteur nucléaire expérimental du Japon, dans le village de Tôkaimura. / In addition to questions that are inherent to the safety of nuclear installations, the accident at Fukushima Dai’ichi Nuclear Power Plant of March 2011 raised what can be considered a paradox: Japan has embarked on a nuclear adventure even though it has been the victim of a nuclear bomb itself and while it regularly faces natural catastrophes.Furthermore, the Fukushima catastrophe has encouraged some reflexion on the Japanese media, with special focus on the role these have played in the promotion of nuclear energy and in its acceptance by the Japanese public after the Second World War.This study, which belongs to the field of cultural history, aims at understanding through the prism of the media image, in what way Japan has accomplished a transition between Hiroshima (1945) and Tôkaimura (1957); in other words between military nuclear power and civilian nuclear energy, while attaching special importance to how the debate about these two aspects of the nuclear reality has been articulated in the Japanese press. To do this, we analyse the manner in which the big national newspapers: the Asahi Shinbun and Yomiuri Shinbun, dealt with atomic energy during the establishment of the Japanese civilian nuclear project (1945-1957), a pivotal period which started with the atomic bombings of Hiroshima and Nagasaki and closed with the start-up of the first Japanese experimental nuclear reactor in Tôkaimura. By means of a plan that is structured chronologically around four periods we will try to provide answers to the following question: how was civilian nuclear energy represented in the Japanese national press at the time of its introduction in the archipelago?In the first period (1945-1949), we observe how nuclear energy was represented during the first years following the atomic bombings of Hiroshima and Nagasaki, at a time that any discussion about atomic bombings was censured by the Allied Forces and that civilian nuclear energy was still in its infancy. In the second period (1949-1952), we analyse how the base of the representations of that energy evolves while the threat of nuclear war surfaces and while the first successes of the production of nuclear energy draw the attention of the Japanese press. Our third period (1953-1955) focuses on three media events which influenced the debate around nuclear energy: the American speech Atoms for Peace; the incident of the tuna fishing boat Daigo Fukuryû Maru and the arrival of the American industrialist John Jay Hopkins at the invitation of Shôriki Matstutarô, the head of the daily newspaper Yomiuri Shinbun. Finally, in our last period (1955-1957) we analyse first of all the manner in which the Yomiuri Shinbun covered the great exhibition on ‘the pacific uses of nuclear energy’ which it had itself co-organized with the United States Information Agency after the Daigo Fukuryû Maru incident, in order to improve the image of the latter. Then, we examine the political debates at the time that Japan began to institutionalize its nuclear civilian project. Lastly we end this part discussing an event that should symbolize the successful conclusion of the Japanese nuclear project: the start-up of the first experimental nuclear reactor in Japan in the village of Tôkaimura.

La dosimétrie en réacteur permet de déterminer la fluence neutronique reçue pendant une irradiation et d’en caractériser le spectre (distribution énergétique des neutrons). Cette technique s’appuie sur la mesure de l’activité de dosimètres irradiés, constitués de métaux purs ou d’alliages. La mesure d’activité de ces échantillons est réalisée par spectrométrie gamma et X sur des rayonnements de faibles énergies (< 100 keV) et s’appuie actuellement sur un dosimètre étalon adapté et validé spécifiquement pour les conditions de mesure. Le but de la thèse est de s’affranchir de cette étape et de pouvoir mesurer directement l’activité des dosimètres. L’étude a concerné spécifiquement les dosimètres en niobium et en rhodium qui sont utilisés pour caractériser la signature des neutrons d’énergie autour de 1 MeV. Ils sont respectivement activés en Nb-93m et 1Rh-103m. Ces deux radionucléides se désintègrent par une transition gamma en émettant principalement des photons XK d’énergie autour de 20 keV, sur lesquels s’appuie la mesure d’activité en spectrométrie. Or, du fait de leur faible énergie, ces rayonnements présentent de nombreuses difficultés pour être analysés avec précision. Les différents paramètres nécessaires à la quantification de l’activité des dosimètres, avec une incertitude relative de l’ordre de 2 %, ont été étudiés en détails. Les travaux ont d’abord porté sur l’étalonnage en rendement des détecteurs au germanium hyper-pur (GeHP) dans la gamme d’énergie comprise entre 11 keV et 150 keV. Ceci constitue une étape cruciale dans la détermination de l’activité et s’avère délicate dans la gamme d’énergie considérée. L’approche expérimentale, utilisant des sources ponctuelles étalons, a été couplée à des modélisations semi-empiriques et à des simulations des interactions rayonnements-matière par des méthodes Monte Carlo (PENELOPE et GEANT4). Ces dernières ont permis d’approfondir l’étude du phénomène de diffusion des photons en basse énergie, aux alentours de 20 keV, qui interfère avec les pics d’absorption totale dans les spectres et perturbe leur analyse. Dans un second temps, les simulations de Monte Carlo ont également été utilisées pour établir les facteurs de corrections nécessaires à la mesure des dosimètres : auto-absorption du rayonnement dans le matériau et changement de géométrie entre les conditions d’étalonnage (source ponctuelle) et les conditions de mesure (échantillon métallique massif). Le phénomène de fluorescence lié à la présence d’impuretés (dans le matériau du dosimètre ou créées lors de l’irradiation en réacteur) a été étudié et les facteurs de corrections à appliquer pour en tenir compte ont été établis. Les données du schéma de désintégration, en particulier les intensités d'émission des rayons X, sont les principales composantes de l'incertitude sur la valeur d'activité des dosimètres. Les intensités d'émission X font rarement l'objet de mesures expérimentales, le plus souvent, leurs valeurs découlent du schéma de désintégration et des données fondamentales nucléaires et atomiques de l'élément tels les coefficients de conversion interne et le rendement de fluorescence. Plusieurs expériences ont été menées pour fournir de nouvelles données expérimentales. Les coefficients d’atténuation massique et les rendements de fluorescence K du niobium et du rhodium ont été déterminés en utilisant un rayonnement photonique monochromatique sur le synchrotron SOLEIL. Les intensités d’émission du Rh-103m ont été mesurées suivant deux approches, l’une à partir de rhodium activé au réacteur ISIS et l’autre à partir d’une solution de palladium-103. Toutes ces nouvelles valeurs sont comparées aux données publiées et le schéma de désintégration du Rh-103m est discuté. / Reactor dosimetry is used to determine the neutron fluence during an irradiation and to characterize its spectrum (neutron energy distribution). This technique is based on the analysis of the activity of irradiated dosimeters, made of pure metals or alloys. The activity measurement of these samples is performed by gamma and/or X-ray spectrometry and is currently based on specific standard dosimeters, validated for the measurement conditions. The goal of the thesis is to avoid this calibration step and to be able to directly measure the activity of the sample. The study focused specifically on niobium and rhodium dosimeters which are used to characterize neutrons in the energy range around 1 MeV. Their activation produces 93mNb and 103mRh, respectively. These two radionuclides decay through an isomeric gamma transition, emitting mainly K X-rays with energies around 20 keV, on which the spectrometric activity measurement is based. However, owing to their low energy, these X-rays are particularly difficult to measure accurately. The various parameters required to determine the activity of the dosimeters, with a relative standard uncertainty of around 2%, were studied in detail. The work initially focused on the calibration of hyper-pure germanium (HPGe) detectors in the energy range between 11 keV and 150 keV. This is a crucial step in determining the activity of a radionuclide sample and is difficult to achieve in the energy range of interest. The experimental approach, using standard point sources, was coupled with semi-empirical modelling and simulations of radiation-matter interactions by Monte Carlo methods (PENELOPE and GEANT4). These methods have made it possible to study in detail the photons scattering at low energy, around 20 keV, which interferes with the full-energy peaks in the spectra and disturbs their analysis. In a second step, Monte Carlo simulations were used to calculate the correction factors needed to derive the dosimeter activity: self-absorption of photons in the dosimeter material and the geometry change between the calibration conditions (point source) and the measurement conditions (solid metal sample). The fluorescence induced by impurities (in the dosimeter material or created during irradiation in the reactor) was studied and the correction factors to be applied were established. Radioactive decay data, particularly photon emission intensities, are the main components of the uncertainty in dosimeter activity results. X-ray emission intensities are rarely measured experimentally and most often their values are calculated from fundamental parameters i.e. internal conversion coefficients and fluorescence yields, and a balanced decay scheme, of the nuclide. Several experiments were designed to provide new experimental data. The mass attenuation coefficients and K fluorescence yields of niobium and rhodium were determined using a monochromatic photon beam at the SOLEIL synchrotron facility. The photon emission intensities of 103mRh were measured using two approaches, one from rhodium activated at the ISIS reactor and the other from a solution of palladium 103. All these new values are compared with previously published data and the decay scheme of 103mRh is discussed.

Les effets cohérents dans l’interaction des particules à haute énergie avec les cristauxouvrent de nouvelles opportunités d’accélération et détection de particules. Les champs électromagnétiquesefficaces présents dans les cristaux qui se présentent dans ce cas peuvent dépassermille fois les champs qui sont maintenant réalisables dans les installations expérimentales.La première partie de la thèse est consacrée à l’étude théorique des effets de diffusion multiples surla dynamique et le rayonnement des particules chargées de haute énergie dans les cristaux. L’undes objectifs de cette étude est de trouver des conditions optimales pour effectuer la mesure dumoment magnétique anormal du baryon Lamda au LHC. En raison de la courte durée de vie de cetteparticule, le seul moyen de fournir une telle mesure est d’utiliser un cristal courbé, qui peut imiter lechamp magnétique de l’ordre de milliers de Tesla.L’optimisation des paramètres du set up expérimental a été réalisée sur la base de la simulation parordinateur du passage du Baryon Lamda à travers un cristal courbé à l’aide du modèle de collisions binaires, entenant compte de la diffusion incohérente sur les vibrations thermiques des atomes des noeuds enréseau et de la diffusion sur un sous-système électronique d’un cristal. Les résultats de la recherchemenée dans la thèse démontre la possibilité d’effectuer une telle expérience au LHC et sont devenusla base de la proposition correspondante.Les effets de diffusion multiple des électrons ultra relativistes et le rayonnement des positons dansles cristaux alignés sont également considérés dans la première partie de la thèse.Il est également démontré que la distribution angulaire spectrale et les caractéristiques de polarisationdu rayonnement diffèrent essentiellement des résultats de la théorie de Bethe–Heitler. Lesconditions d’observation expérimentale de ces effets sont présentées.La deuxième partie de la thèse est consacrée à l’étude des processus transitoires des réacteursrapides fonctionnant dans un régime d’onde de combustion nucléaire auto-entretenue (OCN). C’estun nouveau concept de réacteurs de fission nucléaire avec la soi-disant “sécurité intrinsèque”, danslaquelle le développement d’une réaction nucléaire à chaîne incontrôlable est impossible en raisondes principes physiques du fonctionnement du réacteur. Les concepts prometteurs du réacteur OCNdans le cas de sa mise en œuvre permettent d’utiliser l’uranium appauvri et fournit le traitement desdéchets radioactifs à longue durée de vie.Cette étude est basée sur la résolution numérique de l’équation de diffusion non linéaire non stationnairedu transport de neutrons avec un ensemble d’équations de combustion pour les composantsdu carburant et les équations de la cinétique nucléaire pour les noyaux précurseurs des neutronsretardés, en utilisant une approche “effective multigroup”. Le modèle du réacteur cylindrique homogèneavec le combustible métallique des cycles de carburant U–Pu, Th–U et mixte Th–U–Pu estconsidéré dans le cadre du concept de flambage.À la suite de ces études, l’existence du mode OCN dans le cas du combustible mixte Th–U–Puet de ses avantages essentiels est démontrée; l’analyse détaillée d’un type spécial de rétroactionnégative inhérente au régime OCN et sous-jacente à la “sécurité intrinsèque” d’un tel réacteur esteffectuée; les scénarios d’un démarrage en douceur, d’un arrêt forcé et d’un redémarrage ultérieurdu réacteur OCN sont développés. / The coherent effects in the high energy particle interaction with crystals open up new opportunities for accelerating and detecting techniques. The effective electromagnetic fields that arise in this case can exceed a thousand times the fields that are now attainable at experimental installations. The first part of the thesis is devoted to the theoretical study of the multiple scattering effects on the dynamics and radiation of high energy charged particles in crystals. One of the goals of this study is to find optimal conditions to carry out the measurement of the anomalous magnetic moment of the charmed Lambda Baryon at the LHC. Due to the short lifetime of this particle the only way to provide such a measurement is to use a bent crystal, which can imitate the magnetic field of order of thousand Tesla. The optimization of the parameters for an experimental setup was carried out on the basis of computer simulation of the Lamda Baryon passage through a bent crystal using the binary collisions model, taking in to account incoherent scattering on thermal vibrations of atoms at lattice nodes, and scattering on an electronic subsystem of a crystal. The results of the research conducted in the thesis give an optimistic forecast for the possibility of carrying out such an experiment at the LHC and became the basis of the corresponding proposal. The multiple scattering effects of the thesis. This study is performed in the framework of classical electrodynamics approach for describing the relativistic particle radiation and the computer simulation of fast charged particles passing through a crystal using the above-mentioned model. It is shown, that the spectral-angular distribution and the polarization characteristics of radiation essentially differ from the results of the Bethe–Heitler theory. The conditions for the experimental observation of these effects are presented. The second part of the thesis is devoted to the study of transient processes in advanced fast reactor breeder working in a self-sustained nuclear burning wave (NBW) regime. It is a new concept of nuclear fission reactors with the so-called “intrinsic safety”, in which the development of uncontrolled chain nuclear reaction is impossible due to the physical principles of reactor operation. The promising concepts of NBW reactor in the case of its implementation allows to utilize the depleted Uranium and provides the treatment of long-lived radioactive waste. This study is based on numerical solving the non-stationary non-linear diffusion equation of neutron transport together with a set of the burn-up equations for fuel components and the equations of nuclear kinetics for precursor nuclei of delayed neutrons using effective multi-group approach. The model of cylindrical homogeneous reactor with metallic fuel of U–Pu, Th–U and mixed Th–U–Pufuel cycles is considered in the framework of the buckling concept. As a result of these studies the existence of the NBW mode in the case of mixed Th–U–Pu fuel and its essential advantages are demonstrated; the detailed analysis of a special kind of the negative reactivity feedback that is inherent to the NBW regime and underlies the “intrinsic safety” of such a reactor is performed; the scenarios of a smooth start-up, forced shutdown and subsequent restart of the NBW reactor are developed.

Afin d'étudier la faisabilité de la technologie ADS (« Accelerator Driven System ») pour la transmutation des déchets hautement radiotoxiques le projet MYRRHA (« Multi-purpose hYbrid Research Reactor for High-tech Applications ») a pour objectif la construction d'un démonstrateur de réacteur hybride (50 à 100 MWth). Pour cela le réacteur sous-critique nécessite un accélérateur de forte puissance délivrant un faisceau continu de protons (600 MeV, 4mA), avec une exigence de fiabilité très élevée. La solution de référence retenue pour cette machine est un accélérateur linéaire supraconducteur. Ce mémoire de thèse décrit le travail de recherche - entrepris depuis octobre 2008 à l'IPN d'Orsay - portant sur la conception et la mise au point d'un module supraconducteur et des systèmes de régulation associés à sa cavité accélératrice, pour la partie haute énergie de l’accélérateur. Dans un premier temps, le design et l’optimisation de cavités accélératrices 5-cellules (β=0,65), fonctionnant à la fréquence de 704,4 MHz, sont présentés. Ensuite, la partie expérimentale se concentre sur l’étude de fiabilité du « cryomodule » prototype accueillant une cavité elliptique 5-cellules (β=0,47). Au cours de cette étude on s’est notamment attaché à mesurer et à caractériser le comportement dynamique du système d’accord. Les problématiques de maintient du « plat de champ » dans les cavités multi-cellules « bas béta » ont aussi été mises en évidence. Enfin, une analyse sur la tolérance aux pannes de l’accélérateur linéaire a été menée. Dans ce but, une modélisation de la cavité, de sa boucle de régulation RF (radiofréquence) et de la boucle de contrôle de son système d'accord, a été développée afin d'étudier les comportements transitoires de cet ensemble. Cette étude a permis de chiffrer les besoins en puissance RF et les performances requises du système d’accord et de démontrer la faisabilité d’un réglage rapides des cavités supraconductrices afin de minimiser le nombre d’arrêts faisceau dans le linac de MYRRHA. / The MYRRHA ( Multi-purpose hYbrid Research Reactor for High-tech Applications ) project aims at constructing an accelerator driven system (ADS) demonstrator (50 à 100 MWth) to explore the feasibility of nuclear waste transmutation. Such a subcritical reactor requires an extremely reliable accelerator which delivers a CW high power protons beam (600 MeV, 4 mA). The reference solution for this machine is a superconducting linear accelerator. This thesis presents the work - undertaken at IPN Orsay in October 2008 - on the study of a prototypical superconducting module and the feedback control systems of its cavity for the high energy part of the MYRRHA linac. First, the optimization and the design of 5-cell elliptical cavities (β=0,65), operating at 704.4 MHz, are presented. Then, the experimental work focuses on a reliability oriented study of the “cryomodule” which hold a prototypical 5-cell cavity (β=0,47). In this study, the dynamic behavior of the fast tuning system of the cavity was measured and qualified. The “field flatness” issue in “low beta” multi-cell cavity was also brought to light. Finally, a fault-tolerance analysis of the linac was carried out. Toward this goal, a model of the cavity, its RF feedback loop system and its tuning system feedback loop was developed. This study enabled to determine the RF power needs, the tuning system requirements and as well as to demonstrate the feasibility of fast fault-recovery scenarios to minimize the number of beam interruptions in the MYRRHA linac.