L’enduction à la racle est l’un des procédés utilisés pour la fabrication des revêtements de sol. Ce procédé consiste à enduire un substrat de plastisol - une suspension de particules de PVC et de charges minérales dans une phase liquide composée de plastifiant - à l’aide d’une racle fixée au-dessus d’un cylindre entraineur. Les sols type vinyle sont fabriqués par étapes successives d’enduction. Lors de l’enduction à la racle de certains plastisols, un défaut de goutte apparait.L’apparition de ces défauts et fortement dépendante de la nature du plastisol, de la géométrie de la racle et des paramètres procédés tels que la vitesse de ligne, l’entrefer entre la racle et le cylindre etc.Cette étude a tout d’abord pour but de déterminer la rhéologie de différentes formulations de plastisol, modèles et industrielles. L’influence de la taille et la distribution des particules de PVC ainsi que l’adjonction et la taille de charges minérales sur le comportement rhéologique est étudiée.Dans un second temps, une modélisation de l’écoulement est développée afin de calculer les taux de cisaillement rencontrés sous la racle, ainsi que le champ de vitesse et les forces exercées. Ce modèle rend possible l’étude de l’influence des paramètres procédés sur les conditions d’enduction.Une étude de l’influence de ces paramètres procédés sur l’apparition du défaut est alors entreprise, en utilisant une racle pilote, pour des formulations modèles et industrielles.Enfin, des corrélations sont établies, pour ces différentes formulations, entre les conditions d’apparition du défaut, la rhéologie du plastisol et les paramètres thermomécaniques de l’écoulement sous la racle. Différents mécanismes d’apparition des défauts sont proposés. / Spread coating is one of the processes used for the manufacturing of resilient floor coverings. It consists in shearing a plastisol, a suspension of PVC particles and mineral fillers in a liquid phase composed of plasticizer and adjuvants, between a fixed knife and a rotating roll supporting a substrate. Cushion floors are made through successive coating steps. Sometimes defects in the form of droplets appear on some of the successive layers.Defect appearance is strongly dependent on the plastisol nature, on the knife geometry and on the processing parameters such as roll velocity, gap between knife and roll, etc.The study first aims at determining the rheology of several plastisol formulations, model or industrial. The influence of PVC particle size and distribution and the addition and particle size of calcium carbonate filler on the rheological behaviour is studied.In a second step, a model of the flow behaviour is developed to highlight the range of shear rates encountered between the knife and the roll, as well as the velocity field and the coating force. This model then allows the investigation of the coater process parameters influence.Then, in a third step, an investigation of the processing parameters influence on the defect appearance is done using a pilot knife-over-roll coater, with both model and industrial pastes.Finally, correlations are established between defect appearance conditions, plastisol rheology and thermomechanical parameters of the flow between knife and roll for these different plastisol formulations. Different mechanisms of this defect development are proposed.

Cette thèse est consacrée à l'étude de la dynamique et de la rhéologie des fluides complexes. Nous utilisons une méthode de simulation numérique à trois dimensions. Les systèmes que nous étudions ici sont des suspensions de micro-nageurs actifs, des suspensions de particules sphériques rigides en présence d'un champ externe auquel elles sont sensibles et de la dynamique de suspensions de particules sphériques et confinées en cisaillement. Les Micro-nageurs sont les objets microscopiques qui se propulsent dans un fluide et ils sont omniprésents dans la nature. Un exemple commun de micro-nageurs est la micro-algue textit{Chlamydomonas} . Un des buts principaux de cette thèse est de comprendre l'effet de la motilité de ces micro-organismes sur les propriétés macroscopiques globales de la suspension, telles que la viscosité effective pour expliquer les observations expérimentales. Nous avons élaboré différents modèles de suspensions de textit{Chlamydomonas} et effectué des simulations numériques utilisant la version 3D de la dynamique des particules fluides (FPD) (méthode expliquée dans cette thèse). Les résultats de nos simulations numériques ont été présentés et discutés à la lumière des observations expérimentales. Un des modèles proposés intègre tous les phénomènes observés expérimentalement et sont applicables à d'autres types de suspensions de micro-nageurs. Cette thèse consacre également un chapitre sur les effets du confinement sur la dynamique de cisaillement des suspensions diluées de particules sphériques. Nous avons constaté que dans la géométrie confinée, la vitesse angulaire des particules diminue par rapport à celle imposée par l'écoulement de cisaillement. La vitesse angulaire des particules diminue également lorsque la particule est proche d'une paroi unique et la vitesse de translation de la particule par rapport à la vitesse de la paroi diminue. Un autre objectif de cette thèse est d'étudier les suspensions à viscosité effective ajustable. Nous avons mené une étude numérique sur des suspensions de particules sphériques en présence d'un couple externe. Nous avons montré que le changement de vitesse angulaire des particules due à l'application d'un couple externe est suffisante pour modifier fortement la viscosité de la suspension. Basée sur des simulations numériques, une formule semi-empirique a été proposée pour la viscosité des suspensions de particules sphériques valables jusqu'à 40% de concentration. Nous avons également montré que la 2ème loi de Faxén peut être étendue par une expression empirique pour de grandes concentrations. / This work is dedicated to the study of dynamics and rheology of the complex fluids. We use three dimensional numerical simulations. The systems we study here are: suspensions of biological active micro-swimmers, suspensions of rigid spherical particles in presence of an external field and the dynamics of sheared confined spherical particles. Micro-swimmers are the microscopic objects that propel themselves through a fluid and they are ubiquitous in nature. A common example of micro-swimmers is the textit{Chlamydomonas} . One of the main goal of this thesis is to understand the effect of self-motility of these micro-organisms on the global macroscopic properties of the fluid, such as the effective viscosity to explain experimental observations. We elaborated different models for textit{Chlamydomonas} suspensions and conducted numerical simulations using the 3D version of the Fluid Particle Dynamics method (explained in this thesis). The results of our numerical simulations has been shown and discussed in light of the experimental observations. One of the proposed models incorporates all experimentally observed phenomena and is expendable for other types of micro-swimmer suspensions. This thesis is also dealing with the effects of confinement on the dynamics of sheared spherical particles. We found that in confined geometry, angular velocity of sheared particles decreases compared to the one imposed by the shear flow. The angular velocity of the particles decreases also when the particle are close to a single wall and the translational velocity of the particles changes so that the difference between velocity of the particle and the velocity of the wall decreases. Another objective of this work is to study suspensions with tunable effective viscosity. We conducted a numerical investigation of sheared spherical particle suspensions in presence of an external torque. We showed that the change of particle angular velocity with an external torque is sufficient to strongly change the effective viscosity of the suspension. Based on numerical simulations, a semi-empirical formula has been proposed for the effective viscosity of spherical particles suspensions valid up to 40% concentration. We also showed that a modified second Faxén law can be equivalently established for large concentrations.

Nous étudions la stabilité de l'écoulement de fluide rhéofluidifiant (pseudoplastique) sur plan incliné. La connaissance des conditions d'apparition des instabilités intéresse ici particulièrement le secteur industriel faisant appel à des méthodes de couchage (papeterie, photographie), ou le secteur environnemental dans la compréhension de certaines situations exceptionnelles (coulées de boues, laves torrentielles, écoulements de glaciers). Nous modélisons la viscosité des fluides utilisés par la loi de Carreau. Afin de caractériser nos fluides, nous utilisons l'électrocapillarité comme technique optique consistant à étudier la propagation et l'atténuation d'ondes capillaires. Les résultats de mesures permettent en particulier de déterminer la viscosité à valeur de cisaillement aussi faibles que 10−3s−1. Notre objectif est d'étudier expérimentalement la stabilité de films rhéofluidifiants sur plan incliné. Pour des valeurs fixées de l'angle d'inclinaison, nous avons déterminé le seuil critique expérimental et tracé la courbe marginale de stabilité sur les plans (Re, k) et (Re, c) pour nos différents fluides. Nous trouvons que nos résultats expérimentaux sont en bon accord avec les résultats numériques, et confirment l'effet rhéofluidifiant déstabilisant relativement au cas Newtonien. Nous discutons enfin la validité du théorème de Squire en écrivant l'équation d'Orr-Sommerfeld généralisée aux ondes 3D et aux fluides de Carreau. Analytiquement, les relations de Squire ne sont pas vérifiées, et les résultats numériques montrent que les relations de Squire ne s'écrivent que dans le cas Newtonien / We study the stability of shear-thinning (pseudoplastic) fluid films flow down an inclined plane. This problem is of interest in many industrial applications such as coating, and may explain the manifestation of a specific kind of surface waves, appearing in some spectacular environmental flow configurations such as debris flows or surge waves. We focus on fluids obeying the Carreau law. An optical technique called electrocapillarity has been implemented in order to determine the surface tension and viscosity, at values of the shear rate as small as 10−3s−1, by studying the damping of propagating capillary waves. The main objective of this work is to experimentally study the linear stability of shear-thinning fluid films flow. For a fixed inclination angle, the experimental study essentially consists in measuring the cutoff frequency and wavelength of primary waves, and then determining the critical Reynolds number. The experimental results presented in the (Re, k) and (Re, c) planes are in good agreement with the numerical results, and confirm the destabilizing effect of the shear-thinning properties in comparison with the Newtonian case (the critical Reynolds number is smaller, and the ratio between the marginal waves celerity and the flow velocity at the free surface is larger). Finally, we discuss the validity of the Squire’s theorem in the case of generalized Newtonian fluids film flow down an inclined plane. Analytically, the Orr-Sommerfeld problem with respect to 3D disturbances is not equivalent to a 2D problem, and the numerical results show that the Squire’s transformations can only be used in the Newtonian case

La cellulose est l’une des bio-ressources les plus abondantes sur terre ; elle forme des microfibrilles où alternent régions cristallines, de taille nanométrique, et régions amorphes. L’utilisation des nanocristallites de cellulose, appelés nanowhiskers, comme renforts dans des composites à matrice polymère thermoplastique a fait l’objet de nombreuses publications. En revanche, l’utilisation de nanowhiskers comme éléments structurants d’hydrogels n’a pas été vraiment explorée, en dépit d’un intérêt potentiel pour la formulation d’hydrogels verts innovants. L’objectif de la thèse était d’étudier les relations entre état structural à différentes échelles et propriétés rhéologiques de systèmes hydrocolloïdaux constitués d’hydrogels d’agarose chargés de nanowhiskers de cellulose issus de tunicier, un animal marin. Les travaux expérimentaux menés au cours de cette thèse ont montré que l’effet renfort apporté par les nanowhiskers à la matrice agarose pouvait être marqué, et qu’il pouvait être modulé en faisant varier la densité de charges électriques à la surface des nanowhiskers. Aux fractions volumiques étudiées, inférieures à 0,2%, les résultats ont montré que les nanowhiskers ne percolaient pas et l’effet renfort a été attribué à des modifications topologiques du réseau d’agarose, et à un transfert des contraintes efficace entre la matrice et les charges, qui interagissent via des liaisons hydrogène. Les résultats obtenus au cours de cette thèse permettent d’améliorer la connaissance des mécanismes qui gouvernent les propriétés renfort apportées par l’ajout de nanocharges cellulosiques à une matrice hydrogel, et donnent des pistes réalistes pour une formulation maîtrisée d’hydrogels verts innovants ayant de bonnes propriétés mécaniques. / Cellulose is the most abundant organic compound on Earth; it is composed of microfibrils, containing nanocrystalline regions, and amorphous regions. Cellulose nanocrystallites, called nanowhiskers, have been studied as reinforcement agents in polymer composites with thermoplastic matrix in numerous publications. However, the use of nanowhiskers to reinforce hydrogels has not really been explored up to now, despite potential interest in the formulation of green innovative hydrogels. The aim of this PhD thesis was to study the relationship between the structural state, on different length scales, and the rheological properties of hydrocolloid systems consisting of agarose hydrogels filled by cellulose nanowhiskers from tunicate, amarine animal. The experimental work performed in this thesis has shown that the reinforcing effect provided by the nanowhiskers could be marked, and could also be modulated by varying the density of electrical charges on the surface of nanowhiskers. Within the volume fraction range studied, that is less than 0.2%, the results have shown that the nanowhiskers could not percolate, and reinforcement effect was attributed to topological modifications of the agarose network, and to an efficient stress transfer between the matrix and the fillers, which interact via hydrogen bonds.The results obtained in this thesis improve the understanding of the mechanisms that govern there inforcement effect provided by the addition of cellulose nanofillers in a hydrogel matrix; they could also help to design innovative green hydrogels having good mechanical properties.

Les écoulements pyroclastiques sont des écoulements volcaniques complexes dont le comportement physique fait encore l'objet de débats. Ils sont composés de deux parties : l'écoulement dense basal, riche en particules et en blocs, surmonté par la déferlante, diluée et turbulente. Les interactions entre ces deux parties ne sont pas bien comprises, tout comme leurs échanges de masses et de quantités de mouvement. Partant de ce constat, cette thèse se concentre sur l’étude des mécanismes de formation de la déferlante à partir de l’écoulement dense.Les expériences mettent en évidence un mécanisme de formation d'un écoulement dilué par l’alternance d’incorporation d'air et d’élutriation des particules fines d’un lit granulaire dense soumis à des vibrations. L'air est aspiré dans le lit granulaire pendant les phases de dilatation puis expulsé pendant les phases de contraction. Une partie des particules est alors soutenue par l'air turbulent expulsé et forme un mélange de gaz et de particules qui, plus dense que l’air, se transforme en un écoulement de gravité. Extrapolé à l’échelle d’un volcan, ce mécanisme d’incorporation d’air et d’élutriation peut être reproduit par une topographie rugueuse, où chaque obstacle génère une compaction puis une dilation de l’écoulement dense. La quantification du mécanisme a été effectuée et l’approche expérimentale a permis d’aboutir à une loi reliant le flux de masse de la partie dense vers la déferlante à la vitesse de l’écoulement dense. Le modèle numérique est utilisé dans un premier temps pour étudier la rhéologie de l’écoulement dense qui, en contrôlant sa vitesse, contrôle le flux de masse précédemment évoqué. Un chapitre est consacré à l’effet de la fluidisation de l’écoulement dense sur sa rhéologie. Les résultats montrent que la fluidisation par les gaz est capable d’expliquer à la fois la grande mobilité de ces écoulements, ainsi que la formation des morphologies terminales en lobes et chenaux. L’ingestion d’air dans un écoulement au cours de sa mise en place semble pouvoir expliquer une partie de la dynamique des écoulements denses. Des rhéologies simples, de premier ordre, ont également été analysées : la rhéologie de Coulomb, la rhéologie plastique, et la rhéologie à coefficient de frottement variable. Les résultats montrent que la rhéologie plastique semble la mieux adaptée pour reproduire la vitesse et l’extension des écoulements denses.Ce modèle numérique a ensuite été utilisé pour tester la loi de flux de masse obtenue suite aux expériences de laboratoire. Appliqués à l’effondrement de dôme du 25 juin 1997 à la Soufriere Hills de Montserrat, les résultats montrent que les simulations reproduisent des dépôts de déferlantes dont l’épaisseur et l’extension sont tout à fait réalistes. Les simulations reproduisent même les écoulements denses secondaires issus de la sédimentation de la déferlante puis de la remobilisation des dépôts. Les cycles d’ingestion/expulsion d’air dans l’écoulement dense, par interaction avec la topographie, expliqueraient donc à la fois la grande fluidité des écoulements denses et la formation des déferlantes pyroclastiques. Les résultats de cette thèse mettent à jour un mécanisme nouveau qui pourrait être la clé de la mise en place des écoulements pyroclastiques et pourrait permettre d’améliorer la prévision future des risques et des menaces par modélisation numérique. / Small volume pyroclastic density currents are complex volcanic flows, whose physical behaviour is still debated. They comprise two parts: the pyroclastic flow, rich in particles and blocks, overridden by the ash-cloud surge, a turbulent and dilute flow. The interactions between these two parts are not fully understood, as well as their exchanges of mass and momentum. Therefore, the thesis focuses on the investigation of ash-cloud surge formation mechanisms from the pyroclastic flow. The experiments reveal a mechanism of dilute flow formation by alternation of air incorporation into and elutriation of fine particles from a dense granular bed subjected to vibrations. The air is aspirated into the granular bed during dilatations, and expulsed during the contraction phases. A part of the particles are then sustained by the turbulent expulsed air and form a mixture of gas and particles that transforms into a gravity current. Extrapolated to a volcanic edifice, this mechanism of air incorporation and elutriation can be reproduced by a rough topography, where each obstacle generates a compaction followed by a dilatation of the pyroclastic flow. The quantification of the mechanism has been accomplished and the mass flux from the dense flow to the ash-cloud surge has been deduced.The numerical model is first used to study the pyroclastic flow rheology, which controls the velocity of the flow, and then the mass flux previously mentioned. One chapter is dedicated to the fluidization effect on the pyroclastic flow rheology. Results show that this mechanism can explain the long runout of these flows, and also the formation of levées and channel morphologies. The air ingestion in the flow during its movement could explain a part of the pyroclastic flows dynamic. Simple rheologies has also been analyzed: a Coulomb rheology, a plastic rheology, and a variable friction coefficient rheology. Results show that the plastic rheology seems to be the most adapted rheology to simulate the pyroclastic flow dynamic. Then, the numerical model has been used to test the mass flow law obtained through experiments. Applied to the 25 June 1997 dome collapse at Soufrière Hills Volcano at Montserrat, results show that the simulations reproduce accurately the extension and the thickness of the surge deposits. The simulations are also able to reproduce the surge derived pyroclastic flow, generated by remobilisation of surge deposits. The cycles of ingestion/expulsion of air in the pyroclastic flow by interactions with the topography could explain both the great fluidity of these flows and the formation of ash-cloud surge. These results highlight a new mechanism that could be a key process in pyroclastic flow dynamic, which could improve significantly the hazard and risk assessment using numerical model.

Les suspensions minérales de particules fines sont connues pour leur comportement non-Newtonien pendant l'écoulement. Les interactions particule-particule dans de tels systèmes (c’est-à-dire, suspensions minérales) ne sont pas limitées au contact physique, e.g. collision et frottement. La capacité des minéraux de développer une charge dans l'environnement aqueux justifie des comportements différents des systèmes similaires de première vue. C’est à dire qu’étant caractérisées avec la même fraction volumétrique, composition chimique et granulométrie des solides et densité de dispersant, deux suspensions peuvent montrer un comportement rhéologique différent en raison de la chimie de la solution. Dans ce cas, la composition ionique du dispersant définira la charge des particules, et donc le degré d'agglomération/dispersion dans la suspension. Les argiles phyllosilicates sont connues pour être particulièrement problématiques dans les processus de valorisation des minéraux. L’origine de ces minéraux phyllosilicates implique leur inhomogénéité chimique spatiale, ce qui signifie que le bord et la face de la particule montrent des propriétés chimiques et physiques différentes. La présence de tels minéraux dans les dispositifs d'agitation (réservoirs d'agitation, cellules de flottation) est souvent caractérisée par la coexistence de volumes de suspension stagnants et agités, ce qui a un impact négatif sur l'efficacité de l'agitation. Dans ce travail, les suspensions aqueuses diluées de Na-bentonite ont été examinées par vélocimétrie par imagerie par résonance magnétique afin d'étudier l'influence du pH et du type d'électrolyte monovalent sur leur comportement rhéologique local. Les résultats ont montré que les suspensions contenant 0,1% de solide en volume peuvent présenter une bande de cisaillement, une localisation de cisaillement ou aucun phénomène local en fonction de la chimie du milieu de suspension. Il a été suggéré que l’existence d’une «master curve» (ou courbe d’écoulement globale) pour les suspensions diluées dépendait de l’organisation des particules de bentonite dans la suspension, cette organisation est influencée par la chimie de solution et l’historique des contraintes précédentes. Dans l'étape suivante, une seconde et troisieme phases minérales (hématite et quartz) ont été ajoutées dans la matrice de bentonite. L’intérêt dans tels systèmes est lié au comportement sous écoulement des matrices formées avec des types de contacts différents entre particules. Les types de contacts établis dans les suspensions avec une chimie différente du milieu ont été discutés, ainsi que leurs propriétés d’écoulement / Fine particle mineral slurries are known to exhibit non-Newtonian behavior under the load. The particle-particle interactions in such suspensions go beyond physical contact due to the collision and friction. An ability of minerals to gain the charge in the aqueous environment justifies different behaviors of the similar systems. Being characterized with the same volumetric fraction, chemistry and particle size distribution of solids, and specific gravity of dispersing media, two suspensions can possess different rheological behavior due to the chemistry of the solution. In this case, the ionic composition of the media defines particle charging, and thus the degree of agglomeration/dispersion in the suspension. Phyllosilicate clays are known to be particularly problematic in the mineral beneficiation processes. Their nature leads spatial chemical inhomogeneity, meaning that the particle edge and face possess different chemical and physical properties. The presence of such minerals in the stirring devices (stirring tanks, flotation cells) is often characterized with coexistence of stagnant and agitated volumes of slurry, which negatively impacts the efficiency of stirring. In this work, the dilute aqueous Na-bentonite suspensions were examined via magnetic resonance imaging velocimetry to investigate the influence of pH and type of monovalent electrolyte on their local rheological behavior. The results indicated that suspensions with 0.1 vol.% solid can exhibit shear banding, shear localization or no local phenomenon as a function of chemistry of the suspending media. It was suggested that the existence of master curve (or global flow curve) for dilute suspensions was dependent on the bentonite particle organization in the suspension, which was influenced by the chemistry of the environment and the previous flow history. In the next step, second mineral phase (hematite or quartz) was added to the bentonite matrix. The interest in examination of such systems is related to the flow behavior of matrix formed with different kinds of inter-particle contacts. For example, at pH 4 the resulting electrostatic interaction between positively charged bentonite edge and negatively charged quartz is attractive, whereas at the same pH it is repulsive with the positively charged hematite. These electrostatic interactions result in different organization of matrix particles around another mineral phase. In the system with solely repulsive interactions between all sites of all mineral phases (e.g., quartz and bentonite, pH 10) the deviation from Newtonian behavior is justified by the shear-induced particle rearrangements, collision and friction. The difference in the arrangement of bentonite particle aggregates around the hematite or quartz particles was observed using SEM. As a next step the third mineral phase was added. The types of contacts established in the suspensions with different chemistry of the media were discussed along with their flow propperties

L'objectif des travaux présentés dans ce mémoire est de caractériser la texture et la rhéologie des milieux granulaires en fonction de la polydispersité de forme et de taille des particules mais aussi en fonction de la cohésion interne des particules lorsqu'elles sont fragmentables, en vue d'une meilleure compréhension du procédé de fabrication des compacts. Pour ces études, nous avons utilisé la méthode de Dynamique des Contacts avec un modèle de rupture des particules. Nos analyses montrent que la polydispersité de forme peut jouer un rôle important lorsque la polydispersité de taille est faible. Par exemple, la résistance au cisaillement est presque indépendante de la polydispersité de taille mais elle diminue lorsque les formes deviennent plus irrégulières. La fragmentation des particules est fortement hétérogène en raison de la redistribution des contraintes au sein du matériau. Celui-ci garde la mémoire de la distribution granulométrique initiale, mais une classe intermédiaire de tailles se développe avec une distribution en loi de puissance des tailles et un rapport d'aspect moyen proche du nombre d'argent. Au cours du cisaillement, les déformations se localisent dans des bandes avec une compacité supérieure au reste du matériau en raison de la fragmentation des particules. La fragmentation tend également à annuler la dilatance et le pic de contrainte. / The general objective of the work presented in this dissertation is to investigate the microstructure and rheology of granular materials as a function of size and shape polydispersity of the particles, and to analyze the role of particle fragmentation as a function of the internal cohesion of particles in view of a better understanding of the manufacture process of powder compacts. For this work, we used numerical simulations by means of the Contact Dynamics method with a model of particle fracture. Our results suggest that shape polydispersity may play an important role when size polydispersity is low. For example, the shear strength is nearly independent of size distribution but declines when the particles becomes increasingly more irregular in shape. The process of particle fragmentation is found to be highly inhomogenious as a result of stress redistribution. The memory of the initial size distribution is mainly conserved in the class of larger particles while a class of intermediate sizes develops with a power-law size distribution and a mean aspect ratio close to the silver number independently of the initial size distribution. During shear, the strain is localized in shear bands of large solid fraction as a consequence of particle fragmentation and enhanced size polydispersity. Particle fragmentation tends to reduce dilatancy and the peak shear strength.

La convection dans le manteau terrestre est la principale force motrice du mouvement des plaques tectoniques. Alors que les parties inférieures du manteau supérieur se déforment de manière ductile, les plaques tectoniques sont rhéologiquement plus rigides que l'asthénosphère sous-jacente. Pour comprendre le couplage entre la convection profonde et les plaques tectoniques à la surface de la Terre, il est essentiel de comprendre les mécanismes de déformation visqueuse et frictionnelle du manteau lithosphérique. Mais à ce jour, la rhéologie du manteau supérieur juste au-dessous de la discontinuité de Mohorovicic est encore mal comprise. De plus, les premiers stades de la déformation viscoplastique à des températures intermédiaires (600-1000 ° C) pertinentes pour le manteau lithosphérique, ne sont ni bien documentés ni quantifiés. Dans le passé, la plupart des expériences de déformation étaient effectuées à des températures très élevées (> 1200 ° C). Pour fournir des valeurs mécaniques précises pour le manteau lithosphérique, nous avons besoin de données mécaniques mais aussi de la caractérisation de la microstructure associée pour comprendre la physique des mécanismes en jeu lors de la déformation permanente des roches riches en olivine. Dans cette thèse, nous avons réalisé des expériences de déformation en compression axiale à l'aide d'une presse Paterson (Géosciences Montpellier, Université de Montpellier, France) à haute pression et température (300 MPa, 1000-12000 ° C) et en torsion (‘rotary shear frictional testing machine’ au laboratoire de mécanique des roches, université de Durham, Royaume-Uni) à pression et température ambiantes. Les échantillons ont été caractérisés par microscopie électronique à balayage, diffraction d’ d'électrons rétrodiffusés et microscopie électronique en transmission. Après un chapitre d'introduction où l'état de l'art est détaillé et un chapitre consacré aux méthodes expérimentales et analytiques utilisées dans les projets scientifiques, la thèse s'organise en trois chapitres, chacun correspondant à trois articles scientifiques: le premier est publié (1) Évolution de la contrainte et des microstructures associées au fluage transitoire de l'olivine à 1000-1200 °C (Phys. Earth Planet. Int., doi: 10.1016/ j.pepi.2018.03.002. (https: //hal.archives- ouvertes.fr/hal-01746122) et les deux autres sont en préparation, (2) Densité de disclinaisons dans l'olivine polycristalline déformée expérimentalement à 1000 ° C et 1200 ° C (3) Déformation par cisaillement de l'olivine nano- et micro-cristalline. Le premier projet du chapitre III a montré que le durcissement mécanique observé ne peut pas provenir d'une simple augmentation de la densité de dislocations (e.g., la forêt) et que d'autres mécanismes doivent être mis en œuvre pour compenser les limites de glissements des dislocations. Dans le chapitre IV, les densités de dislocation géométriquement nécessaires (GND, défauts de translation) et les disclinaisons (défauts de rotation) sont quantifiées sur une série de roches déformées à différentes températures, déformations finies et niveaux de contrainte, mais aucune corrélation n'a été identifiée entre la densité de disclinaisons, et la contrainte, la déformation finie, ou la densité de GND. Le rôle des disclinaisons serait donc limité à la migration aux joints de grains, ce qui peut être suffisant pour débloquer les dislocations dans l'agrégat d'olivine polycristalline. Au chapitre V, les expériences de torsion ont confirmé l'effet négligeable de la taille du grain (olivine de 0,7 à 70 µm) sur la diminution drastique du coefficient de frottement, mais la caractérisation des échantillons n’a pas permis d'élucider le mécanisme principal de déformation. Cette thèse a permis de mieux caractériser la transition fragile-ductile d'une roche de type dunite à grains fins soumise à une déformation permanente aux températures du manteau sommitale. / Convection in Earth’s mantle is the major driving force behind the movement of tectonic plates. While the lower parts of the upper mantle deform in a ductile way, the plates themselves are rheologically more rigid than the asthenosphere beneath. To understand how convection yields tectonic plates, it is vital to quantify the viscous and frictional strength of the lithospheric mantle. Yet to date, the rheology of the uppermost mantle just below the Mohorovicic discontinuity is still poorly understood. Furthermore, the early stages of visco-plastic deformation at intermediate temperatures (600 – 1000 °C) relevant of the lithospheric mantle are not well documented or quantified. In the past, most deformation experiments were performed at high temperatures (> 1200 °C). To provide accurate mechanical values for the lithospheric mantle, we need mechanical data but also a characterization of the associated microstructure to understand the deformation mechanisms at play during permanent deformation of olivine-rich rocks. In this thesis, I have performed deformation experiments in axial compression using a Paterson press (at Géosciences Montpellier, University of Montpellier, France) at high pressure and temperature (300 MPa, 1000 -12000 °C) and in torsion using a low to high velocity rotary shear frictional testing machine (Rock Mechanics Laboratory, Durham University, UK) at room pressure and temperatures. The recovered samples were characterized using scanning electron microscopy, electron backscatter diffraction and transmission electron microscopy. After an introduction chapter where the state-of-the-art is detailed, and a chapter focusing on experimental and analytical methods used during scientific projects, the thesis is organized as three subsequent chapters, each of them corresponding to three scientific articles: one is published (1) Stress evolution and associated microstructure during transient creep of olivine at 1000-1200 °C (Phys. Earth Planet. Int., doi: 10.1016/j.pepi.2018.03.002.); and the two others are in preparation, (2) Disclination density in polycrystalline olivine experimentally deformed at 1000 °C and 1200 °C; and (3) Shear deformation of nano- and micro-crystalline olivine at seismic slip rates. Chapter III has shown that the observed mechanical hardening can not come from a simple increase in dislocation density (e.g., entanglement) and that other mechanisms must be at play to compensate for the limitations of dislocation slip. For the first time, in chapter IV the densities of geometrically necessary dislocations (GND, translational defects) and disclinations (rotational defects) are quantified on a series of rocks deformed at different temperatures, finite strains and stress levels. No correlation has been identified between disclination density and stress, strain or GND. The role of the disclinations will therefore be limited to migration at grain boundaries, which may be sufficient to unblock dislocations in the polycrystalline olivine aggregate. In chapter V, torsion experiments confirmed the negligible effect of grain size (olivine from 0.07 to 70 μm) on the drastic decrease of the coefficient of friction, but the characterization of the samples did permit to shed light on the main mechanism of deformation. Thanks to an experimental approach and up-to-date material characterization, this thesis permitted better characterization of the brittle-ductile transition of a fine-grained dunite-type rock subjected to permanent deformation at uppermost mantle temperatures.

Le caoutchouc naturel (CN) est un élastomère produit à partir du latex d'Hevea brasiliensis. Ce matériau est constitué en moyenne de 94% (m/m) de poly(cis-1,4-isoprène) et de 6% (m/m) de composés non-isoprènes avec notamment des lipides (1,5-3,0%), des protéines (~ 2,0%) et des éléments minéraux (0,2%). Ces composés non-isoprènes seraient responsables de la structure associative ainsi que des propriétés remarquables du CN. Ce matériau présente une grande variabilité de ses propriétés de mise en œuvre, liée aux conditions agronomiques (saison, clones, système d'exploitation) et aux différents procédés de fabrication existants. Le projet CANAOPT, dans lequel s'inscrit cette thèse, vise à identifier et à quantifier les sources de variabilité, ainsi qu'à développer de nouveaux grades de CN à variabilité réduite et contrôlée pour les applications antivibratoires. Ces travaux de thèse visent à mieux comprendre l'origine du gel du CN et son influence sur les propriétés rhéologiques du matériau. Cette phase gel (ou gel total) est constituée d'une fraction insoluble en solvant organique appelée le macrogel, et d'une fraction de microagrégats dispersés dans la fraction soluble et appelée le microgel.Le premier axe de recherche de cette thèse vise à identifier l'effet du gel sur les propriétés rhéologiques du CN. Dans ce but, des méthodes ont été développées afin de quantifier les différents taux de gels du CN, de caractériser la structure des chaînes de poly(cis-1,4-isoprène) et des microagrégats (SEC-MALS en mode TBABr), mais également de mesurer les propriétés rhéologiques en double cisaillement (DMTA). Une méthode permettant de caractériser rapidement le taux de composés non-isoprènes des échantillons par spectroscopie FT-IR a également été mise au point. Des corrélations ont d'abord été mises en évidence entre les masses molaires moyennes des macromolécules et les propriétés rhéologiques d'une sélection de 25 échantillons différents. Enfin, une corrélation a également été mise en évidence entre le taux de gel total et le paramètre K' décrit par le modèle de Perez. Ce paramètre est déterminé graphiquement par la représentation Cole-Cole. En parallèle, ces travaux se sont portés sur une caractérisation physico-chimique du microgel et du macrogel du CN. Une méthodologie d'extraction du microgel a été mise en place, et a permis la caractérisation des microagrégats du CN. La composition, le degré de réticulation, et les propriétés rhéologiques des macrogels issus d'une sélection de 11 échantillons de CN ont également été étudiés. Il a été montré que le taux de protéines contenus dans le macrogel (5-51% m/m) est directement lié à son degré de réticulation et impacte ses propriétés rhéologiques, très supérieures à celles du CN brut et de la fraction soluble correspondants. / Natural Rubber (NR) is an elastomer made from Hevea brasiliensis latex. It contains about 94% (w/w) of cis-1,4-polyisoprene and 6% (w/w) of non-isoprene compounds, such as lipids (1.5-3.0%), proteins (~ 2.0%) and minerals (0.2%). These non-isoprene compounds are assumed to be responsible for the associative structure and the outstanding properties of NR. However, substantial variability in NR properties is caused by diverse agronomic conditions (season, clones and tapping system) and by the different manufacturing processes. This PhD thesis is part of the French CANAOPT project, which aims to create new NR grades with reduced and controlled variability for antivibratory applications. This PhD work aims for a better understanding of the origin of the NR gel phase and its influence on rheological properties. The gel phase of NR (or total gel) is composed of a fraction that is insoluble in organic solvent (macrogel), and of microaggregates dispersed in the soluble fraction (microgel). The first component of this PhD research set out to identify the impact of the gel phase on NR properties. To that end, characterization methods were developed in order to investigate the different gel contents, the structures of cis-1,4-polyisoprene chains and microaggregates (SEC-MALS in TBABr mode), and also rheological properties in double-shear solicitation (DMTA) of NR samples. The non-isoprene contents (lipids and proteins) were also investigated using a new characterization method in FT-IR spectroscopy, developed during this PhD work. Correlations between the average molar masses of the macromolecules and the rheological properties of 25 NR samples were highlighted. Finally, a correlation was found between the total gel content and a K' parameter, introduced by the Perez model and graphically determined by the Cole-Cole representation.At the same time, physicochemical characterization of the microgel and the macrogel of NR samples was undertaken. First, a new method was developed in order to extract and study NR microaggregates. The composition, the degree of crosslinking and the rheological properties of macrogels extracted from 11 NR samples were also investigated. It was found that the protein content (5-51% w/w) of the macrogel was clearly correlated to its degree of crosslinking. The macrogel protein content also influenced its rheological properties, which were much greater than those of the corresponding NR and soluble fraction.

L’incorporation de nanoplaquettes d’argile dans une matrice ou un mélange de thermoplastiques s’avère prometteur pour en améliorer les propriétés d’usage. Récemment, un procédé de synthèse hydrothermale a permis d’obtenir un hydrogel chargé de nanoplaquettes de talc, ouvrant des perspectives d’élaboration de nanomatériaux à base de talc, potentiellement concurrents de ceux à base d’argile modifié. La grande quantité d’eau, introduite dans les appareils de mise en œuvre à l’état fondu, conduit à une perte de matière minérale importante et à l’agrégation partielle du talc. Ces contraintes rendent obligatoire l’utilisation de la mini-extrudeuse, de faible capacité, pour élaborer ces systèmes multiphasiques innovants, comme les nanocomposites polyamide/talc synthétique ou les mélanges polypropylène/polyamide (PP/PA) chargés de talc synthétique. Dans une phase polaire, le talc synthétique présente une structure constituée majoritairement de nanoparticules, mais aussi d’agrégats formés lors du malaxage. Il a été montré qu’une polarité accrue de la phase polyamide facilitait la nanodispersion du talc synthétique. Dans le cas des mélanges chargés, le talc synthétique est préférentiellement localisé dans les nodules de PA. Pour un polyamide peu polaire, l’effet émulsifiant est amplifié, ce qui s’explique par la rupture des nodules au niveau de zones peu cohésives PA/talc synthétique. D’autre part, l’augmentation de la viscosité de la matrice PP entraîne une localisation partielle du talc synthétique à l’interface matrice/nodules.Les relations structure-rhéologie des systèmes binaires et ternaires ont été discutées. / Addition of clay nanoplatelets within a thermoplastic matrix or immiscible thermoplastic blend usually improves final properties of materials. Recently, a hydrogel containing talc nanoplatelets has been obtained from hydrothermal synthesis, opening possibilities of development of talc based nanomaterials, which could rival the nanocomposites based on organically modified clay.The presence of large amount of water in the mixing chamber leads to significant losses of inorganic matter and to the presence of a few synthetic talc aggregates. These observations require the use of a twin screw mini-extruder which is appropriate to the elaboration of innovative multiphase materials, such as the synthetic talc/polyamide nanocomposites or the synthetic talc/polyamide/polypropylene blends.The structure of nanocomposites based on synthetic talc is mainly composed of nanometric entities, but also of a few micrometric aggregates. It has been shown that an increase of the polarity of the polyamide favours the dispersion of synthetic talc at nanometric scale.In the case of filled blends, the synthetic talc particles are preferentially located within PA nodules. The reduction of nodule size is explained by the breakup of nodules, due to numerous cohesion defects between synthetic talc nanoparticles and polyamide dispersed phase. Moreover, increasing polypropylene matrix viscosity leads to a selective localization of the synthetic talc at the nodule/matrix interface.Relationships between structure and rheology of binary and ternary systems have been discussed.