Nous avons étudié l'effet Stark linéaire des états de Rydberg de faible | m_l | et observé une quasi-dégénéréscence des séries | m_l | = 0, 1 et 2 du sodium et | m_l | = 0, 1 du lithium. Nous avons expliqué théoriquement ce comportement non-hydrogénoïde assez inattendu. A partir d'atomes de lithium dans un état de Rydberg de faible | m_l |, nous avons préparé des atomes circulaires (| m_l | = l = n-1) et nous avons observé pour la première fois une transition induite par une onde submillimétrique entre deux états de Rydberg circulaires. Cette expérience est un premier pas vers la mesure de la constante de Rydberg en unité de fréquence. Nous avons mis en évidence un comportement dynamique spécifique des atomes circulaires dans un champ électrique faible (~1V/cm) de direction variable.

Cette thèse concerne l'étude de la désexcitation d'agrégats et d'atomes par imagerie de photoélectrons. La première partie s'intérèsse à l'émission thermoïonique d'un système de taille finie. Un dispositif d'imagerie 3D nous permet de mesurer l'évolution temporelle du spectre d'énergie des électrons émis par différents agrégats (Wn-, Cn-, C60). Nous avons alors un accès direct aux quantités fondamentales qui caractérisent cette émission statistique : la température du bain thermique fini et le taux de déclin. La deuxième partie concerne l'ionisation d'états de Rydberg atomiques en présence d'un champ électrique statique. Nous avons réalisé la première expérience de microscopie de photoïonisation qui permet d'obtenir une image qui est la projection macroscopique de la fonction d'onde électronique. Nous avons ainsi accès au détail de la photoïonisation et en particulier aux propriétés quantiques de l'électron habituellement confinées à l'échelle atomique

L'utilisation de boucles de rétroaction est au cœur de nombreux systèmes de contrôle classiques. Un contrôleur compare le signal mesuré par une sonde à la valeur de consigne. Il dirige alors un actionneur pour stabiliser le signal autour de la valeur ciblée. Étendre ces concepts au monde quantique se heurte à une difficulté fondamentale : le processus de mesure modifie inévitablement par une action en retour le système à contrôler. Dans ce mémoire, nous présentons la première réalisation d'une boucle de rétroaction quantique utilisée en continu. Le système contrôlé est un mode du champ électromagnétique piégé dans une cavité Fabry-Pérot micro-onde de très haute finesse. Des atomes de Rydberg circulaires réalisent par une succession de mesures dites faibles une mesure quantique non-destructive du nombre de photons dans le mode. Étant donnés les résultats de ces mesures, et connaissant toutes les imperfections expérimentales du système, un ordinateur de contrôle estime en temps réel la matrice densité du champ piégé dont il déduit l'amplitude de champs micro-ondes classiques à injecter permettant de stabiliser l'état du champ autour d'un état cible. Dans ce mémoire, nous montrons comment nous avons été capables de préparer sur demande et de stabiliser les états de Fock du champ contenant de 1 à 4 photons.

La microscopie de photoïonisation est une technique qui permet d'obtenir une image macroscopique de la fonction d'onde électronique habituellement confinée autour d'un atome. L'expérience consiste à photoïoniser près du seuil un atome en présence d'un champ électrique statique. Le traitement classique du mouvement d'un électron se déplaçant dans un champ coulombien en présence d'un champ électrique statique, montre qu'une multitude de trajectoires électroniques mènent à un point de l'espace classiquement accessible. Quantiquement, les ondes partielles associées à ces trajectoires interfèrent, et ce phénomène est directement mesurable au moyen d'un détecteur sensible en position. Cette thèse propose une étude classique, semi-classique et quantique de la microscopie de photoïonisation. L'originalité de ce travail est le développement de simulations par propagation de paquets d'ondes grâce un algorithme de type Split-Operator. Nous proposons une étude systématique de l'Hydrogène et montrons qu'il est possible d'observer à l'aide d'un microscope de photoïonisation, la fonction d'onde des états Stark résonants du continuum d'ionisation de l'Hydrogène. Enfin nous décrivons l'effet du cœur électronique sur la microscopie d'atomes non-hydrogénoïdes.

Une mesure adaptative vise à optimiser l'acquisition d'information sur un système à l'aide d'une boucle de rétroaction sur l'appareil de mesure. Dans notre dispositif d'électrodynamique en cavité, nous avons réalisé une mesure adaptative sur un système quantique, le champ micro-onde piégé dans une cavité supraconductrice de très grande finesse. Des atomes de Rydberg circulaires, interagissant dispersivement avec le champ, réalisent une série de mesures dites "faibles", aboutissant à la mesure quantique non destructive du nombre de photons dans le mode. La prise en compte des résultats des mesures successives, de l'action en retour sur le système, et de l'ensemble des imperfections expérimentales, permet à un ordinateur de contrôle d'effectuer une estimation en temps réel de l'état du champ. La phase de l'interféromètre de Ramsey qui définit la mesure réalisée sur les atomes est alors optimisée afin d'extraire un maximum d'information des détections ultérieures. Nous montrons que préparation d'états de Fock est nettement accélérée avec la méthode adaptative, par rapport à un protocole passif utilisant une alternance prédéfinie des phases de mesure. Cette réduction du temps de mesure est d'un grand intérêt en présence de décohérence, et pourrait par exemple être exploitée dans des protocoles de rétroaction quantique existants, où la rapidité de l'estimation d'état est cruciale.

Theoretical investigation of the dynamics of adiabatic quantum mechanics in two different, highly polar systems has been made. The systems were chosen for their fundamental scientific interest, as they represent atoms and molecules with exaggerated properties, as well as ease of experimental study as such highly polar systems are easier to manipulate using readily-available electric fields. A model two-level system is used to derive one approach for maximizing the probability of adiabatic passage through an avoided crossing and this is compared with the classic Landau-Zener result, and the commonly encountered spin-flip problem of a particle with spin located in a rotating magnetic field. This approach is applied to the avoided crossing between the n = 13, n1 − n2 = 11 (dipole moment of 532 D) and the n = 14, n1 − n2 = −12 (dipole moment of -657 D) highly polar Stark states of the lithium atom at 447 kV/m. Ion-pair formation from two neutral lithium atoms, one in the 2s ground state and the other in an excited state, is also investigated. The cross section σ(v) for free ion-pairs is calculated for the initial colliding pairs of atomic states located below the ion-pair threshold. Li(2s) + Li(3d) is seen to possess the largest cross section (σ(v0) = 569.2 a.u.) at its threshold velocity. The implications of this for bound ion-pair, i.e. heavy Rydberg system, production are briefly discussed. Furthermore, experimental progress towards the production of these atomic and molecular systems from a beam of lithium is presented. / Thesis (Master, Physics, Engineering Physics and Astronomy) -- Queen's University, 2009-12-09 16:49:41.184

L'étude comparée des réactions de formation de paires d'ions et de simple photoionisation de la molécule NO2 induites par rayonnement synchrotron (RS) d'une part et par impulsions laser femtosecondes (fs) d'autre part, démontre le rôle remarquable de l'excitation résonante d'états de Rydberg dans la dynamique électronique et nucléaire induite. Trois réactions principales, la photoionisation non dissociative (NO2+ (X 1Σ+g) + e), la photoionisation dissociative (NO+ (X 1Σ+) + O(3P) + e) et la formation de paires d'ions, (NO+ (X 1Σ+) + O- (2P)), ont été caractérisées en utilisant la méthode des corrélations vectorielles ou spectroscopie en coïncidence des impulsions du photoélectron et des photoions, auprès des sources RS (SOLEIL, DESIRS) et lasers fs (CEA, Saclay), respectivement. Le diagramme de corrélation des énergies cinétiques électron-ion, première observable issue de ces mesures, met en évidence un partage de l'énergie en excès entre noyaux et électrons qui dépend fortement du mode d'excitation photonique. Les déviations significatives observées par rapport aux profils d'ionisation de type Franck Condon sont attribuées à des couplages vibroniques entre états excités NO2*, tels que ceux induits par une intersection conique. Les chemins réactionnels identifiés confirment le rôle de l'excitation des séries de Rydberg [R*(6a1)-1] et [R*(4b2)-1] intervenant comme états intermédiaires dans l'excitation multiphotonique ou dans le continuum d'ionisation exploré. Une étude complémentaire par spectroscopie à haute résolution des états [R*(6a1)-1] a été mise en œuvre (UBC, Vancouver).Pour une réaction de photoionisation dissociative (PID), l'observable la plus complète est la distribution angulaire des photoélectrons dans le référentiel lié à la vitesse de recul de l'ion fragment (RFPAD) déduite de la mesure de la corrélation vectorielle (Vi, Ve, P). Afin d'accéder aux éléments de matrice dipolaire décrivant la photoionisation de l'état électronique considéré, le formalisme développé en collaboration avec R. R. Lucchese (Texas A&M) décrivant la photoémission dans le référentiel moléculaire pour la simple PID d'une molécule linéaire par excitation à un photon, a été étendu à l'étude des réactions de PID par excitation multiphotonique d'une molécule polyatomique, telle que la molécule NO2 de symétrie C2v. L'analyse multivariée de la RFPAD multiphotonique proposée constitue une stratégie fructueuse en vue d'extraire l'information optimale sur la dynamique complexe de photoionisation et de réaliser une comparaison détaillée entre les résultats expérimentaux et les calculs de photoionisation des états excités de la molécule.

Many seemingly simple systems can display extraordinarily complex dynamics which has been studied and uncovered through nonlinear dynamical theory. The leitmotif of this thesis is changing phase-space structures and their (linear or nonlinear) stabilities by adding control functions (which act on the system as external perturbations) to the relevant Hamiltonians. These phase-space structures may be periodic orbits, invariant tori or their stable and unstable manifolds. One-electron systems and diatomic molecules are fundamental and important staging ground for new discoveries in nonlinear dynamics. In past years, increasing emphasis and effort has been put on the control or manipulation of these systems. Recent developments of nonlinear dynamical tools can provide efficient ways of doing so. In the first subtopic of the thesis, we are adding a control function to restore tori at prescribed locations in phase space. In the remainder of the thesis, a control function with parameters is used to change the linear stability of the periodic orbits which govern the processes in question. In this thesis, we report our theoretical analyses on multiphoton ionization of Rydberg atoms exposed to strong microwave fields and the dissociation of diatomic molecules exposed to bichromatic lasers using nonlinear dynamical tools. This thesis is composed of three subtopics. In the first subtopic, we employ local control theory to reduce the stochastic ionization of hydrogen atom in a strong microwave field by adding a relatively small control term to the original Hamiltonian. In the second subtopic, we perform periodic orbit analysis to investigate multiphoton ionization driven by a bichromatic microwave field. Our results show quantitative and qualitative agreement with previous studies, and hence identify the mechanism through which short periodic orbits organize the dynamics in multiphoton ionization. In addition, we achieve substantial time savings with this approach. In the third subtopic we extend our periodic orbit analysis to the dissociation of diatomic molecules driven by a bichromatic laser. In this problem, our results based on periodic orbit analysis again show good agreement with previous work, and hence promise more potential applications of this approach in molecular physics.

Electric field studies, electrochromism, were used to obtain excited-state data for analogous divalent sulfur compounds. The sulfides investigated were dimethyl sulfide and small cyclic sulfides including the three to six member ring compounds. The excited-state dipole moments and polarizabilities are reported for the first s, p, and d Rydberg absorption bands which occur in the near vacuum ultraviolet region from 230 to 170 nm. The excited-state data are interpreted in terms of the particular excited-state (s, p, or d) for the molecules and the bending differences due to the presence of the ring and the number of atoms in the ring. The next section describes the use of electrochromism to investigate the pressure effect of argon, carbon tetrafluoride and sulfur hexafluoride on the spectra for molecular Rydberg states.

O entendimento das interações de ultralongo alcance envolvendo átomos de Ryberg frios é o ponto principal para o uso deste sistema em computação quântica. Neste trabalho estudamos tais interações envolvendo estados nD+nD em um novo aparato experimental, o qual permite o controle de campo elétrico de uma forma mais eficiente. Mais especificamente estudamos o processo colisional $nD + nD$ $ightarrow$ $(n+2)P + (n-2)F$ na presença de campo elétrico estático fixo. Este processo é importante porque pode levar a decoerência da amostra. Os resultados obtidos indicam a existência de uma ressonância molecular que é sensível ao efeito Stark. Além disso, investigamos se o movimento atômico é importante para popular tais estados. Por fim, proporemos novos experimentos que podem ser úteis para controlar e suprimir tais processos colisionais e assim permitir avanços na área de computação quântica com tais sistemas. / The understanding of ultralong-range interaction involving cold Rydberg atoms is the main step for use this system in quantum computation. In this work, we have studied interaction involving $nD$ states in a new experimental setup, which allows us to control the electric field in a more efficient way. More specifically, we have studied the collision process $nD + nD ightarrow (n+2)P + (n-2)F$ in the presence of a static electric field. This process is important because it can lead to a decoherence of the sample. The observed results show the existence of a molecular resonance which is dependent of Stark effect. Moreover, the atomic motion is perhaps also important to populate such states. Finally, we propose new experiments that can be useful to control and to suppress theses colisional processes and in this way allows us to move on in quantum computing area with such systems.