<p dir="ltr">Photovoltaics are leading devices in green energy production. Understanding the fundamental physics behind energy transport in candidate materials for future photovoltaic and optoelectronic devices is necessary to both realize material limitations and improve efficiency. Excitons, which are bound electron-hole pairs, are central to determining how energy propagates throughout semiconductors. Exciton transport is greatly influenced by material dimensionality. In highly ordered quantum dot (QD) systems, electronic coupling between individual QDs can lead to coherent exciton transport, whereas in two-dimensional heterostructures, excitons can form at the interface of a heterojunction, creating charge-transfer excitons.</p><p dir="ltr">This dissertation is dedicated to summarizing the studies of exciton transport and behavior in two systems: perovskite QD superlattices and transition metal dichalcogenide (TMDC)/polyacene heterostructures. Chapter 1 provides readers with details on these materials in addition to information on the fundamental concepts (i.e., excitons, phonons, energy transfer) needed to best appreciate further chapters. Chapter 2 summarizes the spectroscopic techniques (photoluminescence and transient absorption spectroscopy and microscopy) used to examine exciton behavior. Next, the effects of disorder and dephasing pathways on the ability of perovskite QDs to coherently couple is investigated through the lens of superradiance in Chapter 3. After this, the temperature-dependent exciton transport within perovskite QD superlattices is imaged with high spatial and temporal resolutions in Chapter 4. The experimental transport data on these superlattices provides evidence for environment-assisted quantum transport, which, until this study, had yet to be realized in solid-state systems. In Chapter 5, attention is switched to verifying the existence and deepening the understanding of the behavior of several spatially separated interlayer excitons in a tungsten disulfide/tetracene heterostructure. Finally, Chapter 6 summarizes the preliminary results obtained through transient absorption spectroscopy on other TMDC/polyacene heterostructures where separation of the triplet pair state is attempted. </p><p dir="ltr">It is this author’s hope that this dissertation will not only summarize their graduate work but will also serve as inspiration for others to continue learning and contribute to the advancement of the energy research field.</p>

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Mit dem Begriff Wellenleiterquantenelektrodynamik (WQED) wird gemeinhin die Physik des quantisierten und in eindimensionalen Wellenleitern geführten Lichtes in Wechselwirkung mit einzelnen Emittern bezeichnet. In dieser Arbeit untersuche ich Effekte der WQED für einzelne Dreiniveausysteme (3NS) bzw. Paare von Zweiniveausystemen (2NS), die in den Wellenleiter eingebettet sind. Hierzu bediene ich mich hauptsächlich numerischer Methoden und betrachte die Modellsysteme im Rahmen der Drehwellennäherung. Ich untersuche die Dynamik der Streuung einzelner Photonen an einzelnen, in den Wellenleiter eingebetteten 3NS. Dabei analysiere ich den Einfluss dunkler bzw. nahezu dunkler Zustände der 3NS auf die Streuung und zeige, wie sich mit Hilfe stationärer elektrischer Treibfelder gezielt auf die Streuung einwirken lässt. Ich quantifiziere Verschränkung zwischen dem Lichtfeld im Wellenleiter und den Emittern mit Hilfe der Schmidt-Zerlegung und untersuche den Einfluss der Form der Einhüllenden eines Einzelphotonpulses auf die Ausbeute der Verschränkungserzeugung bei der Streuung des Photons an einem einzelnen Lambda-System im Wellenleiter. Hier zeigt sich, dass die Breite der Einhüllenden im k-Raum und die Emissionszeiten der beiden Übergänge des 3NS die maßgeblichen Parameter darstellen. Abschließend ergründe ich die Emissionsdynamik zweier im Abstand L in den Wellenleiter eingebetteter 2NS. Diese Dynamik wird insbesondere durch kavitätsartige und polaritonische Zustände des Systems aus Wellenleiter und Emitter ausschlaggebend beeinflusst. Bei der kollektiven Emission der 2NS treten - abhängig vom Abstand L - Sub- bzw. Superradianz auf. Dabei nimmt die Intensität dieser Effekte mit längerem Abstand L zu. Diese Eigenart lässt sich auf die Eindimensionalität des Wellenleiters zurückführen. / The field of waveguide quantum electrodynamics (WQED) deals with the physics of quantised light in one-dimensional (1D) waveguides coupled to single emitters. In this thesis, I investigate WQED effects for single three-level systems (3LS) and pairs of two-level systems (2LS), respectively, which are embedded in the waveguide. To this end, I utilise numerical techniques and consider all model systems within the rotating wave approximation. I investigate the dynamics of single-photon scattering by single, embedded 3LS. In doing so, I analyse the influence of dark and almost-dark states of the 3LS on the scattering dynamics. I also show, how stationary electrical driving fields can control the outcome of the scattering. I quantify entanglement between the waveguide''s light field and single emitters by utilising the Schmidt decomposition. I apply this formalism to a lambda-system embedded in a 1D waveguide and study the generation of entanglement by scattering single-photon pulses with different envelopes on the emitter. I show that this entanglement generation is mainly determined by the photon''s width in k-space and the 3LS''s emission times. Finally, I explore the emission dynamics of a pair of 2LS embedded by a distance L into the waveguide. These dynamics are primarily governed by bound states in the continuum and by polaritonic atom-photon bound-states. For collective emission processes of the two 2LS, sub- and superradiance appear and depend strongly on the 2LS''s distance: the effects increase for larger L. This is an exclusive property of the 1D nature of the waveguide.

In dieser Arbeit untersuchen wir kollektive Strahlungseffekte in Nanofaser-gekoppelten atomaren Ensembles, die sich über Tausende von optischen Wellenlängen erstrecken. Wir koppeln bis zu 1000 Atome optisch an die geführten Moden einer optischen Nanofaser, die langreichweitige Dipol-Dipol Wechselwirkungen zwischen den Atomen vermittelt. Wir realisieren eine unidirektionale Kopplung und damit ein kaskadiertes Quantensystem, in dem die Dynamik jedes Atoms ausschließlich durch die Dynamik der vorgelagerten Atome bestimmt wird. Wir regen die Atome mit nanofasergeführten optischen Pulsen kohärent an, was uns ermöglicht, den gesamten Parameterbereich von schwacher Anregung bis hin zur voll-ständigen Inversion zu erforschen. Wir stellen fest, dass die kohärente Vorwärtsstreuung, die für die Superradianz im Regime der schwachen Anregung verantwortlich ist, auch nahe voller Inversion eine wichtige Rolle für die Dynamik spielt. Wir beobachten superradiante Puls-Dynamik, die in unserem System trotz des makroskopischen Abstands zwischen den Atomen und einer asymmetrischen Kopplung auftritt. Wir stellen fest, dass die emittierte Spitzenleistung noch schneller mit der Anzahl der Atome skaliert als im Fall der idealen Dicke Superradianz, was auf eine kollektiv erhöhte Sammeleffizienz der nanofasergeführten Mode zurückzuführen ist. Die Analyse der Kohärenz-Eigenschaften des superradianten Pulses erlaubt es uns, zwei Regime der Puls-Dynamik zu identifizieren. Wir entwickeln ein kaskadiertes Wechselwirkungsmodell und zeigen, dass es die kollektive Dynamik unseres Systems über den gesamten in dieser Arbeit untersuchten Parameterbereich akkurat beschreibt. Schließlich untersuchen wir die getriebene Dynamik eines Nanofaser-gekoppelten Ensembles von Drei-Niveau-Atomen. Wir treiben Zwei-Photonen-Rabi-Oszillationen zwischen den beiden Grundzuständen eines $\Lambda$-Systems und beobachten die damit verbundene oszillatorische Raman-Verstärkung und -Absorption. / In this thesis, we study collective radiative effects in nanofiber-coupled atomic ensembles that extend over thousands of optical wavelengths. We optically couple up to 1000 atoms to the guided modes of an optical nanofiber, which mediates long-range dipole-dipole interactions between the atoms. We engineer the coupling to be unidirectional, realizing a cascaded quantum system in which the dynamics of each atom is solely determined by the dynamics of upstream atoms. We coherently excite the atoms using nanofiber-guided optical pulses, allowing us to explore the entire parameter regime from weak excitation to full inversion. We find that coherent forward scattering, which is responsible for superradiance in the weak excitation regime, plays an important role for the dynamics even close to full inversion. We observe superradiant burst dynamics, which occurs in our system despite the macroscopic separation between the atoms and an asymmetric coupling. We find that the peak-emitted power scales even faster with the number of atoms than in the case of ideal Dicke superradiance due to a collectively enhanced channeling efficiency into the nanofiber-guided mode. By analyzing the coherence properties of the superradiant burst, we directly identify two regimes of burst dynamics. In the second regime, there is no initial coherence, and the superradiant burst is seeded by vacuum fluctuations. We introduce a cascaded interaction model and find that it accurately describes the collective dynamics of our system over the entire parameter regime explored in this thesis. Finally, we study the driven dynamics of a nanofiber-coupled ensemble of three-level atoms. We drive two-photon Rabi oscillations between the two ground states of a $\Lambda$ system and observe the associated oscillatory Raman gain and absorption.