L'imagerie médicale fonctionnelle permet de localiser en trois dimensions la position d'un traceur radioactif injecté au préalable à un patient. Les deux principales modalités employées en routine clinique pour détecter les tumeurs, la TEMP et la TEP, utilisent la technologie des scintillateurs solides comme milieu de détection des photons gamma.<br />Le but de cette thèse a été d'étudier la possibilité d'utiliser du xénon liquide, les propriétés intrinsèques de ce scintillateur en faisant un candidat intéressant pour une application en imagerie fonctionnelle. L'étude de faisabilité a été réalisée en tenant compte des difficultés techniques inhérentes à l'utilisation du xénon liquide. <br />Tout d'abord, des simulations d'une TEP au xénon liquide ont été menées à l'aide de méthodes Monte-Carlo. Les résultats obtenus avec un grand volume de détection laissent envisager une réduction de l'activité de radioélément injectée au patient ainsi qu'une amélioration de la résolution spatiale de l'image et une suppression de l'effet de parallaxe.<br />La seconde partie de cette thèse s'est portée sur un nouveau concept d'imagerie médicale à trois photons, basée sur l'utilisation de scandium 44. Associé à une camera TEP classique, le télescope Compton est chargé de mesurer la direction d'arrivée du troisième gamma par triangulation. Il est alors possible de reconstruire directement la position de l'émetteur dans les trois dimensions. <br />Ces travaux ont convaincu la communauté scientifique d'accompagner la construction et la caractérisation d'un télescope Compton au xénon liquide. La première caméra dédiée a l'imagerie du petit animal devrait ainsi voir le jour a l'horizon 2009.

Les travaux effectués au cours de cette thèse s'inscrivent dans le cadre des projets de plateformes d'imagerie métabolique et fonctionnelle consacrées au petit animal. Ils ont mené à la réalisation d'un simulateur Monte Carlo (GePEToS), développé sous GEANT 4 et dédié aux systèmes TEP. GePEToS a été validé sur données réelles et publiées d'une ECAT EXACT HR+ suivant le protocole NEMA. Les fonctions d'un tel simulateur sont de pouvoir produire des données TEP pour le test d'algorithmes de reconstruction d'image et permettre également l'exploration de nouvelles configurations de détecteurs.<br> D'autre part, cette thèse a porté sur la conception d'un TEP au xénon liquide pour l'imagerie du petit animal (µTEP). La partie instrumentale a démarré par une approche conceptuelle d'un détecteur au xénon liquide. Une simulation Monte Carlo complète a permis de définir et caractériser les performances d'un futur µTEP composé de 16 modules de détection disposés en couronne autour de l'animal. L'originalité de ce détecteur réside dans sa capacité à pouvoir fournir la profondeur d'interaction pour chaque particule détectée, ce qui reste encore inaccessible pour l'ensemble des détecteurs TEP actuels. Une partie importante de R&D a consisté à développer et mettre en œuvre la cryogénie du xénon liquide ainsi qu'à définir le système de détection de lumière UV de scintillation du xénon (Lambda = 178 nm). Un module prototype a été réalisé et mis en situation de détection de photons gamma d'annihilation.

Les réacteurs GEN IV (GFR) nécessitent l'emploi de matériaux d'enrobage ayant une bonne transparence aux neutrons, une conductivité thermique élevée et agissant comme barrière de diffusion pour les produits de fission. Le but de cette étude est de déterminer le rôle de la température et de l'irradiation sur le comportement du xénon implanté dans l'oxycarbure de zirconium (ZrCxOy). A cet effet, des poudres de deux stoechiométries ZrC0,95O0,05 et ZrC0,8O0,2 ont été synthétisées puis frittées par frittage flash, ou sous charge. Pour étudier le rôle de la fluence d'implantation sur la migration thermique du xénon dans le ZrC0.95O0.05, des ions 136Xe2+ ont été implantés à une énergie de 800 keV à trois fluences : 1015, 1016 et 1017 at/cm². Les échantillons ont ensuite été recuits sous vide secondaire dans une gamme de températures de 1500 à 1800°C. Les profils de distribution du xénon ont été mesurés par RBS ou par SIMS. Des analyses par MET, MEB, NBS et PAS-DBS ont été réalisées à chaque étape. Cette étude a montré qu'à 1015 et 1016 at/cm2 le xénon est piégé dans des bulles nanométriques dans les murs de dislocations. A 1017 at/cm2, la coalescence des bulles de plus grandes tailles conduit au relâchement du xénon aux joints de grains. Pour les échantillons de ZrC0,8O0,2, les recuits conduisent à une oxydation de surface corrélée à un important relâchement du xénon. Parallèlement, des expériences d'irradiation ont été effectuées sur la plateforme JANNUS et auprès du Tandem afin de déterminer le rôle respectif des dégâts balistiques et électroniques sur la migration du xénon. Nous avons observé que ces conditions d'irradiation n'entrainaient pas de migration du xénon

Ce mémoire présente l'étude du déplacement collisionnel de la fréquence d'horloge du césium en présence du gaz tampon hélium ou xénon. L'introduction d'un gaz tampon dans les cellules à vapeur alcaline est nécessaire pour diminuer la largeur de raie de la résonance CPT par effet Dicke. Cependant, la présence de gaz tampon induit un déplacement quadratique de la fréquence d'horloge en fonction de la température de la cellule. Il est possible d'annuler la dépendance thermique du déplacement collisionnel en se plaçant à une température, dite d'inversion, déterminée par le ratio de gaz tampons introduits dans la cellule. Cette température est un point de fonctionnement de choix pour l'opération d'horloges atomiques miniatures et nécessite d'être de l'ordre de 90 voire 100 °C pour les applications à contraintes environnementales sévères. Nous avons mesuré les valeurs des coefficients de déplacement collisionnel de la fréquence d’horloge du césium en présence d’hélium et déterminé pour la première fois la valeur du coefficient quadratique en température. Concernant le xénon, les mesures des valeurs des coefficients de déplacement collisionnel sont incertaines en raison du caractère cubique non-attendu du déplacement collisionnel de la fréquence d’horloge du césium en présence de xénon. Ce comportement serait attribué à des interactions avec les molécules transitoires de van der Waals. Nous avons également établi qu'un mélange de gaz tampon néon-hélium permet d'obtenir des températures d'inversion supérieures à 80 °C. Des mesures dans des micro-cellules ont révélé des températures de l'ordre de 89 à 94 °C pour des mélanges à quelques pourcents d'hélium. / This thesis presents a study on collisional shift of cesium clock frequency in the presence of helium or xenon buffer gas. Introduction of buffer gas in alkaline vapour cells is necessary to narrow the CPT line-width by Dicke effect. Nevertheless, buffer gas induces a quadratic shift of the clock frequency versus temperature cell. Cancellation of collisional shift temperature dependence is possible at a so-called inversion temperature depending on the buffer gas ratio. This inversion temperature is great working point for micro atomic clocks. This temperature is required to be 90 or even 100 °C, especially to work in harsh environmental constraints. We measured collisional shift coefficients of cesium clock frequency in presence of helium buffer gas and we determined for the first time the value of the quadratic coefficient. About xenon buffer gas, the measurement of collisional shift coefficients is more difficult because of non-expected cubic behavior of collisional clock frequency shift which could be linked to the interaction with van der Waals molecules. We established that a neon-helium buffer gas mixture could allow an inversion temperature superior to more than 80 °C. Inversion temperatures from 89 to 94 °C are measured in cesium vapor microcells filled with a mixture containing a few percent of helium.

Ce travail de thèse s'inscrit dans le cadre des recherches menées sur les matériaux envisagés pour servir dans les réacteurs nucléaires du futur. Parmi ces matériaux, se trouve le carbure de silicium qui est envisagé comme matériau d'enrobage et de gainage du combustible dans les réacteurs à fission ou comme matériau face au plasma ou constituant les couvertures tritigènes dans les réacteurs à fusion (concept DEMO). Des échantillons de β-SiC ont été frittés par Spark Plasma Sintering. Deux gaz rares abondamment produits en réacteur, le xénon et l'hélium, ont été implantés dans SiC à température ambiante et à plusieurs fluences (Φ1 Xe = 5.1015 at.cm-2 et Φ2 Xe = 1.1017 at.cm-2 pour le xénon et Φ1 He = 5.1015 at.cm-2, Φ2 He = 1.1017 at.cm-2 et Φ3 He = 1.1018 at.cm-2 pour l'hélium). Les échantillons irradiés en xénon ont ensuite été recuits à différentes températures (400 °C, 700 °C et 1000 °C). Une amorphisation complète du matériau a été observée pour toutes les fluences sauf Φ1 He (dpamax = 0,2) ainsi qu'une oxydation notable pour les plus hautes fluences. Un seuil de concentration de formation de bulles dans SiC a pu être déterminé pour l'hélium et le xénon. La coalescence de ces bulles à forte concentration s'est traduite par la formation de cloques sur la surface dans le cas de l'implantation à Φ3 He. A Φ2 Xe, des bulles de plusieurs centaines de nanomètres se sont formées dans la phase oxyde (SiO2 amorphe) alors que la coalescence reste très limitée au sein de la phase SiC résiduelle (nanobulles). Aucun relâchement des espèces implantées n a été mesuré jusqu'à une fluence de 1017 at.cm-2. A Φ3 He, un relâchement important d'hélium s'est produit pendant l'implantation, ce qui indique un effet de saturation dans le matériau. Après traitement thermique à 1000 °C, un relâchement conséquent du xénon contenu initialement dans la phase oxyde a été mesuré alors que le xénon contenu dans la phase SiC semble mieux retenu / This work is part of studies on the proposed materials to be used in future nuclear reactors. Among these materials is silicon carbide, which could be used as a cladding or coating material for the fuel in fission reactors, or as a constituent of plasma facing component or breeding blankets in fusion reactors (DEMO concept). β-SiC samples were synthetized by spark plasma sintering. Two rare gases abundantly produced in reactor, xenon and helium, were implanted in SiC at room temperature and at several fluences (Φ1 Xe = 5.1015 at.cm-2 and Φ2 Xe = 1.1017 at.cm-2 for xenon, Φ1 He = 5.1015 at.cm-2, Φ2 He = 1.1017 at.cm-2 and Φ3 He = 1.1018 at.cm-2 for helium). Xenon irradiated samples were then annealed for two hours at different temperatures (400 °C, 700 °C and 1000 °C). A complete amorphization of the material is observed for all fluences except for Φ1 He (maximum dpa level ≈ 0.2). A significant oxidation is observed for the highest fluences. A threshold concentration for bubble formation has been determined for both species. Bubble coalescence at high concentration results in the surface blistering at Φ3 He. Bubbles of several hundred nanometers were formed in the oxide phase (SiO2) after irradiation at Φ2 Xe, while remaining SiC islands are less subject to coalescence (nanometric bubbles). No gas release could be demonstrated up to a fluence of 1017 at.cm-2. For Φ3 He = 1018 at.cm-2, a significant helium release occurs that could indicate a saturation effect within the material. During thermal treatment at 1000 °C, xenon is retained by carbide phase and highly released by oxide phase

Le dioxyde d’uranium UO2 est le combustible standard dans les réacteurs nucléaires à eau pressurisée (REP). Durant le fonctionnement du réacteur les pastilles combustibles subissent des contraintes thermiques et mécaniques. Pour cette raison il est très important de bien connaître les propriétés de ce système à la fois dans les conditions de fonctionnement normales et accidentelles (300 à 2000K). Lors des réactions de fission de l’uranium, des gaz rares comme le xénon sont produits à l’intérieur du combustible. En raison de leur faible solubilité, ces gaz vont former des bulles intra- et inter- granulaires dans l’UO2. La présence de ces bulles dans le combustible a un impact sur les propriétés macroscopiques de ce dernier. A l'échelle nanométrique, les bulles intragranulaires prennent la forme d’un octaèdre facetté, essentiellement suivant les directions (111) et (100). Devant la complexité de l’étude de la stabilité de cet octaèdre, nous avons décomposé le problème afin de pouvoir l’étudier de façon plus systématique et de découpler les différents effets. Dans un premier temps, nous avons déterminé la stabilité des surfaces planes (111) et (100) de l’UO2 et les modifications de microstructure engendrées par leur relaxation. Dans un deuxième temps, nous avons caractérisé les isothermes d’adsorption du xénon sur ces surfaces relaxées, en les comparant à ceux de l’incorporation dans une boîte vide pour identifier les effets de surface. Une attention particulière a été portée sur la microstructure du xénon dans ces systèmes. Finalement, nous avons effectué une analyse des propriétés mécaniques (profils de pression et de contrainte au voisinage des surfaces). / Uranium dioxide UO2 is the standard fuel in nuclear pressurized water reactors (PWR). During the operation of the reactor the fuel pellets undergo thermal and mechanical stresses. For this reason it is very important to understand these thermomechanical properties of this system both in normal operation conditions and accidental situations (300 to 2000K). During fission reactions of uranium, rare gases such as xenon are produced within the fuel. Due to their low solubility, these gases will either be released or form intra- and inter-granular bubbles inside the UO2. The presence of these bubbles in the fuel has an impact on the thermomechanical properties of the latter. We focus in this thesis on the study of intragranularbubbles and their impact on the thermomechanical properties of UO2 , through modeling at the atomic scale. At this scale, intragranular bubbles take the shape of an octahedron, presenting mainly (111) and (100) facets. Given the complexity of the study of the stability of this octahedron, we have simplified the problem in order to study it in a more systematic way and to decouple the various effects. First, the stability of (100) and (111) extended surfaces of UO2 and microscructural modifications generated by their relaxation were studied. In a second step, we dermined adsorption isotherms of xenon on these relaxed surfaces, and compared them to the incorporation ones inside an empty box in order to isolate surface effects. A specific attention has been given to the microstructure of xenon in these systems. Finally, an analysis of the mechanical properties (pressure and stress profiles near by the surface).

Le document présente la problématique de la détection directe de matière noire dans le cadre des expériences XENON100 et MIMAC. Après une introduction générale sur la matière noire et sur les signaux attendus dans un détecteur terrestre, les deux projets sont passés en revue en se concentrant sur les aspects expérimentaux. L'accent est mis particulièrement sur la caractérisation des performances des détecteurs et sur les bruits de fonds associés.

La migration des gaz dans les roches résulte de processus naturels et artificiels. Sa compréhension intéresse en particulier le Traité d'interdiction complète des essais nucléaires (Tice), afin d'améliorer la détection des explosions nucléaires souterraines par la mesure des gaz radioactifs. Ces travaux s'inscrivent également dans de nombreux domaines des Sciences de la Terre, tant fondamentaux qu'appliqués. Les principaux enjeux de l'amélioration de la détection et de la compréhension de la migration des gaz dans les milieux géologiques sont les suivants: quels sont les moteurs de la migration des gaz d'une source en profondeur vers la surface? Quelle proportion des gaz produits en profondeur arrive-t-elle en surface? Cette migration entraîne-t-elle des délais temporels entre la production et l'arrivée en surface? Pour répondre à ces questions, nous nous sommes attachés dans cette thèse à identifier les mécanismes de transport des gaz dans les roches fracturées, à partir d'expériences en site naturel et de simulations numériques. Le Laboratoire Naturel de Roselend (Savoie) est un cadre privilégié pour l'étude de la migration des gaz en zone non saturée à une échelle représentative des processus naturels. Les paramètres du milieu géologique ainsi que les forçages extérieurs y ont été déterminés. Un tunnel et une chambre isolée, à 55 m de profondeur, ainsi que de nombreux forages, en profondeur et en surface, permettent de mesurer les gaz présents au cœur de la roche. Les propriétés pneumatiques du milieu, perméabilité et porosité, ont été déterminées à des échelles allant de 1 m à 55 m à partir de tests d'injection pneumatique et de mesures des fluctuations de pression, ainsi que de modélisations numériques de l'écoulement des fluides dans les milieux poreux. Une approche de modèle inverse a permis en outre d'estimer les incertitudes associées. Les résultats soulignent la forte hétérogénéité spatiale du milieu fracturé. La dynamique naturelle de trois gaz, CO2, SF6 et 222Rn, a été mesurée en continu pendant plus d'un an. Les résultats, interprétés à l'aide de modélisations numériques, ont mis en évidence que les mécanismes qui contrôlent l'évolution naturelle, ou ligne de base, des gaz sont les fluctuations de la pression atmosphérique et les mouvements d'eau. Ces mouvements d'eau sont également à l'origine des anomalies de concentration en gaz observées dans le tunnel. Deux expériences de traçage ont été réalisées à l'échelle de 55 m entre la chambre isolée et un forage horizontal situé en surface. Du SF6 a d'abord été injecté avec une surpression de 167 mbar, puis de l'hélium-3 un an plus tard avec une surpression de seulement 20 mbar. Le suivi des traceurs en surface a été maintenu pendant plus d'un an après leurs injections. Une percée rapide des traceurs (de 10 à 50 h) a été observée en surface, mais avec une dilution forte, d'un facteur 10^4 à 10^6. Elle est expliquée par l'advection des gaz dans un petit nombre de fractures, sous l'effet des surpressions même modestes qui accompagnent l'injection. Dans les mois qui suivent l'injection, les traceurs migrent plus lentement dans l'ensemble du réseau de fractures, sous l'effet du pompage barométrique. Ces mécanismes de transport, identifiés et quantifiés, sont à prendre en compte dans une chaîne d'analyse complète prenant en compte les interactions des gaz avec la géosphère afin d'améliorer la détection des explosions nucléaires souterraines par les gaz radioactifs.

Ce travail se place dans le cadre des réacteurs nucléaires de 4ème génération tels que les réacteurs à neutrons rapides et caloporteur gaz (RNR-G), pour lesquels des matériaux réfractaires comme le nitrure de titane (TiN) enroberont le combustible afin de permettre la rétention des produits de fission. Cette étude a porté sur le comportement thermique intragranulaire du xénon dans des échantillons de TiN obtenus par frittage à chaud sous charge. Le rôle de la microstructure sur le comportement thermique du xénon a été étudié. Plusieurs lots ont ainsi été synthétisés sous différentes conditions de température et de composition de la poudre initiale. Le xénon a été introduit par implantation ionique. Les échantillons ont ensuite subi des traitements thermiques entre 1300°C et 1600°C, soient les températures accidentelles envisagées. Un transport majoritaire du xénon vers la surface a été mis en évidence. Ce dernier est ralenti lorsque la température de frittage augmente. Des différences de comportement ont été observées selon les poudres mises en oeuvre dans la synthèse et selon l'orientation cristalline du grain considéré. Le relâchement du xénon a également été corrélé à l’oxydation de TiN. Des bulles de Xe dès 0,38 % atomique ont été observées. Leur taille est proportionnelle à la concentration en Xe et augmente avec la température de recuit, d’où une certaine mobilité du Xe au sein de TiN. Plusieurs mécanismes pouvant expliquer cette mobilité sont proposés. En complément, des calculs ab initio ont confirmé le caractère fortement insoluble du Xe dans TiN et révélé que les bilacunes sont les plus favorables à l'incorporation du xénon au sein de ce matériau. / This work concerns the generation IV future nuclear reactors such as gas-cooled fast reactor (GFR) for which refractory materials as titanium nitride (TiN) are needed to surround fuel and act as a fission product diffusion barrier. This study is about Xe thermal behavior in sintered titanium nitride. Microstructure effects on Xe behavior have been studied. In this purpose, several syntheses have been performed using differents sintering temperatures and initial powder compositions. Xenon species have been introduced into samples by ionic implantation. Then, samples were annealed in temperature range from 1300°C to 1600°C, these temperatures being the accidental awaited temperature. A transport of xenon towards sample surface has been observed. Transport rate seems to be slow down when increasing sintering temperature. The composition of initial powder and the crystallographic orientation of each considered grain also influence xenon thermal behavior. Xenon release has been correlated with material oxidation during annealing. Xenon bubbles were observed. Their size is proportional with xenon concentration and increases with annealing temperature. Several mechanisms which could explain Xe intragranular mobility in TiN are proposed. In addition with experiments, very low Xe solubility in TiN has been confirmed by ab initio calculations. So, bivacancies were found to be the most favoured Xe incorporation sites in this material.

Les réacteurs GEN IV (GFR) nécessitent l’emploi de matériaux d’enrobage ayant une bonne transparence aux neutrons, une conductivité thermique élevée et agissant comme barrière de diffusion pour les produits de fission. Le but de cette étude est de déterminer le rôle de la température et de l’irradiation sur le comportement du xénon implanté dans l’oxycarbure de zirconium (ZrCxOy). A cet effet, des poudres de deux stoechiométries ZrC0,95O0,05 et ZrC0,8O0,2 ont été synthétisées puis frittées par frittage flash, ou sous charge. Pour étudier le rôle de la fluence d’implantation sur la migration thermique du xénon dans le ZrC0.95O0.05, des ions 136Xe2+ ont été implantés à une énergie de 800 keV à trois fluences : 1015, 1016 et 1017 at/cm². Les échantillons ont ensuite été recuits sous vide secondaire dans une gamme de températures de 1500 à 1800°C. Les profils de distribution du xénon ont été mesurés par RBS ou par SIMS. Des analyses par MET, MEB, NBS et PAS-DBS ont été réalisées à chaque étape. Cette étude a montré qu’à 1015 et 1016 at/cm2 le xénon est piégé dans des bulles nanométriques dans les murs de dislocations. A 1017 at/cm2, la coalescence des bulles de plus grandes tailles conduit au relâchement du xénon aux joints de grains. Pour les échantillons de ZrC0,8O0,2, les recuits conduisent à une oxydation de surface corrélée à un important relâchement du xénon. Parallèlement, des expériences d’irradiation ont été effectuées sur la plateforme JANNUS et auprès du Tandem afin de déterminer le rôle respectif des dégâts balistiques et électroniques sur la migration du xénon. Nous avons observé que ces conditions d’irradiation n’entrainaient pas de migration du xénon / Refractory ceramics are considered for the GEN IV reactors (GFR). Transition metal carbides, like ZrC, are candidates as components for fuel elements owing to their good thermal stability and their neutronic performance. An extensive study was carried out to elucidate the role of temperature on the diffusion of xenon, an abundant and volatile radionuclide, in zirconium oxycarbide. For that purpose, dense zirconium carbide samples ZrC0.8O0.2 and ZrC0.95O0.05 were synthesized using Spark Plasma Sintering and Hot Pressing. 136Xe2+ ions were implanted at three fluencies: 1015, 1016 and 1017 at/cm2, at an energy of 800 keV. Thermal annealing were carried out under vacuum in a temperature range of 1500°C to 1800°C. The Xe distribution profiles were measured either by Rutherford Backscattering Spectrometry or by Secondary Ion Mass Spectrometry before and after the different treatments. Our results show that the ZrC0.8O0.2 stoichiometry is not stable at high temperature and for the ZrC0.95O0.05 stoichiometry, the Xe migration behaviour depends on the implantation fluence. The role of the implantation defects, their evolution during annealing and the trapping of Xe into bubbles was evidenced using Positron Annihilation Lifetime Spectroscopy and Transmission Electron Microscopy. In order to simulate the effects due to neutron irradiation, irradiation experiments were carried out at the JANNUS irradiation platform at CEA Saclay and the Alto Tandem accelerator at Orsay taking into account the respective roles of the ballistic and electronic processes. We observed that no xenon migration occurred after irradiation