La modélisation des interférences de raies dans des spectres de gaz moléculaires repose sur le concept de la matrice de relaxation dont les éléments diagonaux décrivent les raies isolées et les éléments non-diagonaux représentent le transfert d'intensité entre les raies. Ces éléments non-diagonaux sont modélisés en appliquant des lois d'échelle comme le modèle ECS (Energy-Corrected-Sudden). Nous avons considéré la molécule de CO2 car ce gaz joue un rôle important dans les atmosphères terrestre et planétaires. En plus, à cause de la petite valeur de sa constante de rotation, les raies se serrent et se chevauchent, donnant naissance à des interférences de raies. Grâce aux nouvelles valeurs des paramètres ajustés,nous avons réexaminé l'application de l'approche ECS non-Markovienne (déjà développée pour des spectres de diffusion Raman anisotrope de CO2) _a des spectres de diffusion Raman isotrope, spectre rotationnel pur et spectres ro-vibrationnels de la bande _1 et 2_2. Nous avons également présenté une généralisation de cette approche, aux bandes parallèles et perpendiculaires d'absorption infrarouge, pour les molécules linéaires avec des modes de flexion, accompagnée d'applications au cas de CO2. / Modeling of line mixing in the molecular gas spectra is based on the concept of the relaxation matrix whose diagonal elements describe the isolated lines and non-diagonal elements represent the transfer of intensity between the lines. Thesenon-diagonal elements are modeled by applying scaling laws such as ECS (Energy-Corrected Sudden) model. We considered the CO2 molecule due to its important role in the terrestrial and planetary atmospheres. In addition, because of the small value of the rotational constant, the lines over lap, giving rise to the line-mixing.Using the new values of the tted parameters, we reviewed the application of ECSnon-Markovian (already developed for an isotropic Raman scattering spectra ofCO2) approach to isotropic Raman scattering spectra, rotational spectrum andro-vibrational spectra of 1 and 2 2 band. We also presented a generalization of this approach for the parallel and perpendicular bands of infrared absorption for linear molecules with the bending modes, and their applications for CO2 molecule

Cette thèse porte sur l’étude de l’enthalpie de dissolution du dioxyde de carbone dans des solutions aqueuses d’électrolyte. Pour développer des modèles théoriques décrivant les systèmes {CO2-eau-sel} pour les conditions appliquées aux conditions de stockage géologique du dioxyde de carbone, il est nécessaire d’avoir des données expérimentales reliant la solubilité et l’enthalpie. Dans cette étude, une unité de mélange à écoulement construite au laboratoire a été adapté à un calorimètre SETARAM C-80 pour mesurer l’enthalpie de solution du CO2 dans des solutions aqueuses d’électrolyte (NaCl, CaCl2 et Na2SO4) aux forces ioniques comprises entre 2 et 6 et a des températures comprises entre 323.1 K et 372.9 K et des pressions allant de 2 à 16 MPa. Les données de la littérature ont été utilisées pour ajuster le modèle thermodynamique d’équilibre de phase dans l’approche Υ-φ. Le modèle thermodynamique reproduit les enthalpies expérimentales à plus ou moins 10%. Le calcul de l’enthalpie dans le modèle rigoureux est fortement dépendant des données de la littérature. Un dispositif expérimental a été mis en place pour la détermination du volume molaire du CO2 à dilution infinie, propriété nécessaire à modélisation thermodynamique. Le dioxyde de carbone à stocker peut contenir des impuretés telles que les gaz annexes (O2, N2, SOx, H2S, NyOx, H2, CO et Ar). Dans l’objective d’étudier la dissolution du CO2 dans des solutions aqueuses d’électrolyte en présence de ces impuretés, un dispositif expérimental a été mis en place pour la mesure des enthalpies de solution du SO2 dans l’eau et solutions aqueuses de NaCl et les premières résultats sont prometteurs. / This thesis studies the enthalpy of solution of carbon dioxide in electrolyte aqueous solutions. To develop theoretical models describing the systems {CO2-water-salt} under the geological storage conditions of carbon dioxide, it is necessary to have experimental data, namely solubility and enthalpy. In this study, a customized flow mixing unit was adapted to a SETARAM C-80 calorimeter to measure the enthalpy of CO2 solution in aqueous electrolyte solutions (NaCl, CaCl2 and Na2SO4) at the ionic strengths between 2 and 6 and at temperatures between 323.1 K and 372.9 K and pressures ranging from 2 to 16 MPa. Data from the literature were used to adjust the thermodynamic phase equilibrium model in the Υ-φ approach. The thermodynamic model reproduces the experimental enthalpies to plus or minus 10%. The calculation of the enthalpy in the rigorous model is strongly dependent on the data of the literature. An experimental device has been set up for the determination of the molar volume of CO2 at infinite dilution, which is necessary for thermodynamic modeling. The carbon dioxide to be stored may contain impurities such as annexes (O2, N2, SOx, H2S, NyOx, H2, CO and Ar). Under the objective of studying the influence of these impurities, an experimental apparatus has been set up for the measurement of enthalpies of solution of SO2 in water and aqueous solutions of NaCl and the first results are promising.

Les hydrates de gaz sont des cristaux composés de molécules d’eau formant des cages, piégeant des molécules de gaz. A l’état naturel, ces hydrates se forment en présence de mélanges gazeux dans les fonds océaniques et seraient impliqués dans la formation des comètes et des planètes. Comprendre la sélectivité moléculaire et la stabilité des hydrates mixtes (co-incluant plusieurs espèces gazeuses) est primordiale et constitue le coeur de ce travail de doctorat. En s’appuyant sur la spectroscopie Raman et la diffraction des neutrons, complétés de calculs de chimie quantique, les hydrates formés à partir de mélanges de CO, N2 et de CO2 ont été étudiés.Outre leur intérêt astrophysique, ces systèmes permettent d’appréhender l’impact de propriétés physico-chimiques (moment dipolaire,solubilité, adsorption sur la glace) sur la sélectivité.La cinétique de formation et les signatures vibrationnelles des molécules encapsulées dans différents types de cages ontété analysées pour la première fois dans les hydrates purs de CO et de N2. En variant pression et température, une capacité exceptionnelle de diffusion des molécules gazeuses à travers les cages est révélée. La sélectivité moléculaire, la stabilité structurale et l’occupation des cages ont été étudiées dans les hydrates mixtes CO-N2, CO-CO2 et CO2-N2.L’affinité aqueuse et le moment dipolaire des molécules gazeuses pilotent la sélectivité des gaz piégés (encapsulation préférentielle du CO et du CO2). De plus, l’azote joue un rôle de promoteur cinétique des structures formées. Ces résultats fondamentaux ouvrent de nouvelles perspectives tant appliquées (séparation des gaz) que fondamentales (hydrates en milieu naturel). / Gas hydrates are crystalline compounds consisting of water molecules forming cages within which gas molecules are encapsulated. In natural environments, gas hydrates are formed in the presence of gaseous mixtures in the ocean floor and would be involved in the formation of comets and planets. Understanding the molecular selectivity and the stability of mixed hydrates (co-including several gaseous species) is crucial and constitutes the core of this research work. With the help of Raman spectroscopy and neutron diffraction,supplemented by quantum chemistry calculations, hydrates formed from mixtures of CO, N2 and CO2 have been investigated. In addition to their astrophysical interest, these systems offer the opportunity to better understand the impact of physical-chemistry properties (dipolar moment, water solubility,adsorption on ice) on the selectivity.The formation kinetics and the vibrational signatures of the encapsulated molecules in various types of cage have been analyzed in pure CO and N2 hydrates for the first time. By varying pressure and temperature, the gaseous molecules exhibit an exceptional ability for diffusing through the cages. Molecular selectivity, structural stability and cage occupancy have been studied in the mixed hydrates CO-N2, CO-CO2 and CO2-N2. The aqueous affinity and the dipolar moment of the gas molecules trigger the selectivity of the trapped gases (preferential encapsulation of COand CO2). In addition, the nitrogen molecule acts as a kinetic promoter of the formed structure. These fundamental results open new opportunities on both applied (gas separation)and fundamental (hydrates in natural environment) aspects.

L'augmentation continue des concentrations atmosphériques de CO2 due aux activités anthropogéniques est un des principaux facteurs responsable du changement climatique. De par leur forte propension à stocker ce CO2 anthropogénique, les océans jouent un rôle essentiel dans le cycle global du carbone. La quantification des échanges air-mer de CO2 et de leur variabilité à diverses échelles spatio-temporelles représentent encore aujourd'hui un défi majeur dans l'étude du cycle global du carbone. Alors que les flux air-mer de CO2 sont relativement bien quantifiés en milieu océanique, les études réalisées en milieu marin côtier demeurent insuffisantes au regard de l'importante variabilité spatio-temporelle de ces échanges et de la diversité de ces écosystèmes. L'objectif de cette thèse est de mener une étude approfondie de la dynamique du système des carbonates et des échanges air-mer de CO2 à de multiples échelles spatio-temporelles au sein des écosystèmes contrastés du plateau continental nord-ouest européen. Ces systèmes particulièrement dynamiques d'un point de vue biogéochimique présentent l'avantage d'être représentatifs des principales structures hydrographiques des marges continentales tempérés. A ce jour, les études portant sur la dynamique du CO2 dans les eaux de la partie occidentale du plateau continental nord-ouest européen restent peu nombreuses. Du cycle diurne à une échelle multi-annuelle, d'une station fixe au large de Roscoff au plateau continental nord-ouest européen, et d'échantillons d'eau de mer à des données satellitaires, cette thèse offre un aperçu exhaustif de la complexité de la dynamique du système des carbonates et des flux air-mer de CO2 en milieu côtier. / The raise of atmospheric CO2 due to anthropogenic activities is a major driver of the climate change. The ocean plays a key role in the uptake of this anthropogenic CO2. The constraint of air–sea CO2 fluxes and their variability at various time and spatial levels remain a central task in global carbon cycle and climate studies. The contribution of open ocean to this uptake is presently rather well quantified, whereas the role of the coastal ocean to this process remains ambiguous due to the diversity and the high spatio-temporal variability of the CO2 system and air-sea CO2 fluxes in these ecosystems. This PhD thesis investigated the spatial and temporal variability of the CO2 system and air-sea CO2 fluxes in contrasted ecosystems of the north-west European continental shelf. These highly dynamic biogeochemical ecosystems host numerous key hydrographical structures (permanently well-mixed, seasonally stratified, frontal structures, estuarine) of temperate zones, in which the dynamic of the CO2 system were poorly documented. From tidal to multi-annual variability, from a fixed station off Roscoff to the north-west European continental shelf and from seawater samples to satellite data, this PhD thesis provides an integrative overview of the complexity of the CO2 system dynamics in coastal seas and the ongoing challenges to achieve.

La conception de matériaux capables de piéger sélectivement le CO2 revêt un enjeu majeur dans le développement de procédé de capture post-combustion pour de nombreux secteurs industriels. Nos travaux visent l'élaboration de nouveaux polymères de coordination de type MOF (“Metal-Organic Framework”) préparés par auto-assemblage de briques moléculaires polycarboxyliques avec des métaux de transition qui constituent les noeuds du réseau tridimensionnel. Ces matériaux hybrides microporeux présentent des propriétés d’adsorption du CO2 importantes. Notre approche a consisté à synthétiser des polymères de coordination dans le but d'accroître la capacité et la sélectivité d'adsorption du CO2 vis-à-vis d'autres gaz comme CO, CH4, N2 et O2 grâce à des interactions physiques impliquant le moment quadripolaire élevé du CO2 et le potentiel électrostatique existant dans les pores du matériau. Dans ce mémoire sont décrites les synthèses des différentes briques moléculaires organiques constituées de polyamines et de polyazamacrocycles Nfonctionnalisées par des terminaisons benzocarboxylate. Des matériaux homo- et hétéro- bimétalliques présentant des structures cristallines originales ont été obtenus à partir de briques moléculaires triazamacrocycliques N-fonctionnalisées par des terminaisons acides carboxyliques et différents cations métalliques (Zn2+, Co2+, Cd2+ et Ni2+). Les études de ces polymères de coordination poreux ont révélé leur capacité d’adsorption importante du CO2 avec une sélectivité remarquable dans les conditions normales de température et de pression. / The design of material able for CO2 capture is a major issue to achieve post-combustion capture process for many industries. Our work aims to develop new coordination polymer MOF (“Metal-Organic Framework”) prepared by self-assembling polycarboxylic linkers and transition metals. These microporous hybrids materials show important CO2 adsorption properties and are promising in the field of gas separation. The main topic of our work is to synthesise MOFs with high adsorption capacity and selectivity for CO2 over other gases (CO, CH4, N2 and O2). The gas-solid interactions are due to physical phenomena involving the high quadrupolar moment of CO2 and the electrostatic potential lying in the pore of the material. In this manuscript, the synthesis of various organic linkers incorporating N-functionalised polyamines and polyazamacrocycles with benzocarboxylate functions is described. Homo- and hetero- bimetallic materials with original tridimensional structure were obtained from a N-functionalised triazamacrocyclic linker and different metal cations (Zn2+, Co2+, Cd2+ and Ni2+). Studies of porous coordination polymers have shown high CO2 adsorption capacity with a remarkable selectivity in the ambient temperature and pressure conditions.

Le développement de procédés catalytiques pour la valorisation chimique du dioxyde de carbone (CO2), suscite un intérêt grandissant en termes de chimie du carbone et de développement durable. Les travaux de cette thèse portent sur l’étude de la synthèse de carbonates cycliques à partir du couplage du CO2 avec des époxydes. De nombreux catalyseurs ont été développés dont les sels d’ammoniums fournissant le nucléophile nécessaire pour initier la réaction par ouverture de l’époxyde. Notre projet propose une nouvelle approche qui consiste à augmenter la nucléophilicité du catalyseur via une chimie hôte-invité dans laquelle des récepteurs moléculaires de type cavitands viennent sélectivement encapsuler les cations ammoniums, libérant ainsi l’anion nucléophile pour une meilleure réactivité. Notre système catalytique, testé à 1 bar de CO2, a notamment démontré tout son potentiel par l’activation accrue de sels de tétraméthylammonium initialement inactifs. Des expériences effectuées sous une pression de CO2 de 10 bar, ont permis d'étudier l’influence de la structure des cavitands et de montrer qu’une double activation était possible grâce à la conception de cavitands comportant des fonctions acides de Brönsted et des propriétés d’encapsulation optimales. Une application à la catalyse hétérogène a finalement été initiée par l’immobilisation des ammoniums ou des cavitands sur des supports à base de silice pour profiter des avantages de tels procédés. / The utilization of carbon dioxide (CO2) as a key component in organic transformations has recently drawn much attention as a greener alternative to fossil fuel based resources. The objectives of this work aim at studying the synthesis of cyclic carbonates from the coupling of CO2 with epoxide. Numerous catalysts have been proposed for this reaction among which the ammonium halides providing the nucleophile to initiate the reaction by opening the epoxide. Herein, we propose a new approach based on host-guest chemistry, to improve catalytic reactivity by increasing the nucleophilicity of the halide anion. For this purpose, cavitand molecular receptors able to bind quaternary ammonium ions are used, releasing the anionic nucleophile for the initial epoxide ring-opening reaction. At CO2 atmospheric pressure, our catalytic systems demonstrated a great potential by the dramatic activation of tetramethylammonium halides, whereas when used alone, these catalysts had never shown any activity. The influence of the cavitand structure was investigated through experiments run under 10 bar of CO2 pressure, and revealed that a double activation was possible with cavitand bearing Brönsted acidic hydroxyl functions and optimal recognition properties. The heterogeneization of such catalytic systems was finally studied with the grafting of either ammoniums or cavitands on silica based materials.

L’étude et la mise au point des procédés de traitement du biogaz représentent un défi majeur à relever pour accéder à une énergie propre produite à partir d’une unité de méthanisation. Le biogaz est un mélange de CH4 à 55% v/v et de CO2 à 40% v/v. La technique de l’absorption de CO2 par lavage à l’eau sous pression a été choisie dans cette thèse. L’optimisation, le contrôle et l’étude expérimentale de ce procédé, appelé EPUROGAS, ont été réalisés à l’échelle d’une ferme sur un prototype traitant un débit nominal de 40 Nm3/h. Deux axes de recherche ont été privilégié dans la mise au point de l’EPUROGAS : l’entraînement de méthane par l’eau et le recyclage de l’eau sans stripping pour permettre une valorisation simultanée du CH4 et du CO2 produits. Les principales innovations de ces travaux sont protégées par deux brevets : l’amélioration de la base de la colonne d’absorption et une méthode originale de désorption par mélangeur statique. Lors de ces travaux, une méthode statistique d’analyse des résultats expérimentaux a été proposée. Deux modèles prédictifs de génie des procédés ont été élaborés afin de prédire l’efficacité d’absorption du CO2 et le rendement de production de CH4. Un pilote complémentaire a été étudié : le SATUROMETRIX qui permet de caractériser des équilibres gaz/liquide entre plusieurs gaz et un liquide complexe sous pression, complétant les données bibliographiques des constantes de Henry associées aux mélanges complexes. Enfin, un système PSA qui conditionne le biogaz ou le méthane pré-épuré en Gaz Naturel Véhicule comprimé à 200 bar a été étudié. Les procédés EPUROGAS et PSA ont été couplés, évalués énergétiquement puis dans leur globalité par l’Analyse de Cycle de Vie. / Biogas upgrading is a key technology for the renewable energy mix of tomorrow. Biogas is a mix of Carbon Dioxide (40%) and Methane (55%). It is obtained thanks to the anaerobic digestion of organic matter. The adapted High Pressure Water Scrubbing process was studied in this thesis. The process was installed in farm and operated at a real scale for upgrading biogas flows up to 40 Nm3/h. It is called EPUROGAS. Two main research axes were obtained with a preliminary study on a prototype: biogas leaks were detected at the water outlet and stripping water with air allowed both CH4 and CO2 production. Works have led through innovation with two patents: an enlarged column bottom and a static mixer to enhance CO2 desorption from water. During this work, experimental results were collected during operation and statistically studied. Thanks to theoretical studies, two predictive models were built to predict CO2 absorption efficiency and CH4 rate recover. Moreover, two complementary processes were studied. SATUROMETRIX is a laboratory apparatus that aims to characterize gas/liquid equilibrium under pressure for mixed gases and a complex liquid phase. PSA system is an adsorption process for biogas upgrading operating with biogas or half upgraded biogas. It leads to Compressed Natural Gas at 200 bars. Finally, EPUROGAS and PSA were coupled in order to conduct their energetic study and their Life Cycle Analysis

La recapture du dioxyde de carbone est aujourd'hui un défi mondial majeur pour minimiser son impact sur le réchauffement climatique. La capture par adsorption physique pourrait être un procédé viable si le bon adsorbant est trouvé, mais cette capture dans les fumées de combustion impose des contraintes comme les faibles concentrations en CO2 (< 20%), la faible pression totale (1 bar) et la présence éventuelle d'eau. Cette thèse avait pour but l'évaluation de l'impact de la vapeur d'eau lors d'adsorption de CO2 sur des matériaux poreux hybrides, les Metal Organic Frameworks. En premier lieu, ce travail a consisté à étudier l'adsorption de CO2 et de vapeur d'eau séparément sur un grand nombre de MOFs. Une sélection de MOFs, prenant en compte des critères de stabilité et de capacité d'adsorption, a ensuite été effectuée afin d'évaluer l'effet de la vapeur d'eau lors d'adsorption du CO2 sur ces derniers. Un dispositif expérimental a été développé où sont obtenues simultanément des enthalpies d'adsorption et des courbes de percées. Dans nos travaux, nous avons pu établir trois types de comportements en présence de vapeur d'eau :- Négatif/Préjudiciable sur l'adsorption du CO2 : dû à un empoisonnement ou à l'instabilité des matériaux en présence d'eau (cas du HKUST-1). - Neutre : quantités de CO2 captées constantes (cas de l'UiO-66).- Positif : amélioration (cas du MIL-101(Cr)) ou remarquable accroissement d'adsorption de CO2 suite à la pré-adsorption de vapeur d'eau (MIL-100(Fe) & MIL-127(Fe)).Ce travail s'inscrit dans le cadre du 7ieme projet européen Macademia "MOFs as Adsorbents and Catalysts: Discovery and Engineering of Materials for Industrial Applications". / The elimination of carbon dioxide has become a worldwide challenge to minimize its impact on global warming. Capture using physical adsorption is viable as long as the right adsorbent is found. CO2 capture from flue gases poses a number of problems in terms of low CO2 concentration (below 20%), low total pressure, and the eventual presence of water. This study focuses on the impact of water vapour during CO2 adsorption on different porous materials. An experimental device has been developed to assess the impact of water vapour during CO2 adsorption: both the heats of adsorption and the breakthrough curves were obtained. The uptakes of CO2 at 0.2 bar have been studied in porous materials after having been pre-equilibrated under different relative humidity's (3 and 40%). The enthalpies allow a better understanding of the phenomena involved. Several MOFs, like HKUST-1(Cu), UiO-66(Zr), MIL-100(Fe), MIL-101(Cr), MIL-127(Fe) have been compared to a zeolite NaX and an activated carbon Takeda-5A.Three different behaviours are shown: - Where water has a negative impact on CO2 adsorption. This can be due to poisoning or the poor stability of the materials like HKUST-1. - Where water seems to have little effect on CO2 adsorption like case of UiO66. - Where water has a positive effect on CO2 uptake. Slight improvement for MIL-101(Cr) and remarkable enhancement of CO2 uptake through pre-adsorption of water vapor has been highlighted here in two cases: the mesoporous MIL-100(Fe) and the bifunctional MIL-127(Fe).This work is part of the European project FP7 Macademia "MOFs as Adsorbents and Catalysts: Discovery and Engineering of Materials for Industrial Applications".

Les travaux présentés dans ce manuscrit sont consacrés à l'étude de la diffusion du dioxyde de carbone dissous et de l'éthanol dans une solution hydroalcoolique modèle représentant le champagne. La première partie de ce travail aborde les différents formalismes de la diffusion moléculaire, ainsi que les méthodes théoriques et expérimentales utilisées pour rendre compte de ce phénomène de transport. Une attention particulière est apportée à la dynamique moléculaire en champ de forces classiques qui est utilisé dans ce travail avec le logiciel GROMACS. Cette méthode théorique procure un point de vue novateur dans la recherche sur le champagne et plus particulièrement sur le rôle de chaque espèce majoritaire dans la diffusion du CO2. La spectroscopie RMN, ainsi qu'une méthode expérimentale basée sur l'étude du taux de grossissement des bulles, ont également été utilisées. Dans la deuxième partie, les résultats théoriques et expérimentaux sont présentés et comparés entre eux afin de valider le protocole des simulations de dynamique moléculaire. Les viscosités de la solution modèle et du champagne, ainsi que les rayons hydrodynamiques du CO2 et de l'éthanol sont également étudiés. La dernière partie du manuscrit concerne le partenariat avec l'entreprise Bull et l'étude des performances du logiciel GROMACS. L'expertise des équipes de Bull, ainsi que les outils développés par l'entreprise, permettent d'étudier le passage à l'échelle (ou "scalabilité") et le comportement parallèle de GROMACS pour la modélisation du champagne. / The work presented in this manuscript is devoted to the study of the diffusion of dissolved carbon dioxide and ethanol in a hydroalcoholic solution model representing Champagne wines. The first part of this work deals with the different formalisms of molecular diffusion, as well as theoretical and experimental methods used to account for this phenomenon of transport. Particular attention is paid to the classical force field molecular dynamics that is used in this work with the GROMACS software. This theoretical approach provides a new perspective in research on champagne and particularly on the role of each of the main species in CO2 diffusion. NMR spectroscopy, and an experimental method based on the study of the bubbles growth rate, were also used. In the second part, the theoretical and experimental results are presented and compared with each other to validate the protocol of molecular dynamics simulations. The viscosities of the model solution and of the champagne, as well as the hydrodynamic radii of CO2 and ethanol, are also investigated. The last part of the manuscript focuses on the partnership with the Bull company and the study of the GROMACS software performance. The expertise of and the tools developed by the Bull company are used to study the scalability and the parallel behavior of GROMACS for modeling champagne.

Le remplacement des solvants organiques classiques par une nouvelle génération de solvants moins toxiques, moins inflammables et moins polluants est un défi majeur pour l'industrie chimique. Les liquides ioniques, sels liquides qui satisfont ces critères, sont envisagés comme alternatives. Le but de ce travail est d'évaluer le comportement des liquides ioniques en présence de gaz à effet de serre (CO2, N2O et CH4) ou de composés organiques. Dans un premier temps, une étude théorique présente les performances du modèle thermodynamique PC-SAFT sur la représentation des équilibres liquide-vapeur de systèmes constitués de dioxyde de carbone et de liquide ionique. Ensuite, l'étude de la solubilité du méthane, du dioxyde de carbone et du protoxyde d'azote dans divers liquides ioniques a été effectuée sous basse ou haute pression. Ce travail propose un modèle basé sur le concept de contribution de groupes afin de prédire la constante d'Henry du CO2 dans les liquides ioniques. Enfin, une étude sur les équilibres liquide-vapeur des systèmes binaires rencontrés dans la désulfuration des essences a été effectuée. Les données expérimentales ont permis d'évaluer les performances de l'équation PC-SAFT à représenter les équilibres entre phases de systèmes {composés soufrés / aromatiques + liquide ionique} / The replacement of conventional organic solvents by a new generation of solvents less toxic, less flammable and less polluting is a major challenge for the chemical industry. Ionic liquids have been widely promoted as interesting substitutes for traditional solvents. The purpose of this work is to evaluate the behavior of ionic liquids in the presence of greenhouse gases (CO2, CH4 and N2O) or organic compounds. Firstly, a theoretical study presents the performance of the thermodynamic model PC-SAFT in the representation of vapor-liquid equilibrium of systems containing ionic liquids and carbon dioxide. Then, the solubility study of methane, carbon dioxide and nitrous oxide in various ionic liquids was performed at high or low pressure. The group contribution concept is proposed in this study in order to predict the Henry's law constant of carbon dioxide in ionic liquids. Finally, a study on the vapor-liquid equilibrium of binary systems encountered in gasoline desulfurization was carried out. Experimental data were used to evaluate the performance of PC-SAFT equation of state to represent phase equilibrium of systems {sulfur / aromatic compounds + ionic liquid}