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Dual-Color Single-Particle Tracking / A Novel Tool to Study Hrd1 Complex ArchitectureAbel, Tim Felix Michael Johannes 13 August 2024 (has links)
Endgültig fehlgefaltete oder anderweitig beschädigte Proteine des Endoplasmatischen Retikulums (ER) werden durch das Proteasom in einem Prozess abgebaut, der als Endoplasmatischer Retikulum Assoziierter Abbau (ERAD) bezeichnet wird. Der Hrd1-Komplex ist ein aus mehreren Komponenten bestehender Transmembran-Proteinkomplex, der die Ubiquitinierung und den Export von Proteinen aus dem ER vermittelt, welche dann im Zytosol abgebaut werden. Trotz erheblicher Anstrengungen in den letzten zwei Jahrzehnten führte die biochemische Charakterisierung seiner Architektur und seines Mechanismus zu inkonsistenten und sogar widersprüchlichen Ergebnissen, sodass kein Konsens darüber besteht, wie Hrd1 den Proteintransport realisiert. In diesem Projekt habe ich Fluoreszenz-Mehrfarben-Einzelmolekül-Mikroskopie verwendet, um eine neue Perspektive auf die Architektur, Bildung und Dynamik des Hrd1-Komplexes zu eröffnen. Im Projektverlauf habe ich zellbiologische, experimentelle und analytische Werkzeuge entwickelt, um die Hrd1-Oligomerisierung in vivo robust zu quantifizieren und zu charakterisieren. Durch die Kombination von Mehrfarben-Einzelmolekül-Mikroskopie mit chemischer Inhibierung, der Herunterregulierung anderer Komplexkomponenten und einem neuartigen, auf Bindungswettbewerb basierenden Assay konnte ich nachweisen, dass Hrd1 ein stabiles Homo-Tetramer bildet, das über seine zytosolische Domäne Hrd1480-529 geformt wird. Durch Strukturmodellierung über AlphaFold konnte ich nachweisen, dass sich diese Domäne unabhängig von anderen Komplexkomponenten oder der Aktivität von Hrd1 zu einer kanonischen „coiled-coil“ Domäne zusammensetzt. Während diese Arbeit neue spezifische biologische Einblicke in die Hrd1-Komplexbildung liefert, dient sie auch als allgemeine Blaupause dafür, wie Einzelpartikel-Tracking verwendet werden kann, um Fragen zu beantworten, die mit klassischer Biochemie in der Regel nur begrenzt untersucht werden können. / Terminally misfolded or otherwise damaged proteins of the Endoplasmic Reticulum (ER) are degraded by the proteasome in a process termed Endoplasmic Reticulum Associated Degradation (ERAD). The Hrd1 complex is a multicomponent transmembrane protein complex that mediates ubiquitination and export of proteins from the ER to be degraded in the cytosol. Despite substantial effort in the past two decades, the biochemical characterization of its architecture and mechanism produced inconsistent and even contradictory results, yielding no consensus on how it mediates protein transport. Its elusive nature is representative of the limitations of classical biochemical approaches, whose often harsh experimental conditions directly interfere with the objects they study.
In this project I used fluorescence multi-color single molecule microscopy to offer a new perspective on the architecture, formation and dynamics of the Hrd1 complex. In this process I developed cell biological, experimental and analytical tools to robustly quantify and characterize Hrd1 oligomerization in vivo. Combining live-cell dual-color single-particle tracking with chemical inhibition, downregulation of complex components and a novel, binding-competition based tracking assay, I demonstrated that Hrd1 forms a stable homo-tetramer via its cytosolic domain Hrd1480-529. By structural modeling via AlphaFold, results of which were validated with both single-particle tracking and recombinant protein expression, I showed that this domain assembles into a canonical coiled-coil domain independently of other complex components or Hrd1's activity. While yielding specific novel biological insight into Hrd1 complex formation, it also serves as a general blueprint on how dual-color single particle tracking can be used to address questions that bring classical biochemistry to its limits.
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Elektronenmikroskopische 3D Strukturbestimmung des Spleißosoms / 3D structure determination of the spliceosome by electron microscopyBöhringer, Daniel 30 June 2005 (has links)
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Charakterisierung von Silber-Nanopartikeln mit der Feldflussfraktionierung, Hochdruckflüssigkeitschromatographie und der induktiv gekoppelten Plasma-MassenspektrometrieSötebier, Carina Anna 03 April 2017 (has links)
Im Rahmen dieser Arbeit wurden vier verschiedene Methoden zur Separation, Identifikation sowie Quantifizierung von Silber-Nanopartikeln (Ag-NP) entwickelt. Mittels asymmetrischer Fluss-Feldflussfraktionierung (AF4) in Kombination mit einem induktiv gekoppelten Plasma-Massenspektrometer (ICP-MS) konnten eine gute Trennung und hohe Wiederfindungsraten gefunden werden. Eine systematische Studie möglicher Probenverluste während der Methodenoptimierung zeigte, dass der größte Verlust durch die Ag+-Ionen verursacht wurde, während Verluste durch Ablagerungen auf der Membran vernachlässigbar waren. Für Citrat-stabilisierte Ag-NP konnten mittels Hohlfaser-Fluss-Feldflussfraktionierung (HF5) gute Trennergebnisse erreicht und der hydrodynamische Durchmesser bestimmt werden. Zur Bestimmung der Partikelanzahlgrößenverteilung und des geometrischen Durchmessers von Partikeln in unbekannter Matrix wurde die Isotopenverdünnungsanalyse (IVA) erfolgreich mit der Einzelpartikel ICP-MS kombiniert. Weiterhin wurde eine Hochdruckflüssigkeitschromatographie(HPLC)-IVA-ICP-MS-Methode entwickelt, mit welcher NP und ihre korrespondierenden Ionen getrennt und quantifiziert werden konnten. Ein Vergleich der Ansätze zeigt, dass eine Kombination mehrerer Methoden nötig ist, um alle relevanten Informationen über die NP zu erhalten. Zum Abschluss wurde mit den entwickelten Methoden das Umweltverhalten der Ag-NP in einer Huminsäure(HS)-Suspension untersucht. Hierbei wurden erste Stabilisierungseffekte in Bezug auf die Ag-Konzentration und Partikelanzahl festgestellt. Zudem konnte mittels HF5 und HPLC für kleine NP in HA eine Modifikation in Form der Ausbildung eines zweiten, kleineren NP-Signals beobachtet werden. / In this work, four different methods for the separation, identification, and quantification of silver nanoparticles (Ag-NP) were developed. Using asymmetric flow field-flow fractionation (AF4) in combination with inductively coupled plasma mass spectrometry (ICP-MS), a good separation and high recovery rates were found. A systematic investigation of possible sample losses during the method optimization showed that Ag+ ions caused the highest loss and only negligible amounts of Ag residues on the membrane were found. For citrate-stabilized Ag-NP, hollow fiber flow-field flow fractionation (HF5) analyses achieved good results for the separation and calculation of the hydrodynamic diameters. In order to determine the particle number size distribution and the geometric diameter for samples in unknown matrices, isotope dilution analysis (IVA) was successfully combined with single particle ICP-MS. Additionally, a high-performance liquid chromatography (HPLC)-IVA-ICP-MS approach was developed, which was able to separate and quantify NP and their corresponding ions. A comparison of the methods showed that a combination of different approaches is necessary to obtain all relevant information. Finally, the methods were applied to analyze the environmental behavior of Ag-NP in a humic acid (HS) suspension. Here, first stabilization effects in terms of the Ag concentration and particle number concentration were detected. Using HF5 and HPLC for the analysis of small NPs in HS, a modification in the form of a second, smaller NP signal was observed.
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Detection and Characterisation of Nanoparticles using Inductively Coupled Plasma Mass SpectrometrySchmidt, Benita 26 July 2019 (has links)
In dieser Doktorarbeit wurde eine analytische Methode zur Charakterisierung metallischer Nanopartikel (NPs) entwickelt und die Methode bei der Untersuchung natürlicher Proben angewendet. Mit einem analytisches System bestehend aus einem Mikrotropfengenerator (microdroplet generator, MDG) zusammen mit einem pneumatischen Zerstäuber und einem induktiv gekoppeltem Plasma-Massenspektrometer (ICP-MS) konnte eine quantitative und qualitative Charakterisierung von NPs durchgeführt werden.
Der MDG wurde verwendet um die Kalibrierungsfunktion für die massenspektrometrische Quantifizierung der Metalle in den Nanopartikelproben, die über den pneumatischen Zerstäuber eingeführt wurden, einzurichten. Der Hauptvorteil dieser Anordnung besteht darin, dass mit dem MDG für jedes Metall Tropfen einer gewünschten Größe hergestellt werden können und eine 100 %-ige Transporteffizienz gegeben ist. Die eingeführte Masse korrelierte mit der Signalintensität von Nanopartikeln, so dass die mit dem MDG generierten Tropfen für die Kalibrierung verwendet werden konnten ohne dass Referenzmaterial erforderlich war. Die aufwändige und fehleranfällige Bestimmung der Effizienz eines Zerstäubers, die für die Bestimmung des Metallgehaltes von NPs mittels eines Einzelpartikel-ICP-MS (spICP-MS) erforderlich ist, konnte dadurch vermieden werden.
Unter Anwendung dieser dualen Einführungsmethode wurden Größen und Konzentrationen einer Reihe von Standard Silber (Ag) NPs und Referenz Gold (Au) NPs mit hoher Genauigkeit bestimmt.
Zusätzlich wurde mit einem neuen kommerziell verfügbaren ICP-Flugzeitmassenspektrometer (ICP-TOF-MS) Ag und Au NPs in unterschiedlichen Matrices charakterisiert: in verschiedenen Salzsäure (HCl)- und Salpetersäure (HNO3)- Konzentrationen und in Gegenwart verschiedener Elemente. Bei den unterschiedlichen Matrices war die Größenbestimmung innerhalb der gegebenen Standardabweichungen korrekt. / In this doctoral thesis an analytical method for characterising metal nanoparticles (NPs) was developed and its application for investigating natural samples verified. An analytical system consisting of a microdroplet generator (MDG) used in combination with a pneumatic nebuliser (PN) and an inductively coupled plasma mass spectrometer (ICP-MS) proved capable of quantitatively and qualitatively identifying NPs.
The MDG was used to establish the calibration function for mass quantification of the metal present in the sample NPs introduced via the PN. The major advantage of this configuration is that the MDG generated droplets of tailored size for any given metal while offering a 100 % transport efficiency. The introduced mass correlated with signal intensities of NPs and thus the microdroplet generated droplets could be used for calibration purposes without the need for any reference material. Thus, the tedious and error-prone nebuliser efficiency determination step that is required when determining the NP metal content using the single particle mode ICP-MS (spICP-MS) approach, could be avoided.
With this dual sample introduction method, the sizes and concentrations of a range of standard silver (Ag) NPs and gold (Au) reference NPs were determined with high accuracy.
Additionally, together with a new commercially available ICP-time of flight-MS (ICP-TOF-MS) the characterisation of Ag- and Au-NPs was carried out in various matrices: In hydrochloric (HCl) and nitric acid (HNO3) at a range of concentration and in different elemental environments. In the presence of matrices, it was found that the size characterisation of the NPs is correct within the standard deviation.
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Numerical modeling of moving carbonaceous particle conversion in hot environments / Numerische Modellierung der Konversion bewegter Kohlenstoffpartikel in heißen UmgebungenKestel, Matthias 24 June 2016 (has links) (PDF)
The design and optimization of entrained flow gasifiers is conducted more and more via computational fluid dynamics (CFD). A detailed resolution of single coal particles within such simulations is nowadays not possible due to computational limitations. Therefore the coal particle conversion is often represented by simple 0-D models. For an optimization of such 0-D models a precise understanding of the physical processes at the boundary layer and within the particle is necessary.
In real gasifiers the particles experience Reynolds numbers up to 10000. However in the literature the conversion of coal particles is mainly regarded under quiescent conditions. Therefore an analysis of the conversion of single particles is needed. Thereto the computational fluid dynamics can be used.
For the detailed analysis of single reacting particles under flow conditions a CFD model is presented. Practice-oriented parameters as well as features of the CFD model result from CFD simulations of a Siemens 200MWentrained flow gasifier. The CFD model is validated against an analytical model as well as two experimental data-sets taken from the literature. In all cases good agreement between the CFD and the analytics/experiments is shown.
The numerical model is used to study single moving solid particles under combustion conditions. The analyzed parameters are namely the Reynolds number, the ambient temperature, the particle size, the operating pressure, the particle shape, the coal type and the composition of the gas. It is shown that for a wide range of the analyzed parameter range no complete flame exists around moving particles. This is in contrast to observations made by other authors for particles in quiescent atmospheres. For high operating pressures, low Reynolds numbers, large particle diameters and high ambient temperatures a flame exists in the wake of the particle. The impact of such a flame on the conversion of the particle is low. For high steam concentrations in the gas a flame appears, which interacts with the particle and influences its conversion.
Furthermore the impact of the Stefan-flow on the boundary layer of the particle is studied. It is demonstrated that the Stefan-flow can reduce the drag coefficient and the Nusselt number for several orders of magnitude. On basis of the CFD results two new correlations are presented for the drag coefficient and the Nusselt number. The comparison between the correlations and the CFD shows a significant improvement of the new correlations in comparison to archived correlations.
The CFD-model is further used to study moving single porous particles under gasifying conditions. Therefore a 2-D axis-symmetric system of non-touching tori as well as a complex 3-D geometry based on the an inverted settlement of monodisperse spheres is utilized. With these geometries the influence of the Reynolds number, the ambient temperature, the porosity, the intrinsic surface and the size of the radiating surface is analyzed. The studies show, that the influence of the flow on the particle conversion is moderate. In particular the impact of the flow on the intrinsic transport and conversion processes is mainly negligible. The size of the radiating surface has a similar impact on the conversion as the flow in the regarded parameter range.
On basis of the CFD calculations two 0-D models for the combustion and gasification of moving particles are presented. These models can reproduce the results predicted by the CFD sufficiently for a wide parameter range.
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Numerical modeling of moving carbonaceous particle conversion in hot environmentsKestel, Matthias 02 June 2016 (has links)
The design and optimization of entrained flow gasifiers is conducted more and more via computational fluid dynamics (CFD). A detailed resolution of single coal particles within such simulations is nowadays not possible due to computational limitations. Therefore the coal particle conversion is often represented by simple 0-D models. For an optimization of such 0-D models a precise understanding of the physical processes at the boundary layer and within the particle is necessary.
In real gasifiers the particles experience Reynolds numbers up to 10000. However in the literature the conversion of coal particles is mainly regarded under quiescent conditions. Therefore an analysis of the conversion of single particles is needed. Thereto the computational fluid dynamics can be used.
For the detailed analysis of single reacting particles under flow conditions a CFD model is presented. Practice-oriented parameters as well as features of the CFD model result from CFD simulations of a Siemens 200MWentrained flow gasifier. The CFD model is validated against an analytical model as well as two experimental data-sets taken from the literature. In all cases good agreement between the CFD and the analytics/experiments is shown.
The numerical model is used to study single moving solid particles under combustion conditions. The analyzed parameters are namely the Reynolds number, the ambient temperature, the particle size, the operating pressure, the particle shape, the coal type and the composition of the gas. It is shown that for a wide range of the analyzed parameter range no complete flame exists around moving particles. This is in contrast to observations made by other authors for particles in quiescent atmospheres. For high operating pressures, low Reynolds numbers, large particle diameters and high ambient temperatures a flame exists in the wake of the particle. The impact of such a flame on the conversion of the particle is low. For high steam concentrations in the gas a flame appears, which interacts with the particle and influences its conversion.
Furthermore the impact of the Stefan-flow on the boundary layer of the particle is studied. It is demonstrated that the Stefan-flow can reduce the drag coefficient and the Nusselt number for several orders of magnitude. On basis of the CFD results two new correlations are presented for the drag coefficient and the Nusselt number. The comparison between the correlations and the CFD shows a significant improvement of the new correlations in comparison to archived correlations.
The CFD-model is further used to study moving single porous particles under gasifying conditions. Therefore a 2-D axis-symmetric system of non-touching tori as well as a complex 3-D geometry based on the an inverted settlement of monodisperse spheres is utilized. With these geometries the influence of the Reynolds number, the ambient temperature, the porosity, the intrinsic surface and the size of the radiating surface is analyzed. The studies show, that the influence of the flow on the particle conversion is moderate. In particular the impact of the flow on the intrinsic transport and conversion processes is mainly negligible. The size of the radiating surface has a similar impact on the conversion as the flow in the regarded parameter range.
On basis of the CFD calculations two 0-D models for the combustion and gasification of moving particles are presented. These models can reproduce the results predicted by the CFD sufficiently for a wide parameter range.:List of Figures . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . IX
List of Tables . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .XIII
Nomenclature . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . XV
Abstract . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . XIX
1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .1
1.1 State of the Art in Carbon Conversion Modeling . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4
1.1.1 Combustion of Solid Particles . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4
1.1.2 Gasification of Porous Particles . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 6
1.2 Classification of the Present Work . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .7
1.3 Overview of the Work . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .7
2 Basic Theory and Model Formulation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 9
2.1 Geometry and Length Scales of Coal Particles . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .9
2.2 Conditions in a Siemens Like 200 MW Entrained Flow Gasifier . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 11
2.2.1 Velocity Field . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .12
2.2.2 Temperature Distribution . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 16
2.2.3 Particle Volume Fraction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .19
2.3 Time Scales of the Physical Processes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 20
2.4 Basic Assumptions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .21
2.5 Conservation Equations . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22
2.6 Gas Properties . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .26
2.7 Boundary Conditions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 29
2.8 Numerics and Solution Strategy . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .30
2.9 Mesh and Domain . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .31
3 CFD-based Oxidation Modeling of a Non-Porous Carbon Particle . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .37
3.1 Chemical Reaction System for Combustion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .37
3.1.1 Heterogeneous Reactions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .37
3.1.2 Homogeneous Reactions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .40
3.1.3 Comparison of the Semi-Global vs. Reduced Reaction Mechanisms for the Gas Phase . .41
3.2 Validation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .43
3.2.1 Validation Against an Analytical Solution of the Two-Film Model . . . . . . . . . . . . . . . . . .43
3.2.2 Validation Against Experiments I . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 45
3.2.3 Validation Against Experiments II . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .49
3.3 Influence of Ambient Temperature and Reynolds Number . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .51
3.4 Influence of Heterogeneous Kinetics . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 59
3.5 Influence of Atmosphere . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .61
3.6 Influence of Operating Pressure . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .66
3.7 Influence of Particle Diameter . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .70
3.8 The influence of Particle Shape . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 73
3.9 Impact of Stefan Flow on the Boundary Layer . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 80
3.9.1 Impact of Stefan Flow on the Drag Coefficient . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .83
3.9.2 Impact of Stefan Flow on the Nusselt and Sherwood Number . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .85
3.10 Single-Film Sub-Model vs. CFD . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 90
3.11 Summary . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 96
4 CFD-based Numerical Modeling of Partial Oxidation of a Porous Carbon Particle . . . . . . . . . .99
4.1 Chemical Reaction System for Gasification . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 100
4.1.1 Heterogeneous Chemistry . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .100
4.1.2 Homogeneous Chemistry . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 101
4.2 Two-Dimensional Simulations . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 106
4.2.1 Geometry . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 106
4.2.2 Influence of Reynolds Number and Ambient Temperature . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .109
4.2.3 Influence of Porosity and Internal Surface . . . . . . . .. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 120
4.3 Comparative Three-Dimensional Simulations . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 126
4.3.1 Geometry . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .126
4.3.2 Results of the 3-D Calculations . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 127
4.4 Extended Sub-Model for Gasification . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .133
4.5 Summary . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .138
5 Conclusions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . . .141
5.1 Summary of This Work . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .141
5.2 Recommendations for Future Works . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 143
Bibliography . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .145
6 Appendix . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 157
6.1 Appendix I: Properties . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 157
6.2 Appendix II: Two-Film Model . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 158
6.3 Appendix III: Sub-Model for the Combustion of Solid Particles . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 160
6.4 Appendix IV: Sub-Model for the Gasification of Porous Particles . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 161
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Characterisation of Photo-Physical Properties of Upconversion Nanocrystals at Ensemble and Single Particle LevelFrenzel, Florian 19 July 2022 (has links)
Aufkonvertierungs-Nanokristalle (UCNPs), wie NaYF4 Kristalle, welche mit Yb3+ and Er3+ Ionen dotiert sind, emittieren höher energetisches Licht im ultravioletten/sichtbaren und nahinfraroten Bereich, nachdem sie mit weniger energiereichem nahinfraroten Licht angeregt wurden. Damit besitzen sie einzigartige optische Eigenschaften, wie verschiedenfarbige Emissionsbanden, verringerte Hintergrundfluoreszenz, größere Eindringtiefen in organisches Probenmaterial und eine hohe Lichtstabilität. Diese Eigenschaften sind besonders in der optischen Bioanalyse, in medizinischen und technischen Anwendungen von Vorteil. In dieser Arbeit werden die photophysikalischen und spektralen Eigenschaften von UCNPs im Ensemble und an Einzelpartikeln untersucht. Ein dafür entwickeltes konfokales Mikroskop ermöglicht Einzelpartikelmessungen bis in den Sättigungsbereich der UCNPs bei hohen Laser Anregungsleistungsdichten (P). Die erste Studie dieser Arbeit umfasst Ensemble- und Einzelpartikelmessungen an Kern und Kern-Schale 𝛽-NaYF4 Kristallen, welche mit 20% Yb3+ und 1% bis 3% Er3+ Ionen dotiert sind, wobei die optischen Eigenschaften P-abhängig über sechs Größenordnungen untersucht wurden. Die zweite Studie diskutiert die Einflüsse bei starker Änderung der Yb3+/Er3+ Ionen Dotierung anhand von drei verschiedenen Probensystemen. Diese unterscheiden sich sowohl in der Partikelgröße als auch in der Synthesevorschrift. Bei der dritten Studie wurde die direkte Anregung von Yb3+ mit der von Nd3+ Ionen an Nd/Yb/Er dotierten NaYF4 Partikeln bezüglich des aufkonvertierten Lumineszenz Verhaltens in Wasser verglichen. In weiteren Messungen wurde sowohl der Lumineszenz Resonanz Energie Transfer (LRET) ausgehend von einem UCNP zu dem Farbstoff Sulforhodamine B, als auch plasmonische Wechselwirkungen von Au-Schale UCNPs bei Einzelpartikelmessungen untersucht. / Upconversion nanoparticles (UCNPs), such as, NaYF4 crystals co-doped with Yb3+ and Er3+ ions, emit higher energetic light in the UV/vis and NIR range under lower energetic NIR excitation. This generates unique optical properties, for example, multi-colour band emissions, reduced background fluorescence, deeper tissue penetration depths and high photostability rendering UCNPs attractive options for bioimaging, medicinal and engineering applications. In this thesis the influence of multi-factor parameters on the photo-physical and spectroscopic properties of UCNPs are investigated under ensemble and single particle (SP) condition. For this purpose, a confocal laser scanning microscope was constructed to enable the characterisation of individual UCNPs up to their saturation conditions at high laser power densities (P). At first, ensemble and SP studies of core- and core-shell 𝛽-NaYF4 crystals co-doped with 20% Yb3+ and 1% to 3% Er3+ are performed over a P-range of six orders of magnitude. The second part of this thesis discusses influences in a wide variation in Yb3+/Er3+ ion doping concentration. Thereby, three different sample sets of varying size have been studied, using different synthesis approaches. A comparison of the Nd- and Yb-excitation of Nd/Yb/Er triple-doped NaYF4 UCNPs regarding their upconversion luminescence performance in water is provided in the third section of the thesis. In further studies, the process of luminescence resonance energy transfer (LRET) from an UCNP to the sulforhodamine B dye and the plasmonic interaction of an Au-shelled UCNP have been examined at the SP level.
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