In this dissertation were studied powders and pellets of the CayFe12-yO19-aFe2O3(0 ≤ y ≤ 1,0) obtained by the proteic sol-gel process having as precursor coconut water. Samples were analyzed by techniques of X-ray diffraction, magnetometry and impedance. The impedance analysis showed that resistivity increased with the calcium concentration to 0.0 <y ≤ 0.2, but decreased for y> 0.2 and reached saturation at 7.5×106 Ω.cm to y = 0.9. The magnetization curve as a function of the magnetic field presents high values of saturation magnetization (Ms = 40 emu / g) with low remanent field (Mr = 6.7 emu / g) and coercive field (Hc = 320 Oe). By means of X- ray diffraction we have observed that agglomerates of the type hexaferrite CaM were formed after the doping with hematite, i.e., there was the existence of the two phases occurring antiferromagnetic coupling confirmed by exchange bias field of 9.6 Oe. / Resumo : Nesta dissertação foram estudados os pós e pastilhas de CayFe12-yO19 - (0 ≤ y ≤ 1,0) obtidos por meio do processo sol-gel proteico que tem como precursor água de coco. As amostras foram analisadas através de técnicas de difratometria de raios X, magnetometria e impedanciometria. A análise de impedância mostrou que a resistividade aumentou com a concentração de cálcio para 0,0 < y 0,2, mas diminuiu para y> 0,2 e atingiu a saturação em 7,5×106 cm para y = 0,9. A curva de magnetização como uma função do campo magnético teve valores elevados de magnetização de saturação (Ms = 40 emu/g) com baixo campo remanente (Mr = 6,7 emu/g) e campo coercivo (Hc = 320 Oe). Por meio da difratometria de raios X observou-se que foram formados aglomerados da hexaferrita tipo CaM a partir da dopagem da hematita, ou seja, houve a existência das duas fases ocorrendo um acoplamento ferro-antiferro, confirmado pelo campo de exchange bias na curva de M x H de 9,6 Oe.

Notre objectif est d’améliorer la compréhension du phénomène d’anisotropie d’échange dans les nanoplots en comparaison aux films continus et d’étudier les effets du désordre magnétique à l’interface dans la couche AF sur les propriétés d’anisotropie d’échange. Dans un premier temps, nous avons utilisé un modèle granulaire qui prend en compte les phases magnétiques désordonnées à l’interface F/AF et nous modélisé ces phases par la présence de grains moins stables à l’interface dans la couche AF. De plus, dans le cas des nanoplots, nous avons pris en compte des grains moins stables localisés sur les bords de la couche AF pour reproduire les effets dus à la méthode de fabrication. Nous avons trouvé qu’il existe deux mécanismes de retournement de la couche F en dépendant de la valeur du couplage ferromagnétique. Si le couplage ferromagnétique faible, le retournement de la couche F s’amorce sur plusieurs centres de nucléation et s’effectue sans propagation. Alors que si le couplage ferromagnétique fort, le retournement de la couche F s’amorce en un seul centre de nucléation situé à un coin du nanoplot puis se propage à partir de ce coin. Ensuite notre modèle a permis d’expliquer les principales caractéristiques des comportements observés expérimentalement dans les bicouches Co/IrMn et NiFe/IrMn (pour différentes tailles latérales), à différentes températures de mesure et pour différentes épaisseurs de la couche AF. Plus précisément, les valeurs du champ d’échange simulé dans les films continus, à température ambiante, sont plus grandes que dans les nanoplots pour les faibles épaisseurs de la couche IrMn alors que c’est le contraire lorsque cette épaisseur augmente. Dans un deuxième temps, Nous avons utilisé un modèle atomique qui prend en compte la frustration magnétique dans la couche AF et la présence de défauts structuraux tels que les joints de grains et l’interdiffusion. Nous avons trouvé que l’effet combiné de la frustration, des joints de grains et de la surface induit des configurations magnétiques non colinéaires complexes (présence de domaines magnétiques) dans la couche AF à l’interface. Nos résultats montrent que la non-colinéarité des moments AF à l’interface diminue le couplage effectif à l’interface F/AF et diminue la constante d’anisotropie effective de la couche AF. Nos résultats montrent également que la présence de joints de grains lorsqu’il y a de la frustration renforce la stabilité de la couche AF à 0K alors qu’elle la diminue à température non nulle. Enfin, nous avons trouvé que l’interdiffusion diminue fortement le champ d’échange et rend la couche AF plus stable, ce qui correspond à une diminution du couplage effectif à l’interface. Il est important de noter que les valeurs du champ d’échange simulé sont dans ce cas réalistes, ce qui met en évidence que l’interdiffusion est probablement un des facteurs essentiels pour lesquels les champs d’échange mesurés expérimentalement sont nettement plus faibles que ceux prévus par les modèles simples. / Our goal is to improve the comprehension of the exchange bias (EB) in nanodots in comparison with the continuous films and to study the effects of the interfacial magnetic disorder on the EB properties. Firstly, we use a granular model which considers disordered interfacial phases by considering less stable magnetic grains at the interface in the antiferromagnetic (AF) layer. We further model the effect of the nanofabrication process by considering less stable magnetic grains at the edges, due to grain cutting. Our results evidence two different mechanisms of the ferromagnetic (F) layer reversal depending on the magnitude of the coupling between F grains. In the weak coupling regime relative to the anisotropy, the exchange field is independent of the coupling. By contrast, in the strong coupling regime, the exchange field depends on the coupling. Our model also well explain some experimental features observed in NiFe/IrMn and Co/IrMn nanodots (for various lateral sizes) and continuous films, at various measurement temperatures and various AF thicknesses. More precisely, the simulated values of the exchange field in the continuous films, at room temperature, are larger than in the nanodots for small values of the AF thicknesses. However, it is the opposite when this thickness increases. Secondly, we use an atomic model which considers the magnetic frustration inside the AF layer and the presence of structural defects such as grain boundaries and interdiffusion. We found that the combination effect of grain boundaries, frustration and surface can result in complex magnetic configurations in the AF layer at the interface (magnetic domains). Our results show that the non-collinearity of the AF moments at the interface decreases the effective coupling at the interface and decreases the effective anisotropy constant of the AF layer. Our findings indicate that combination effect of grain boundaries and frustration make the AF layer more stable at 0 Kelvin and less stable at non-zero temperature. Our results show that the interdiffusion decrease the simulated values of the exchange field and make the AF more stable which corresponds to a decrease of the effective coupling at the interface. It is important to note that the simulated values of the exchange field are realistic values, which highlights that the interdiffusion is probably one of the essential factors which can give simulated values close to the experimental values.

Diese Dissertation befasst sich mit der Untersuchung der maßgeblichen Herausforderungen der heutigen TMR-Präparation (tunneling magnetoresistance) für beispielsweise Magnetfeldsensor- oder auch Speichertechnologie (MRAM – magnetic random access memory). Im ersten Teil der Arbeit werden die elektronischen, strukturellen und magnetischen Eigenschaften der ferromagnetischen Elektrode eines typischen magnetischen Tunnelkontaktes, z.B. CoFeB, erforscht, wobei spektroskopische Ellipsometrie, magnetooptische Spektroskopie, Röntgendiffraktometrie und Messverfahren für den spezifischen elektrischen Widerstand zum Einsatz kommen. Weiterhin wurde der Einfluss der Temperatur einer thermischen Behandlung auf die optischen und magneto-optischen Merkmale untersucht, wobei eine starke Korrelation zwischen den beobachteten spektralen Merkmalen und der Kristallisation von CoFeB nachgewiesen wurde. Die (magneto-) optische Spektroskopie bietet somit eine zerstörungsfreie und besonders sensitive Validierungsmethode für die Dünnschichtkristallisation, die in die moderne CMOS Herstellungstechnologie integriert werden kann. Der zweite Teil der Arbeit befasst sich mit dem lokalen Tempern unter Verwendung eines fokussierten Laserstrahls, mit dem Ziel die Referenzmagnetisierung in einem magnetischen Tunnelkontakt definiert einzustellen und die Wirkung der hierfür notwendigen thermischen Behandlung auf die übrigen Schichten im Schichtstapel zu untersuchen. Hierzu wurden zahlreiche Parameter für das laserbasierte lokale Tempern variiert, um die optimale Austauschfeldstärke im magnetischen Referenzsystem einzustellen, idealerweise ohne den gegebenen Schichtstapel zu schädigen. Schließlich wurde der Einfluss des laserbasierten Temperns (als auch des Ofentemperns) auf die Unversehrtheit der Schichten und Grenzflächen, insbesondere auf die Diffusion verschiedener Elemente, mittels Röntgen-Photoemissionsspektroskopie untersucht.

The present thesis is about the investigation of ferromagnetic thin film systems with respect to exchange coupling, magnetization reversal behavior and effects appearing in magnetic heterostructures, namely the exchange bias and the giant magnetoresistance effect. For this purpose, DC magnetron sputtered thin films and multilayers with perpendicular magnetic anisotropy were prepared on single crystalline and rigid as well as flexible amorphous substrates. The first part concentrates on magnetic data storage applications based on the combination of the concept of bit patterned media and three dimensional magnetic memory, consisting of at least two exchange decoupled ferromagnetic storage layers. Here, [Co/Pt] multilayers, revealing different magnetic anisotropies, have been applied as storage layers and as spacer material Pt and Ru was employed. By the characterization of the magnetization reversal behavior the exchange coupling in dependence of the spacer layer thickness was studied. Furthermore, with regard to the concept of bit patterned media, the layers were also grown on self-assembled silica particles, leading to an exchange decoupled single-domain magnetic dot array, which was studied by magnetic force microscope imaging and angular dependent magneto-optic Kerr effect magnetometry to evaluate the reversal mechanism and its dependence on the array dimensions, mainly the diameter of the silica particles and layer thicknesses. To complete the study, micromagnetic simulations were performed to access smaller dimensions and to investigate the dependence of intralayer as well as interlayer coupling on the magnetization reversal of the dot array with multiple storage layers. The second part focuses on the investigation of the giant magnetoresistance effect in systems with perpendicular magnetic anisotropy, where L10 -chemically ordered FePt alloys and [Co/Pt] as well as [Co/Pd] multilayers were utilized. In case of FePt, where high temperatures during the deposition are necessary to induce the chemical ordering, diffusion and alloying of the spacer material often prevent a sufficient exchange decoupling of the ferromagnetic layers. However, with Ru as spacer material a giant magnetoresistance effect could be achieved. Large improvements of the magnetoresistive behavior of such trilayer structures are presented for [Co/Pt] and [Co/Pd] multilayers, which can be deposited at room temperature not limiting the choice of spacer as well as substrate material. Furthermore, in systems consisting of one ferromagnet with perpendicular magnetic anisotropy and one ferromagnet with in-plane magnetic easy axis, a linear and almost hysteresis-free field dependence of the electrical resistance was observed and the behavior for various thickness series has been intensively studied. Finally, the corrosion resistance in dependence of the capping layer material as well as the magnetoresistance of a strained flexible pseudo-spin-valve structure is presented. In addition, in chapter 2.5.2 an experimental study of an improved crystal growth of FePt at comparable low temperatures by molecular beam epitaxy and further promoted by a surfactant mediated growth using Sb is shown. Auger electron spectroscopy as well as Rutherford backscattering spectrometry were carried out to confirm the surface segregation of Sb and magnetic characterization revealed an increase of magnetic anisotropy in comparison to reference layers without Sb. / Die vorliegende Dissertation beschäftigt sich mit der Untersuchung ferromagnetischer Dünnschichtsysteme im Hinblick auf die Austauchkopplung, das Ummagnetisierungsverhalten und Effekte wie z.B. den Exchange Bias Effekt oder den Riesenmagnetwiderstandseffekt (GMR), welche in derartigen Heterostrukturen auftreten können. Die Probenpräparation erfolgte mittels DC Magnetronsputtern, wobei auf einkristallinen aber auch flexiblen sowie starren amorphen Substraten abgeschieden wurde. Im ersten Teil der Arbeit werden Untersuchungen mit dem Hintergrund einer Anwendung als magnetischer Datenträger vorgestellt. Konkret werden hier die Konzepte Bit Patterned Media (BPM) und 3D Speicher miteinander kombiniert. Letzteres Konzept basiert auf der Verwendung wenigstens zweier austauschentkoppelter ferromagnetischer Schichten, für welche [Co/Pt] Multilagen mit unterschiedlicher magnetischer Anisotropie verwendet wurden. Als Zwischenschichtmaterial diente Pt und Ru. Durch die Charakterisierung des Ummagnetisierungsverhaltens wurde die Austauschkopplung in Abhängigkeit der Zwischenschichtdicke untersucht. Darüber hinaus wurden jene Schichtstapel zur Realisierung des BPM-Konzeptes auf selbstangeordnete SiO2 Partikel mit unterschiedlichen Durchmessern aufgebracht, durch welche sich lateral austauschentkoppelte, eindomänige magnetische Nanostrukturen erzeugen lassen. Zur Untersuchung des Ummagnetisierungsverhaltens und der jeweiligen Größenabhängigkeiten (maßgeblich Durchmesser und Schichtdicke) wurden diese mittels Magnetkraftmikroskopie sowie winkelabhängiger magnetooptischer Kerr Effekt Magnetometrie untersucht. Zur weiteren Vertiefung des Verständnisses noch kleinerer Strukturgrößen erfolgten mikromagnetische Simulationen, bei denen die magnetischen Wechselwirkungen lateral (benachbarte 3D Elemente) als auch vertikal (Wechselwirkungen ferromagnetischer Schichten innerhalb eines 3D Elementes) im Interesse standen, sowie deren Auswirkungen auf das Ummagnetisierungsverhalten des gesamten Feldes. Der Fokus des zweiten Teils liegt auf der Untersuchung des Riesenmagnetwiderstandseffektes in Systemen mit senkrechter Sensitivität. Dafür sind ferromagnetische Schichten mit senkrechter magnetischer Anisotropie nötig, wobei hier die chemisch geordnete L10-Phase der FePt Legierung und [Co/Pt] sowie [Co/Pd] Multilagen Anwendung fanden. Für eine chemische Ordnung der FePt Legierung sind hohe Temperaturen während der Schichtabscheidung notwendig, welche eine hinreichende Austauschentkopplung beider ferromagnetischer Schichten meist nicht gewährleisten. Grund dafür sind einsetzende Diffusionsprozesse als auch Legierungsbildungen mit dem Zwischenschichtmaterial. In der vorliegenden Arbeit konnte der GMR Effekt daher ausschließlich mit einer Ru Zwischenschicht in FePt basierten Trilagensystemen nachgewiesen und charakterisiert werden. Enorme Verbesserungen der magnetoresistiven Eigenschaften werden im Anschluss für [Co/Pt] und vor allem [Co/Pd] Multilagen vorgestellt. Diese Schichtsysteme mit senkrechter magnetischer Anisotropie können bei Raumtemperatur präpariert werden und stellen daher keine weiteren Anforderungen an das Zwischenschichtmaterial sowie die verwendeten Substrate. Hier wurden neben Systemen mit ausschließlich senkrechter magnetischer Anisotropie auch Systeme mit gekreuzten magnetischen Anisotropien intensiv untersucht, da diese durch einen linearen und weitgehend hysteresefreien R(H) Verlauf imHinblick auf Sensoranwendungen enorme Vorteile bieten. Letztendlich wurde die Korrosionsbeständigkeit in Abhängigkeit des Deckschichtmaterials als auch die mechanische Belastbarkeit von auf flexiblen Substraten abgeschiedenen GMR-Schichtstapeln untersucht. Zusätzlich wird in Kapitel 2.5.2 eine experimentelle Studie zum Surfactant-gesteuerten Wachstum der FePt Legierung mittels Molekularstrahlepitaxie vorgestellt. Als Surfactant dient Sb, wodurch die Kristallinität bei geringer Depositionstemperatur deutlich verbessert werden konnte. Die Oberflächensegregation von Sb wurde mittels Auger Elektronenspektroskopie und Rutherford Rückstreuspektrometrie verifiziert und die Charakterisierung magnetischer Eigenschaften belegt einen Anstieg der magnetischen Anisotropieenergie im Vergleich zu Referenzproben ohne Sb.

Durch die laterale Modifizierung der magnetischen Eigenschaften von austauschgekoppelten NiFe/IrMn-Schichten wurden weichmagnetische Schichten geschaffen, die sowohl neue statische als auch dynamische hybride Eigenschaften zeigen. Als laterale Strukturierungsmethoden wurden hierbei die lokale Oxidation sowie Ionenimplantation verwendet. Mit Hilfe dieser Verfahren ist es gelungen spezifische magnetische Domänenkonfigurationen mit Streifenstrukturen nominell antiparalleler Magnetisierungsausrichtung in die Schichten einzuprägen. In Abhängigkeit der Strukturorientierung sowie Streifenperiode konnte direkt das Ummagnetisierungsverhalten sowie die magnetische Resonanzfrequenz und Dämpfung der Schichten modifiziert werden. Die neuen dynamischen Eigenschaften wie z.B. eine hybride Resonanzfrequenz werden hierbei im Rahmen der Kopplung über dynamische Ladungen und die direkte Beeinflussung des effektiven Feldes des künstlich eingebrachten Domänenzustandes diskutiert. Die vorgestellten Ergebnisse belegen somit das große Potential der lateralen Magneto-Strukturierung zur Einstellung spezifischer statischer wie auch dynamischer Eigenschaften magnetisch dünner Schichten.

Durch die laterale Modifizierung der magnetischen Eigenschaften von austauschgekoppelten NiFe/IrMn-Schichten wurden weichmagnetische Schichten geschaffen, die sowohl neue statische als auch dynamische hybride Eigenschaften zeigen. Als laterale Strukturierungsmethoden wurden hierbei die lokale Oxidation sowie Ionenimplantation verwendet. Mit Hilfe dieser Verfahren ist es gelungen spezifische magnetische Domänenkonfigurationen mit Streifenstrukturen nominell antiparalleler Magnetisierungsausrichtung in die Schichten einzuprägen. In Abhängigkeit der Strukturorientierung sowie Streifenperiode konnte direkt das Ummagnetisierungsverhalten sowie die magnetische Resonanzfrequenz und Dämpfung der Schichten modifiziert werden. Die neuen dynamischen Eigenschaften wie z.B. eine hybride Resonanzfrequenz werden hierbei im Rahmen der Kopplung über dynamische Ladungen und die direkte Beeinflussung des effektiven Feldes des künstlich eingebrachten Domänenzustandes diskutiert. Die vorgestellten Ergebnisse belegen somit das große Potential der lateralen Magneto-Strukturierung zur Einstellung spezifischer statischer wie auch dynamischer Eigenschaften magnetisch dünner Schichten.

In dieser Dissertation wird die gute Einstellbarkeit von synthetischen Antiferromagneten mit dem kollektiven Surface Spin-Flop-Verhalten kombiniert. Es wird der Einfluss der Gesamtschichtdicke untersucht, welche mit dem Abstand der magnetische Oberflächen korreliert. Zudem werden die Dicken der ferromagnetischen Untereinheiten an den Außenseiten verändert, womit die Beiträge der Oberflächen unterdrückt oder verstärkt werden können. Darauffolgend wird die Kontrolle der Oberflächenbeiträge angewendet, um Exchange Bias-Strukturen auf Basis synthetischer Antiferromagnete zu erzeugen. Da diese nicht aus Heterostrukturen intrinsischer Antiferromagnete und Ferromagnete bestehen, wird nicht nur eine gute Abstimmbarkeit erreicht, sondern auch die Materialwahl wird potentiell vereinfacht. Zudem kann der Exchange Bias in synthetischen Antiferromagneten vollständig bei Raumtemperatur beobachtet und gesteuert werden. Im Weiteren wird ein zuvor untersuchtes Konzept zur Stabilisierung der vom Surface Spin-Flop erzeugten vertikalen antiferromagnetischen Domänenwände erweitert. Es wird demonstriert, wie ein Paar koexistierender antiferromagnetischer Domänenwände in Abwesenheit äußerer Magnetfelder und bei tiefen Temperaturen stabil gehalten werden kann. Damit können in Erweiterung der ursprünglichen Konzeptes nun acht anstatt sechs remanenter Zustände durch geeignete Magnetfeldroutinen eingestellt werden.:1. Introduction 2. Theoretical background 2.1. Micromagnetic energy terms 2.1.1. Zeeman energy 2.1.2. Demagnetization energy 2.1.3. Anisotropy energy 2.1.4. Exchange energy 2.2. Magnetic multilayers 2.2.1. Magnetic anisotropy in magnetic multilayers 2.2.2. Synthetic antiferromagnets 2.3. Exchange Bias 2.4. The bulk and surface spin-flop 3. Methods 3.1. Sputter deposition 3.2. X-ray diffraction and reflectometry 3.3. Magnetometry 3.4. Magnetic force microscopy 3.5. Micromagnetic simulations 4. Results 4.1. From collective reversal to exchange bias 4.1.1. Total thickness dependency of the surface spin flop 4.1.2. Influence of the surface block thickness 4.1.3. Exchange bias in synthetic antiferromagnets 4.2. Tailoring the surface spin flop 4.2.1. Coexistence of two vertical domain walls 4.2.2. Alternative anisotropy profile 5. Conclusions and Outlook A. Supplemental material A.1. Supplemental material for Section 2.4 A.2. Supplemental material for Section 4.1.1 A.3. Supplemental material for Section 4.1.2 A.4. Supplemental material for Section 4.1.3 A.5. Supplemental material for Section 4.2.1 A.6. Supplemental material for Section 4.2.2 A.7. Supplemental material for the outlook in Chapter 5 A.7.1. Synthetic ferrimagnets ans ferromagnetic resonance A.7.2. Synthetic antiferromagnets based on Co/Ni A.7.3. Initial magneto-resistance measurements A.8. Micromagnetic simulations MuMax3 code B. Bibliography C. List of Samples D. Selbstständigkeitserklärung E. Danksagung F. Lebenslauf G. Publikationsliste / In this thesis, the high degree of tunability in the SAFs is combined with the collective surface spin-flop reversal. The influence of the total thickness and thus the distance of the magnetic surfaces is explored. Furthermore, the thickness of the ferromagnetic surface subunits is altered to selectively suppress or enhance the surface contribution. The control of the surface contribution is subsequently employed to create magnetic exchange bias structures based on the synthetic antiferromagnets. If compared to conventional exchange bias systems in heterostructures of intrinsic antiferromagnetic and ferromagnetic materials, an exchange bias with full room temperature operation, high tunability and a potential potential much more flexible choice of materials becomes available. Additionally, a previously established concept to stabilize the vertical antiferromagnetic domain walls that originate from the surface spin-flop at remanence is extended to a coexisting pair of antiferromagnetic domain walls. At low temperatures, the coexisting vertical antiferromagnetic domain walls can be stabilized at remanence, too. Furthermore, the total number of different remanent states, which are accessible through different field routines, can be increased from six in the original concept to eight in the more sophisticated concept presented here.:1. Introduction 2. Theoretical background 2.1. Micromagnetic energy terms 2.1.1. Zeeman energy 2.1.2. Demagnetization energy 2.1.3. Anisotropy energy 2.1.4. Exchange energy 2.2. Magnetic multilayers 2.2.1. Magnetic anisotropy in magnetic multilayers 2.2.2. Synthetic antiferromagnets 2.3. Exchange Bias 2.4. The bulk and surface spin-flop 3. Methods 3.1. Sputter deposition 3.2. X-ray diffraction and reflectometry 3.3. Magnetometry 3.4. Magnetic force microscopy 3.5. Micromagnetic simulations 4. Results 4.1. From collective reversal to exchange bias 4.1.1. Total thickness dependency of the surface spin flop 4.1.2. Influence of the surface block thickness 4.1.3. Exchange bias in synthetic antiferromagnets 4.2. Tailoring the surface spin flop 4.2.1. Coexistence of two vertical domain walls 4.2.2. Alternative anisotropy profile 5. Conclusions and Outlook A. Supplemental material A.1. Supplemental material for Section 2.4 A.2. Supplemental material for Section 4.1.1 A.3. Supplemental material for Section 4.1.2 A.4. Supplemental material for Section 4.1.3 A.5. Supplemental material for Section 4.2.1 A.6. Supplemental material for Section 4.2.2 A.7. Supplemental material for the outlook in Chapter 5 A.7.1. Synthetic ferrimagnets ans ferromagnetic resonance A.7.2. Synthetic antiferromagnets based on Co/Ni A.7.3. Initial magneto-resistance measurements A.8. Micromagnetic simulations MuMax3 code B. Bibliography C. List of Samples D. Selbstständigkeitserklärung E. Danksagung F. Lebenslauf G. Publikationsliste

Cette thèse concerne l'étude des propriétés structurales et magnétiques de nanoparticules magnétiques creuses (HMNPs), coquille et coquille/coquille. Les effets de surface sont exaltés de par la présence des surfaces interne et externe. L'étude expérimentale de HMNPs basée sur des mesures magnétiques et de spectrométrie Mössbauer du 57Fe a montré une structure magnétique complexe. Les HMNPs ayant une épaisseur ultrafine présentent une structure magnétique décrite par 2 sous-réseaux spero-magnétiques opposés, en plus de la présence d’un champ d'échange bias significatif. L'effet de la taille et de l'épaisseur des HMNPs a été également étudié. Les spectres Mössbauer obtenus sous champ magnétique montrent que la structure magnétique est fortement corrélée au rapport surface/volume. Ces résultats expérimentaux ont été confirmés par simulation Monte Carlo. Après optimisation du modèle, l’approche numérique montre d’abord que l'anisotropie de surface Ks gouverne le comportement magnétique des HMNPs et ensuite que la valeur critique de Ks nécessaire pour obtenir une configuration radiale (spike) diminue lorsque la taille des HMNPs augmente. L'étude numérique menée pour différentes tailles et épaisseurs de coquille, a permis de suivre leurs effets sur la structure magnétique des HMNPs. Par ailleurs, l'étude expéri-mentale menée sur des HMNPs shell/shell, montre que le désordre des spins et le champ d'échange bias deviennent plus importants lorsque les HMNPs sont recouvertes d’une coquille antiferromagnétique (NiO). De ces résultats, on peut déduire l'effet du désordre des spins sur les phénomènes d'échange bias dans un tel système. / This thesis concerns the study of structural and magnetic properties of hollow magnetic nanoparticles (HMNPs), shell and shell/shell. These HMNPs present enhanced surface effects resulting from the presence of both inner and outer surface layers. The experimental investigation combining magne-tic measurements and 57Fe Mössbauer spectrometry of such HMNPs has revealed a complex spin magnetic structure. Small HMNPs with ultrathin thickness show highly disordered magnetic structure and the corresponding in-field hyperfine structure can be described by means of 2 speromagnetic antiferromagnetically coupled, in addition to the significant exchange bias phenomenon. The in-field Mössbauer study of the effect of size and thickness of HMNPs shows that the spin disorder is strongly correlated to the surface to volume ratio. Those experimental magnetic behaviors were confirmed using Monte Carlo simulation. Indeed, after improving the numeric model, it is concluded that surface anisotropy Ks has a dominant role in the magnetic behavior of HMNPs and the value of critical Ks necessary to obtain radial (spike) configuration decreases as the size of HMNPs increases, keeping the same thickness. The numeric study for different sizes and shell thicknesses allows the effect of these parameters on the spin structure of HMNPs to be followed. Then, the experi-mental study extended to shell/shell HMNPs indicates that the spin disorder is enhanced in HMNPs with antiferromagnetic shell (NiO) in addition to larger exchange bias field. From those results, one can try to deduce the effect of spin disorder on the exchange bias phenomena in such system.

Comprendre les propriétés des interfaces molécules/métaux est d’une importance capitale pour la spintronique organique. La première partie porte sur l’étude des propriétés magnétiques de molécules de phtalocyanine de manganèse. Nous avons montré que les premières couches moléculaires forment des colonnes avec un arrangement antiferromagnétique sur la surface de Co(100). Ces dernières mènent à de l’anisotropie d’échange. La seconde partie porte sur l’étude d’une molécule à transition de spin, la Fe(phen)2(NCS)2, sublimée sur différentes surfaces. Nous avons identifié les états de spin d’une molécule unique sur du Cu(100). De plus, nous avons commuté l’état de spin d’une molécule unique pourvu qu’elle soit suffisamment découplée du substrat. / Understanding the properties of molecules at the interface with metals is a fundamental issue for organic spintronics. The first part is devoted to the study of magnetic properties of planar manganese-phthalocyanine molecules and Co films. We evidenced that the first molecular layers form vertical columns with antiferromagnetic ordering on the Co(100) surface. In turn, these molecular columns lead to exchange bias. The second part is focused on the study of a spin-crossover complex, Fe(phen)2(NCS)2 sublimed on different metallic surfaces. We identified the two spin states of a single molecules on Cu(100). By applying voltages pulses, we switched the spin state of a single molecule provided that it is sufficiently decoupled from the substrate.

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