Au cours des dernières années, les matériaux optiques non linéaires ont attiré beaucoup d'attention en raison de leur application dans les télécommunications optiques. Les vitro-céramiques pour l’optique non-linéaire, ayant une microstructure alignée, présentent des propriétés physiques anisotropes. Il est donc intéressant de maîtriser la cristallisation dans ce genre de verre. Nous avons étudié ici la distribution, la taille et l'orientation sous un champ supplémentaire, en particulier par l’irradiation femtoseconde, de verres silicatés. Ce travail est important pour la conception et la production de nouveaux matériaux optiques non linéaires multi- fonction. Dans cette thèse, le champ thermique a été utilisé pour produire des cristaux dans un verre SrO-TiO₂-SiO₂. L’analyse a été menée à l’aide de la méthode des franges de Maker et de de diffraction des rayons X pour étudier la cristallisation et les propriétés optiques non-linéaires. Il a montré que les cristaux non linéaires Sr₂TiSi₂O₈ peut être obtenue dans la couche de surface par traitement thermique. L'axe polaire de cristaux orientés est perpendiculaire à la surface du verre. En augmentant la température ou en prolongeant la durée de traitement thermique, l’apparition d’une intensité non-nulle de génération de second harmonique (GSH) en incidence perpendiculaire indique la présence de cristaux orientés de manière aléatoire dans le volume du verre. Etant donné la cristallisation, spatialement difficile à contrôler par traitement thermique, l’irradiation laser femtoseconde pour contrôler la cristallisation dans le verre sont proposée en raison de son contrôle précis du dépôt d'énergie dans le temps et dans l'espace. Il ouvre des possibilités fantastiques pour la fabrication de matériaux multifonctionnels par maîtrisant la cristallization des cristaux non linéaires dans le verre. Nous avons précipité des cristaux orientés de LiNbO₃ et de Sr₂TiSi₂O₈ en volume par irradiation laser femtoseconde à haute cadence (typ. 300 kHz). Dans le verre Li₂O-Nb₂O₅-SiO₂, les micro-/nano-cristaux en variant l'énergie d'impulsion et la direction de polarisation ont obtenu. En particulier, lors de l'application à basse énergie et de la polarisation parallèle à la direction d'inscription du laser, la cristallization orientée en nanomètre a été démontrée par EBSD (Electron diffraction rétro-diffusée). Le mesure microscopique de SH a prouvé l’orientation préférentielle de cristallisation parallèlement à la direction de déplacement du faisceau laser. Afin de comprendre l'orientation exacte des cristaux par rapport à la direction d'écriture, une série de mesurer les signaux cohérent de SH ont été réalisés dans des paires de lignes de laser avec des orientations de déplacement opposées. EDS (spectromètre à dispersion d'énergie) et la micro-sonde nucléaire ont été utilisées pour réaliser l'analyse chimique dans les lignes de laser. Nous discutons aussi le mécanisme de cristallisation orientée en mode statique et en mode dynamique en illustrant la distribution des gradients différents. Pour le système SrO-TiO₂-SiO₂, l'irradiation du laser a été appliquée dans les verres stoechiométrique et non-stoechiométrique. Dans le premier cas, non seulement la taille et la distribution peuvent être contrôlées en variant les paramètres du laser, mais aussi la phase peuvent être choisis dans l'échantillon. La mesure de SH a montré que l'axe polaire de cristaux est toujours dans le sens de l'écriture. Pour le verre non-stoechiométrique, des purs cristaux de Sr₂TiSi₂O₈ ont été obtenus seulement. En utilisant EBSD, l'écriture asymétrique ont été étudiés en variant l’orientation de la polarisation et de l'écriture. On a montré ainsi que le mécanisme d'orientation est probablement dû à l'action combinée du front « tilté » de l’impulsion et à l’orientation du plan de polarisation qui conduit à une photosensibilité anisotrope. En conséquence, cela induit une distribution asymétrique des gradients thermiques et chimiques. / In the past few years, nonlinear optical materials have attracted much attention due to their application in optical telecommunications. Nonlinear optical glass-related materials have been widely studied according to their advantages. Glass ceramics having an aligned microstructure would exhibit an anisotropy of physical properties. This dissertation mainly contributes to the control of micro/nano-crystallization in silicate glass in crystalline phase, distribution, size and orientation under additional field, particularly by femtosecond irradiation, to master the nonlinear optical properties of glass further. This work is significant for the design and production of novel nonlinear optical material with multi-function in future. In this thesis, thermal field was used to induce crystals in SrO-TiO₂-SiO₂ glass. The crystallization behavior of glasses in different heat-treated condition and their second-order nonlinear optical properties have been analyzed by Maker fringes method and X-ray diffraction measurement, respectively. It showed that the oriented crystallization of nonlinear Sr₂TiSi₂O₈ crystals can be obtained in the surface layer by heat treatment. The polar axis of oriented crystals was perpendicular to the sample surface. Moreover, by applying higher temperature or prolonging the time duration of heat treatment, the maximum intensity of second harmonic generation shifting toward 0º is likely due to the presence of randomly distributed crystals in glass and surface crystallization turns to be volume at this moment. However, since it is hard to control crystallization by heat treatment and time-consuming, femtosecond laser irradiation was proposed to realize the control of crystallization in glass owing to the accessible control of energy deposition in time and in space. It opens fantastic opportunities to manufacture novel multifunctional materials by manipulating the crystallization of nonlinear crystals embedded in glasses. Therefore, we achieved to precipitate preferential oriented LiNbO₃ and Sr₂TiSi₂O₈ crystals in glass with femtosecond laser irradiation at high repetition rate (typ. 300 kHz). In Li₂O-Nb₂O₅-SiO₂ glass, we obtained micro-/nano-crystals in glass sample by varying pulse energy and polarization direction. Specifically, when applying low pulse energy and polarization parallel to laser writing direction, the oriented nano-crystallization has been obtained as shown by EBSD (Electron back-scattered diffraction). Second harmonic (SH) microscopy measurement illustrated preferred orientation of crystallization in laser lines. In order to understand the exact orientation of crystals with respect to the writing direction, a series of coherent SH measurement has been achieved in pairs of laser lines written in opposite orientation. EDS (Energy Dispersive Spectrometer) and nuclear micro-probe has been used to realize the chemical analysis in laser lines. The mechanism of oriented crystallization was discussed both in static mode and in dynamic mode through illustrating the distribution of different gradients. In SrO-TiO₂-SiO₂ system， laser irradiation was applied both in stoichiometric and non-stoichiometric glasses. In the former case, not only the size and distribution can be controlled by varying laser parameters, but also the crystalline phase can be chosen in samples. SH microscopy measurement was used to characterize the nonlinear properties of glass and it implied that the polar axis of crystals is always along the writing direction. In non-stoichiometric glass, only pure Sr₂TiSi₂O₈ crystals were obtained. The asymmetric writing involving oriented crystallization has been studied by varying polarization and writing orientation. The orientational dependent is likely due to the combined action of oblique pulse front tilt affected by the polarization orientation plane leading to different anisotropic photosensitivity and its aftereffects to induce asymmetric distribution of thermal and chemical gradients.

Le traitement par laser femtoseconde dans des matériaux transparents est prometteur du fait de la possibilité de contrôler le dépôt d'énergie dans le temps et dans l'espace. Il ouvre ainsi des possibilités fantastiques pour la fabrication de nouveaux matériaux composites multifonctionnels en manipulant la taille, la forme et l'orientation des cristaux non linéaires dans les verres. Cette thèse contribue principalement à la maîtrise de la nano ou micro cristallisation dans des verres à base de silice pour le développement de nouveaux matériaux électro-optiques multi-fonctionnels par l’irradiation au laser femtoseconde. On démontre la faisabilité du traitement des matériaux par le laser femtoseconde pour remodeler les propriétés optiques linéaires et non linéaires ou de la fabrication de micro / nano agrégats, ainsi que les formes et les orientations (en particulier agrégats asymétriques), les tailles et les distributions (à l'échelle sub-micrométrique). Le mémoire débute par un chapitre introductif sur l’investigation de l’écriture par laser impulsionnel ultra-bref dans la silice pure, ainsi que dans le verre à base de silice, afin de bien maîtriser l’inscription avec ce nouveau type de laser. Nous discutons les effets des paramètres du laser sur l’écriture, telle que la vitesse de déplacement du faisceau et la polarisation du laser, sur les propriétés optiques et les structures atomiques, par exemple, la biréfringence, les champs de contraintes et le changement d’arrangement atomique. Il est mis en évidence des effets orientationnels et directionnels spécifiques de l’interaction de ce type de laser avec les verres. Le mécanisme associé fait probablement intervenir l'inclinaison du front de la phase du champ de l’impulsion par rapport au déplacement du faisceau dans le solide. La précipitation des cristaux LiNbO3 orientés dans le verre avec l’irradiation laser femtoseconde est réalisée dans le cas d’une fréquence de répétition élevée (typ. 300 kHz) permettant l’accumulation de chaleur. Des cristaux orientés avec leur axe polaire aligné dans la direction d’inscription du laser ont été fabriqués en manipulant le gradient de température par le réglage des paramètres du laser. L’imagerie microscopique de génération de seconde harmonique (GSH) montre le caractère cristallin asymétrique et fournit des informations sur les orientations dominantes favorisées lors des processus de cristallisation. Les résultats de diffraction d’électrons rétrodiffusés (EBSD) fournissent des informations détaillées sur l’orientation des cristaux et révèlent la structure des lignes écrites notamment tailles et dispersion des orientations. En outre, des débuts de modélisation ont été réalisés pour se diriger vers une maîtrise de l’écriture de structures linéaires cristallines. Une autre section du mémoire rapporte l’étude de reformation par l’irradiation avec le laser femtoseconde de nanoparticules d'or quasi-sphériques ou quasi-tige dans le verre à base de silice. Les nanoparticules d'or de la taille de 3-4 nm ont été précipitées par traitement thermique. Après l’irradiation par le laser, des mesures optiques d'absorption, de biréfringence et de dichroïsme ont été effectuées pour étudier la modification de la forme de nanoparticules d'or dans le verre. Les simulations théoriques ont été menées pour interpréter les résultats expérimentaux basés sur la théorie de Gans et le modèle de Drude avec les constantes diélectriques connus de l'or. Enfin, des stratégies de conception efficaces sont aussi suggérées pour le futur pour des applications possibles utilisant la précipitation, la forme et l'orientation des micro/nanoparticules en 3D. / Femtosecond laser processing in transparent materials is promising owing to the accessible control of energy deposition in time and in space. In this regime, it opens fantastic opportunities to manufacture novel multifunctional composite materials by manipulating the size, shape and orientation of nonlinear crystals with intrinsic symmetry embedded in glasses. This dissertation mainly contributes to the control of nano or micro crystallization inside silica-based glasses for the development of novel multifunctional electro-optical materials by femtosecond laser irradiation. We demonstrate the feasibilities of femtosecond laser materials processing for re-shaping linear and non-linear optical properties in silica-based glass by inducing or fabricating different micro/nanoclusters as well as their shapes and orientation (especially asymmetric clusters), sizes, and distributions (at the sub-micrometer scale). In this thesis, it firstly covers a chapter for the investigation on ultrafast asymmetric orientational writing in pure silica as well as in silica-based glass in order to well master the laser writing. We discuss the effects of the laser parameters on asymmetric writing such as writing speed and the laser polarization by the femtosecond-laser generated optical properties and structures, e.g., birefringence, phase change and surface topography of the cross section of laser tracks. The mechanism of orientational dependent writing is likely due to the oblique pulse front tilt affected by the polarization orientation plane leading to different anisotropic photosensitivity. 3D photo-precipitation of oriented LiNbO3-like crystals in glass with femtosecond laser irradiation is also achieved at high repetition rate (typ. 300 kHz). Oriented crystals with their polar axis mostly aligned with the laser scanning direction have been fabricated by manipulation of the temperature gradient in adjusting the laser parameters. Second harmonic generation (SHG) microscopy demonstrates optical activity of crystalline features and provides some orientation information suggestive of certain dominant or favored orientations. Electron back-scattering diffraction (EBSD) results provide more detailed local crystal orientation information and illustrate interesting features of the structure of the lines, with regions of distinctly different grain sizes and orientations. Furthermore, modeling the temperature gradient was proposed for better understanding the formation mechanism of the orientation of femtosecond laser-induced crystallization when the laser is moved (not only in the static mode). Quasi-spherical or quasi-rod gold nanoparticles in silica-based glass can be re-shaped by femtosecond laser irradiation studying through their properties, and their orientation appears to be parallel to the written lines. Gold nanoparticles in the size range of 3-4 nm were precipitated by post heat-treatment. After ultrafast laser irradiation, optical absorption, birefringence and dichroism measurements are performed to investigate the modification of gold nanoparticle shape in glass. Theoretical simulations have been carried out to interpret the experimental results based on the Gans' theory and Drude model together with the known dielectric constants of gold. Furthermore, feasible applications and efficient design strategies are also referred for future devices based on micro/nanoclusters 3D precipitation, shaping and orientation mastering.

En plus de 40 ans d’existence, la spectroscopie de Fourier, basée sur l’interféromètre de Michelson,a permis des progrès considérables dans notre connaissance de la structure des atomes et des molécules s’imposant peu à peu comme un outil de base pour le diagnostic optique. Aujourd’hui, dépasser ses performances en terme de limite de résolution, rapidité, sensibilité et exactitude permettrait de répondre à de nouveaux enjeux. Cette thèse porte sur le développement expérimental de la spectroscopie de Fourier par peignes de fréquences femtosecondes. Deux peignes de fréquences, lasers composés de centaines de milliers de raies fines dont la position est parfaitement contrôlée, sondent l’échantillon et la transformation de Fourier de leurs interférences temporelles fournit le spectre. Trois dispositifs basés sur des lasers femtosecondes à fibres dopées (à 1 μm et 1.5 μm) ou à solides (à 2.4 μm) illustrent les performances de la méthode. Par comparaison à la spectroscopie de Fourier traditionnelle, les temps de mesure ont été réduits de la seconde à la microseconde, pour des spectres de molécules en phase gazeuse couvrant une centaine de nanomètres à des limites de résolution du GHz. La sensibilité atteint celle des spectromètres par laser accordable les plus performants grâce à des méthodes de détection différentielle ou d’utilisation de cavités multipassages ou résonnantes. Augmenter le temps de mesure et résoudre les raies individuelles du peigne permet une spectroscopie de précision à large bande spectrale, car la fréquence absolue de chaque raie de peigne peut être connue avec l’exactitude d’une horloge atomique. / For four decades, Fourier transform spectroscopy has greatly improved our atomes and molecules structures knowledges, and thus became a widely used tool for optical diagnosis. However, today it is useful to overcome some of its limitations in order to address new challenges. This thesis is about experimental developpement concerning frequency comb fourier transform spectroscopy. Two frequency combs, made of thousands of very narrow frequency lines perfectly known and controlled, are probing an absorbing sample. The fourier transform of their temporal interference pattern provides the optical spectrum. Three devices based on fiber doped lasers (emitting at 1μm and 1.5 μm) and solid lasers (at 2.4 μm) are used to demonstrate the method advantages. Compared to traditional Fourier transform spectroscopy the recording time has shrunk by one million for the acquisition of spectra spreading on a hundred of nanometers at GHz resolution. Using multipass cells of differential detection devices, the sensitivity reached is comparable to that provided by the most efficient laser based methods. Increasing the resolution allows for clear observation of the comb individual tooth which position can be measured with the accuracy of an atomic clock, providing thus a simple and accurate method for auto calibrated spectra.

Ce manuscrit présente le transfert d’une référence de fréquence optique ultra-stable à un lien optique et son application à la stabilisation en fréquence d’un laser moyen-infrarouge. Un lien optique permet de transférer une fréquence ultra-stable par fibre optique sans dégrader sa stabilité grâce à une compensation du bruit apportée lors de la propagation. Nous avons étendu cette technique à des liens de grande longueur en transférant la référence de fréquence simultanément avec les données du réseau Internet. Ainsi des liens de 300 km puis 540 km ont été démontrés avec une stabilité de l’ordre de 10⁻ ¹⁹ à 10⁴ s. Ce dispositif à été utilisé au LPL pour asservir un laser CO² émettant à 10 µm sur une référence de fréquence développée au LNE-SYRTE, à l’Observatoire de Paris. Celle-ci est constituée d’un laser ultra-stable émettant à 1,54 µm, dont la fréquence est mesurée par rapport aux étalons primaires du LNE-SYRTE grâce à un laser femtoseconde. Cette référence est transférée par un lien optique jusqu’au LPL où elle permet de stabiliser la fréquence de répétition d’un second laser femtoseconde et de mesurer ou contrôler la fréquence d’un laser CO² . Lorsque celui-ci est asservi sur une référence moléculaire (OsO₄), la stabilité est de 4.10⁻¹⁴ à 1 s. Les performances sont encore meilleures lorsque le laser CO² est asservi directement sur la référence optique. Le laser stabilisé pourra ensuite être utilisé pour l’expérience d’observation de la violation de parité dans les molécules chirales développées au LPL. Ceci démontre la faisabilité d’expériences de spectroscopie moléculaire à ultra haute résolution dans les laboratoires ne disposant pas d’étalons de fréquence. / This manuscript details the transfer of an ultra-stable optical frequency reference by means of an optical link and its application to the phase-lock of a mid-infared laser. An optical fiber link allows the ultra-stable transfer of a frequency by using a scheme wich compensates the propagation noise. We extended this system to longer links, and transferred the optical frequency reference simultaneously witn internet data. A cascaded link of 300 km and a simple link of 540 km had been demonstrated with a stability of 10⁻ ¹⁹ at 10⁴ s. Such a link as been used to lock a CO² laser at LPL, emitting at 10 µm, to a frequency reference developed at LNE-SRTE, Observatoire de Paris. This reference is an ultra-stable laser, emitting at 1.54 µm, the frequency of wich is measured against the primary standards of LNE-SYRTE by using a femtosecond laser. This reference is tranferred by an optical link to LPL, in order to stabilize the repetition rate of a second femtosecondlaser and to measure or control the frenquency of a CO² laser. When the CO² laser is locked to a molecular reference (OsO₄), the stability is 4.10⁻¹⁴ at 1s. The performances are even better when the CO² laser is locked directly to the optical reference. Then the laser coulb be used for the experiment of observation of the parity violation in chiral molecules, in progress at LPL. This shows the feasability of high resolution molecular spectroscopy experiments in laboratoratories in wich there is no primary standards.

Les enjeux majeurs des dispositifs hyperfréquences utilisés dans les systèmes de télécommunication modernes sont la montée en fréquence de fonctionnement, la miniaturisation des circuits et l’intégrabilité des composants.Grâce à l’émergence des métamatériaux et à la maîtrise des propriétés des ferrites, il est possible de développer nouveaux dispositifs répondant à ces nouvelles exigences de l’électronique embarquée.Cette thèse développe, à partir d’une ligne métamatériau HIW coplanaire basée sur un substrat de ferrite, un nouveau dispositif hyperfréquence non réciproque de faible encombrement, opérant à des fréquences situées entre 13 et 15 GHz.Les prototypes fabriqués et caractérisés sous de faibles valeurs de champ magnétique, présentent les performances caractéristiques d’un isolateur bande étroite: isolation supérieure à 30 dB, pertes d’insertion inférieures à 1 dB. / The main challenges of microwave devices used in modern telecommunication systems are the increase of the operating frequency, the circuit’s miniaturization and the integration of components.Thanks to the emergence of metamaterials and the control of the properties of ferrites, it is possible to develop new circuits that meet these new requirements for embedded electronics.This thesis investigates, from a coplanar HIW metamaterial line based on a ferrite substrate, a new non-reciprocal microwave device, operating in frequency range between 13 and 15 GHz.Prototypes were fabricated and characterized under low magnetic field. They achieved the characteristic performances of a narrow band isolator: isolation over 30 dB and insertion losses of less than 1 dB.

Un grand nombre d’applications réclament des sources laser en régime impulsionnel toujours plus puissantes et énergétiques. Les progrès continus des technologies laser permettent non seulement d’améliorer les performances de l’outil laser mais aussi d’ouvrir la voie à de nouvelles applications. Cependant, l'augmentation de la puissance des sources laser est aussi accompagnée par une complexification des systèmes. Cette thèse porte sur l’étude d’amplificateurs laser de puissances qui se distinguent par la simplicité de leurs architectures : avec un ou deux passages dans le milieu laser. Dans la première partie, nous étudions le potentiel de la fibre cristalline Yb: YAG pompée par diode en tant qu’amplificateur. Les effets de confinement de l’intensité de pompe au centre de la fibre cristalline par guidage sont étudies théoriquement et expérimentalement. Deux expériences démontrent ensuite l’intérêt de la fibre cristalline Yb:YAG en tant qu’amplificateur de puissance de sources laser à fibres, l’une en régime femtoseconde et l’autre avec un laser mono-fréquence. Par ailleurs, nous explorons le potentiel de notre concept en régime de forte puissance. Une puissance de 250 W en oscillateur et une extraction de 100 W en amplificateur ont été obtenues avec une diode de pompe de 600 W. La deuxième partie traite de l’étude d’amplificateurs à base de cristaux de Nd:YVO4. Le dimensionnement de notre système est réalisé en s’appuyant sur une étude des propriétés du Nd:YVO4. L’amplificateur ainsi obtenu affiche des performances inédites qui se caractérisent par un très fort gain optique (40-60 dB) couplé à une forte extraction de puissance moyenne (10 à 15 W). / A wide range of scientific and industrial applications require pulsed laser sources delivering increasing amount of powers and pulse energies. Continuous progresses in the field of laser technology do not only bring significant process efficiency improvements but also allow developing new applications. However, the complexity of laser sources has significantly increased over the years together with their performance. In contrast, this work focuses on power amplifier architectures which are particularly simple (with one or two passes). In the first part, we study the potential of Yb:YAG single crystal fibers. Pump intensity confinement by the pump beam guiding is studied in details both theoretically and experimentally. Two experiments demonstrate the interest of Yb:YAG single crystal fibers as a power amplifier for fiber based laser sources, one in femtosecond regime and the other one with a single frequency laser. Furthermore, the potential of our architecture is also explored in high power regime. An output power of 250 W for the oscillator and 100 W power extraction with the amplifier were obtained with a 600 W pump diode. The second part describes the study of laser amplifiers using longitudinally pumped Nd:YVO4 bulk crystals. We study the effect of temperature increase in the laser crystal and evaluate the influence of the doping concentration and excited state population on the heat load. Guided by the conclusion of our study, we design a high gain amplifier characterized by very high optical gain (40-60 dB) coupled to a high average power extraction (10 to 15 W)

L'ablation laser couplée à une détection par spectrométrie de masse à plasma induit apparait de plus en plus comme un outil de choix pour l'analyse des solides. L'utilisation de sources laser femtoseconde permet d'améliorer les performances analytiques du couplage, l'interaction laser-matière privilégiant les phénomènes athermiques contrairement aux lasers nanoseconde plus classiquement utilisés. Une collaboration entre le Laboratoire de Chimie Analytique Bio-Inorganique et Environnement de Pau et Novalase SA (spécialisé dans l'intégration optique et laser) a fait naitre la première station d'ablation laser femtoseconde intégrée. Ses caractéristiques particulières, que sont la haute cadence de tir et un optique de balayage rapide du faisceau, permettent d'explorer de nouvelles stratégies d'ablation et ouvrent des perspectives analytiques encourageantes en terme de sensibilité et de mode de quantification. Le potentiel de ce prototype a été évalué au travers d'analyses fondamentales, telles que le fractionnement élémentaire et l'étude de la taille des particules de l'aérosol produit par ablation, et de différentes applications telles que l'analyse de sols et de sédiments par dilution isotopique réalisée par le laser dans la chambre d'ablation, la détection de sélénoprotéines dans des gels d'électrophorèse et la détermination de l'isotopie de l'uranium dans des particules micrométriques.

Ce mémoire concerne l'élaboration de couches minces par ablation laser femtoseconde (Pulsed Laser Deposition, PLD) et la caractérisation du panache plasma. Les résultats obtenus pour le dépôt de couches minces de Diamond-Like Carbon (DLC) sont présentés avec l'objectif de déposer des couches à grande dureté et faible coefficient de frottement, avec de bonnes propriétés d'adhérence sur divers substrats d'intérêt biomédical. Des couches minces ont pu être déposées avec succès sur une tête fémorale de prothèse de hanche. Les propriétés des DLC élaborés par PLD femtoseconde et nanoseconde PLD ont été comparées au travers des propriétés optiques des films et d'une caractérisation du plasma.<br>Des nanoparticules ont été déposées par PLD femtoseconde, et incluses dans une matrice DLC. Des films de DLC dopés au nickel ou tantale (en raison de leur différente affinité chimique avec le carbone) ont été synthétisés. Deux différentes phases cristallines sont obtenues dans le cas du DLC dope Ta, avec la présence surprenante d'une phase métastable β-Ta, qui est corrélée aux propriétés du plasma. La présence de carbure de tantale est également mise en évidence sur les bords des clusters de tantale.<br> Les films de DLC pur et de DLC dopé aux métaux sont caractérisés pour l'application aux électrodes pour biocapteurs, avec une sensibilité élevée et une faible limite de détection. L'optimisation avec l'incorporation d'un autre dopant, tel que le bore est discutée.<br> La possibilité d'utiliser ces couches de DLC dopé au bore pour des capteurs thermiques et nanocalorimétriques est étudiée dans le cadre d'un projet ANR. Les thermomètres à base de DLC avec un fort TCR (Coefficient de Température de Resistance) sont intégrés dans des structures suspendues, et montrent de bonnes propriétés.<br> Dans la dernière partie de ce mémoire, les perspectives envisagées pour ce travail sont présentées, avec l'introduction d'une mise en forme temporelle de l'impulsion laser femtoseconde et d'une boucle adaptative d'optimisation. Ces premiers travaux mettent bien en évidence les potentialités de cette technique, pour le dépôt couches minces et la synthèse de nanoparticules, permettant un contrôle de la nature et de l'énergie cinétique des particules du plasma. La suite de ce travail envisage donc de mieux comprendre les effets d'une mise en forme temporelle de l'impulsion laser femtoseconde sur les propriétés des produits d'ablation et donc des couches minces élaborées.

Ce travail de thèse s'attache à l'étude des phénomènes de photoionisation simple et double d'atomes de gaz rares par un rayonnement harmonique produit par un laser infrarouge, et, combiné avec celui-ci. les aspects techniques liés à l'utilisation de sources de génération d'harmoniques et à la détection des ions et des électrons utilisant la technique des coïncidences sont exposés. Les aspects théoriques pour le processus de photoionisation simple et double par des photons XUV et infrarouge sont détaillés. Les mesures des spectres et des distributions angulaires des photoélectrons issus de la simple ionisation à deux couleurs d'atomes d'hélium sont présentées et sont confrontées à des calculs théoriques TDSE, dans plusieurs conditions différentes en terme de rayonnement harmonique. La forme des distributions angulaires obtenues peut être interprétée analytiquement dans le cadre de deux approximation distinctes : la théorie des perturbations et l'approximation "soft-photon". Les expériences sur la double ionisation ont nécessité la construction d'un nouveau système de détection des ions et des électrons en coïncidence (CIEL2). Les mesures de double ionisation ont été réalisées sur le xénon, qui est un atome complexe présentant de nombreux chemins de double ionisation. L'analyse des énergies des deux photoélectrons ainsi que de leur angle mutuel prouve la faisabilité d'une telle expérience sur une source harmonique générée par un laser infrarouge femtoseconde. Elle montre que les processus à deux étapes sont majoritaires dans le cas du xénon. Elle ouvre la voie des expériences futures de double photoionisation à deux photon des autres gaz rares plus légers.

Nous avons mis au point une nouvelle technique optique de détection en temps réel des bioaérosols parmi un ensemble d'aérosols de fond, dont en particulier les suies de combustion. Cette technique repose sur l'excitation ultra-brève multi-impulsionnelle des fluorophores intrisèques des bioaérosols. Des signatures spécifiques aux bactéries et aux hydrocarbures ont ainsi été mises en évidence, alors que les spectres de fluorescence de ces espèces sont indiscernables. <br /><br />La spectroscopie pompe-sonde a aussi été mise en oeuvre pour sonder la dynamique de propagation d'une impulsion femtoseconde dans une microcavité 2D de forme spirale. Nous avons réalisé un dispositif d'imagerie de corrélation afin de suivre, avec une résolution temporelle, la propagation d'un paquet d'onde laser. Des simulations FDTD ont permis d'interpréter les observations et de mettre en évidence un processus original de couplage de sortie, impliquant la réflexion de l'onde évanescente sur la discontinuité de la spirale.