Ce travail de thèse a porté sur la conception et la caractérisation d'un dispositif efficace pour l'amélioration du contraste d'impulsions laser femtosecondes ultra-intenses. La notion de contraste désigne le rapport d'intensité entre l'impulsion proprement dite et son piédestal, de durée nanoseconde. Ce piédestal est constitué par l'émission spontanée amplifiée (ASE pour Amplified Spontaneous Emission), inhérent au mécanisme d'amplification laser et particulièrement néfaste pour les interactions laser-matière sur cible solide.<br />Le travail présenté consiste en l'étude théorique et expérimentale d'un filtre temporel basé sur un effet non linéaire du troisième ordre, agissant sur la polarisation de l'impulsion. Nous avons étudié plusieurs déclinaisons de ce principe. Le dispositif finalement retenu repose sur la génération d'une onde polarisée orthogonalement (XPW) dans des matériaux cristallins dont la susceptibilité non linéaire d'ordre trois est anisotrope. Ce filtre non linéaire a été testé sur différents systèmes femtosecondes et permet l'amélioration du contraste sur plusieurs ordres de grandeur, comme le confirment les mesures de profils temporels sur une grande dynamique réalisées après filtrage. Nous avons également conçu un dispositif pour optimiser l'efficacité de conversion du processus non linéaire, c'est-à-dire la transmission du filtre. Cette méthode consiste à générer des interférences constructives entre les signaux XPW émis dans des cristaux distincts. Dans ces conditions, l'efficacité de transmission théorique (supérieure à 20%) est atteinte expérimentalement et dans le même temps la stabilité du système est assurée. Nous avons enfin démontré que le filtre préserve, voire améliore, les qualités spectrales et spatiales de l'impulsion. <br />Ces résultats sont donc particulièrement prometteurs et permettent d'envisager l'implémentation définitive du filtre dans les systèmes femtosecondes.

Cette thèse présente des applications de l'optique non linéaire à la génération de fréquence et à la caractérisation temporelle de phénomènes de phase non linéaire. Elle comporte :<br /><br />- la réalisation d'un amplificateur paramétrique optique femtoseconde permettant de disposer de longueurs d'onde dans l'infrarouge proche.<br /><br />- un système expérimental de mesure de phase permettant de mesurer l'évolution temporelle de phases non linéaires.<br /><br />- des mesures de fréquences de phonons optique dans des cristaux pérovskites. La détermination théorique et expérimentale du vecteur d'onde associé au phonon a permis de séparer deux processus expérimentaux différents. <br /><br />- la mesure de la dynamique temporelle du déphasage induit par une cascade de non linéarités du second ordre lors de la génération de fréquence somme. Les résultats ont montré que le déphasage n'est pas assimilable à un phénomène instantané et que le décalage temporel de fréquence associé est non linéaire.

Lorsqu'elles se propagent dans l'air les impulsions laser ultrabrèves (fs) et de forte puissance forment des filaments ionisés sur de longues distances, où est produit un continuum de lumière blanche qui s'étend de l'ultraviolet (230 nm) à l'infrarouge (4,5 µm). Ce processus fortement non-linéaire résulte d'un équilibre dynamique entre deux effets dus au profil spatial du faisceau : la focalisation par effet Kerr, et la défocalisation par le plasma issu de l'ionisation multiphotonique de l'air. Mon travail de ces dernières années, présenté ici, est consacré à l'étude de cette propagation non-linéaire, et à ses applications pour la physique de l'atmosphère.<br />Une première catégorie d'applications, comme le Lidar à lumière blanche, repose sur l'exploitation du continuum de lumière blanche, par exemple pour réaliser une télédétection multi-composants dans l'air. Une seconde famille repose sur la capacité des filaments de délivrer à grande distance des intensités suffisantes pour induire in situ des effets non-linéaires à distance. Nous avons utilisé cette propriété pour identifier à distance des simulants d'aérosols biologiques ou des cibles solides. Enfin, l'ionisation de l'air dans le filament nous a permis de contrôler des décharges électriques de haute tension, ouvrant la voie vers un paratonnerre laser.

Je présente dans cette thèse un ensemble de modèles tant analytiques que numériques destinés à décrire la dynamique hors équilibre des phénomènes de transport dans un solide absorbant irradié par un laser pulsé (ns et fs). Bien que ces modèles soient parfaitement généralisables à d'autres types d'interactions rayonnement-matière, ils sont, pour une part importante de cette thèse, utilisés dans le but de modéliser un procédé laser industriel original de fabrication d'une résistance de haute précision (compatible CMOS). Depuis le rayonnement incident, jusqu'au comportement électrique de la résistance fabriquée, la totalité du procédé est modélisée. Dans un premier temps, une description analytique originale d'un problème sans solution exacte (problème de Stephan), permet de déduire les paramètres essentiels décrivant un recuit laser en phase liquide. Puis, grâce à une description numérique des transports énergétiques avec changement de phase et des transports d'espèces minoritaires (dopants), je calcule la distribution transitoire de température au sein du matériau et les profils de concentration des dopants lors d'un recuit laser en phase liquide. La précision des calculs numériques est évaluée expérimentalement grâce à des mesures transitoires de réflectivité et des mesures de concentration dans le dispositif. L'effet de la ségrégation hors équilibre sur les profils de dopants est particulièrement étudié et le comportement original de l'indium lors d'un recuit laser est mis en évidence. Enfin, dans le but de contrôler les différents transports (électronique, thermique) dans les premiers instants de l'interaction entre rayonnement et matière lors d'impulsions laser (fs), j'ai développé des modèles basés sur la double température, décrivant la création de porteurs libres dans le cas du Si et le transport balistique d'énergie par électrons pour les métaux nobles. Les modèles sont validés par des mesures expérimentales de réflectivité et de domaines thermiquement affectés.

L'objet de ce travail de these est l'etude des effets thermiques dus a l'interaction laser-matiere dans le cas de materiaux metalliques irradies avec des impulsions femtosecondes. Deux approches sont developpees. La premiere utilise un traitement numerique a deux dimensions du Modele a Deux Temperatures (MDT). Apres definition d'une Zone Affectee Thermiquement (ZAT) sur la base d'arguments de physique des materiaux, l'etendue de celle-ci est estimee par simulation numerique dans la direction perpendiculaire au faisceau laser. La deuxieme approche est de type experimentale. Les techniques de microscopie electronique en transmission et a balayage sont utilisées pour mesurer l'evolution des microstructures en bordure de la zone irradiee. Les regimes femtoseconde et nanoseconde sont compares dans l'ensemble des resultats de ce travail.

Cette thèse présente l'étude de dynamique à l'échelle femtoseconde de systèmes atomiques et moléculaires. Dans une première partie nous décrivons l'oscillation d'un paquet d'onde dans un doublet de structure fine de l'atome de potassium, observée expérimentalement. Cette oscillation est reliée à la précession du spin autour du moment angulaire total. Nous montrons théoriquement comment mettre à profit cette oscillation pour produire des électrons polarisés en spin. En ionisant ce même atome par deux impulsions ultracourtes séparées en temps, deux paquets d'électrons libres sont émis. Nous montrons qu'il est possible de les faire interférer. L'étude expérimentale, par la technique pompe-sonde, de l'excitation d'un système à deux niveaux dans l'atome de rubidium par une impulsion à dérive de fréquence nous a permis d'observer en temps réel le transfert de population de l'état fondamental vers l'état excité. Ce transfert s'accompagne de transitoires cohérents résultant d'interférences entre les amplitudes de probabilité transférées au passage et après le passage par la résonance. Dans une seconde partie, nous nous intéressons à la prédissociation d'états très excités de l'acétylène, de durées de vie très courtes (~100 fs). Nous avons dans un premier temps réalisé des expériences en régime nanoseconde REMPI (3+1). Les signatures des spectres de photoélectrons correspondant aux différents états permettent de mettre en évidence le mélange des caractères Rydberg-Valence dans cette gamme d'énergie. La dynamique de ces états est observée en fonction du délai entre des impulsions ultracourtes pompe VUV (132 nm) et sonde UV (396 nm) en collectant le signal d'ion et/ou le spectre de photoélectrons. Nous montrons par ces résultats que la détermination des durées de vie doit passer par une analyse des signaux pompe-sonde tenant compte des caractéristiques des impulsions laser.

L'objet de cette thèse est l'étude de l'interaction d'un laser femtoseconde avec un support photosensible particulier : un verre phosphate dopé à l'argent appelé verre photo-luminescent (PL). Une nouvelle approche permettant de réaliser en trois dimensions dans un verre PL des nanostructures d'argent aux dimensions bien inférieures à la limite de diffraction est tout d'abord présentée. La mesure des propriétés optiques et structurales pour différentes échelles (spatiales et temporelles) a permis de proposer un mécanisme de formation des structures photo-induites qui est basé sur un jeu subtil entre les phénomènes d'absorption non-linéaire et de thermo-diffusion. La deuxième partie de cette thèse sera rientée sur les propriétés optiques (linéaires et non-linéaires) et les applications des ces nanostructures d'argent. En particulier, l'exaltation des propriétés non-linéaires des agrégats d'argent sera exploitée pour stocker optiquement de l'information en trois dimensions.

Ce travail de thèse a pour but l'étude expérimentale et théorique de l'interaction de la molécule H2 avec des impulsions laser de durée inférieure à 10fs. L'éjection des deux électrons de la molécule par le champ laser conduit à la fragmentation du système en deux protons. Ce processus est appelé explosion coulombienne. La mesure des spectres d'énergie cinétique des protons permet d'analyser les dynamiques électronique et nucléaire en fonction des différents paramètres laser. Ces dynamiques sont également analysées dans le cadre d'un modèle théorique non perturbatif, à deux électrons actifs, basé sur l'équation de Schrödinger dépendant du temps. Dans ce modèle, la distance internucléaire est traitée de façon quantique.<br /><br /><br />La complémentarité des résultats expérimentaux et théoriques permet de mettre en évidence la translation des spectres d'énergie cinétique vers les énergies plus élevées lorsque la durée de l'impulsion diminue. Cette étude est réalisée pour des impulsions dans la gamme de 40 à 10fs expérimentalement et jusqu'à 1fs théoriquement. Cette étude montre également que, pour des durées d'impulsion laser inférieures à 4fs, la phase absolue devient un paramètre essentiel à prendre en compte. En outre, la dynamique moléculaire de H2 en champ laser intense ultracourt est également sensible à la valeur de l'éclairement crête de l'impulsion. Les résultats théoriques et expérimentaux montrent que les spectres d'énergie sont centrés autour d'une énergie plus élevée quand l'éclairement augmente. Par ailleurs, deux régimes d'ionisation double sont également mis en évidence théoriquement pour des impulsions de 4fs. La sensibilité de H2 à la qualité temporelle de l'impulsion laser permet une détection, par l'intermédiaire des spectres expérimentaux d'énergie cinétique, des pré- ou post-impulsions susceptibles d'apparaître autour de l'impulsion laser principale. Enfin, les différents types d'ionisation double sont étudiés et les résultats mettent en évidence la dynamique électronique attoseconde de la recollision et l'influence de cette dernière sur la dynamique nucléaire femtoseconde.

Ce travail concerne l'étude de couches minces de " Diamond-Like Carbon " dopés au bore élaborées par ablation laser femtoseconde et nanoseconde. Un des objectifs de cette étude est d'identifier les applications potentielles de ces films en tant qu'élément actif de capteur (par exemple de température). Le deuxième objectif est de corréler la structure et les propriétés des films minces obtenus avec les procédés de dépôt employés. Le premier chapitre présente les éléments constitutifs des couches minces étudiées : le bore et le carbone. Ce chapitre propose également un état de l'art sur les films de DLC purs et dopés et les méthodes d'élaboration existantes. Le deuxième chapitre traite des méthodes expérimentales adoptées pour l'élaboration et l'étude des films. Le troisième chapitre traite des différentes caractérisations structurales et morphologiques réalisées. Il met en avant la nette différence de structure des films obtenus par les deux procédés de dépôt. De plus, il met en évidence la modification structurale due au bore. Le quatrième chapitre présente l'étude des propriétés électriques et mécaniques, ainsi que du comportement tribologique des films. La différence de structure des couches se traduit par de grandes différences de résistivité mais affecte peu le coefficient de frottement. Le dernier chapitre met en évidence l'hétérogénéité structurale des films de DLC purs et se focalise notamment sur les particularités de leur extrême surface. Celle-ci se révèle moins dense et plus conductrice que le reste du film.

Pour un grand nombre d'applications, les sources laser impulsionnelles femtoseconde (fs) doivent fournir des puissances toujours plus importantes. En régime impulsionnel, on recherche d'une part une forte puissance crête par impulsion, et d'autre part une forte puissance moyenne, c'est à dire un taux de répétition élevé. Parmi les technologies existantes, les amplificateurs à fibre optique dopée ytterbium présentent de nombreux avantages pour l'obtention de fortes puissances moyennes, cependant le fort confinement des faisceaux dans la fibre sur de grandes longueurs d'interaction induit inévitablement des effets non-linéaires, et limite ainsi la puissance crête accessible. Nous avons étudié lors de cette thèse la combinaison cohérente d'impulsions fs appliquée aux systèmes fibrés. Ayant déjà fait ses preuves dans les régimes d'amplification continu et nanoseconde, la combinaison cohérente de faisceaux (dite combinaison spatiale) permet de diviser une seule et unique source en N voies indépendantes, disposées en parallèle et incluant chacune un amplificateur. Les faisceaux amplifiés sont ensuite recombinés en espace libre en un seul et unique faisceau, qui contient toute la puissance des N amplificateurs sans accumuler les effets non-linéaires. Cette architecture permet théoriquement de monter d'un facteur N le niveau de puissance crête issu des systèmes d'amplification fibrés. Au cours de cette thèse, nous avons démontré la compatibilité et l'efficacité de cette méthode en régime d'amplification fs avec deux amplificateurs, selon différents procédés. Les expériences démontrent d'excellentes efficacités de combinaison ainsi qu'une très bonne préservation des caractéristiques temporelles et spatiales initiales de la source. Les procédés de combinaison cohérente nécessitent cependant un accord de phase entre différents amplificateurs stable dans le temps, assuré en premier lieu par une boucle de rétroaction. Nous avons poursuivi notre étude en concevant une architecture totalement passive, permettant une implémentation plus simple d'un système de combinaison à deux faisceaux sans asservissement électronique. Enfin, une méthode passive de combinaison cohérente dans le domaine temporel est étudiée et caractérisée dans le domaine fs, et implémentée simultanément avec la méthode passive de combinaison spatiale proposée précédemment. Ces expériences démontrent la validité et la variété des concepts proposés, ainsi que leurs nombreuses perspectives pour les systèmes d'amplification fs fibrés.