Le traitement par laser femtoseconde dans des matériaux transparents est prometteur du fait de la possibilité de contrôler le dépôt d'énergie dans le temps et dans l'espace. Il ouvre ainsi des possibilités fantastiques pour la fabrication de nouveaux matériaux composites multifonctionnels en manipulant la taille, la forme et l'orientation des cristaux non linéaires dans les verres. Cette thèse contribue principalement à la maîtrise de la nano ou micro cristallisation dans des verres à base de silice pour le développement de nouveaux matériaux électro-optiques multi-fonctionnels par l'irradiation au laser femtoseconde. On démontre la faisabilité du traitement des matériaux par le laser femtoseconde pour remodeler les propriétés optiques linéaires et non linéaires ou de la fabrication de micro / nano agrégats, ainsi que les formes et les orientations (en particulier agrégats asymétriques), les tailles et les distributions (à l'échelle sub-micrométrique). Le mémoire débute par un chapitre introductif sur l'investigation de l'écriture par laser impulsionnel ultra-bref dans la silice pure, ainsi que dans le verre à base de silice, afin de bien maîtriser l'inscription avec ce nouveau type de laser. Nous discutons les effets des paramètres du laser sur l'écriture, telle que la vitesse de déplacement du faisceau et la polarisation du laser, sur les propriétés optiques et les structures atomiques, par exemple, la biréfringence, les champs de contraintes et le changement d'arrangement atomique. Il est mis en évidence des effets orientationnels et directionnels spécifiques de l'interaction de ce type de laser avec les verres. Le mécanisme associé fait probablement intervenir l'inclinaison du front de la phase du champ de l'impulsion par rapport au déplacement du faisceau dans le solide. La précipitation des cristaux LiNbO3 orientés dans le verre avec l'irradiation laser femtoseconde est réalisée dans le cas d'une fréquence de répétition élevée (typ. 300 kHz) permettant l'accumulation de chaleur. Des cristaux orientés avec leur axe polaire aligné dans la direction d'inscription du laser ont été fabriqués en manipulant le gradient de température par le réglage des paramètres du laser. L'imagerie microscopique de génération de seconde harmonique (GSH) montre le caractère cristallin asymétrique et fournit des informations sur les orientations dominantes favorisées lors des processus de cristallisation. Les résultats de diffraction d'électrons rétrodiffusés (EBSD) fournissent des informations détaillées sur l'orientation des cristaux et révèlent la structure des lignes écrites notamment tailles et dispersion des orientations. En outre, des débuts de modélisation ont été réalisés pour se diriger vers une maîtrise de l'écriture de structures linéaires cristallines. Une autre section du mémoire rapporte l'étude de reformation par l'irradiation avec le laser femtoseconde de nanoparticules d'or quasi-sphériques ou quasi-tige dans le verre à base de silice. Les nanoparticules d'or de la taille de 3-4 nm ont été précipitées par traitement thermique. Après l'irradiation par le laser, des mesures optiques d'absorption, de biréfringence et de dichroïsme ont été effectuées pour étudier la modification de la forme de nanoparticules d'or dans le verre. Les simulations théoriques ont été menées pour interpréter les résultats expérimentaux basés sur la théorie de Gans et le modèle de Drude avec les constantes diélectriques connus de l'or. Enfin, des stratégies de conception efficaces sont aussi suggérées pour le futur pour des applications possibles utilisant la précipitation, la forme et l'orientation des micro/nanoparticules en 3D.

La spectroscopie par transformation de Fourier par peignes de fréquences femtosecondes tire parti d'un interféromètre sans partie mobile. Il mesure les interférences entre deux peignes de fréquences, sources lasers à large bande spectrale constituée de raies fines et équidistantes. Il améliore significativement le temps de mesure et la limite de résolution spectrale des spectromètres de Fourier. Néanmoins, les conditions sur la stabilité à court terme des peignes ne peuvent pas être remplies par les techniques d'asservissement classique. Jusqu'à présent, aucun spectre de qualité n'a pu être mesuré avec un très faible temps d'acquisition. Cette thèse présente le développement d'une méthode de correction en temps réel capable de compenser les fluctuations résiduelles des peignes et de restituer des spectres sans artefacts. La méthode, analogique, ne nécessite aucun asservissement ou traitement informatique a posteriori. Ses performances sont démontrées dans le proche infrarouge (1,5 µm) et le visible (520 nm), à l'aide d'oscillateurs femtosecondes fibrés. Des spectres moléculaires couvrant 12 THz sont mesurés en 500 µs à limite de résolution Doppler. Ils sont en excellent accord avec les données de la littérature. Pour la première fois, le plein potentiel de la spectroscopie de Fourier par peignes de fréquences est démontré. Le domaine de l'infrarouge moyen est la région de prédilection de la spectroscopie moléculaire car la plupart des molécules y présentent des absorptions fortes et caractéristiques. Étendre la spectroscopie par peignes de fréquences à cette région est donc l'objectif suivant à atteindre. Dans cette optique, un peigne émettant autour de 3 µm est caractérisé. Il est basé sur la conversion non-linéaire par différence de fréquences d'un oscillateur à erbium élargi spectralement par une fibre fortement non-linéaire.

Ce travail a porté sur l'étude de la dynamique électronique et vibrationnelle de nano-objets métalliques en fonction de leur taille, forme et composition, ainsi que sur celle des modes de vibration dans les verres, par des techniques optiques résolues en temps à l'échelle femtoseconde. Dans des agrégats mono-métalliques de cuivre, nous avons confirmé l'accélération des échanges d'énergie électrons-réseau pour des tailles inférieures à 10 nm. Nous avons abordé le régime des faibles tailles, inférieures à 2 nm, et mis en évidence les limites d'une modélisation de type solide confiné. Dans les agrégats bi-métalliques nous avons montré que la cinétique des échanges d'énergie reflète la composition pour les composés or-argent mais est plus complexe pour des nanoparticules ségrégées nickel-argent. L'impact de la forme, de la structure et de l'environnement de nano-objets métalliques sur leurs modes de vibration acoustiques a été étudié dans différentes configurations. Les mesures réalisées sur un ensemble et des paires de nano-prismes ont permis de mettre en évidence les fluctuations locales de leur couplage avec le substrat. L'effet de la nano-structuration a été mis en évidence dans des nanocolonnes et dans des composés ségrégés. Par ailleurs, nous avons étudié par spectroscopie Raman impulsionnelle femtoseconde les modes vibrationnels associés à une structuration locale dans les verres. Nous avons ainsi caractérisé les « modes de défaut » dus aux vibrations de structures en anneau dans la silice, et leur évolution en fonction de sa densité. Dans l'oxyde de germanium, nous avons démontré l'existence et caractérisé un mode de vibration dû à la présence d'une structure en anneau.

L'irradiation d'agrégats de gaz rare de taille nanométrique par une impulsion laser brève (quelques centaines de femtosecondes) et intense (I>10^{15} W/cm2) génère un rayonnement X (multi-keV) de courte durée. Afin de comprendre et modéliser les mécanismes mis en jeu dans ce type d'interaction, nous avons repris un modèle hydrodynamique existant, le modèle "nanoplasma", où la cible est considérée comme une sphère diélectrique irradiée par le champ laser quasistatique, produisant un plasma de taille nanométrique. Nous avons cependant démontré que le modèle en l'état ne pouvait reproduire les résultats expérimentaux tels que les importants degrés d'ionisation observés et les spectres X associés. Nous avons alors inclus dans le modèle deux mécanismes supplémentaires qui améliorent significativement la dynamique d'ionisation:<br /><br /> - Nous avons introduit des processus d'ionisation d'ordres supérieurs en incluant des états excités intermédiaires X^{q+} + e- -> X^{q+*} +e- -> ... -> X^{(q+1)+} +2 e-. Nous avons pour cela utilisé une approche potentiel modèle pour décrire la structure électronique des ions (ou atomes) de l'agrégat et nous avons évalué les sections efficaces totales d'excitation et d'ionisation collisionnelles suivant le formalisme des ondes distordues. <br /> <br /> - Nous avons étudié l'influence des phénomènes d'écran induits par la densité d'électrons libres sur la dynamique de l'interaction. A l'aide d'un potentiel d'écran sophistiqué, nous avons montré que les effets d'écran augmentent les sections totales d'ionisation et réduisent les sections d'excitation par rapport aux données non écrantées. <br /><br />Le modèle nanoplasma amélioré permet à présent de reproduire les populations d'états de charge très élevés observées expérimentalement ainsi que la variation de l'émission He_alpha provenant d'agrégats d'argon en fonction des différents paramètres de l'interaction (durée d'impulsion, taille d'agrégat, éclairement crête, longueur d'onde). Nous avons également simulé les spectres d'émission X résolus en temps et en énergie. Ces spectres indiquent une durée d'émission ultra-brève (inférieure à 100 fs), et confirment ainsi que l'interaction laser-agrégat est une source de rayonnement utilisable dans le cadre d'applications à la science X ultra-rapide.

L'objet de l'étude présentée ici est le cytosquelette d'actine. Cet arrangement polymère dynamique est très impliqué à la fois dans la morphologie cellulaire mais aussi dans les phénomènes d'adhérence et de motilité cellulaires. La perturbation de cette dynamique et des fonctions qui lui sont associées est caractéristique de la transformation tumorale, ce qui fait de l'actine une cible pharmacologique anti-cancéreuse.<br />La thématique générale de ce manuscrit est l'étude et l'imagerie de la polymérisation de l'actine. <br />La première partie de ce manuscrit est consacrée au développement et à la validation théorique et expérimentale d'un test de mesure de la polymérisation in vitro de l'actine à partir d'extraits cellulaires. La polymérisation de l'actine est suivie grâce à l'augmentation de l'anisotropie de fluorescence d'un marqueur fluorescent, l'Alexa488, utilisé comme traceur dans les échantillons.<br />La deuxième partie présente le montage et la caractérisation d'un nouveau système d'imagerie de la durée de vie de fluorescence (FLIM) sous microscope par comptage monophotonique ainsi qu'un développement de cet instrument pour faire l'imagerie de l'anisotropie de fluorescence résolu dans le temps (trFAIM). Cet instrument, qui nous a déjà permis de faire l'imagerie de polymères d'actine, ouvre également des perspectives pour de nombreuses autres applications à la fois dans l'imagerie cellulaire (polymérisation de l'actine in vivo, calcium intracellulaire3, ...) mais également dans d'autres thématiques développées au PPSM (cristaux organiques fluorescents, nanolatex, ...).<br />Enfin, le troisième chapitre propose une technologie originale pour faire l'étude in vivo de la polymérisation de l'actine mettant en oeuvre une instrumentation de pointe issue de la physique appliquée des lasers. L'emploi d'un laser femtoseconde permet la nano-dissection, dans une cellule vivante, d'une fibre de stress d'actine dont on peut ensuite étudier le rétablissement.

Ce travail concerne l'élaboration de couches minces de DLC (Diamond-Like Carbon) par ablation laser femtoseconde pour une application biomédicale : la prothèse de hanche. Les propriétés structurales, mécaniques et tribologiques des films de carbone ont été caractérisées et une tête sphérique de prothèse de hanche a été revêtue. Ce mémoire se divise en quatre parties : le premier chapitre présente les propriétés du carbone en couches minces, une revue des différentes techniques d'élaboration de ces films et les applications potentielles ou avérées de ces derniers. Le deuxième chapitre est consacré à la description des dispositifs expérimentaux utilisés lors de l'élaboration des revêtements et pour les différentes caractérisations. Le chapitre 3 expose les propriétés structurales, mécaniques et tribologiques pour les films élaborés et permet de valider la capacité de ces couches de ta-C (tetrahedral amorphous-Carbon) à répondre aux exigences du domaine biomédical. Le dernier chapitre est consacré au revêtement d'une tête sphérique de prothèse de hanche de diamètre 22,2 mm. Un décapage ionique in situ préalable au dépôt a été réalisé afin d'améliorer l'adhérence des films sur des substrats métalliques d'intérêt biomédical.

Les lasers à électrons libres (LELs) à simple passage représentent actuellement la possibilité la plus prometteuse pour fournir des impulsions lumineuses de haute énergie (µJ à mJ) à des échelles de durée femtoseconde (1 fs = 10⁻¹⁵s) et des longueurs d'ondes ultra-courtes (résolution nanométrique i.e., jusqu'aux domaines de l'extrême-ultraviolet et des rayons X). Les LELs émettant dans l'extrême-ultraviolet sont une technologie encore jeune, si bien que de nombreuses questions restent ouvertes. Celles posées au sein de ce manuscrit concernent la configuration dite injectée, dans laquelle le processus est initié par une source externe cohérente (le "seed"). Nous nous concentrons particulièrement dans cette thèse sur les caractéristiques transverses et longitudinales de la lumière, sa cohérence, les propriétés de la phase temporelle et les liens directs entre le seed et l'émission LEL. La technique de génération dans un gaz noble d'harmoniques d'ordres élevés d'un laser femtoseconde (GHE) se montre à la fois complémentaire et en compétition avec les LELs. En compétition car les impulsions produites ont des qualités similaires à celles obtenues avec un LEL ; complémentaire car le rayonnement GHE peut être utilisé comme seed ou en combinaison avec la lumière LEL, par exemple pour effectuer des expériences mettant en jeu de multiples faisceaux. Bien que la GHE fournisse des impulsions moins puissantes, l'implémentation d'une telle source requiert un effort significativement moins important. Le taux de conversion harmonique, l'accordabilité et la qualité spatiale du faisceau généré, et la manière dont ces paramètres dépendent du laser générateur sont les problématiques traitées au sein de ce manuscrit. La volonté de la communauté scientifique d'effectuer des expériences novatrices demande des études profondes et l'optimisation des sources de GHE et des LELs. En particulier, sur la source LEL injectée FERMI@Elettra de Trieste, l'induction d'une dérive de fréquence dans le rayonnement a conduit à des résultats marquants. Entre autres, une méthode de génération d'impulsions scindées avec différentes longueurs d'ondes a été analysée et développée. Une telle possibilité ouvre la voie à l'utilisation des LELs injectés en tant que source autonome pour des installations de type pompe-sonde à deux couleurs. Plus généralement, l'étude des phénomènes mis en jeu dans les processus de GHE et du LEL ainsi que la caractérisation des propriétés de leur lumière sont des sujets intrinsèquement excitants, ayant des connexions directes avec de nombreux aspects fondamentaux de la physique.

L'interaction laser-plasma à très haute intensité (I " 1015 W/cm2) avec des impulsions ultra-courtes ( t " 100 fs) est un domaine en plein essor car il offre l'opportunité d'étudier des phénomènes physiques toujours plus brefs, regroupés sous l'appellation " science attoseconde ". L'interaction laser-plasma promet aussi l'avènement de nouvelles sources pour la génération de faisceaux de particules et de rayonnement X très énergétiques. Notre démarche se concentre sur la génération d'impulsions attosecondes sur miroir plasma à partir d'impulsions de quelques cycles optiques ( 5 fs à 800 nm), à haut taux de répétition (1 kHz) et avec un contrôle fin des paramètres laser. La génération et le contrôle temporel et spatial de l'émission d'harmoniques d'ordres élevés dans le régime non-relativiste ont récemment été démontrés par le groupe. L'objectif suivant est d'atteindre le régime relativiste, qui nécessite une intensité sur cible plus élevée. Ce travail de thèse s'inscrit donc dans la logique d'améliorer les performances de la chaine existante en termes d'énergie et de contraste temporel, tout en préservant les autres paramètres clés. Pour répondre à ces défis, l'objectif a été de mettre au point une architecture laser basée sur l'amplification à dérive de fréquence (CPA) délivrant des impulsions de 5 mJ, 5 fs à 1 kHz, avec un contraste temporel C = 1011 et une phase absolue (CEP) stabilisée à 200 mrad rms. La problématique de l'amélioration du contraste par la technique de génération de polarisation croisée (XPW) occupe une place centrale dans ce mémoire. Une étude extensive du mécanisme XPW a été menée. Elle a permis de confronter résultats expérimentaux et développements théoriques dans les régimes dits " extrêmes " tels que la génération à très haut rendement et le filtrage d'impulsions de quelques cycles optiques. En outre, un nouveau schéma de filtrage adaptable sur une large gamme d'énergie (de 100 μJ à 10 mJ) et efficace (20%) a été réalisé. La compression des impulsions d'un facteur supérieur à deux avec ce schéma a également été démontrée. La nouvelle chaine laser inclut un tel filtre dans une configuration en double CPA dont les performances finales visées sont les suivantes : 10 mJ, 20 fs, C = 1011 et CEP = 200 mrad rms. Le schéma d'étirement/compression a fait l'objet d'une étude détaillée pour permettre un étirement élevé (50 ps) tout en restant compact pour préserver la stabilité CEP. La configuration adoptée consiste en un étireur verre, un filtre acousto-optique dispersif programmable et un compresseur "grismes". Le mémoire présente enfin les perspectives de post-compression dans une fibre creuse remplie d'un gaz rare pour obtenir des impulsions de 5 mJ, 5 fs, C = 1011, CEP = 200 mrad rms à 1 kHz.

Mémoire numérisé par la Division de la gestion de documents et des archives de l'Université de Montréal

Ce travail de thèse repose sur l'élaboration et l'exploitation d'un banc expérimental dédié à l'étude d'un écoulement cavitant dans un micro-canal, pour des conditions proches de celles de l'injection diesel. Ce banc a été développé dans le but de faire varier différents paramètres, notamment l'état de surface des parois du canal. Plusieurs méthodes optiques (imagerie en transmission, strioscopie et interférométrie) ont été mises en place afin de visualiser l'écoulementet d'en extraire des informations quantitatives. Les images en transmission permettent de visualiser la formation de vapeur dans le canal. Elles sont sensibles au gradient de masse volumique et font ainsi apparaître des couches de cisaillement, des structures turbulentes et des ondes de pression. Leur interprétation est rendue délicate par cette richesse en information et nécessite de recourir aux autres techniques optiques. Il ressort de ce travail que la cavitation se forme dans la couche de cisaillement, sous l'effet combiné de la dépression engendrée par le décollement à l'entrée du canal et de tourbillons générés par des instabilités dans la couche de cisaillement. La confrontation des résultats obtenus à l'aide des différentes techniques optiques, notamment les champs de pression reconstruits à partir des interférogrammes, montre que la zone de formation de la cavitation ne correspond pas à la zone de minimum de pression moyenne de l'écoulement. Il apparaît aussi que certaines bulles de vapeur ont une durée de vie bien supérieure à ce que prévoient les modèles de dynamique de bulles. On suspecte que des fluctuations de pression de l'ordre de 20 bar, associées à la turbulence, contribuent à la prolongation de ces temps de vie. Un algorithme de PIV, appliqué à des couples d'images en transmission, permet de montrer une augmentation importante des fluctuations de vitesse en sortie de canal lorsque les poches de vapeur se développent. Cette augmentation devient plus significative quand les poches atteignent60% de la longueur du canal. L'écoulement cavitant est essentiellement piloté par le nombre de cavitation K. Les conditions d'apparition et de développement de la cavitation ont été quantifiées dans différents canaux, en faisant varier des paramètres géométriques, la pression amont ou la température. L'influence de la hauteur du canal et du rayon de courbure à l'entrée de l'orifice est conforme aux données de la littérature. Une dépendance du nombre de cavitation critique Kcrit à l'apparition de la cavitation au nombre de Reynolds Re est montrée. Enfin, l'influence de l'état de surface des parois a fait l'objet d'une étude spécifique. Cette partie du travail demande probablement à être complétée mais l'état de surface semble avoir une influence sur la cavitation. D'après les cas étudiés au cours de cette thèse, une surface rugueuse ou texturée avec des motifs suffisamment espacés peut retarder l'apparition de la cavitation et une rugosité limitée (jusqu'à Ra = 0,7 μmici) peut favoriser le développement des poches de vapeur.