Les travaux présentés dans cette thèse portent sur le développement de références de fréquence optique, ou lasers ultra-stables. Ceux-ci sont obtenus en asservissant la fréquence d’un laser sur une cavité Fabry-Perot de haute finesse. Un premier laser est asservi sur une cavité commerciale en verre ULE et une stabilité relative de fréquence de 1; 9x 10-15 est obtenue à1 s. Ce signal optique est transféré dans le domaine des fréquences micro-ondes par un laser femto-seconde.Le signal obtenu à10 GHz dispose d’un bruit de phase de -104 dBc=Hz à1 Hz. Dans un second temps, une cavité ultra-compacte de 25 mm est développée. Des simulations par éléments finispoussées ont conduit à la fabrication d’une nouvelle géométrie de cavité, dotée de coefficients de sensibilité accélérométriques simulés inférieurs à10-12=(m=s2) selon toutes les directions. Une enceinte à vide compacte, munie d’un banc optique embarqué, a été réalisée de façon à limiter le volume du système complet à environ 40 L. Enfin, une cavité cryogénique en silicium a été conçue. Régulée à une température de 17 K, elle sera limitée par son bruit thermique à un palier de stabilité relative de fréquence de 3x10-17. Un cryogénérateur à faibles vibrations est utilisé pour atteindre cette température. Des modélisations par éléments finis de la cavité ont permis d’obtenir une sensibilité accélérométrique simulée de 4:5 x10-12=(m=s2). / The work described in this document deals with optical frequency references, or ultrastable lasers. They are obtained from the frequency locking of a laser on a high finesse Fabry-Perot cavity. A first laser is stabilized on a commercial ULE Fabry-Perot cavity and exhibits a 1:9 x10-15 fractional frequency instability at 1 s. A femtosecond laser is phased lock to this ultrastable laser and allows generating an ultra-pure microwave signal. At 10 GHz, the signal exhibits a -104 dBc/Hz phase noise at 1 Hz. In a second project, we design a 25 mm ultra-compact cavity. Extensive finite element modeling led to a new spacer geometry, with simulated acceleration sensitivities below 10-12=(m=s2) in all directions. A compact vacuum chamber with embedded optical set-up has been developed to reduce the size of the system. Finally, a cryogenic silicon cavity has been designed. It will be cooled down to 17 K. At this temperature, its thermal noise would limit its fractional frequency instability to3 x 10-17. A low vibration cryogenerator is used to reach this temperature. Finite element modeling led to 4:5x 10-12=(m=s2) acceleration sensitivity.

De nos jours, les nanomatériaux inorganiques sont devenus des objets importants pour de nombreuses applications. En même temps la pureté du matériau employé est le facteur clé, et souvent les méthodes de synthèse chimiques ne peuvent assurer l'absence d'une contamination résiduelle. Dans ce contexte, nous avons investigué et développé la synthèse par laser de nanoparticules d'or et de silicium en contrôlant leurs taille et composition. Cette technique se révèle être une approche entièrement physique de la fabrication des nanoparticules pures et exemptes d'agents tensioactifs et de sous-produits toxiques. L'approche engagé comprend deux étapes : 1) la génération de la suspension de micro- et nanoparticules par broyage mécanique, et par ablation préliminaire d'une cible solide ; 2) la fragmentation laser ultra-rapide de colloïdes en suspension qui aboutit à la formation de nanoparticules stables, non agrégées, cristallines et avec une faible dispersion de taille. Ce travail se concentre sur la synthèse de nanoparticules d'or de taille contrôlable entre 7 et 50 nm en absence de ligands. De plus, cette technique nous permet d'obtenir des nano-alliages bimétalliques et d'effectuer un couplage in situ de nanoparticules d'or avec des molécules organiques. Ensuite nous montrons la possibilité d'ajuster la taille moyenne et l'épaisseur de la couche d'oxyde des nanoparticules de Si en variant la concertation des particules initiale, le pH et la quantité d'oxygène dissoutes. Enfin, nous démontrons les propriétés optiques et plasmoniques des nanoparticules obtenues au cours de ce travail et leur potentiel pour les applications catalytiques et biomédicales. / Inorganic nanomaterials are of a major interest for numerous applications, specifically bioimaging, biomedicine, catalysis, and also surface enhanced Raman scattering spectroscopy. In most cases, the purity of the employed material is a key factor. Often the conventional chemical ways of synthesis cannot provide the desirable cleanliness. The aim of this thesis is to investigate and develop a laser-based synthetic concept for the fabrication of Au and Si-based nanoparticles with controlled parameters, free of surfactants and toxic by-products. The engaged approach includes two steps: 1) the generation of a raw suspension of micro- and nanoparticles by either mechanical milling or preliminary ablation of a target; 2) ultrafast laser-induced fragmentation from the suspended colloids leading to the formation of stable, non-aggregated, low-size dispersed and crystalline nanoparticles. In particular, we focus on the technique of the synthesis of bare Au nanoparticles with tunable size between 7 and 50 nm in the absence of any ligands. Moreover, this technique allows performing the in situ coupling of the Au nanoparticles with organic molecules and alloying at the nanoscale. Furthermore, we show the possibility of tuning the mean size and the thickness of the oxide shell of Si nanoparticles by varying the initial concentration of microparticles, the pH and the amount of dissolved oxygen. Finally, we demonstrate the optic and plasmonic properties of the nanoparticles synthesized by the techniques established in our work and their potential for the applications in catalysis and biomedicine.

Avec l'apparition de nouveaux systèmes laser ultra-courts, des intensités laser extrêmement élevées sont devenues accessibles, permettant ainsi un traitement au laser de pratiquement tous les matériaux. En conséquence, les techniques de traitement extrêmement précises sont en cours de développement étendant considérablement le nombre des applications industrielles et médicales correspondantes. Des progrès dans ce domaine nécessitent une meilleure compréhension des processus fondamentaux impliqués dans les interactions laser. De plus le succès à l’international du développement et de l’utilisation de systèmes laser de forte puissance, dépend de la capacité de la définition minutieuse du seuil d’endommagement de leurs composants optiques. Ces points illustrent l'importance d'une modélisation numérique détaillée des interactions de laser avec des matériaux diélectriques. Sous irradiation laser, des électrons germes apparaissent dans la bande de conduction des matériaux diélectriques en raison de processus de photo-ionisation. En collision avec un troisième corps, ces électrons sont encore chauffés dans le domaine du laser. Lorsque l'énergie des électrons de seuil est atteinte, l'ionisation par impact d'électrons commence. Dans le même temps, les impulsions laser considérées sont si courtes que le sous-système électronique n'a pas le temps d'atteindre un état d'équilibre. Les propriétés optiques résultant sont affectées et la définition du critère de dommages devrait être révisée. Cela représente l'approche proposée pour le non-équilibre et fournit une description détaillée de tous les processus impliqués. En particulier, on considère le processus et l’impact de photo- ionisation, ainsi que électron-électron, électron-phonon et les collisions électron-ion. La distribution d'énergie des électrons et le chauffage de sous-systèmes électroniques et phonons est discutée. Le rôle des paramètres du laser (longueur d'onde, durée d'impulsion, fluence) et les propriétés des matériaux (de l'écart de l'énergie, de la structure de bande) sont étudiées. Le temps de thermalisation est calculé et caractérise l'état de non-équilibre en fonction de la durée d'impulsion du laser. Un nouveau critère thermique est proposé pour la définition des dommages sur la base des énergies d'électrons et phonons. Les seuils d’endommagement calculés sont comparés aux résultats expérimentaux récents. Une analyse d'autres critères (claquage optique classique et thermique) est également effectuée / With the appearance of new ultra-short laser systems, extremely high laser intensities became accessible thus allowing laser treatment of practically all materials. As a result, extremely precise processing techniques are under development considerably extending the number of the corresponding industrial and medical applications. Further progress in this field requires a better understanding of fundamental processes involved in the laser interactions. In addition, the success of several national and international involving the development and use of high power laser systems depends on the capacity of careful definition of damage threshold of their optical components. These points illustrate the importance of a detailed numerical modeling of laser interactions with dielectric materials. Under laser irradiation, seed electrons appear in the conduction band of dielectric materials due to photo-ionization process. Colliding with a third-body, these electrons are further heated in laser field. When the threshold electron energy is reached, electron-impact ionization begins. At the same time, the considered laser pulses are so short that electron sub-system has no time to reach an equilibrium state. The resulting optical properties are affected and the definition of the damage criterion should be revised. The proposed approach accounts for the non-equilibrium and provides a detailed description of all the involved processes. In particular, we consider the photo- and impact-ionization processes, as well as electron-electron, electron-phonon and electron-ion collisions. The electron energy distribution and heating of electronic and phonon subsystems is discussed. The role of laser parameters (wavelength, pulse duration, fluence) and material properties (energy gap, band structure) is investigated. The thermalization time is calculated and characterizes the non-equilibrium state as a function of laser pulse duration. A novel thermal criterion is proposed for damage definition based on the electron and phonon energies. The calculated damage thresholds are compared with recent experimental findings. An analysis of other criteria (classical optical breakdown and thermal) is also performed

Les lasers de haute puissance permettent d'atteindre des intensités très importantes (jusqu'à 10²²W.cm⁻²). Parvenir à ce niveau d'intensité nécessite de concentrer une quantité modérée d'énergie (de l'ordre du joule) dans un temps très court (de l'ordre de la dizaine de femtosecondes) sur une surface réduite (de l'ordre du μm²). Ces faisceaux sont donc ultra-courts et focalisés à l'aide d'une optique à grande ouverture. Ces caractéristiques signifient que leur diamètre avant focalisation est grand et leur largeur spectrale est importante. Pour cette raison, ces faisceaux sont à même de présenter des distorsions spatio-spectrales (ou couplages spatio-temporels). Après focalisation, ces distorsions ont pour effet une diminution drastique de l'intensité pic. Ceci est d'autant plus vrai que le système laser est puissant et donc que son diamètre et sa largeur spectrale sont grands. En dépit de cet effet néfaste, les couplages spatio-temporels présentent aussi un intérêt lorsqu'ils sont maitrisés. On peut en effet introduire des couplages spatio-temporels de faible amplitude à des fins expérimentales. Dans les années 1990 et 2000, un effort important a été fourni pour permettre la caractérisation et l'optimisation du profil temporel des lasers femtoseconde. Dans le même temps, des solutions d'optique adaptative ont été développées pour contrôler le profil spatial des faisceaux ultra-intenses et obtenir la meilleure tache focale possible. Les systèmes laser de haute-puissance actuels sont maintenant caractérisés et optimisés indépendamment par ces deux types de diagnostics. Par essence, cette approche est aveugle aux couplages spatio-temporels. Seule une caractérisation spatio-temporelle permettrait de mesurer ces distorsions. Il existait déjà des méthodes de caractérisation spatio-temporelle avant le début de cette thèse. Aucun de ces dispositifs n'avait cependant été adapté à la mesure de faisceaux ultra-intenses. Lors de cette thèse, nous avons développé une nouvelle technique de caractérisation spatio-temporelle appelée TERMITES. Cette technique est basée sur un schéma de spectroscopie par transformée de Fourier auto-référencée. TERMITES nous a permis d'effectuer la première caractérisation spatio-temporelle totale d'un laser 100 TW (le laser UHI-100 du CEA Saclay). Les distorsions spatio-temporelles détectées à l'aide de ces mesures ont confirmé la nécessité d'une généralisation de la métrologie spatio-temporelle des lasers de haute puissance. / High power laser make it possible to reach very high intensities (up to 10²²W.cm⁻²). In order to get to this level of intensity, a moderate quantity of energy (on the order of the Joule) is concentrated in a very short time (on the order of tens of femtoseconds) onto a small surface (on the order of 1 μm²). These beams are therefore ultra-short and focused with a high aperture optic. These features mean that their diameter prior to focus is large and their spectral width is big. As a result, these beams are subject to spatio-spectral distorsions (of spatio-temporal couplings). After focus, these distorsions induce a dramatic reduction of the peak intensity. This situation is all the more true when the laser is more intense and its diameter and spectral width are therefore bigger. Despite their detrimental effects, spatio-temporal couplings can be of great interest when controlled. One can indeed introduce weak spatio-temporal couplings for experimental purposes. In the 1990s and 2000s, a big effort was put in order to characterize dans optimize the temporal profile of femtosecond lasers. Meanwhile, adaptative optics solutions were developed to control the spatial profil of ultra intense laser beams and provide the best focal spot achievable. By nature, this approach is blind to spatio-temporal couplings. Measuring these distorsions requires a spatio-temporal characterization. Before the start of this Phd thesis, spatio-temporal characterization methods already existed. Although none of these devices were ever adapted to the measurement of ultra-intense laser beams. During this Phd Thesis, we developped a new spatio-temporal characterization technique which we called TERMITES. This technique is based on a self-referenced Fourier transform spectroscopy scheme. TERMITES made it possible for us to perform the first total spatio-temporal characterization of a 100 TW laser (UHI-100 at CEA Saclay, France). The detection of spatio-temporal distorsions with the help of these measurements confirmed the need for a generalization of spatio-temporal characterization of ultra-high power lasers.

Ce travail de thèse porte sur l’étudephoto-physique de chromophores donneur-π-accepteur utilisés dans les cellules solaires àcolorant. Après photo-excitation, ces moléculessubissent des processus de transfert de chargeintramoléculaire (ICT), de solvatation etd’injection de charges qui se déroulent dans ledomaine temporel de la picoseconde. Or touterelaxation énergétique de l’état excité diminue lacinétique de l’injection de charges.Des mesures de spectroscopie stationnaire et defluorescence résolue en temps (de la femto- à lananoseconde) ont permis de résoudre ladynamique de relaxation de ces colorants ensolution, sur films mésoporeux et en cellulescomplètes.Les dynamiques de relaxation spectrale etd’inhibition de l’intensité de fluorescence del’état excité ont pu être caractériséesindépendamment et mettent en évidence unchangement d’état électronique à l’état excité.Les trois colorants étudiés évoluent vers un étatà transfert de charge (état CT). Un tel étatinteragit fortement avec son environnement.Afin d’étudier l’injection de charge dans lesoxydes mésoporeux semi-conducteurs, unmontage expérimental de fluorescence résolue entemps destiné à l’étude de systèmes opaques etdiffusifs a été réalisé et est décrit dans cette thèse.Ce montage possède une résolution temporelled’environ 300 fs.Les résultats mettent en évidence la présenced’une compétition entre l’injection de charges etla relaxation de l’état excité dans les cellulescomplètes. / This thesis deals with thephotophysical study of donor-π-acceptorchromophores used in dye sensitized solar cells.After photo-excitation, these molecules undergointramolecular charge transfer (ICT), solvationand charge injection processes that take place inthe picosecond time domain. However, anyenergetic relaxation of the excited statedecreases the injection kinetics.Steady-state spectroscopy and time-resolvedfluorescence measurements (from the femto- tothe nanosecond) were used to solve therelaxation dynamics of these dyes in solution, onmesoporous films and in complete cells.The spectral relaxation and fluorescencequenching dynamics of the excited state couldbe characterized independently and highlight anelectronic relaxation at the excited state. Thethree dyes studied evolve towards a chargetransfer state (CT state). Such a state is in stronginteraction with its environment.To study charge injection in semiconductormesoporous oxides, a time-resolvedfluorescence set-up for the study of opaque anddiffusive systems has been implemented and isdescribed in this thesis. It provides a timeresolution of about 300 fs.The results demonstrate the existence of acompetition between the injection of chargesand the relaxation of the excited state in thecomplete cells

Nous avons étudié la spectroscopie et la dynamique d’excitation d’un système hybride constitué de molécules et de nanoparticules (NP) sur couche isolante, qui est aussi un catalyseur modèle (NP de Pd épitaxiées sur une couche mince de MgO sur Ag(100)). Nous avons mis en évidence le rôle de la forme et de la taille des NP ainsi que de l’épaisseur de la couche d’oxyde sur l’interaction entre NP et molécule de CO, par des expériences fondamentales capables de différentier les sites d’adsorption (spectroscopie laser vibrationnelle par somme de fréquences (SFG)). De plus, des expériences pompe-sonde nous ont permis de sonder la dynamique d’interaction des électrons excités dans les NP avec les molécules. Une analyse combinée par LEED et STM nous a permis de déterminer les meilleures conditions de croissance du film de MgO. Par la suite des NP de palladium ont été épitaxiées sur ce film avec une densité et une distribution de taille satisfaisantes. Les spectres SFG montre une forte dépendance de la fréquence de vibration avec la taille des NP et le taux de couverture en CO. Le modèle d’interaction dipolaire que nous avons développé met en évidence le fait que le déplacement de la fréquence de CO avec le taux de couverture et la taille des NP a deux causes : l’interaction dipolaire entre molécules d’une part, qui est modélisable, et d’autre part la variation de la liaison chimique molécule-substrat quand la couverture en adsorbats varie. Le modèle nous a permis de montrer que la polarisabilité vibrationnelle de CO varie d’environ 40 % dans notre gamme de taille de nanoparticule. La diminution de la force de la liaison chimique se traduit par la décroissance de la fréquence à couverture nulle avec la taille des NP. Ces variations vont dans le sens de la littérature : quand la taille des NP diminue, la densité d’états électroniques diminue, les liaisons Pd-Pd se contractent et l’énergie d’adsorption des molécules de CO diminue. L’excitation des électrons des NP et du substrat d’Ag se manifeste par une réponse spectroscopique et par la photodésorption de CO. On observe le découplage de l’excitation produite dans l’argent quand l’épaisseur de la couche d’oxyde dépasse quelques plans atomiques. On observe clairement un effet de taille sur l’efficacité de l’excitation électronique des NP sur les molécules de CO, qui diminue avec la taille des NP. Ceci montre que le confinement des électrons dans la particule a davantage pour effet d’augmenter la vitesse de relaxation électronique vers les phonons, que d’exciter plus efficacement les molécules adsorbées. Un modèle optique de double couche (NP/oxyde) sur un substrat d’argent et un modèle à trois températures (électrons, phonons et adsorbats) ont été développés dans le but d’interpréter quantitativement ces observations. Le modèle optique fait apparaître des variations très fortes de l’absorption par la couche de nanoparticules avec son épaisseur équivalente : les variations du coefficient de réflexion et l’effet des interférences multiples ne sont pas négligeables. Les résultats du modèle à trois températures montrent que la température électronique d’une couche continue est deux fois plus importante que celle des NP de taille finie. / We have studied the spectroscopy and excitation dynamics of a hybrid system consisting of molecules and nanoparticles (NPs) on insulating layer, which is also a model catalyst (Pd NPs grown on a thin layer of MgO on Ag(100)). We have highlighted the role of the shape and the NPs size as well as the thickness of the oxide layer in the interaction between NPs and CO molecules, by fundamental experiments allowing to differentiate the adsorption sites (Sum Frequency Generation (SFG)). In addition, pump-probe experiments allowed us to probe the dynamics of interaction between the photoexcited electrons bath in the NPs and the molecules. A combined study by LEED and STM allowed us to determine the growing conditions of MgO film. Subsequently palladium NPs were grown on this film with satisfying density and distribution size. The SFG spectra show a strong dependence of the vibrational frequency with the NPs size and the CO coverage. A dipole interaction model was developed showing that the CO frequency shift with the coverage and the NPs size has two causes: the dipolar interaction between molecules on the one hand, which is modeled, and on the other hand the variation of the molecule-substrate chemical bond when the adsorbate coverage varies. The model has allowed us to show that the vibrational polarizability of CO changes by 40 % in our range of NPs size. The decrease in the strength of the chemical bond results in the decrease of the frequency at zero coverage when the NPs size decreases. These variations are consistent with the literature: upon a decrease in the particle size, the electronic DOS decreases, the Pd-Pd bonds contract and the adsorption energy of CO molecules decreases. The electronic excitation of the NPs and the silver substrate manifested by the spectroscopic response and the CO photodesorption. We observed the decoupling of the electronic excitation produced in silver when the thickness of the oxide layer exceeds a few atomic planes. There is a clear size effect on the efficiency of electronic excitation of NPs on the CO molecules, which decreases as the NPs size decreases. This shows that the effect of electrons confinement in the particle rather consists in an increase in the relaxation rate of electrons to phonons, than in a more efficient excitation of the adsorbed molecules. A double-layer optical model (NP/oxide) on a silver substrate and a three-temperature model (electrons, phonons and adsorbates) have been developed to quantitatively interpret these observations. The optical model results show a very strong variation of the absorption intensity by the layer with its equivalent thickness: variation of the reflection and the effect of multiple interference are not negligible. The three temperatures model results show that the electronic temperature of a continuous layer is two times more important than in the case of finite size NPs.

Depuis la première observation de désaimantation ultra-rapide dans des films de Ni soumis à une excitation laser pulsée, on a assisté à un grand intérêt de comprendre l'interaction entre les impulsions laser ultra-courtes et l'aimantation. Ces études ont conduit à la découverte de la commutation toute optique de l'aimantation dans un alliage de film ferrimagnétique en utilisant des impulsions laser femtosecondes. La commutation toute optique permet un renversement de l’aimantation d’un matériau magnétique sans champ magnétique externe. La direction de l'aimantation résultante est donnée par la polarisation circulaire droite ou gauche de la lumière. La manipulation de l'aimantation par un faisceau laser a longtemps été limité à un seul type de matériau, mais ce mécanisme s'est avéré être un phénomène plus général qui s’applique à une grande variété de matériaux ferromagnétiques, y compris des alliages, des empilements et des hétérostructures, ainsi que des hétérostructures ferrimagnétiques synthétiques de terres-rares. Récemment, nous avons observé le même phénomène dans des films ferromagnétiques simples, ouvrant ainsi la voie à une intégration de l'écriture toute optique dans les dispositifs spintroniques. De plus, dans des matériaux de type [Co/Pt] ou [Co/Ni] avec une polarisation de spin élevée et une anisotropie magnétique perpendiculaire contrôlable, un mouvement de parois de domaines induit par un courant polarisé peut être observé dans des pistes magnétiques (couple spin-orbite ou couple de transfert de spin), ce qui présente un grand intérêt pour des applications spintroniques basse consommation et de densité élevée, telles que le concept de mémoire racetrack et la logique magnétique. Cependant, la densité de courant requise pour le mouvement des parois de domaines est encore trop élevée pour permettre la réalisation de dispositifs à faible puissance. Dans ce contexte innovant, la recherche effectuée dans le cadre de ma thèse s’est concentrée sur la manipulation de parois de domaines dans les pistes fabriquées à partir de films minces à forte anisotropie magnétique perpendiculaire en combinant à la fois les effets du courant polarisé et ceux de la commutation toute optique. Différents films minces ont été explorés afin d'étudier les effets combinés optiques dépendant de l'hélicité et des couples spin-orbite ou de transfert de spin sur le mouvement des parois de domaines. Nous avons montré que les parois de domaine peuvent rester piégées sous une hélicité circulaire du laser et dépiégées par une hélicité circulaire opposée, et la densité de courant polarisé seuil peut être considérablement réduite en utilisant un laser femtoseconde. Nos résultats sont prometteurs pour le développement de nouveaux dispositifs photoniques-spintroniques de faible puissance. / Since the first observation of ultrafast demagnetization in Ni films arising from a pulsed laser excitation, there has been a strong interest in understanding the interaction between ultrashort laser pulses and magnetization. These studies have led to the discovery of all-optical switching (AOS) of magnetization in a ferrimagnetic film alloy of GdFeCo using femtosecond laser pulses. All-optical switching enables an energy-efficient magnetization reversal of the magnetic material with no external magnetic field, where the direction of the resulting magnetization is given by the right or left circular polarization of the light. The manipulation of magnetization through laser beam has long been restricted to one material, though it turned out to be a more general phenomenon for a variety of ferromagnetic materials, including alloys, multilayers and heterostructures, as well as rare earth free synthetic ferrimagnetic heterostructures. Recently, we have observed the same phenomenon in single ferromagnetic films, thus paving the way for an integration of all-optical writing in spintronic devices. Moreover, in similar materials, like [Co/Pt] or [Co/Ni] with high spin polarization and tunable perpendicular magnetic anisotropy (PMA), efficient current-induced domain wall (DW) motion can be observed in magnetic wires, where spin-orbit torque (SOT) or spin transfer torque (STT) provides a powerful means of manipulating domain walls, which is of great interest for several spintronic applications, such as high-density racetrack memory and magnetic domain wall logic. However, the current density required for domain wall motion is still too high to realize low power devices. This is within this very innovative context that my Ph.D. research has focused on domain wall manipulation in magnetic wires made out of thin film with strong perpendicular magnetic anisotropy combining both spin-polarized current and all-optical switching. Different material structures have been explored, in order to investigate the combined effects of helicity-dependent optical effect and spin-orbit torque or spin transfer torque on domain wall motion in magnetic wires based on these structures. We show that domain wall can remain pinned under one laser circular helicity while depinned by the opposite circular helicity, and the threshold current density can be greatly reduced by using femtosecond laser pulses. Our findings provide novel insights towards the development of low power spintronic-photonic devices.

La filamentation laser femtoseconde dans l'air est un phénomène qui implique une riche famille d'effets optiques non linéaires. Effet laser de filaments a émergé comme un phénomène nouveau en 2011. Il a été activement étudiée au cours des dernières cinq années, non seulement en raison de ses applications potentielles dans les techniques de télédétection mais aussi la physique pour découvrir. Cette thèse est consacrée principalment à l'étude de deux types d'effets laser à partir du plasma filamentaire généré par 800 nm impulsions laser femtosecondes dans l'air ou l'azote pur. Le premier est l'émission spontanée amplifiée à 337 nm longueur d'ondes de molécules d'azote neutre qui est bidirectionnel, activée uniquement par des impulsions polarisées circulairement. Le mécanisme d'inversion de population est attribuée à électrons-molécules collisions inélastiques entre les électrons énergiques et les molécules d'azote neutres sur l'état du sol. La caractérisation complète de 337 nm impulsion laser vers l'avant et vers l'arrière est réalisée. En particulier, les mesures de profil temporelles sont comparées à des simulations numériques basées sur l'équation de Maxwell-Bloch à une dimension, qui se révèle être en bon accord. Un autre type d'effet laser est lié à ions d'azotes excités, émettant à 391 nm et 428 nm longueurs d'onde. Ce type d'effet laser est observée avec laser pompe polarisée linéairement. Il est caractérisé systématiquement dans des domaines spatiaux, temporels et spectrales. Les résultats du profil temporel prouve que l'émission laser ionique est fondamentalement superradiance. Un nouveau mécanisme, à savoir le processus d'excitation recollision d'électrons, est proposé pour la réalisation de la distribution de la population dans le niveau supérieur de la transition. Il est soutenu par deux mesures expérimentales consistant en la dépendance de 391 nm émission laser à l'ellipticité et la dépendance à longueur d'onde de laser pompe. Des simulations numériques donnent un bon accord avec l'observation expérimentale. / Femtosecond laser filamentation in air is a phenomenon that involves a rich family of nonlinear optic effects. Lasing effect from filaments has emerged as a new phenomenon in 2011. It has been actively studied in recent 5 years not only because of its potential applications in remote sensing techniques but also the fruitful physics involved. This thesis is devoted to the study of two types of lasing effect from filament plasma generated by 800 nm femtosecond laser pulses in air or pure nitrogen. The first is the bidirectional amplified spontaneous emission at 337 nm wavelength of neutral nitrogen molecules, only enabled by circularly-polarized pulses. The population inversion mechanism is attributed to inelastic electron-molecule collisions between energetic electrons and neutral nitrogen molecules on the ground state. Full characterization of both forward and backward 337 nm lasing pulse is conducted. Particularly the temporal profile measurements is compared to numerical simulations based on one-dimensional Maxwell-Bloch equation, which turns out to be in good agreement. Another type of lasing effect is related to excited nitrogen ion, emitting at 391 nm and 428 nm wavelengths. This type of lasing effect can only be observed with linearly-polarized pump laser. It is systematically characterized in spatial, temporal and spectral domains. The temporal profile results proves that ionic lasing emission is fundamentally superradiance. A new mechanism, namely the electron recollision excitation process, is proposed for the achievement of population distribution in the upper level of transition. It is supported by two experimental measurements consisting of pump ellipticity dependence and pump wavelength dependence of 391 nm lasing intensity. Numerical simulations give good agreement with the experimental observation.

Cette thèse s’inscrit dans le cadre du développement d’une source laser TW, de cadence élevée, stabilisée en phase, et délivrant des impulsions de quelques cycles optiques pour explorer la physique attoseconde. De telles impulsions contiennent seulement quelques oscillations de l’onde porteuse (durée de 5 fs à une longueur d’onde centrale de 800 nm) et ne sont pas directement disponibles à la sortie d’une source laser femtoseconde classique. Une technique de post-compression efficace pour obtenir de telles impulsions consiste à élargir le spectre des impulsions laser par automodulation de phase dans une fibre creuse remplie de gaz, puis à compenser la phase spectrale introduite avec des miroirs chirpés. Cette technique convient à des impulsions dont l’énergie est inférieure au millijoule. Au-delà, la transmission et la stabilité du compresseur chutent fortement à cause d'effets non linéaires tels que l'autofocalisation et l'ionisation. Pour comprimer des impulsions énergétiques et dont la phase de l’enveloppe est stabilisée par rapport à la porteuse (stabilisation de la CEP), il est possible de diviser l'impulsion initiale en plusieurs répliques d'énergie moindre et de réduire ainsi l'intensité crête en entrée de fibre. Le spectre de chaque réplique est alors élargi indépendamment. Dans le cadre de cette thèse, la combinaison cohérente passive d'impulsions de quelques cycles optiques issues d'une fibre creuse remplie de gaz est démontrée pour la première fois. L'utilisation de lames biréfringentes (calcite) dont l’orientation est soigneusement déterminée permet de générer et combiner des répliques avec une efficacité élevée. Ainsi, dans le cas d’une division en deux répliques, des impulsions stabilisées en phase (CEP), de durée 6 fs et d'énergie 0.6 mJ ont été générées de manière fiable et reproductible. L’étude détaillée de cette technique, aussi bien théorique qu’expérimentale, a permis de mettre en évidence les conditions requises pour générer des impulsions de quelques cycles optiques et présentant un bon contraste temporel. Plus précisément, la phase spectrale relative entre les répliques peut être mesurée à l'aide d'une méthode interférométrique permettant de quantifier les déphasages résiduels dus à la lame qui recombine les répliques, ainsi que ceux induits lors de la propagation dans la fibre par d'éventuels effets de modulation de phase croisée ou d'ionisation. Les effets qui affectent le processus de combinaison des répliques, tels que les modifications des états de polarisation des répliques ou bien les interactions non linéaires entre les répliques, sont analysés en détail. Une méthode est proposée pour minimiser ces effets, même dans le cas plus critique de la division et combinaison d'impulsions à quatre répliques. / The framework of this thesis is the design and development of a TW-class, high-repetition rate, CEP-stabilized, few-cycle laser system devoted to attosecond physics. Few-cycle pulses includes only a few oscillations of the carrier wave (duration about 5 fs for 800nm central wavelength) and are not directly available at the output of typical femtosecond sources. One of the most popular techniques used for producing such pulses with high spatial quality is nonlinear spectral broadening in a gas-filled hollow-core fiber followed by temporal compression with chirped mirrors. However, as the input pulse energy approaches the milliJoule level, both the transmission and stability of hollow fiber compressors rapidly drop with the onset of self-focusing and ionization. A way of overcoming this limitation is to divide the input pulse into several lower energy replicas that can be subsequently recombined after independent spectral broadening in the fiber. In this thesis, the passive coherent combining of millijoule energy laser pulses down to few-cycle duration in a gas-filled hollow fiber is demonstrated for the first time. High combining efficiency is achieved by using carefully oriented calcite plates for temporal pulse division and recombination. Carrier-envelope phase (CEP)- stable, 6-fs, 800-nm pulses with more than 0.6 mJ energy were routinely generated in the case of twofold division and recombination. A detailed theoretical and experimental analysis of this temporal multiplexing technique is proposed to explain the conditions required for producing few-cycle pulses with high fidelity. In particular, an interferometric method for measuring the relative spectral phase between two replicas is demonstrated. This gives a measure of the phase mismatch in the combining plate, as well as that induced by eventual cross-phase modulation or ionization during propagation in the fiber. The effects degrading the combining process, as polarization change or nonlinear interactions between pulse replicas are analyzed in details. A method is proposed to overcome these limitations, even in the critical case of fourfold pulse division and combination.

Ce travail de thèse est consacré au développement de sources lasers femtosecondes à haute cadence, de forte puissancemoyenne (>10 W) avec des énergies supérieures à 100 μJ. Ce type de sources est primordial pour le développementd’applications industrielles variées (micro-usinage athermique, chirurgie oculaire, …) ainsi qu’en recherchefondamentale pour l’étude de l’interaction laser matière.Après un chapitre d’introduction sur l’état de l’art des chaînes lasers de forte puissance moyenne à base de matériauxdopés ytterbium, la réalisation d’une chaîne laser de forte puissance moyenne compacte à base de fibre photoniquemicrostructurée à large aire modale sera présentée. Il sera notamment démontré les principales limitations en termed’énergie et de puissance moyenne. D’une part, le fort confinement de l’impulsion lumineuse dans le coeur de la fibrefavorise l’accumulation d’effets non-linéaires lors de l’amplification et détériore la qualité de l’impulsion. D’autrepart, en raison du diamètre de coeur important (> 70 μm) choisit pour lutter contre l’effet précèdent, le guidage dumode fondamental TEM00 de ces fibres est très critique et devient sensible à la charge thermique interne à la fibre.Cette source laser a été utilisée dans le cas de deux applications bien spécifiques : le perçage de plaques d’acierépaisses pour une finalité de déminage (relatif au cadre du financement de cette thèse par la Direction Générale del’Armement) et à la génération d’harmoniques d’ordres élevées à très haute cadence (relatif au domaine d’expertisedu CELIA). Ces deux applications sont traitées au cours du troisième chapitre.A la vue des limitations observées et afin de disposer de chaînes lasers plus énergétiques et offrant des duréesd’impulsions encore plus courtes, une nouvelles architecture d’amplification a été proposée : le pompage fortebrillance de matériaux dopés Ytterbium. Ce concept présenté dans le dernier chapitre utilise le développement desources fibrées monomodes continues émettant à 976 nm. Cette architecture d’amplification a été utilisée afin deréaliser d’une part un oscillateur sub-70 fs et de forte puissance moyenne (>2,3 W) à une cadence de 73 MHz etd’autre part : un amplificateur type « booster » à fort gain. Deux expériences qui ont été réalisées avec des cristauxd’Yb:CaF2. Ce matériaux présente en effet l’avantage d’avoir un très large spectre d’émission (>60 nm) propice à lagénération et amplification d’impulsions femtosecondes mais aussi d’être « compatible » avec les chaînes de trèsforte puissance grâce à sa très bonne conductivité thermique. / This work concerns the development of high repetition rate femtosecond lasers with high average power (>10 W)and energies in excess of 100 μJ. Such lasers are paramount for the development of new industrial applications(athermal micro-drilling, eye surgery, ...) and for fundamental research on high repetition rate laser matter interactionstudies.After a brief introduction and the state of the art summary on high-average power femtosecond laser with ytterbiumdoped materials, a compact high-average power femtosecond laser with a large mode area microstructured rod typeamplifier will be presented. It will browse the main limitations in terms of energy and average power. Limitationsare mainly due to the strong confinement of the electric field propagating in the fibre core leading to non-linear effectsaccumulated during the amplification. On the other hand, for larger core diameter (> 70 μm), the fundamental modeguiding (TEM00) is very weak and thus very sensitive to the internal thermal load of the fibre.This laser source has been used in two specific applications: athermal drilling of thick stainless steel plate for mineclearing(an application of interest for the Direction Générale de l’Armement) and High order Harmonics Generationat high repetition rate (related to CELIA activities). These two applications are presented in the third chapter.In order to stretch the limits and generate more energetic and a shorter pulse, a new amplification scheme has beenproposed, namely high brightness optical pumping of ytterbium doped materials. This concept presented in the lastchapter benefits from the development of high average power single-mode fibre lasers source emitting at 976 nm.This amplification scheme allowed us to realize a high average power Kerr-lens oscillator delivering pulses with apulse duration below than 70 fs and an average power of 2.3W at a repetition rate of 73 MHz. In a second phase, wealso developed a « booster » amplifier with a high single- pass-gain. These two results have been obtained by usingYb-doped CaF2 crystals. This material presents the advantage to have a very broad emission bandwidth (> 60nm)suitable to generate and amplify femtosecond pulses and to be compatible with high average power laser due to hisvery good thermal conductivity.