Mémoire numérisé par la Division de la gestion de documents et des archives de l'Université de Montréal.

La structuration laser femtoseconde en trois dimensions rencontre un intérêt grandissant du fait de sa facilité de mise en œuvre et des nombreuses applications qu’elle peut couvrir dans le domaine des composants photoniques. Des structures telles que des guides d’onde, des réseaux de diffraction, des mémoires optiques ou des cristaux photoniques peuvent être fabriquées grâce à cette technique. Son emploi sur des verres oxydes est prometteur car ces derniers présentent des avantages certains ; ils sont très résistants au flux et au vieillissement, leur composition chimique peut être changée facilement afin de s’adapter à un cahier des charges précis. On les retrouve déjà dans les amplificateurs Raman, les fibres optiques, les lasers à fibres, etc… Le travail de cette thèse s’articule autour de deux grands axes. Le premier axe consiste à caractériser les propriétés optiques linéaires et non-linéaires de matériaux vitreux massifs afin d’optimiser leur composition en vue d’une application particulière. Dans ce contexte, les propriétés optiques non-linéaires, leurs origines physiques (électronique et nucléaire) ainsi que leurs temps de réponse caractéristiques (de quelques femtosecondes à quelques centaines de picosecondes) sont décrits dans le cadre de l’approximation de Born-Oppenheimer. Ainsi, la silice fondue et plusieurs verres sodo-borophosphates contenant différentes concentrations en oxyde de niobium ont été étudiés. Les résultats montrent que les propriétés optiques non-linéaires dans la silice fondue sont majoritairement d’origine électronique, alors que dans les verres sodo-borophosphates, la contribution d’origine nucléaire peut devenir prépondérante lorsque la concentration en oxyde de niobium dépasse 30%. Le second axe s’articule autour de la structuration des matériaux. Trois échantillons commerciaux de silice fondue présentant des conditions de fabrication différentes (donc des taux d’impuretés distincts) et irradiés avec un laser femtoseconde proche infrarouge ont été étudiés. Les défauts induits par laser ont été identifiés au moyen de plusieurs techniques de spectroscopie. Elles ont montré la formation de centres colorés ainsi qu’une densification au niveau de la zone irradiée. Leurs propriétés optiques linéaire (indice de réfraction) et non-linéaire (susceptibilité du troisième ordre) ont été mesurées. De plus, la structuration de la silice fondue à l’échelle sub-micrométrique sous forme de « nano-réseaux » est observée et la biréfringence de forme induite par ces structures est discutée. En plus des échantillons de silice fondue, plusieurs verres oxydes présentant des compositions chimiques très distinctes ont été étudiés. Un verre sodo-borophosphate contenant de l’oxyde de niobium exhibe des micro-craquelures et des nano-crystallites après irradiation. Un verre silicate contenant ou non de l’argent dévoile des structures en anneau fluorescentes ou en « nano-réseaux ». Un verre zinc phosphate contenant de l’argent présente lui aussi des structures en anneau fluorescentes, d’une taille de l’ordre de 80 nm, bien inférieure à la limite de diffraction. Des techniques pompe-sonde sous microscope ont été mises en œuvre sur ce dernier verre pour étudier l’interaction laser-verre. Le mécanisme d’absorption de l’énergie lumineuse pour ce verre est l’absorption à quatre photons. La densité d’électrons libres générée est de l’ordre de 1017 cm-3, ce qui permet de conclure qu’un gaz d’électrons plutôt qu’un plasma se forme pendant l’irradiation laser. / Three-dimensional femtosecond laser structuring has a growing interest because of its ease of implementation and the numerous possible applications in the domain of photonic components. Structures such as waveguides, diffraction gratings, optical memories or photonic crystals can be fabricated thanks to this technique. Its use with oxide glasses is promising because of several advantages; they are resistant to flux and ageing, their chemical composition can easily be changed to fit the well-defined requirements of an application. They can already be found in Raman amplifiers, optical fibers, fiber lasers, and other devices. This thesis is based on two axes. The first axis consists in characterizing the linear and nonlinear optical properties of bulk vitreous materials in order to optimize their composition with a particular application in view. Within this context, the nonlinear optical properties, their physical origins (electronic and nuclear) as well as their characteristic response times (from a few femtoseconds to a few hundreds of picoseconds) are described within the Born-Oppenheimer approximation. Fused silica and several sodium-borophosphate glasses containing different concentrations in niobium oxide have been studied. Results show that the nonlinear optical properties of fused silica are mainly from electronic origin, whereas in the sodium-borophosphate glasses, the contribution from nuclear origin becomes predominant when the concentration of niobium oxide exceeds 30%. The second axis is based on the structuring of materials. Three commercially available fused silica samples presenting different fabrication conditions (therefore distinct impurity levels) and irradiated with a near infrared femtosecond laser have been studied. The laser induced defects have been identified by means of several spectroscopic techniques. They show the formation of color centers as well as a densification inside the irradiated area. Their linear refractive index and nonlinear third-order susceptibility properties have been measured. Moreover, the structuring of fused silica at the subwavelength scale into “nanogratings” is observed and the form of birefringence induced by these structures is discussed. In addition to the fused silica samples, several oxide glasses presenting very distinct chemical compositions have been studied. A sodium-borophosphate glass containing niobium oxide exhibits micro-cracks and nano-crystallites following irradiation. A silicate glass with or without a silver component reveals fluorescent rings or “nanograting” structures. A zinc phosphate glass containing silver also presents fluorescent ring structures, with a size of the order of 80 nm, well below the diffraction limit. Pump-probe microscope techniques have been performed on this glass to investigate the laser-glass interaction. The absorption mechanism is determined to be four-photon absorption. The generated free electron density is ~ 1017 cm-3, which suggests the conclusion that an electron gas rather than a plasma is formed during the laser irradiation.

La technique d’usinage par impulsions laser femtosecondes possède de nombreux avantages du fait des spécificités physique de l’interaction laser/matière en mode ultra-bref et est donc susceptible d’intéresser le monde industriel. Néanmoins elle présente aussi certaines limitations, principalement en terme de flexibilité et de productivité, limitant l’accès à ce marché. Pour repousser ces limites, nous proposons d’adjoindre des techniques de contrôle du faisceau, à la fois en taille, et plus généralement en forme, exploités par ailleurs dans d’autres domaines scientifiques (pincettes optiques notamment). Ces techniques reposent sur l’utilisation de modulateurs spatiaux de lumière (SLM). Deux solutions sont proposées : la modulation d’amplitude en configuration d’imagerie, et la modulation de phase pure en configuration de Fourier. Le formalisme, les différentes problématiques et la mise en oeuvre de ces deux techniques au sein d’une station de travail prototype que nous avons développée sont présentés. Enfin, nous mettons en évidence le gain apporté par ces techniques sur des problématiques concrètes, tels que l’usinage de réseaux résonant à l’échelle nanométrique, la réduction du temps d’usinage de ces réseaux (ou d’autres motifs), et l’amélioration de la qualité d’usinage de rainures / Femtosecond laser machining processes present many interesting properties owing to the specificities of the light/matter interaction in ultrafast regime. Thus the process may be of prime interest in industrial applications. However some aspects are not compatible with industrialization: namely a lack of flexibility and productivity. To overcome this limitations we propose to add beam shaping techniques in the process that allow control of the beam both in size and shape. These techniques are based on Spatial Light Modulators (SLM). Two different solutions are proposed: amplitude modulation in a geometrical conjugation scheme, and pure phase modulation in a Fourier scheme. Both are integrated in a prototype workstation. We justify the different choices made during the development by the analysis of the formalisms and specific problematics. Finally, enhancements of the femtosecond laser machining process are practically demonstrated in three different fields: reducing the resolution to nanometric scale, reducing the processing time of different texturations and enhancing the quality of simple grooves by modifying only the beam shape

Mon travail pendant cette thèse a d’abord été le développement d’une source de génération d’harmoniques d’ordre élevé basée sur une chaîne laser femtoseconde amplifiée (Saphir-Titane) fonctionnant à une cadence de 1 kHz (AURORE). Une ligne de lumière construite au CELIA permet de fournir un faisceau focalisé VUV-XUV femtoseconde, monochromatique dans une région spectrale comprise entre 10 nm et 73 nm environ (17 eV à 120 eV). Cette installation expérimentale est en fonctionnement et est parmi les toutes premières lignes à être mise en service pour la communauté scientifique française et étrangère. J’ai également mis en place une installation d'étude des cinétiques de luminescence avec résolution temporelle sub-picoseconde (450 fs) par mélange de fréquences. Le thème général de ce travail est l’étude des processus de relaxation et d'interaction entre les excitations électroniques créées par des impulsions ultra brèves femtosecondes de photons IR, UV et VUV-XUV dans les solides diélectriques massifs et des nano particules. L’observable principale utilisée est la luminescence émise par ces systèmes, résolue spectralement et en temps sur des échelles allant de la µs à des temps sub picosecondes. Ce travail a abouti à une avancée sensible de la description des processus principaux de formation et d’évolution des excitations électroniques. La comparaison et l’interprétation des données expérimentales obtenues pour des nano particules et des cristaux ont permis d’élucider certaines propriétés spécifiques de ces systèmes. / The work during this Ph.D. was a development of a source of high order harmonics generation based on amplified Ti:Sapphire femtosecond laser with repetition rate 1kHz (AURORE). The beam line constructed in CELIA has on its exit a VUV-XUV focalized beam; it may has wide spectrum or monochromatic in spectral range from 10nm up to 73nm (17-120eV). This beam line is in operation and is using for experiments for solid state VUV spectroscopy, photoelectron spectroscopy etc. Also it was installed a system for detection of luminescence with sub-picosecond time resolution (450fs) based on the nonlinear effect – generation of sum of two light frequencies. The main subject of this work was the study of processes of relaxation and interaction of electronic excitations, created by ultra-short pulse of IR, UV or XUV in dielectric crystals and nanoparticles. Out method is based on observation of luminescence with spectral and time resolution up to sub-picosecond temporal resolution. This study has given new experimental results for description of fundamental processes of creation and evolution of electronic excitations. Comparison and interpretation of experimental data of semiconductor nano-particles and monocrystals gave some interpretations of extra-fast luminescence of these systems.

La capacité de la tomographie par cohérence optique (OCT) à délivrer des images tomographiques de tissus biologiques in vivo, de manière non invasive et en temps réel, a suscité un intérêt croissant pour de nombreuses applications biomédicales, principalement en ophtalmologie pour l’imagerie de la rétine et du segment antérieur de l’œil. Toutefois, pour l’imagerie à haute résolution de tissus biologiques fortement diffusants, comme la sclérotique et la cornée œdémateuse, la technique nécessitait des améliorations technologiques. Dans cette thèse, un système d’OCT « Fourier-domain » (FD-OCT) à très haute résolution spatiale (< 4 µm), à la longueur d’onde de 1,3 µm, a été développé dans la Laboratoire Charles Fabry – Institute d’Optique Graduate School. Avec ce système original, nous avons réussi, pour la première fois, à visualiser correctement le canal de Schlemm de l’œil humain qui se trouve à une profondeur d’environ 0,8 mm dans le limbe de la cornée, milieu fortement diffusant. L’imagerie du canal de Schlemm est capitale afin d’envisager la chirurgie par laser du glaucome, qui consiste à inciser cette partie de l’œil afin d’améliorer l’écoulement de l’humeur aqueuse. Par ailleurs, en collaboration avec le Laboratoire d’Optique Appliquée de l’ENSTA ParisTech, nous avons démontré la possibilité de contrôler en temps réel par OCT des découpes par laser femtoseconde pratiquées dans la cornée humaine in vitro. Ces travaux ont montré que l’opération du Glaucome par laser femtoseconde, contrôlée par OCT, devrait être possible. / The ability of optical coherence tomography (OCT) to deliver tomographic images of biological tissues in vivo non-invasively and in real-time has been a growing interest in many biomedical applications, mainly in ophthalmology for imaging the retina and the anterior segment of the eye. However, developing high-resolution OCT for imaging strongly scattering biological tissues like sclera and edematous cornea has still been the main challenge. In this PhD work, an ultrahigh-resolution (< 4 µm) Fourier-domain OCT (FD-OCT) system optimized at 1.3 µm center wavelength was developed in Laboratoire Charles Fabry – Institut d’Optique Graduate School. Using this OCT system, we have, for the first time, properly visualized the Schlemm’s canal of the human eye that is located in the strongly scattering corneal limbus at depth of ~ 0.8 mm. Schlemm’s canal has been our target for OCT imaging because it plays an important role for the management of the aqueous humor that is responsible for causing glaucoma - an eye disease that can potentially lead to blindness. In collaboration with Laboratoire d’Optique Appliquée at ENSTA ParisTech, we have also demonstrated real-time OCT imaging of the femtosecond laser surgery in excised human cornea. These studies have thus shown that the surgery of glaucoma by femtosecond laser, monitored by OCT, would be possible.

Cette thèse en deux parties porte sur le développement de sources lasers nano et picosecondes et leurs applications. La première partie présente l'étude, et la réalisation d'une chaîne amplificatrice laser nanoseconde pour l'allumage de turbomoteurs. Après avoir présenté les performances et l'évolution de cette chaîne seront présentes les résultats des campagnes d'essais réalisées sur une chambre de combustion sur un banc d'essai à l'ONERA dans des conditions de basses températures et de basses pressions. La deuxième partie de cette thèse traite du développement d'un oscillateur paramétrique optique (OPO) nécessaire pour accorder en longueur d'onde dans l'infrarouge un laser impulsionnel picoseconde ou femtoseconde à haute cadence et forte puissance moyenne. Après avoir présenté la cavité de l'OPO ainsi que ses performances, nous détaillerons la capacité de cet OPO à générer des impulsions femtoseconde comprimées à partir d'impulsions pompe présentant un étirement temporel. / This two-part thesis focuses on the development of nano and picosecond laser sources and their applications. The first part presents the study, and the realization of a nanosecond laser amplifier chain for the ignition of turboshaft engines. After the repport of the performances and the evolution of this amplifier chain will be presented the results of the tests carried out on a combustion chamber on a test bench at ONERA under low temperatures and low pressures conditions. The second part of this thesis deals with the development of an optical parametric oscillator (OPO) in order to tune in the infrared the wavelength of a pulsed picosecond or femtosecond laser at high cadency and high average power. After presenting the OPO cavity and its performance, we will detail the ability of this OPO to generate compressed femtosecond pulses from pump chirped pulses.

Ce manuscrit de thèse s'articule autour de l'étude de l'interaction entre des impulsions lumineuses ultra brèves et des atomes ainsi que des molécules polyatomiques et chirales en phase gazeuse. En utilisant des techniques développées en physique attoseconde ainsi qu'en femtochimie, notre objectif général est de parvenir à une meilleure compréhension des dynamiques ultrarapides photoinduites dans la matière. Pour ce faire, nous avons développé des sources de lumière à ultra brèves dans le proche infrarouge et l’infrarouge moyen, qui ont été utilisées pour construire une source de rayons X dans la fenêtre de l’eau, basée surla génération d'harmoniques d’ordre élevé (GHOE), ainsi que pour l’étude de nouveaux canaux de GHOE impliquant des états hautement excités (Rydberg). Cette dernière étude a démontré une émission harmonique via l'ionisation depuis des états de Rydberg et la recombinaison radiative sur l'état fondamental, attirant ainsi notre intérêt pour le rôle des états de Rydberg en physique des champs forts. Cela nous a conduit à étudier la décroissance libre de l’induction XUV de paquets d'ondes électroniques comme une nouvelle technique de spectroscopie 2D. De plus, nous avons découvert que l'interaction entre un laser intense et un atome préparé dans une superposition cohérente d'états électroniques peut conduire à la génération de lignes hyper-Raman concomitantes avec la GHOE standard. Ce mécanisme avait été prédit lors des premiers calculs théoriques de GHOE, mais n'avait jamais été démontré expérimentalement. Par la suite, nous nous sommes intéressé à l’étude de systèmes moléculaires, dans lesquelles une excitation électronique induite par la lumière peut déclencher des dynamiques nucléaires. Nous avons étudié la photo isomérisation non-adiabatique de l’acétylène cationique en vinylidène cationique ainsi que le contrôle cohérent de la localisation électronique lors de la photodissociation de H2+. La simplicité de ces systèmes moléculaires a permis la comparaison des résultats expérimentaux avec des calculs théoriques de pointe,révélant l'importance du couplage entre les degrés de liberté nucléaires et électroniques lors de dynamiques moléculaires photoinduites.Un autre pilier majeur de cette thèse est l'étude de l'ionisation de molécules chirales avec des impulsions chirales. On sait depuis les années 70 que l'ionisation d'un ensemble de molécules chirales aléatoirement orientées, en utilisant une impulsion polarisée circulairement, conduit à une forte asymétrie avant-arrière dans le nombre de photoélectrons émis, selon l'axe de propagation de la lumière (DichroismeCirculaire de Photoélectron, DCPE). Avant cette thèse, le DCPE a été largement étudié à l’aide du rayonnement synchrotron (ionisation à un photon) et a récemment été démontré avec des lasers femtoseconde, via des schémas d'ionisation multiphotonique. Dans cette thèse, nous avons montré que le DCPE est un effet universel, c'est-à-dire qu'il émerge dans tous les régimes d'ionisation: l'ionisation àun photon, l'ionisation à multiphonique, l'ionisation au-dessus du seuil ainsi que l’ionisation par effet tunnel. Ensuite, nous avons démontré que la combinaison d’approches standard de femtochimie et du DCPE peuvent être utilisées pour suivre des dynamique de molécules chirales photoexcitées. En utilisant des approches expérimentales similaires, avec des séquences d'impulsions ayant des états de polarisation contre-intuitifs, nous avons démontré un nouvel effet chiroptique, appelé Dichroïsme Circulaire de Photoexcitation (DCPX), qui est décrit par un courant électronique directionnel et chirosensible, lorsque plusieurs niveaux sont peuplés de manière cohérente avec de la lumière chirale. Enfin, nous avons introduit une perspective temporelle à la photoionisation chirale en mesurant l'asymétrie avant arrièredes retards de photoionisation dans les molécules chirales photoionisées par des impulsions lumineuses chirales. / This thesis manuscript is articulated around the investigation of the interaction between ultrashort light pulses and gas-phase atoms, polyatomic and chiral molecules. Using the toolboxes developed in attosecond and strong-field physics as well as in femtochemistry, our general goal is to reach a better understanding of subtle effects underlying ultrafast light-induced dynamics in matter.To do so, we developed cutting-edge near-infrared and mid-infrared few-cycle light sources, which were used to build a water-window soft-X-ray source based on high order harmonic generation (HHG), as well as to study new HHG channels involving highly-excited (Rydberg) states. The latter study revealed a delayed HHG emission from the ionization of Rydberg states and radiative recombination onto the electronicground state, triggering our interest in the role of Rydberg states in strong-field physics. This led us to investigate the laser-induced XUV Free Induced Decay from electronic wave packets as a new background-free 2D spectroscopic technique.More over, we have found out that strong-field interaction with a well prepared coherent superposition of electronic states led to the generation of hyper-Ramanlines concomitant with standard high-order harmonics. These spectral features were predicted in the early-days theoretical calculations of HHG but had never been reported experimentally.After these experiments in rare gas atoms, we moved to molecular targets, in whichlight-induced electronic excitation can trigger nuclear dynamics. Using simple benchmark molecules, we have studied dynamics involving the participation of both nuclear and electronic degrees of freedom: first, we studied the ultrafast non adiabatic photoisomerization of the acetylene cation into vinylidene cation, andsecond, we investigated the coherent control of electron localization during molecular photodissociation of H2+. The simplicity of these molecular targets enabled the comparison of the experimental results with state-of-the-art theoretical calculations,revealing the importance of the coupling between nuclear and electronic degrees of freedom in photoinduced molecular dynamics.The other major pillar of this thesis is the study of ionization of chiral molecules usingchiral light pulses. It has been known since the 70s that the ionization from an ensemble of randomly oriented chiral molecules, using circularly polarized light pulse,leads to a strong forward-backward asymmetry in the number of emitted photoelectrons, along the light propagation axis (Photoelectron Circular Dichroism,PECD). Prior to this thesis, PECD was widely studied at synchrotron facilities (single photonionization) and had recently been demonstrated using table-top lasers in resonant-enhanced multiphoton ionization schemes. In this thesis, we have shownthat PECD is a universal effect, i.e. that it emerges in all ionization regimes, from single photon ionization, to few-photon ionization, to above-threshold ionization, up to the tunneling ionization regime. This bridges the gap between chiral photoionizationand strong-field physics. Next, we have shown how the combination of standard femtochemistry approaches and PECD can be used to follow the dynamics of photoexcited chiral molecules using time-resolved PECD. Using similar experimental approaches, but by using pulse sequences with counter-intuitive polarization states,we have demonstrated a novel electric dipolar chiroptical effect, called Photoexcitation Circular Dichroism (PXCD), which emerges as a directional and chirosensitive electron current when multiple excited bound states of chiral molecules are coherently populated with chiral light. Last, we introduced a time-domain perspective on chiral photoionization by measuring the forward-backward asymmetry of photoionization delays in chiral molecules photoionized by chiral light pulses. Our work thus carried chiral-sensitive studies down to the femtosecond and attosecond ranges.

L’imagerie sans lentille a élargi le champ d’applications de l’imagerie aux sources cohérentes de courte longueur d’onde dans le domaine XUV, pour lequel les systèmes optiques pour l’imagerie ne sont pas facilement disponibles. En outre, les sources pulsées ultra brèves XUV et X basées sur la génération d’harmoniques laser d’ordre élevé (HHG) et les lasers à électrons libres (FEL) offrent une très bonne résolution temporelle (femto 10-15s - atto 10-18s). Ce sont donc les outils indispensables pour suivre les dynamiques ultrarapides à l’échelle nanométrique. Il est donc nécessaire de disposer de techniques d’imagerie en un tir unique pour profiter pleinement des capacités de ces sources XUV. Les techniques d’imagerie sans lentille sont basées sur la mesure directe du champ électromagnétique diffracté lors de l’interaction de la source avec l’échantillon. La diffraction est liée à la transmittance de l’objet mais aussi à la cohérence spatiale de la source et à son front d’onde. La caractérisation en un tir unique de ces propriétés permet l’amélioration de la résolution de la reconstruction de l’objet.Les résultats de cette thèse sont présentés en deux parties dans ce manuscrit. La première partie est consacrée à la caractérisation des sources XUV et la deuxième au développement de nouvelles techniques d’imagerie multidimensionnelle. Nous présentons différentes applications de la mesure du front d’onde en un tir unique des sources XUV. Les résultats sont le produit de différentes campagnes expérimentales, sur des sources HHG et les FEL LCLS (Stanford) et FERMI (Trieste). Nous présentons également une nouvelle méthode pour la caractérisation en simple tir de la cohérence spatiale qui ne nécessite pas la connaissance de la distribution d’intensité du faisceau incident. De plus, nous présentons une nouvelle technique d’imagerie basée sur l’holographie par transformée de Fourier pour améliorer la résolution dans la reconstruction de l’objet dans le cas de l’utilisation d’une source partialement cohérente.La deuxième partie est consacrée à deux techniques d’imagerie multidimensionnelle développées pendant cette thèse. Une nouvelle technique d’imagerie 3D en simple tir, facile à implémenter et réduisant fortement la dose de rayonnement reçu par l’échantillon, est présentée. Différents schémas expérimentaux pour la génération de deux sources XUV synchronisées pour cette technique d’imagerie stéréographique 3D sont proposés. D’autre part, nous présentons une technique holographique compatible avec une source de large bande spectrale. Deux applications sont envisagées. La première est l’imagerie ultrarapide résolue spectralement, la deuxième est l’imagerie attoseconde. A la fin du manuscrit des conclusions générales du travail accompli pendant la thèse, ainsi que des perspectives sont présentées. / Lensless imaging techniques have broadened imaging applications to coherent sources in the short wavelength XUV domain, where optical systems to create an image are still not readily available. Furthermore, high harmonic generation sources (HHG) and free electron lasers (FEL) have the advantage of providing short temporal resolutions (atto 10-18s - femto 10-15s), opening the way towards ultrafast time resolved nanoscale imaging. Single shot imaging techniques are then highly important to exploit the shortest temporal resolution that can be reached with XUV sources. Lensless imaging is based on the direct measurement of the electric field diffracted by the sample. The diffraction pattern depends on the object transmittance but also on the source spatial coherence and wavefront. Single shot characterization of those properties thus leads to an improvement of the resolution of the object reconstruction.The results presented in this thesis are divided in two parts; the first one is focused on the characterization of the sources and the second on the development of new multidimensional imaging techniques. We will present different applications of single shot wavefront sensing of XUV sources. The results presented are the product of different experimental campaigns performed during this thesis using HH sources and FEL facilities at LCLS (Stanford) and FERMI (Trieste). Furthermore, a new method for single shot characterization of the spatial coherence that does not require the simultaneous measurement of the intensity distribution is presented. Additionally, we present a new holographic technique to improve the resolution of the object reconstruction when a partially coherent source is used.The second part is dedicated to two new multidimensional imaging techniques developed during the thesis. A new tri-dimensional imaging technique that is single shot, easy to implement and that lowers drastically the X-ray dose received by the sample, is presented. Different experimental setups for the generation of two synchronized XUV sources suitable for this ultrafast single shot 3D stereo imaging technique are presented. In addition, we present a holographic technique to extend imaging using a broadband source towards spectrally resolved single shot imaging and attosecond applications. Finally, we present the general conclusions from the work done during the thesis, together with the perspectives drawn from this work.

Ce travail de thèse concerne le développement de sources femtoseconde de forte puissance moyenne ou de forte énergie avec des matériaux pompés par diodes laser, dopés à l’ytterbium. Plus particulièrement au cours de cette thèse deux types de matrices ont été utilisés, le CALGO (CaGdAlO4) et les fluorures, possédant le potentiel de générer des impulsions courtes (100aine de femtoseconde). Les caractéristiques spectroscopiques et thermiques du CALGO dopés à l’ytterbium permettent d’envisager le développement d’oscillateur femtoseconde court de forte puissance moyenne. Dans ce contexte, la technologie des disques minces permet d’obtenir avec d’autres matrices, des résultats très intéressants. C’est pourquoi durant cette thèse le choix de maitriser cette nouvelle technologie, avec l’utilisation de ce cristal, a été fait. Dans ce cadre, des résultats très prometteurs ont été obtenus. L’oscillateur femtoseconde Yb :CALGO de plus forte puissance moyenne a en effet été développé (28 W), pour une énergie non négligeable, supérieure au µJ et une durée d’impulsions de 300 fs. Des améliorations sont à prévoir avec l’utilisation de nouveaux cristaux plus dopés et plus fins, mais d’hors et déjà les résultats obtenus sont au niveau de l’état de l’art des oscillateurs femtoseconde de forte puissance moyenne.Le cristal de CaF2 quant à lui, possède un grand intérêt pour le développement d’amplificateurs énergétiques courts, puisqu’il a la capacité de stocker beaucoup d’énergie. Deux types d’amplificateurs ont alors été développés, avec des objectifs bien différents. Le premier permet d’obtenir un fort gain (~106), avec une énergie extraite proche du mJ (amplificateur régénératif), alors que le second a pour but d’extraire le maximum d’énergie (amplificateur multipassage), dans notre cas jusqu’à 160 mJ, avec un gain plus faible (~10).Le potentiel de ces matériaux pour la génération d’impulsions courtes et/ou de forte puissance moyenne a alors été démontré. / This work concerns the development of high average power or high energy laser with diode-pumped ytterbium-doped materials. Two host matrices were studied, CALGO (CaGdAlO4) and fluoride, which permit the generation of ultra-short pulses. Spectroscopic and thermal properties of ytterbium doped CALGO crystals are adapted for the development of high average power oscillator. In this area, thin disk technology seems to be particularly interesting for the development of such oscillator. That’s why we choose to master this technology with ytterbium-doped CALGO crystals. Thus, Yb:CALGO oscillator with the highest average power was developed (28 W), with more than µJ energy and pulse duration of 300 fs. Using more doped and thinner crystals should permit to improve our performances, however they are already at the state of the art of high average power oscillator.Ytterbium doped CaF2 has a great interest for short-pulse high energy amplifier, thanks to its capacity to store energy. Two types of amplifier were developed. A regenerative amplifier with high gain (~106), mJ energy level, and a multipass amplifier with lower gain (~10) but permitting to extract really high energy (up to 160 mJ).Potential of these materials for the development of short pulse high average power and/or high energy system was demonstrated.

Le sujet de la thèse a porté sur la mise au point, la caractérisation et l'utilisation de matériaux semi-conducteurs, au sein desquels les porteurs libres ont un temps de vie extrêmement brefs (picoseconde ou sub-picoseconde), pour réaliser des antennes photoconductrices émettrices ou détectrices de rayonnement électromagnétique térahertz (THz). Contrairement au semi-conducteur LTG-GaAs (low temperature grown GaAs) à la technologie bien dominée et aux performances exceptionnelles lorsque photo-excité par des impulsions lasers de longueurs d'onde typiquement inférieures à 0,8 µm, le travail portait ici sur des matériaux permettant l'emploi de lasers dont les longueurs d'onde sont celles des télécommunications optiques, à savoir aux alentours de 1,5 µm. L'intérêt est de bénéficier de la technologie mature de ces lasers, et du coût relativement modique des composants pour les télécommunications optiques. Pour réaliser des antennes THz performantes et efficaces, le matériau semi-conducteur doit présenter plusieurs qualités : vie des porteurs libres très courte, grande mobilité des porteurs, haute résistivité hors éclairement, et bonne structure cristallographique pour éviter les claquages électriques. Pour obtenir une courte durée de vie, on introduit un grand nombre de pièges dans le semi-conducteur, qui capturent efficacement les électrons libres. Pour les matériaux de type InGaAs employés à 1,5 µm, le problème est que le niveau en énergie de ces pièges, par exemple pour les matériaux épitaxiés à basse température, est très proche de la bande de conduction du semi-conducteur. Cela est équivalent à un dopage n du matériau, ce qui en diminue fortement sa résistivité hors éclairement. Plusieurs solutions ont été apportées par différents laboratoires : compensation par dopage p pour les matériaux épitaxiés à basse température, bombardement ionique, implantation ionique, ou même structures à couches alternées où la photo-génération et la recombinaison des porteurs libres se produisent à des endroits différents. Le but du travail de thèse était de fabriquer des matériaux préparés suivant ces différentes techniques, de les caractériser et de comparer leurs performances pour l'optoélectronique THz. Les semi-conducteurs à étudier étaient de type InGaAs comme déjà publiés par la concurrence, l'originalité de thèse portant sur la comparaison de ces différents matériaux et si possible leur optimisation,. Au cours de ce travail de thèse, de nombreuses couches d'InGaAs ont été épitaxiées, en faisant varier les paramètres de dépôt, et des antennes THz ont été fabriquées. Les couches ont été caractérisées du point de vue cristallographique, ainsi que pour la conductivité électrique DC (mesures 4 pointes, mobilité Hall…), les propriétés d'absorption optique (spectroscopie visible et IR), la durée de vie des porteurs par mesure optique pompe-sonde. Pour les couches épitaxiées à basse température, l'influence d'un recuit thermique ainsi que du dopage en béryllium ont été étudiés. Dans le cas de couches bombardées ou implantées, plusieurs ions ont été utilisés, le brome, le fer et l'hydrogène. Les relations entre la cartographie des défauts structuraux et/ou des ions implantés et les propriétés électriques et de dynamique des porteurs ont été examinées en détail. Ces études permettent de comprendre le type de défauts qui piègent les porteurs dans ces matériaux, ainsi que leur formation lors du processus de fabrication et de traitement des couches. Finalement les meilleures couches fabriquées présentent des performances comparables à celles publiées par ailleurs. Les derniers travaux de thèse ont permis d'obtenir les premiers signaux de rayonnement THz générés par une antenne fabriquée avec l'InGaAs optimisé. / The subject of the thesis focused on the development, characterization and use of semiconductor materials, in which the free carriers have a very short lifetime (picosecond or sub-picosecond) to produce photoconductive antennas emitting and detecting electromagnetic terahertz (THz) radiation. Unlike semiconductor LTG-GaAs (low temperature grown GaAs) which is a well-dominated technology and present exceptional performances when photoexcited by typically less than 0.8 micron wavelength laser pulses, the work focused on here materials for the use of lasers whose wavelengths are those of the optical communication, namely around 1.5 microns. The interest is to benefit from the mature technology of these lasers, and relatively low cost components for optical telecommunications. To achieve effective and efficient THz antennas, the semiconductor material must have several qualities : lifetime of free carriers very short, high carrier mobility, high resistivity outside lighting, and good crystallographic structure to prevent electrical breakdown. For a short lifetime, a large number of traps are introduced into the semiconductor, which effectively capture the free electrons. For InGaAs materials used at 1.5 microns, the problem is that the energy level of the traps, for example, the epitaxial material at low temperature is very close to the conduction band of the semiconductor. This is equivalent to an n-doped material, what greatly reduces its resistivity outside illumination. Several solutions have been made by different laboratories : compensation for the p-doped epitaxial materials at low temperature, ion bombardment, ion implantation, or even alternating layer structures where photo-generation and recombination of free carriers occur in different places. The aim of the thesis was to produce materials prepared using these techniques to characterize and compare their performance to THz optoelectronics. The studied InGaAs-based semiconductors were as previously published by the competition, the originality of the thesis was on the comparison of these different materials and if possible their optimization. During this work, many of InGaAs layers were grown epitaxially by varying the deposition parameters, and THz antennas were fabricated. The layers were characterized from the crystallographic point of view, as well as the DC electrical conductivity (measures 4 points, Hall mobility ... ), the optical absorption properties (visible and IR spectroscopy ), the lifetime of carriers by optical pump-probe measurement. For low temperature epitaxial layers, the influences of thermal and doping beryllium annealing were studied. In the case of shelled or implanted layers, several ions were used, bromine, iron and hydrogen. The relationship between the mapping of structural defects of the implanted ions and electrical and carrier dynamics properties were discussed in detail. These studies allow us to understand the type of defects that trap carriers in these materials, as well as training in the process of manufacturing and processing layers. Finally the best layers are made comparable to those published elsewhere performance. The last study allowed to achieve the first signals of THz radiation generated by InGaAs-based optimized antenna.