Ce travail de Thèse est lié à l'émergence d'un nouvel axe scientifique de recherche : la science X ultrarapide. La recherche effectuée dans les communautés des lasers intenses et des accélérateurs (synchrotrons) met en évidence une nouvelle génération d'outils associés au rayonnement X, les sources X ultrabrèves. Ces nouvelles sources de durée d'impulsion d'une centaine de femtosecondes (1 fs = 10e-15 s) devraient avoir un impact formidable, par exemple, dans l'étude de la dynamique atomique qui est actuellement limitée à plusieurs dizaines de picosecondes (1 ps = 10e-12 s). Cette thèse présente la première expérience d'application de ces sources X ultrabrèves qui utilisent le rayonnement X produit par l'interaction d'un laser intense avec une cible solide (source laser/plasma). La transition de phase solide/liquide ultrarapide d'un semi conducteur a été mise en évidence et caractérisée à l'aide de la technique de diffraction X résolue en temps. L'analyse des résultats expérimentaux a été effectuée à l'aide d'un modèle simple de l'interaction laser semi conducteur reposant sur une extrapolation du modèle de Drude pour un régime à haute densité de porteurs (10e22 /cm3).

EDELWEISS est une expérience de détection directe de matière noire froide non-baryonique sous forme de particules massives et faiblement interagissantes (connues sous l'acronyme de WIMPs), qui constituent actuellement les candidats les plus populaires pour rendre compte de la masse manquante de l'Univers. Dans ce but, EDELWEISS utilise des bolomètres de germanium opérés à température cryogénique (20 mK environ) dans le Laboratoire Souterrain de Modane (LSM) à la frontière franco-italienne. En particulier, depuis 2008, un nouveau type de détecteur est en fonctionnement, équipé d'électrodes concentriques pour optimiser le rejet des évènements de surface (détecteurs à grilles coplanaires). Cette thèse se décompose en plusieurs axes de recherche. Tout d'abord, nous avons réalisé des mesures concernant la collecte des charges dans les cristaux. Les lois de vitesse des porteurs (électrons et trous) ont été déterminées dans le germanium à 20 mK dans la direction <100>, et une étude complète de la répartition des charges a été menée, avec une évaluation de l'anisotropie du transport et de la diffusion transverse des porteurs. Ces résultats permettent d'avoir une meilleure compréhension du fonctionnement interne des détecteurs d'Edelweiss. Ensuite, des études portant sur l'amélioration des performances ont été effectuées. Nous avons en particulier permis d'optimiser la procédure de régénération des cristaux et améliorer le rejet passif des évènements de surface (β). Le volume utile de détection des détecteurs a été évalué en utilisant les raies de deux radio-isotopes activés cosmiquement, le 68Ge et le 65Zn. Enfin, une étude exhaustive portant sur l'étude des spectres à basse énergie a été menée, ce qui permet de mettre au point une méthode d'analyse systématique pour la recherche de WIMPs de basse masse dans EDELWEISS.

Depuis sa première observation, la génération d'harmoniques d'ordre élevé (GHOE) dans les gaz a demontré son importance, ouvrant la voie à la science attoseconde. Cette technique produit un rayonnement impulsionnel XUV qui s'étend dans le domaine spectral intermédiaire entre l'ultraviolet et les rayons X. Ces impulsions attosecondes donnent accès à des résolutions temporelles extrêemes, permettant ainsi d'observer des dynamiques électroniques dans des atomes ou des molécules. En effet le processus de généneration d'harmonique repose sur l'oscillation de paquets d'électrons attosecondes issus des molécules, accélérés par le champ de laser intense et se recombinant radiativement avec leurs ions moléculaires parents. Ainsi, le rayonnement harmonique émis lors de la recombinaison permet d'encoder l'information structurale sur le ou les orbitales impliquées avec une résolution spatiale de l'ordre l'Angström et temporelle femtoseconde ou attoseconde. La génération d'harmonique peut être utilisée comme signal de sonde dans des expériences de spectroscopie pompe-sonde résolue en temps. Ces expériences de spectroscopie harmoniques permettent d'étudier la structure des orbitales et les dynamiques moléculaires ultra-rapides. L'objectif de cette thèse est d'utiliser le processus de la GHOE, pour sonder les processus fondamentaux qui interviennent dans les atomes, les molécules et la matière condensée. Tout d'abord, pour comprendre comment extraire des informations dynamiques ou structurelles sur les orbitales à partir du signal harmonique nous avons étudié un système simple et connu: l'argon. Une nouvelle approche théorique développée par Fabre et Pons a permis de reproduire fidèlement l'expérience. Nous avons continué à étudier la structure et la dynamique moléculaire dans N2 et CO2. Les molécules issues d'un jet supersonique Even-Lavie qui permettait d'obtenir des températures rotationelles de moins de 10K ont été alignées par laser avec un fort degré d'alignement. Ce type de jet permet d'améliorer la sensibilité à la structure des orbitales impliquées et d'identifier la contribution de plusieurs orbitales. Ensuite nous avons utilisé la sensibilité de la génération des harmoniques d'ordre élevé à la structure des orbitales moléculaires pour sonder la dynamique complexe du NO2 excité autour d'une intersection conique. Nous avons appliqué la méthode du réseau d'excitation transitoire qui permet d'améliorer la sensibilité aux molécules excitées. Nous avons donc mené une étude dans les agrégats. A l'aide d'une étude différentielle en température et d'une méthode de cartographie spectrale et spatiale, nous avons pu isoler la contibution des grands agrégats. Notre analyse suggère un nouveau mécanisme de génération par des agrégats et permet même une estimation de la longeur de corrélation des électrons dans les agrégats. Ce manuscrit se termine avec la présentation d'une ligne de lumière XUV. Cette technique consiste à utiliser le rayonnement XUV fs produit par la GHOE comme impulsion sonde pour ioniser des fragments de dissociation moléculaire à l'aide d'une transition à un photon.

Le rayonnement Térahertz, ou infrarouge lointain, couvre la bande spectrale de 100 GHz à 10 THz. Cette<br />partie du spectre électromagnétique est encore peu exploitée et a souvent été qualifiée de "gap spectral" en raison des nombreuses difficultés à émettre ce rayonnement à des puissances exploitables. Deux spectromètres dans la gamme THz ont été développés et exploités. Le premier, basé sur la spectroscopie résolue en temps, utilise des impulsions THz et permet d'obtenir un spectre de quelques GHz à 1,2 THz en quelques minutes avec une résolution de l'ordre du GHz. Le second est un spectromètre continu basé sur le photomélange avec<br />une extension spectrale de 3 THz et une pureté spectrale de 5 MHz. Après des descriptions analytiques et des caractérisations expérimentales des dispositifs, nous nous sommes intéressés à l'étude, à la surveillance et à la détection des polluants atmosphériques dans l'infrarouge lointain en exploitant les deux instruments pour l'analyse de la fumée de cigarette qui représente un excellent exemple de milieu hostile. Cette étude révèle la présence d'acide cyanhydrique (HCN), de monoxyde de carbone (CO), et de formaldéhyde (H2CO). Les concentrations de ces espèces ont été déduites des formes de raies puis confirmées et comparées à des<br />mesures par méthodes chimiques. La partie fondamentale de ce travail est d'étudier la réponse d'un gaz suite à une excitation subpicoseconde : les signaux de précession libre dans le sulfure de carbonyle (OCS) qui consiste en une série d'impulsions transitoires. Un modèle théorique permet d'interpréter classiquement ces impulsions réémises. La décroissance quasi exponentielle des impulsions transitoires est liée à la largeur de raie des transitions de rotation et les informations d'anharmonicité sont observées sur les formes de ces<br />impulsions qui sont principalement dues à la propagation, à la dispersion et à la distorsion centrifuge.

L’ablation de cibles d’Al nanocristallines (taille moyenne des cristallites d = 3,1 et 6,2 nm) par impulsions laser ultrabrèves (200 fs) a été étudiée par l’entremise de si- mulations combinant la dynamique moléculaire et le modèle à deux températures (two- temperature model, TTM) pour des fluences absorbées allant de 100 à 1300 J/m2. Nos simulations emploient un potentiel d’interaction de type EAM et les propriétés électro- niques des cibles en lien avec le TTM sont représentées par un modèle réaliste possédant une forme distincte dans le solide monocristallin, le solide nanocristallin et le liquide. Nous avons considéré l’effet de la taille moyenne des cristallites de même que celui de la porosité et nous avons procédé à une comparaison directe avec des cibles mono- cristallines. Nous avons pu montrer que le seuil d’ablation des métaux nanocristallins est significativement plus bas, se situant à 400 J/m2 plutôt qu’à 600 J/m2 dans le cas des cibles monocristallines, l’écart étant principalement dû à l’onde mécanique plus im- portante présente lors de l’ablation. Leur seuil de spallation de la face arrière est aussi significativement plus bas de par la résistance à la tension plus faible (5,40 GPa contre 7,24 GPa) des cibles nanocristallines. Il est aussi apparu que les contraintes résiduelles accompagnant généralement l’ablation laser sont absentes lors de l’ablation de cibles d’aluminium nanocristallines puisque la croissance cristalline leur permet d’abaisser leur volume spécifique. Nos résultats indiquent aussi que le seuil de fusion des cibles nano- cristallines est réduit de façon marquée dans ces cibles ce qui s’explique par la plus faible énergie de cohésion inhérente à ces matériaux. Nos simulations permettent de montrer que les propriétés structurelles et électroniques propres aux métaux nanocristallins ont toutes deux un impact important sur l’ablation. / The ablation of nanocrystalline (mean crystallite size d = 3.1 and 6.2 nm) Al tar- gets by ultrashort (200 fs) laser pulses was studied using hybrid simulations combining molecular-dynamics and the two-temperature model (TTM) for a range of absorbed flu- ence of 100 to 1300 J/m2. Our simulations employ an EAM interatomic potential and the TTM-related electronic properties are modelled using three distinct functions to rep- resent the monocrystalline solid, the nanocrystalline solid, and the liquid in an accurate way. Comparison between targets displaying two mean grain sizes, porous targets, and monocrystalline targets are reported. This study showed a significantly reduced abla- tion threshold of 400 J/m2 instead of the 600 J/m2 obtained for the single crystals, the discrepancy being mainly accounted for by an increase in the magnitude of the pressure wave generated during ablation. The spallation threshold of the back side of the target is also reduced owing to a lower tensile strength (5.40 GPa against 7.24 GPa). This work also allowed to discover that residual stress generally associated with laser ablation is totally absent in nanocrystalline samples as crystal growth provides a mechanism for volume reduction near the melting temperature. Furthermore, our results demonstrate that the melting threshold shows an important decrease and the melting depth an im- portant increase in the nanocrystalline samples which can be explained by their lower cohesion energy. Our simulations shed light on the fact that a realistic modelling of both structural and electronic properties of the nanocrystalline target is important to produce a reliable representation of laser ablation.

Cette thèse traite du contrôle et de la caractérisation de l'alignement et de l'orientation du point de vue théorique et expérimental. L'alignement d'une molécule linéaire consiste à obtenir une probabilité élevée de localisation de l'axe internucléaire symétrique autour de l'axe de polarisation du champ tandis que l'orientation privilégie un sens particulier le long du champ. L'orientation à l'aide d'impulsions bi couleur (2+1) non résonnantes est étudiée en détail et les conditions permettant d'obtenir une orientation efficace sont examinées. Un schéma bi couleur où la deuxième harmonique est en quasi-résonance avec un niveau vibrationnel de la molécule est également étudié. Cette technique présente l'avantage d'offrir un paramètre supplémentaire à savoir l'écart à la résonance qui peut être ajusté de manière à optimiser l'orientation moléculaire. Finalement une nouvelle technique expérimentale de détection de l'alignement moléculaire est présentée. Celle-ci permet une détection monocoup de l'alignement moléculaire sur une étendue temporelle jusqu'alors inégalée.

L'objectif central de cette thèse est d'exploiter les propriétés quantiques du champ électromagnétique pour développer de nouveaux dispositifs de communication. L'étude porte sur les composantes de quadrature (variables quantiques continues) d'un mode impulsionnel du champ lumineux. Une démonstration expérimentale de cryptographie quantique avec des états cohérents a été réalisée. Le dispositif se base sur des impulsions modulées en amplitude et en phase et comportant en moyenne une centaine de photons. Pour chaque impulsion lumineuse, une détection homodyne résolue en temps permet de mesurer une composante de quadrature particulière avec une forte efficacité. Une clé secrète a ainsi été transmise à un débit de 1.7 Mbits/s en l'absence de pertes et 75 kbits/s pour une transmission présentant des pertes de 3.1 dB, ce qui ouvre la voie pour des applications de cryptographie quantique à hauts débits. Afin d'étudier l'utilisation de spécificités quantiques, nous avons développé une source impulsionnelle d'états comprimés et d'états intriqués. Cette source utilise des conversions non-linéaires d'impulsions ultrabrèves intervenant dans un cristal mince de niobate de potassium. Suivant la configuration, la réduction du bruit en quadrature est de 2.7 dB sous le niveau de bruit quantique standard, ou les corrélations entre les quadratures des faisceaux intriqués sont de 2.5 dB. Grâce à ce dispositif, nous avons mis en oeuvre la première expérience de "dégaussification", pour transformer des impulsions de vide comprimé en des états non-gaussiens. Ce protocole est directement lié à la distillation de l'intrication de variables continues, qui permet d'améliorer la portée des dispositifs de cryptographie. Enfin, des schémas sont étudiés pour réaliser des tests complets des inégalités de Bell avec des variables continues mesurées par des détections homodynes.

Ce mémoire présente différentes techniques permettant de produire des impulsions lumineuses très brèves. Dans un premier temps, nous avons conçu et réalisé un laser nd:yag continu a modes couples activement et double en fréquence. Ce laser délivre des impulsions dont la largeur a mi-hauteur en intensité est voisine de 60 picosecondes a 532 nanomètres, repetitives a 82 mhz. La puissance moyenne des impulsions est suffisante pour permettre le pompage d'un laser a colorant en mode synchrone. Ce dernier délivre des impulsions lumineuses dont la durée est voisine de 10 picosecondes et répétitives a 82 mhz. L'ensemble du système a été caractérise en utilisant des caméras a balayage de fente en mode sinusoïdal ou en mode monocoup. Nous avons ensuite étudié la possibilité de produire des impulsions femtosecondes (10##1#5 s) en comprimant les impulsions délivrées par un laser a colorant a deux jets (milieu amplificateur rh6g), absorbant saturable (dodci). Avant compression, ces impulsions ont une largeur a mi-hauteur en intensité voisine de une picoseconde et sont répétitives a environ 80 mhz. Nous avons pu comprimer ces impulsions jusqu'a des durees voisines de 130 femtosecondes. Les résultats expérimentaux sont très proches des prévisions théoriques. Enfin, nous avons produit directement des impulsions lumineuses femtosecondes a partir d'une cavité laser dont le milieu amplificateur est un cristal de saphir dope au titane (ti:al#2o#3). Dans un premier temps, le couplage des modes est réalisé a l'aide d'un modulateur acousto-optique. Dans cette configuration, le laser produit des impulsions dont la durée est aussi courte que 10 picosecondes, répétitives a 125 mhz et dont le domaine d'accord en longueur d'onde est limite par les miroirs entre 72 et 800 nanomètres. Dans un second temps, le couplage des modes est réalisé en utilisant un absorbant saturable (hitci) et la dispersion intracavite est aju.

Cette thèse présente l'étude théorique et expérimentale de la mise en forme et de la caractérisation d'impulsions courtes dans l'ultraviolet ainsi que l'utilisation du façonnage pour le contrôle cohérent de systèmes simples. Trois grandes directions ont été suivies, dans un premier temps, nous présentons les caractéristiques et le fonctionnement d'un filtre dispersif acousto-optique programmable et son utilisation pour produire des impulsions femtosecondes de profil temporel arbitraire dans le domaine ultraviolet. Les limitations de ce dispositif ainsi que les résultats obtenus sont ensuite présentés et discutés. Dans un deuxième temps, un autre façonneur dans l'infrarouge est utilisé pour montrer comment le contrôle cohérent de paquet d'ondes atomiques, moléculaires ou optiques permet la factorisation de grands nombres par l'utilisation d'une somme de Gauss. Une étude théorique en est faite ainsi que des expériences où un nombre de 13 chiffres est factorisé. Cette technique est comparée à la factorisation quantique utilisant l'algorithme de Shor. Enfin, des schémas de contrôle, utilisant ce même façonneur, ont été mis en oeuvre avec succès sur l'atome de rubidium. Ces expériences, de type pompe-sonde, reposent sur le contrôle et la mesure de la dynamique d'un atome lors de son interaction avec une impulsion laser courte. La théorie et une expérience de contrôle du régime transitoire, que nous appelons transitoire cohérent, sont présentés. Le rôle de la sonde, dans le processus de mesure, est mis en avant et nous montrons qu'elle n'a pas un rôle limité à la mesure mais participe activement à la dynamique globale du système. Celui-ci est modélisé par une transition à deux photons sur un système à deux, trois. . . niveaux électroniques. Cette expérience nous amène à considérer l'absorption à deux photons, cas particulier des systèmes précédents. Nous en introduisons alors les bases et les expériences clés de son contrôle. Puis, la discussion nous amène au contrôle de la précession de Spin-Orbite, liée à l'excitation d'un doublet de structure fine de l'atome de rubidium. Finalement, une application du façonnage à la production de molécules froides vibrationnelles est présentée.

Cette thèse présente l'étude théorique et expérimentale de la manipulation cohérente de systèmes atomiques et moléculaires avec des impulsions mises en forme.<br />Dans un premier temps, nous présentons plusieurs expériences de manipulation de transitoires cohérents dans le rubidium. Ces transitoires cohérents apparaissent lorsqu'on excite un système à deux niveaux avec une impulsion à dérive de fréquence en champ faible, et se traduisent par des oscillations dans la population de l'état excité. Pour une impulsion très étirée, nous montrons qu'un saut de phase dans le domaine spectral modifie la phase des oscillations. Puis, en nous appuyant sur une analogie avec la diffraction de Fresnel, nous concevons une impulsion à dérive de fréquence d'amplitude fortement modulée, permettant de supprimer les contributions destructives au transfert de population.<br />Dans une deuxième série d'expériences, nous nous intéressons aux interférences de chemins quantiques dans les transitions à deux photons induites par des impulsions à dérive de fréquence. Du fait de la grande largeur spectrale des impulsions ultracourtes, les chemins d'excitation séquentiel et direct contribuent au transfert de population dans l'état excité. Les oscillations provenant de l'interférence entre ces différents chemins d'excitation sont observées dans le sodium atomique. De plus, nous montrons qu'elles sont observables quel que soit le signe de la dérive de fréquence.<br />D'un point de vue théorique, nous étudions le contrôle de la prédissociation d'une molécule diatomique modèle : NaI. La prédissociation conduit à l'observation d'interférences d'ondes de matière dans la distribution des fragments. Nous montrons dans un premier temps qu'il est possible d'observer ces interférences en sondant la molécule avec une impulsion judicieusement choisie. Puis, en utilisant une séquence d'impulsions de contrôle induisant une transition entre deux niveaux électroniques de la molécule, nous mettons en évidence la possibilité de manipuler la distribution énergétique des fragments.