Elektrische und magnetische Emitter können zur Erforschung unterschiedlicher plasmonischer Nanostrukturen genutzt werden. Indem wir die Änderung der Abstrahldynamik und in der Lebensdauer bestimmen, detektieren wir die photonische lokale Zustandsdichte. Diese Zustandsdichte, die eine Eigenschaft der Umgebung ist, ermöglicht uns nicht nur Rückschlüsse auf die elektronischen und andere physikalische Eigenschaften dieser zu treffen sondern auch die allgemeinen Eigenschaften der plasmonischen Nanostruktur im Bezug auf Licht-Materie Kopplung zu bestimmen. Eine starke Licht-Materie-Kopplung ist für die zukünftige Anwendung im Bereich der Quantentechnologien wichtig. Wenn Emitter hierbei mit plasmonischen Nanostrukturen koppeln, fokussieren letztere nicht nur das emittierte Lichts an der Oberfläche im Subwellenlängenbereich sondern ermöglichen durch die Feldüberhöhung an der Oberfläche auch eine starke Licht-Materie-Kopplung. In der Arbeit konzentrieren wir uns auf zwei grundlegend unterschiedliche plasmonische Systeme: zunächst untersuchen wir analytisch den Einfluss von Graphen auf elektrische und magnetische Emitter und diskutieren dann die Lebensdaueränderungen und Strahlungsdynamiken in der Nähe von Silber- und Goldnanostrukturen. Im ersten Teil der Arbeit analysieren wir den Einfluss von Graphen mit einer Bandlücke auf den Emitter und zeigen Möglichkeiten zur experimentellen Bestimmung der Bandlücke auf. Im zweiten Teil modellieren wir die Propagation elektromagnetischer Felder im dreidimensionalen Raum mit Hilfe der Diskontinuierlichen Galerkin Zeitraum Methode mit erweiterten Funktionalitäten. Diese verwenden wir sowohl zur theoretischen Modellierung des ersten dreidimensionalen Fluoreszenlebensdauerabbildungsmikroskopie mit einem einzelnen Quantenemitter als auch zur selbstkonsistent Beschreibung von Emittern in der Nähe eines Goldpentamers. Die Kombination der Studien betont die Stärke von Emittern elektrische, optische und magnetische Eigenschaften zu detektieren. / Electric and magnetic emitters can be used to probe different plasmonic nanostructures. By determining the modification of the radiation dynamics and the lifetimes, we can measure the photonic local density of states. This, being a property of the enviroment, does not only allow us to draw conclusions regarding the electronic and other physical properties of the latter but also regarding the general light-matter coupling properties of the plasmonic nanostructure. A strong light-matter coupling is important for future applications in quantum technology. If emitters couple specifically to plasmonic nanostructure, the latter do not only focus the emitted light at the sub-wavelength scale at the surface of the structure but also allow for such a strong light-matter coupling due to the field enhancement at the surface. In this work, we focus on two different basic plasmonic systems: first, we study analytically the influence of graphene on electric and magnetic emitters, and second we discuss lifetime modifications and radiation dynamics close to silver and gold nanostructures. In the first part of this work, we specifically focus on the influence of graphene exhibiting a finite band gap on the emitter. In the second part, we model the propagation of electromagnetic fields in three-dimensional space making use of the discontinuous Galerkin time-domain method with extended functionalities. This framework we apply to model the first three-dimensional scanning-probe fluorescence-lifetime imaging microscopy by use of a single quantum-emitter as well as for a self-consistent description of emitters in the proximity of a gold pentamer. The combination of these studies stress that the strength of emitters lies in the detection of electronic, optical and magnetic properties.

In dieser Arbeit werden die nichtlokalen sowie nichtlinearen Eigenschaften plasmonischer Nanopartikel behandelt, wie sie im hydrodynamischen Modell enthalten sind. Das hydrodynamische Materialmodell stellt eine Erweiterung des Drude Modells dar, in der Korrekturen in der Beschreibung des Elektronenplasmas berücksichtigt werden. Einer ausführlichen Einführung des Materialmodells folgt eine analytische Diskussion der Auswirkungen der Nichtlokalität am Beispiel eines einzelnen Zylinders. Hierbei werden die durch die Nichtlokalität herbeigeführten Frequenzverschiebungen in den Streu- und Absorptionsspektren quantifiziert und asymptotisch behandelt. Des Weiteren wird mit Hilfe einer konformen Abbildung das Problem eines zylindrischen Dimers in der Elektrostatischen Näherung gelöst und die Moden der Struktur bestimmt. Diese Untersuchungen dienen als maßgebliche Grundlage für weiterführende numerische Studien die mit der diskontinuierlichen Galerkin Zeitraummethode durchgeführt werden. Die durch die analytischen Betrachtungen gewonnene Kenntnis der Moden ermöglicht es, im Zusammenhang mit gruppentheoretischen Betrachtungen und numerischen Untersuchungen, rigorose Auswahlregeln für die Anregung der Moden durch lineare und nichtlineare Prozesse aufzustellen. In weiterführenden numerischen Simulationen werden außerdem Strukturen niedrigerer Symmetrie, auf die sich die Auswahlregeln übertragen lassen, untersucht. Zudem werden numerische Studien präsentiert in denen der Einfluss der Nichtlokalität auf Feldüberhöhungen in Dimeren und doppel-resonantes Verhalten (es liegt sowohl bei der Frequenz des eingestrahlten Lichtes als auch bei der zweiten harmonischen eine Resonanz vor) untersucht werden. / This thesis deals with the nonlocal and nonlinear properties of plasmonic nanoparticles, as described by the hydrodynamic model. The hydrodynamic material model represents an extension of the Drude model that contains corrections to the descriptions of the electron plasma. After a thorough derivation of the material model, analytical discussions of nonlocality are presented for the example of a single cylinder. The frequency shifts in the scattering and absorption spectra are quantified and treated asymptotically. Furthermore, by applying a conformal map, the problem of a cylindrical dimer is solved in the electrostatic limit and the modes of the structure are determined. These investigations lay the foundations for numerical investigations which are performed employing the discontinuous Galerkin time domain method. The analytical knowledge of the modes, in conjunction with group theoretical considerations and numerical analysis, enables the formulation of rigorous selection rules for the excitation of modes by linear and nonlinear processes. In further numerical studies, the influence of nonlocality on the field enhancement in dimer structures and double-resonant behavior (a resonance is found at the frequency of the incoming light and at the second harmonic) are investigated.

Chemische Reaktionen in der Natur sowie Prozesse in synthetischen Materialien werden oft erst durch die Wechselwirkung von Licht mit Materie ausgelöst. Üblicherweise werden diese komplexen Prozesse mit Hilfe von Näherungen beschrieben. Im ersten Teil der Arbeit wird die Gültigkeit der Born-Oppenheimer Näherung in einem vibronischen Modellsystem (Trans-Polyacetylene) unter Photoelektronenspektroskopie im Gleichgewicht sowie zeitaufgelöster Photoelektronenspektroskopie im Nichtgleichgewicht überprüft. Die vibronische Spektralfunktion zeigt aufgrund des faktorisierten Anfangs- und Endzustandes in der Born-Oppenheimer Näherung zusätzliche Peaks, die in der exakten Spektralfunktion nicht auftreten. Im Nichtgleichgewicht zeigen wir für eine Franck-Condon Anregung und eine Anregung mit Pump-Probe Puls, wie die Bewegung des vibronischen Wellenpaktes im zeitabhängigen Photoelektronenspektrum verfolgt werden kann. Im zweiten Teil der Arbeit werden sowohl die Materie als auch das Licht quantisiert behandelt. Für eine volle quantenmechanische Beschreibung des Elektron-Licht Systems, verwenden wir die kürzlich entwickelte quantenelektrodynamische Dichtefunktionaltheorie (QEDFT) für gekoppelte Elektron-Photon Systeme. Wir zeigen erste numerische QEDFT-Berechnungen voll quantisierter Atome und Moleküle in optischen Kavitäten, die an das quantisierte elektromagnetische Feld gekoppelt sind. Mit Hilfe von Fixpunktiterationen berechnen wir das exakte Kohn-Sham Potential im diskreten Ortsraum, wobei unser Hauptaugenmerk auf dem Austausch-Korrelations-Potential liegt. Wir zeigen die erste Näherung des Austausch-Korrelations-Potentials mit Hilfe eines optimierten effektiven Potential Ansatzes angewandt auf einen Jaynes-Cummings-Dimer. Die dieser Arbeit zugrunde liegenden Erkenntnisse und Näherungen ermöglichen es neuartige Phänomene an der Schnittstelle zwischen den Materialwissenschaften und der Quantenoptik zu beschreiben. / Many natural and synthetic processes are triggered by the interaction of light and matter. All these complex processes are routinely explained by employing various approximations. In the first part of this work, we assess the validity of the Born-Oppenheimer approximation in the case of equilibrium and time-resolved nonequilibrium photoelectron spectra for a vibronic model system of Trans-Polyacetylene. We show that spurious peaks appear for the vibronic spectral function in the Born-Oppenheimer approximation, which are not present in the exact spectral function of the system. This effect can be traced back to the factorized nature of the Born-Oppenheimer initial and final photoemission states. In the nonequilibrium case, we illustrate for an initial Franck-Condon excitation and an explicit pump-pulse excitation how the vibronic wave packet motion can be traced in the time-resolved photoelectron spectra as function of the pump-probe delay. In the second part of this work, we aim at treating both, matter and light, on an equal quantized footing. We apply the recently developed quantum electrodynamical density-functional theory, (QEDFT), which allows to describe electron-photon systems fully quantum mechanically. We present the first numerical calculations in the framework of QEDFT. We focus on the electron-photon exchange-correlation contribution by calculating exact Kohn-Sham potentials in real space using fixed-point inversions and present the performance of the first approximate exchange-correlation potential based on an optimized effective potential approach for a Jaynes-Cummings-Hubbard dimer. This work opens new research lines at the interface between materials science and quantum optics.

Depuis l’avènement de la mécanique quantique, l’étude des interactions lumière-matière à l’échelle quantique s’est énormément développée en tant que domaine de recherche. Par exemple, grâce à des prédictions théoriques surprenantes, des interactions d’une force sans précédant ont été démontrées entre de la matière et des radiations terahertz et microonde. Ces résultats correspondent à un régime dit de couplage ultrafort, atteint lorsque l’énergie d’interaction devient comparable aux énergies propres de la lumière et de la matière lorsque celles-ci n’interagissent pas. Dans ce régime, des propriétés intrigantes peuvent subsister telles que la présence de photons même lors qu’aucune énergie n’est fournie au système. Cependant, ces photons ne peuvent, a priori, être émis du système vers l’extérieur de manière à pouvoir être mesurés et par conséquent démontrer ces propriétés.Dans cette thèse, nous avons étudié ces propriétés intrigantes et proposé plusieurs moyens permettant d’y accéder expérimentalement. Nous nous sommes appuyés sur plusieurs plate-formes physiques qui sont de bon candidats pour ces études, et pour chacun de ces systèmes nous avons mis au point un modèle mettant en évidence ces propriétés d’une manière ou d’une autre. De cette façon, nous avons exploré le lien entre le régime de couplage ultrafort et la génération d’états non-classiques de la lumière. En outre, dans une étude plus ouverte nous avons montré que les interactions lumière- matière dans l’une de ces plate-formes peuvent être utilisés pour concevoir des protocols de communication quantique. En plus de montrer un intérêt fondamental, nos résultats s’inscrivent dans une optique de développement d’applications pour les technologies quantiques en utilisant différents systèmes expérimentaux disponibles actuellement / Since the advent of quantum mechanics, the study of light-matter interactions at thequantum level has been greatly developed as a research field. For instance, surprisingtheoretical predictions gave rise to experiments with unprecedented interactionstrengths between matter, and terahertz and microwave radiations. These results correspondto the so-called ultrastrong coupling regime, that is reached when the interactionenergy becomes comparable to the typical energies of the light and matter when they arenot interacting. In this regime, intriguing properties can be found such as the presenceof photons even when no energy is given to the system. However, these photons cannot,a priori, be emitted from the system to the outside world in order to be measured andtherefore demonstrate these properties. In this thesis, we studied these intriguing properties and proposed several means toaccess them experimentally. We relied on several physical platforms which are goodcandidates for such studies, and for each one of these systems we devised a model thatcan evidence these properties one way or another. By doing so, we explored the linkbetween the ultrastrong coupling regime and the generation of nonclassical states oflight. Additionally, as an outlook we showed that the light-matter interactions in oneof these platforms could be used to design quantum communication protocols. On topof showing fundamental interest, our results fit in the line of developing applications forquantum technologies using different experimentally available systems.

Les systèmes fortement corrélés, pouvant adopter des phases surprenantes de la matière, émergent dans le domaine des atomes ultra-froids ou dans celui de l’électrodynamique quantique en cavité (CQED). Ceux-ci sont au centre d’intenses travaux expérimentaux et théoriques. Dans cette thèse, nous présentons une étude de deux modèles de bosons avec deux ou zéro états internes. Ceux-ci peuvent se déplacer sur un réseau, et sont localement couplés avec des spins 1/2. Notre intérêt réside dans la détermination du diagramme de phase de l’état fondamental de ces systèmes ainsi que de l’étude des propriétés de phase et des transitions entre ces dernières. Nous avons utilisé deux outils : une approximation de champ moyen et des simulations de Monte-Carlo quantique, qui fournit des résultats numériquement exacts. Le premier modèle, appelé modèle de Kondo bosonique sur réseau, s’inscrit dans le contexte des atomes ultra-froids sur réseau. Nous trouvons que sa physique est proche de celle du modèle de Bose-Hubbard, présentant des phases de Mott et superfluide. Le couplage local renforce le caractère isolant et on observe l’émergence de phases magnétiques au travers de couplage direct ou indirect entre bosons et/ou spins. Les effets thermiques, inhérents à tout dispositif expériemental, sont aussi étudiés. Le second modèle s’inscrit dans le domaine de la CQED sur réseau, décrit un régime de couplage ultra-fort entre des photons et des atomes, et est appelé modèle de Rabi sur réseau. Le diagramme de phase présente juste deux phases : une phase cohérente dans laquelle les spins locaux s’ordonnent ferromagnétiquement ainsi qu’une phase incohérente compressible paramagnétique / Strongly correlated systems, where new surprising phases of matter may appear both in the context of ultra-cold atoms and cavity quantum electrodynamics, are the focus of intense experimental and theoritical activity. In this thesis we present a study of two models of bosons with two or zero internal states, that is to say spin-1/2 or spin-0 bosons. These particles can move around a lattice, and they are locally coupled to immobile spins 1/2. Our interest was to determine the ground state phase diagram, study phase properties and quantum phase transitions. We used two methods: an approximate one using a mean field approach and the other using quantum Monte-Carlo simulations, which provides numerically exact results. The first model, namely the bosonic Kondo lattice model, is in the context of ultra-cold atoms in optical lattices. We found that its physics is close to that of the Bose-Hubbard model, exhibiting Mott and superfluid phases. The local coupling strengthens the insulating behaviour of the system and magnetism emerges through indirect or direct coupling between bosons. Thermal effects, inherent in experiments, are also studied. The second model, which is in the context of light-matter interaction, describes a situation of an ultra-strong coupling between spin-0 bosons (photons) and local spins 1/2 (two levels atoms) and is known as the Rabi lattice model. The phase diagram generally consists of only two phases: a coherent phase and a compressible incoherent one. The locals

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Gegenstand der Untersuchungen dieser Arbeit ist die analytische und numerische Studie der plasmonischen Eigenschaften vorhanden in Silbernanodrähten von verschiedener horizontaler Geometrie aufgrund verschiedener Modelle der optischen Antwort der Leitungselektronen. Nach einer hierarchischen Anordnung von linearen Volumen-Materialmodellen, welche innerhalb der plasmonischen Literatur genutzt werden, untersuchen wir die Verwicklung von (nicht)lokaler und dispersiver Antwort mit geometrischen Parametern von Monomeren und Dimeren. Unsere analytischen Studien fokussieren sich auf einzelne zylindrische Drähte, wobei wir das Auftreten von Radius-abhängiger Dämpfung in lokalisierten Oberflächenplasmonen nachweisen, ähnlich dem Konzept der begrenzten mittleren freien Weglänge diskutiert von Kreibig und Mitarbeitern. Weiterhin wird ein Streuproblem mit transversaler Nichtlokalität und "No-slip"- Randbedingung gelöst, gefolgt von einer Diskussion einer Randbedingung, welche zwischen “No-Slip”- und “Slip”-Bedinung interpoliert. Aus numerischer Sicht wird die Streuung an abgerundeten und gleichseitigen dreieckigen und Bowtie-Drähten behandelt mit Fokus auf einer vollanalytischen Beschreibung der Eckenrundung mittels Bézier- Kurven. Dies enthüllt den Krümmungsradius als neuen geometrischen Parameter. Das Variieren der Lückenbreite und Eckenrundung führt zu Verstärkungsfaktoren, welche relevant für oberflächenverstärkte Raman-Streuung einzelner Moleküle sind, in ausgezeichneten räumlichen Bereichen abhängig von der Art der Resonanz. Innerhalb der Extinktionsspektren von dreieckigen und Bowtie-Drähten erscheint eine Sequenz von nichtlokalen Maxima. Diese Sequenz ist am sensitivsten in Bezug auf die Änderung der Krümmung. Die Identifikation der (Hybrid-)Resonanzen basiert auf simulierten Ladungsdichteverteilungen. / Subject of this thesis is the analytical and numerical study of the plasmonic properties present in silver nanowires of different horizontal geometries due to different models of optical response of conduction electrons. Following a hierarchical arrangement of linear bulk material models, used throughout the plasmonic literature, we investigate the intertwining of (non)local and dispersive response with geometrical parameters of monomers and dimers. Our analytical studies focus on single cylindrical wires, revealing the occurrence of radius-dependent damping of localized surface plasmons similar to the concept of limited-mean-free-path discussed by Kreibig and coworkers. Further, a scattering problem with transverse nonlocality and s no-slip condition is solved followed by a discussion of a boundary condition interpolating between the slip and no-slip conditions. On a numerical level, the scattering by rounded and equilateral triangular and bowtie nanowires is treated based on a full analytical description of the corner rounding via Bézier curves revealing the radius of curvature as a new geometrical degree of freedom. Tuning of gap size and corner rounding reveals enhancement factors relevant for surface-enhanced Raman scattering of single molecules in distinguished spatial domains dependent on the type of resonance. Within the extinction spectra a nonlocal peak sequence emerges. This sequence is most sensitive to curvature variations and arises in the triangular monomer and bowtie dimer. The identification of (hybrid) resonances is based on charge density simulations.

Broadband spectral content is required to support ultrashort pulses. However this broadband content is subject to dispersion and hence the pulse duration of corresponding ultrashort pulses may be stretched accordingly. I used a commercially-available adaptive ultrashort pulse shaper featuring multiphoton intrapulse interference phase scan technology to characterise and compensate for the dispersion of the optical system in situ and conducted experimental and theoretical studies in various inter-linked topics relating to the light-matter interaction. Firstly, I examined the role of broadband ultrashort pulses in novel light-matter interacting systems involving optically co-trapped particle systems in which inter-particle light scattering occurs between optically-bound particles. Secondly, I delivered dispersion-compensated broadband ultrashort pulses in a dispersive microscope system to investigate the role of pulse duration in a biological light-matter interaction involving laser-induced cell membrane permeabilisation through linear and nonlinear optical absorption. Finally, I examined some of the propagation characteristics of broadband ultrashort pulse propagation using a computer-controlled spatial light modulator. The propagation characteristics of ultrashort pulses is of paramount importance for defining the light-matter interaction in systems. The ability to control ultrashort pulse propagation by using adaptive dispersion compensation enables chirp-free ultrashort pulses to be used in experiments requiring the shortest possible pulses for a specified spectral bandwidth. Ultrashort pulsed beams may be configured to provide high peak intensities over long propagation lengths, for example, using novel beam shapes such as Bessel-type beams, which has applications in biological light-matter interactions including phototransfection based on laser-induced cell membrane permeabilisation. The need for precise positioning of the beam focus on the cell membrane becomes less strenuous by virtue of the spatial properties of the Bessel beam. Dispersion compensation can be used to control the temporal properties of ultrashort pulses thus permitting, for example, a high peak intensity to be maintained along the length of a Bessel beam, thereby reducing the pulse energy required to permeabilise the cell membrane and potentially reduce damage therein.