La propriété de creusement spectral, que l’on retrouve dans certains cristaux dopés aux ions de terres rares refroidis à basse température offre des possibilités prometteuses pour le traitement analogique de signaux radiofréquence. En effet, celle-ci permet de programmer des fonctions de traitement dans le spectre d’absorption du cristal.Partant des premières démonstrations de principe d’un analyseur spectral radiofréquence large bande instantanée, l’objectif est d’en améliorer les performances, ce qui requiert une modélisation précise de l’interaction laser-matière et de l’ensemble des perturbations inhérentes à la montée en maturité technologique du dispositif. Nous avons par conséquent développé un modèle et cherché à étendre son domaine de validité pour qu’il s’applique à un maximum de protocoles.Nous l’avons ensuite appliqué à un matériau en particulier, à savoir un cristal de Tm³ ⁺ :YAG. Après avoir effectué une série de mesures des différentes caractéristiques intrinsèques à ce cristal, nous avons choisi un protocole d’application relativement proche de celui de l’analyseur spectral que nous cherchons à optimiser, à savoir la création de réseaux spectraux large bande. La comparaison des résultats expérimentaux à ceux de notre modèle nous a permis de démontrer sa validité.Nous avons finalement appliqué notre modèle au cas précis de l’analyseur spectral radiofréquence. Les simulations nous ont permis de déterminer théoriquement comment optimiser ses performances, en particulier la dynamique, avec des paramètres réalistes, atteignables expérimentalement. / The Spectral Hole Burning property, found in some rare-earth ion-doped crystals at low temperature is particularly relevant for analogic processing of radiofrequency signals. Indeed, it enables processing functions to be programmed in the crystal’s absorption spectrum.Starting with the first demonstrations of a wideband radiofrequency spectrum analyser, we aim at improving its performances, which requires an accurate modelling of the light-matter interaction and all the perturbations arising from the upgrade in TRL (Technology Readiness Level). Therefore, we have developed a model and extended its validity domain to a broad variety of SHB-based protocols.We applied this model on a particular material, namely a Tm³ ⁺:YAG crystal. After measuring experimentally the relevant intrinsic parameters of this crystal, we applied our model to a protocol which is quite similar to the one of the spectrum analyser we aim at optimizing, namely the engraving of wideband spectral gratings. The comparison of our experimental results to the simulations from our model proved its validity.Finally we applied it to the exact case of the radiofrequency spectrum analyser. With the simulations, we determined how to improve its performances, and particularly increase the dynamic range with realistic experimental parameters.

Ces dernières années, les progrès réalisés dans le contrôle de l'interaction lumière-matière au niveau quantique ont conduit à de nombreuses avancées en optique quantique, en particulier dans l'étude de phénomènes quantiques fondamentaux, dans la conception de systèmes quantiques artificiels et dans les applications en information quantique. Il a notamment été possible d'augmenter considérablement l'intensité de l'interaction lumière-matière et de contrôler le couplage de systèmes quantiques à leur environnement, afin d'obtenir des états non conventionnels et fortement non classiques. Cependant, pour exploiter ces états quantiques en vue d'applications technologiques, il est crucial de pouvoir mesurer et contrôler ces systèmes avec précision. Dans ce contexte, ce travail de thèse est consacré à l'étude de nouveaux protocoles pour la mesure et le contrôle de systèmes quantiques dans lesquels des fortes interactions et des symétries particuliers conduisent à la génération d'états fortement non classiques. Nous nous intéressons dans un premier temps au régime de couplage ultra-fort de l'électrodynamique quantique en cavité (et de circuit). Plus précisément, l'état de fondamental n'est plus le vide standard, car il devient énergiquement favorable qu'il contienne des photons.Dans ce régime on peut même obtenir des chat de Schrödinger comme état fondamental.En revanche, pour assurer la conservation de l'énergie, les photons contenus dans ce vide exotique sont liés à la cavité et ne peuvent pas s'échapper dans l'environnement. Cela signifie qu'ils ne peuvent être mesurés par simple photodétection. Nous proposons dans ce travail un protocole spécialement conçu pour surmonter cette difficulté. Nous montrons qu'il est possible de déduire les propriétés photoniques de l'état fondamental à partir du déplacement de Lamb d'un système à deux niveaux auxiliaire.Les résonateurs optiques à paires de photons constituent une autre classe de systèmes dans lesquels la symétrie de parité conduit à des états quantiques non conventionnels. Grâce à "l'ingénierie de réservoir", il est aujourd'hui possible de contrôler l'interaction d'un système avec son environnement, de façon à le stabiliser dans des états quantiques particulièrement intéressants. En particulier, quand un résonateur (une cavité optique) est couplé à l'environnement par échange de paires de photons, il est possible de créer de chats de Schrödinger optiques dans la dynamique transitoire du système. Les corrélations quantiques de ces états sont par contre rapidement perdues en raison de la présence inévitable de dissipation à un photon. Protéger le système contre cette perturbation est le but du protocole de feedback basé sur la parité que nous présentons dans cette thèse / In recent years, the field of quantum optics has thrived thanks to the possibility of controlling light-matter interaction at the quantum level.This is relevant for the study of fundamental quantum phenomena, the generation of artificial quantum systems, and for quantum information applications.In particular, it has been possible to considerably increase the intensity of light-matter interaction and to shape the coupling of quantum systems to the environment, so to realise unconventional and highly nonclassical states.However, in order to exploit these quantum states for technological applications, the question of how to measure and control these systems is crucial.Our work is focused on proposing and exploring new protocols for the measurement and the control of quantum systems, in which strong interactions and peculiar symmetries lead to the generation of highly nonclassical states.The first situation that we consider is the ultrastrong coupling regime in cavity (circuit) quantum electrodynamics.In this regime, it becomes energetically favourable to have photons and atomic excitations in the ground state, that is no more represented by the standard vacuum.In particular, in case of parity symmetry, the ground state is given by a light-matter Schrödinger cat state.However, according to energy conservation, the photons contained in these exotic vacua are bound to the cavity, and cannot be emitted into the environment.This means that we can not explore and control them by simple photodetection.In our work we propose a protocol that is especially designed to overcome this issue.We show that we can infer the photonic properties of the ground state from the Lamb shift of an ancillary two-level system.Another class of systems in which the fundamental parity symmetry leads to very unconventional quantum states is given by two-photon driven-dissipative resonators.Thanks to the reservoir engineering, it is today possible to shape the interaction with the environment to stabilize the system in particularly interesting quantum states.When a resonator (an optical cavity) exchanges with the environment by pairs of photons, it has been possible to observe the presence of optical Schrödinger cat states in the transient dynamics of the system.However, the quantum correlations of these states quickly decays due to the unavoidable presence of one-photon dissipation.Protecting the system against this perturbation is the goal of the parity triggered feedback protocol that we present in this thesis

In this work, scanning multiprobes microscopes were used to study the physical properties of biological, vitreous and ceramics samples. In particular, we have used three different scanning probe microscopy techniques to the study the samples. At first, an atomic force microscope was used to evaluate the mechanical properties of macrophages due to cell adhesion to an extracellular matrix and to study the changes in DNA molecules conformation treated with thymol and adsorbed onto a mica surface modified by poly-L-lysine. The results of these studies show that the cytoskeleton-mediated cell-matrix interactions directly affect biomechanical events in cells by modifying physical properties of the cytoskeleton and that the modification of mica surface using poly-L-Lysine provides a strong and firm bond with DNA. This strong fixation of DNA, allows the study of DNA conformational change on mica when interacting with tymol. The atomic force microscope was also used in studies of laser induced thermal expansion in commercial phosphate glasses. The ability of this technique to detect nanoscale surface deformations and the good agreement between theoretical and experimental results show the potential of this technique to study the amplitude and the dynamic of thermal effects in solid materials. In another study, conductive atomic force microscopy was used to analyze electrical properties of barium titanate semiconductor ceramic and their correlation with specific topographic features of the sample. Finally, using the scanning near-field optical microscopy, we studied interactions between cells and gold nanoparticles, without the need of fluorescent labeling on the nanoparticles, with high spatial resolution. During the presentation of these studies the challenges and necessary instrumentation for their realization was discussed. / Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior / Neste trabalho, microscópios de varredura multi-sondas foram utilizados para o estudo de propriedades físicas de amostras biológicas, vítreas e cerâmicas. Em especial, usamos três diferentes técnicas de microscopia de varredura por sonda no estudo destas amostras. Primeiramente, um microscópio de força atômica foi usado para avaliar os efeitos na mecânica da membrana de macrófagos, verificando a interferência da adesão celular por uma matriz extracelular. Em seguida, estudamos as mudanças de conformação de moléculas de DNA tratadas com Timol e adsorvidas sobre uma superfície de uma mica modificada por poli-L-lisina. Os resultados destes estudos implicam que as interações célula-MEC mediada pelo citoesqueleto afetam diretamente os eventos biomecânicos das membranas, modificando as propriedades físicas do citoesqueleto celular, e que a modificação da superfície da mica utilizando poli-L-Lisina proporciona uma ligação forte e firme com o DNA. Esta forte fixação do DNA, permitiu o estudo da mudança conformacional do DNA na mica quando interagindo com o timol. O microscópio de força atômica também foi usado para realizar de estudos da expansão térmica em vidros fosfatos comerciais, induzida por um laser. A capacidade desta técnica de detectar deformações superficiais em nano-escala e a boa concordância dos resultados teóricos e experimentais mostra o potencial desta técnica para o estudo da amplitude e dinâmica de efeitos térmicos em materiais sólidos. Num outro estudo, a microscopia força atômica condutora foi usada para a análise de propriedades elétricas de cerâmicas de titanato de bário semicondutor e suas correlações com características topográficas específicas da amostra. Por fim, estudamos interações entre células e nanopartículas de ouro, com o uso da microscopia de varredura em campo próximo, sem a necessidade de marcação fluorescente nas nanopartículas e com alta resolução espacial. Durante a apresentação de cada um destes estudos foi discutido os desafios e parte da instrumentação necessárias para a realização dos mesmos.

Les gaz quantiques atomiques constituent un outil de choix pour étudier la physique à N corps grâce à leurs nombreux paramètres de contrôle. Ils offrent la possibilité d’explorer la physique en basse dimension, modifiée par rapport au cas à trois dimensions (3D) à cause du rôle accru des fluctuations. Dans ce travail, nous étudions le gaz de Bose à deux dimensions (2D) avec un confine-ment original dans le plan atomique, uniforme et de motif arbitraire. Ces gaz2D et uniformes, développés sur un montage existant, ont été installés sur un nouveau montage grâce à des potentiels optiques polyvalents.Nous présentons une série d’expériences exploitant cette géométrie flexible.D’abord, nous étudions le comportement statique et dynamique d’un gaz uni-forme lors de la transition d’un état 3D normal vers un état 2D superfluide.Nous observons l’établissement de la cohérence de phase dans un gaz à l’équilibre puis nous montrons l’apparition après une trempe de défauts topologiques dont le nombre est comparé à la prédiction de Kibble-Zurek. Ensuite, nous étudions grâce au nouveau montage les effets collectifs dans l’interaction lumière-matière, où les propriétés de résonance d’un nuage d’atomes dense sont fortement modifiées par rapport à celles d’un atome unique. Enfin, nous proposons deux protocoles pour le nouveau montage. Le premier permet d’évaporer de manière uniforme un gaz 2D grâce au réseau incliné du confinement à 2D. Le second propose de produire des supercourants de manière déterministe dans des pièges en anneaux, soit par condensation dans un champ de jauge, soit en réalisant une pompe à vortex topologique. / Degenerate atomic gases are a versatile tool to study many-body physics. They offer the possibility to explore low-dimension physics, which strongly differs from the three dimensional (3D) case due to the enhanced role of fluctuations. In this work, we study degenerate 2D Bose gases whose original in-plane confinement is uniform and of arbitrary shape. These 2D uniform traps, which we first developed on an existing set-up, were subsequently implemented on a newset-up using versatile optical potentials. We present a series of experiments that take advantage of this flexible geometry. First, we study the static and dynamic behaviours of a uniform gas at the transition between a 3D normal and a 2D superfluid state. We observe the establishement of extended phase coherence, followed, as the gas is quench cooled, by the apparition of topological defects whose scaling is compared to the Kibble-Zurek prediction. Second, we present the first results of the new set-up : we investigate collective effects in light-matter interactions, where the resonance properties of a dense ensemble of atoms are strongly modified with respect to the single atom ones. Last, we develop two experimental proposals for the new set-up. The first one studies how a 2D gas can be uniformly evaporated using the tilted lattice providing the 2D confinement. In the second one, we propose to produce su-percurrents in a deterministic way in ring-shaped traps either by condensing inan artificial gauge field or by implementing a topological vortex pump.

This thesis develops a computationally efficient way of employing Gaussian wave packets to study laser-induced electron dynamics in atomic and molecular systems by directly solving the time-dependent Schrödinger equation (TDSE). First, we investigate charge migration (treating the nuclei classically), high-order harmonic generation (HHG), and single-isolated attosecond pulse generation in the Hydrogen molecular ion subjected to intense laser fields in a different range of frequencies with a basis of static coherent states (SCS). Then, seeking for a smarter way of constructing and guiding a minimal set of time-dependent basis functions, we introduce a fast and accurate approach for optimizing s-type Gaussian type orbitals (GTOs) and apply it to calculate electronic states of different 1D and 3D time-independent systems. Finally, we apply our optimization approach to time-dependent problems. With our approach we obtain excellent agreement with the exact results for HHG spectra of the 1D Hydrogen atom and molecular ion exposed to intense laser fields, which is not possible even with a much larger basis of static s-type GTOs. / Diese Arbeit sucht nach einem computereffizienten Ansatz für die Verwendung von Gaußschen Wellenpaketen zur Untersuchung der Quantenelektronendynamik in atomaren und molekularen laserinduzierten Systemen durch direkte Lösung der zeitabhängigen Schrödingergleichung (TDSE). Beginnend mit statischen kohärenten Zuständen (SCS) untersuchen wir die Ladungsmigration (wobei wir die Kerne klassisch behandeln), die Erzeugung von Oberwellen höherer Ordnung (HHG) und die Erzeugung von isolierten Attosekundenimpulsen im 3D-Wasserstoffmolekül-Ion \ih, das intensiven Laserfeldern in einem unterschiedlichen Frequenzbereich ausgesetzt ist. Auf der Suche nach einer intelligenteren Methode zur Konstruktion und Führung eines minimalen Satzes von Basisfunktionen stellen wir einen schnellen und genauen Ansatz zur Optimierung von Gauß-Orbitalen (GTOs) vom s-Typ vor und wenden ihn erfolgreich zur Berechnung gewünschter elektronischer Zustände verschiedener 1D- und 3D-Quantensysteme an. Letztendlich erweitern wir unseren Optimierungsansatz auf zeitabhängige Szenarien. Wir demonstrieren, wie diese Methode eine ausgezeichnete Übereinstimmung mit den exakten Ergebnissen in den HHG-Spektren des 1D-Wasserstoffatoms und des 1D-\ih, die intensiven Laserfeldern ausgesetzt sind, erzielt, wo die nicht optimierten s-Typ GTOs nicht übereinstimmen, selbst nach den ersten paar Harmonien im Plateaubereich.

Elektrische und magnetische Emitter können zur Erforschung unterschiedlicher plasmonischer Nanostrukturen genutzt werden. Indem wir die Änderung der Abstrahldynamik und in der Lebensdauer bestimmen, detektieren wir die photonische lokale Zustandsdichte. Diese Zustandsdichte, die eine Eigenschaft der Umgebung ist, ermöglicht uns nicht nur Rückschlüsse auf die elektronischen und andere physikalische Eigenschaften dieser zu treffen sondern auch die allgemeinen Eigenschaften der plasmonischen Nanostruktur im Bezug auf Licht-Materie Kopplung zu bestimmen. Eine starke Licht-Materie-Kopplung ist für die zukünftige Anwendung im Bereich der Quantentechnologien wichtig. Wenn Emitter hierbei mit plasmonischen Nanostrukturen koppeln, fokussieren letztere nicht nur das emittierte Lichts an der Oberfläche im Subwellenlängenbereich sondern ermöglichen durch die Feldüberhöhung an der Oberfläche auch eine starke Licht-Materie-Kopplung. In der Arbeit konzentrieren wir uns auf zwei grundlegend unterschiedliche plasmonische Systeme: zunächst untersuchen wir analytisch den Einfluss von Graphen auf elektrische und magnetische Emitter und diskutieren dann die Lebensdaueränderungen und Strahlungsdynamiken in der Nähe von Silber- und Goldnanostrukturen. Im ersten Teil der Arbeit analysieren wir den Einfluss von Graphen mit einer Bandlücke auf den Emitter und zeigen Möglichkeiten zur experimentellen Bestimmung der Bandlücke auf. Im zweiten Teil modellieren wir die Propagation elektromagnetischer Felder im dreidimensionalen Raum mit Hilfe der Diskontinuierlichen Galerkin Zeitraum Methode mit erweiterten Funktionalitäten. Diese verwenden wir sowohl zur theoretischen Modellierung des ersten dreidimensionalen Fluoreszenlebensdauerabbildungsmikroskopie mit einem einzelnen Quantenemitter als auch zur selbstkonsistent Beschreibung von Emittern in der Nähe eines Goldpentamers. Die Kombination der Studien betont die Stärke von Emittern elektrische, optische und magnetische Eigenschaften zu detektieren. / Electric and magnetic emitters can be used to probe different plasmonic nanostructures. By determining the modification of the radiation dynamics and the lifetimes, we can measure the photonic local density of states. This, being a property of the enviroment, does not only allow us to draw conclusions regarding the electronic and other physical properties of the latter but also regarding the general light-matter coupling properties of the plasmonic nanostructure. A strong light-matter coupling is important for future applications in quantum technology. If emitters couple specifically to plasmonic nanostructure, the latter do not only focus the emitted light at the sub-wavelength scale at the surface of the structure but also allow for such a strong light-matter coupling due to the field enhancement at the surface. In this work, we focus on two different basic plasmonic systems: first, we study analytically the influence of graphene on electric and magnetic emitters, and second we discuss lifetime modifications and radiation dynamics close to silver and gold nanostructures. In the first part of this work, we specifically focus on the influence of graphene exhibiting a finite band gap on the emitter. In the second part, we model the propagation of electromagnetic fields in three-dimensional space making use of the discontinuous Galerkin time-domain method with extended functionalities. This framework we apply to model the first three-dimensional scanning-probe fluorescence-lifetime imaging microscopy by use of a single quantum-emitter as well as for a self-consistent description of emitters in the proximity of a gold pentamer. The combination of these studies stress that the strength of emitters lies in the detection of electronic, optical and magnetic properties.

In dieser Arbeit werden die nichtlokalen sowie nichtlinearen Eigenschaften plasmonischer Nanopartikel behandelt, wie sie im hydrodynamischen Modell enthalten sind. Das hydrodynamische Materialmodell stellt eine Erweiterung des Drude Modells dar, in der Korrekturen in der Beschreibung des Elektronenplasmas berücksichtigt werden. Einer ausführlichen Einführung des Materialmodells folgt eine analytische Diskussion der Auswirkungen der Nichtlokalität am Beispiel eines einzelnen Zylinders. Hierbei werden die durch die Nichtlokalität herbeigeführten Frequenzverschiebungen in den Streu- und Absorptionsspektren quantifiziert und asymptotisch behandelt. Des Weiteren wird mit Hilfe einer konformen Abbildung das Problem eines zylindrischen Dimers in der Elektrostatischen Näherung gelöst und die Moden der Struktur bestimmt. Diese Untersuchungen dienen als maßgebliche Grundlage für weiterführende numerische Studien die mit der diskontinuierlichen Galerkin Zeitraummethode durchgeführt werden. Die durch die analytischen Betrachtungen gewonnene Kenntnis der Moden ermöglicht es, im Zusammenhang mit gruppentheoretischen Betrachtungen und numerischen Untersuchungen, rigorose Auswahlregeln für die Anregung der Moden durch lineare und nichtlineare Prozesse aufzustellen. In weiterführenden numerischen Simulationen werden außerdem Strukturen niedrigerer Symmetrie, auf die sich die Auswahlregeln übertragen lassen, untersucht. Zudem werden numerische Studien präsentiert in denen der Einfluss der Nichtlokalität auf Feldüberhöhungen in Dimeren und doppel-resonantes Verhalten (es liegt sowohl bei der Frequenz des eingestrahlten Lichtes als auch bei der zweiten harmonischen eine Resonanz vor) untersucht werden. / This thesis deals with the nonlocal and nonlinear properties of plasmonic nanoparticles, as described by the hydrodynamic model. The hydrodynamic material model represents an extension of the Drude model that contains corrections to the descriptions of the electron plasma. After a thorough derivation of the material model, analytical discussions of nonlocality are presented for the example of a single cylinder. The frequency shifts in the scattering and absorption spectra are quantified and treated asymptotically. Furthermore, by applying a conformal map, the problem of a cylindrical dimer is solved in the electrostatic limit and the modes of the structure are determined. These investigations lay the foundations for numerical investigations which are performed employing the discontinuous Galerkin time domain method. The analytical knowledge of the modes, in conjunction with group theoretical considerations and numerical analysis, enables the formulation of rigorous selection rules for the excitation of modes by linear and nonlinear processes. In further numerical studies, the influence of nonlocality on the field enhancement in dimer structures and double-resonant behavior (a resonance is found at the frequency of the incoming light and at the second harmonic) are investigated.

Les systèmes fortement corrélés, pouvant adopter des phases surprenantes de la matière, émergent dans le domaine des atomes ultra-froids ou dans celui de l’électrodynamique quantique en cavité (CQED). Ceux-ci sont au centre d’intenses travaux expérimentaux et théoriques. Dans cette thèse, nous présentons une étude de deux modèles de bosons avec deux ou zéro états internes. Ceux-ci peuvent se déplacer sur un réseau, et sont localement couplés avec des spins 1/2. Notre intérêt réside dans la détermination du diagramme de phase de l’état fondamental de ces systèmes ainsi que de l’étude des propriétés de phase et des transitions entre ces dernières. Nous avons utilisé deux outils : une approximation de champ moyen et des simulations de Monte-Carlo quantique, qui fournit des résultats numériquement exacts. Le premier modèle, appelé modèle de Kondo bosonique sur réseau, s’inscrit dans le contexte des atomes ultra-froids sur réseau. Nous trouvons que sa physique est proche de celle du modèle de Bose-Hubbard, présentant des phases de Mott et superfluide. Le couplage local renforce le caractère isolant et on observe l’émergence de phases magnétiques au travers de couplage direct ou indirect entre bosons et/ou spins. Les effets thermiques, inhérents à tout dispositif expériemental, sont aussi étudiés. Le second modèle s’inscrit dans le domaine de la CQED sur réseau, décrit un régime de couplage ultra-fort entre des photons et des atomes, et est appelé modèle de Rabi sur réseau. Le diagramme de phase présente juste deux phases : une phase cohérente dans laquelle les spins locaux s’ordonnent ferromagnétiquement ainsi qu’une phase incohérente compressible paramagnétique / Strongly correlated systems, where new surprising phases of matter may appear both in the context of ultra-cold atoms and cavity quantum electrodynamics, are the focus of intense experimental and theoritical activity. In this thesis we present a study of two models of bosons with two or zero internal states, that is to say spin-1/2 or spin-0 bosons. These particles can move around a lattice, and they are locally coupled to immobile spins 1/2. Our interest was to determine the ground state phase diagram, study phase properties and quantum phase transitions. We used two methods: an approximate one using a mean field approach and the other using quantum Monte-Carlo simulations, which provides numerically exact results. The first model, namely the bosonic Kondo lattice model, is in the context of ultra-cold atoms in optical lattices. We found that its physics is close to that of the Bose-Hubbard model, exhibiting Mott and superfluid phases. The local coupling strengthens the insulating behaviour of the system and magnetism emerges through indirect or direct coupling between bosons. Thermal effects, inherent in experiments, are also studied. The second model, which is in the context of light-matter interaction, describes a situation of an ultra-strong coupling between spin-0 bosons (photons) and local spins 1/2 (two levels atoms) and is known as the Rabi lattice model. The phase diagram generally consists of only two phases: a coherent phase and a compressible incoherent one. The locals

Gegenstand der Untersuchungen dieser Arbeit ist die analytische und numerische Studie der plasmonischen Eigenschaften vorhanden in Silbernanodrähten von verschiedener horizontaler Geometrie aufgrund verschiedener Modelle der optischen Antwort der Leitungselektronen. Nach einer hierarchischen Anordnung von linearen Volumen-Materialmodellen, welche innerhalb der plasmonischen Literatur genutzt werden, untersuchen wir die Verwicklung von (nicht)lokaler und dispersiver Antwort mit geometrischen Parametern von Monomeren und Dimeren. Unsere analytischen Studien fokussieren sich auf einzelne zylindrische Drähte, wobei wir das Auftreten von Radius-abhängiger Dämpfung in lokalisierten Oberflächenplasmonen nachweisen, ähnlich dem Konzept der begrenzten mittleren freien Weglänge diskutiert von Kreibig und Mitarbeitern. Weiterhin wird ein Streuproblem mit transversaler Nichtlokalität und "No-slip"- Randbedingung gelöst, gefolgt von einer Diskussion einer Randbedingung, welche zwischen “No-Slip”- und “Slip”-Bedinung interpoliert. Aus numerischer Sicht wird die Streuung an abgerundeten und gleichseitigen dreieckigen und Bowtie-Drähten behandelt mit Fokus auf einer vollanalytischen Beschreibung der Eckenrundung mittels Bézier- Kurven. Dies enthüllt den Krümmungsradius als neuen geometrischen Parameter. Das Variieren der Lückenbreite und Eckenrundung führt zu Verstärkungsfaktoren, welche relevant für oberflächenverstärkte Raman-Streuung einzelner Moleküle sind, in ausgezeichneten räumlichen Bereichen abhängig von der Art der Resonanz. Innerhalb der Extinktionsspektren von dreieckigen und Bowtie-Drähten erscheint eine Sequenz von nichtlokalen Maxima. Diese Sequenz ist am sensitivsten in Bezug auf die Änderung der Krümmung. Die Identifikation der (Hybrid-)Resonanzen basiert auf simulierten Ladungsdichteverteilungen. / Subject of this thesis is the analytical and numerical study of the plasmonic properties present in silver nanowires of different horizontal geometries due to different models of optical response of conduction electrons. Following a hierarchical arrangement of linear bulk material models, used throughout the plasmonic literature, we investigate the intertwining of (non)local and dispersive response with geometrical parameters of monomers and dimers. Our analytical studies focus on single cylindrical wires, revealing the occurrence of radius-dependent damping of localized surface plasmons similar to the concept of limited-mean-free-path discussed by Kreibig and coworkers. Further, a scattering problem with transverse nonlocality and s no-slip condition is solved followed by a discussion of a boundary condition interpolating between the slip and no-slip conditions. On a numerical level, the scattering by rounded and equilateral triangular and bowtie nanowires is treated based on a full analytical description of the corner rounding via Bézier curves revealing the radius of curvature as a new geometrical degree of freedom. Tuning of gap size and corner rounding reveals enhancement factors relevant for surface-enhanced Raman scattering of single molecules in distinguished spatial domains dependent on the type of resonance. Within the extinction spectra a nonlocal peak sequence emerges. This sequence is most sensitive to curvature variations and arises in the triangular monomer and bowtie dimer. The identification of (hybrid) resonances is based on charge density simulations.

Broadband spectral content is required to support ultrashort pulses. However this broadband content is subject to dispersion and hence the pulse duration of corresponding ultrashort pulses may be stretched accordingly. I used a commercially-available adaptive ultrashort pulse shaper featuring multiphoton intrapulse interference phase scan technology to characterise and compensate for the dispersion of the optical system in situ and conducted experimental and theoretical studies in various inter-linked topics relating to the light-matter interaction. Firstly, I examined the role of broadband ultrashort pulses in novel light-matter interacting systems involving optically co-trapped particle systems in which inter-particle light scattering occurs between optically-bound particles. Secondly, I delivered dispersion-compensated broadband ultrashort pulses in a dispersive microscope system to investigate the role of pulse duration in a biological light-matter interaction involving laser-induced cell membrane permeabilisation through linear and nonlinear optical absorption. Finally, I examined some of the propagation characteristics of broadband ultrashort pulse propagation using a computer-controlled spatial light modulator. The propagation characteristics of ultrashort pulses is of paramount importance for defining the light-matter interaction in systems. The ability to control ultrashort pulse propagation by using adaptive dispersion compensation enables chirp-free ultrashort pulses to be used in experiments requiring the shortest possible pulses for a specified spectral bandwidth. Ultrashort pulsed beams may be configured to provide high peak intensities over long propagation lengths, for example, using novel beam shapes such as Bessel-type beams, which has applications in biological light-matter interactions including phototransfection based on laser-induced cell membrane permeabilisation. The need for precise positioning of the beam focus on the cell membrane becomes less strenuous by virtue of the spatial properties of the Bessel beam. Dispersion compensation can be used to control the temporal properties of ultrashort pulses thus permitting, for example, a high peak intensity to be maintained along the length of a Bessel beam, thereby reducing the pulse energy required to permeabilise the cell membrane and potentially reduce damage therein.