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Copper Oxide Films Grown by Atomic Layer Deposition from Bis(tri-n-butylphosphane)copper(I)acetylacetonate on Ta, TaN, Ru, and SiO2Waechtler, Thomas, Oswald, Steffen, Roth, Nina, Jakob, Alexander, Lang, Heinrich, Ecke, Ramona, Schulz, Stefan E., Gessner, Thomas, Moskvinova, Anastasia, Schulze, Steffen, Hietschold, Michael 02 May 2009 (has links)
The thermal atomic layer deposition (ALD) of
copper oxide films from the non-fluorinated yet
liquid precursor
bis(tri-<it>n</it>-butylphosphane)copper(I)acetylacetonate,
[(<sup><it>n</it></sup>Bu<sub>3</sub>P)<sub>2</sub>Cu(acac)],
and wet O<sub>2</sub> on Ta, TaN, Ru and SiO<sub>2</sub>
substrates at temperatures of < 160°C is
reported. Typical temperature-independent
growth was observed at least up to 125°C with
a growth-per-cycle of ~ 0.1 Å for the metallic
substrates and an ALD window extending down to
100°C for Ru. On SiO<sub>2</sub> and TaN the ALD window
was observed between 110 and 125°C, with
saturated growth shown on TaN still at 135°C.
Precursor self-decomposition in a chemical
vapor deposition mode led to bi-modal growth
on Ta, resulting in the parallel formation of
continuous films and isolated clusters. This
effect was not observed on TaN up to about
130°C and neither on Ru or SiO<sub>2</sub> for any
processing temperature. The degree of
nitridation of the tantalum nitride underlayers
considerably influenced the film growth. With
excellent adhesion of the ALD films on all
substrates studied, the results are a promising
basis for Cu seed layer ALD applicable to
electrochemical Cu metallization in interconnects
of ultralarge-scale integrated circuits.<br>
© 2009 The Electrochemical Society. All rights reserved. <br> / Es wird die thermische Atomlagenabscheidung
(ALD) von Kupferoxidschichten, ausgehend von
der unfluorierten, flüssigen Vorstufenverbindung
Bis(tri-<it>n</it>-butylphosphan)kupfer(I)acetylacetonat,
[(<sup><it>n</it></sup>Bu<sub>3</sub>P)<sub>2</sub>Cu(acac)],
sowie feuchtem Sauerstoff,
auf Ta-, TaN-, Ru- und SiO<sub>2</sub>-Substraten bei
Temperaturen < 160°C berichtet. Typisches
temperaturunabhängiges Wachstum wurde zumindest
bis 125°C beobachtet.
Damit verbunden wurde für
die metallischen Substrate ein Zyklenwachstum
von ca. 0.1 Å erzielt sowie ein ALD-Fenster,
das für Ru bis zu einer Temperatur von 100°C
reicht. Auf SiO<sub>2</sub> und TaN wurde das
ALD-Fenster
zwischen 110 und 125°C beobachtet, wobei auch
bei 135°C noch gesättigtes Wachstum auf TaN
gezeigt werden konnte. Die selbständige
Zersetzung des Precursors ähnlich der chemischen
Gasphasenabscheidung führte zu einem bimodalen
Schichtwachstum auf Ta, wodurch gleichzeitig
geschlossene Schichten und voneinander isolierte
Cluster gebildet wurden. Dieser Effekt wurde auf
TaN bis zu einer Temperatur von 130°C nicht
beobachtet. Ebensowenig trat er im untersuchten
Temperaturbereich auf Ru oder SiO<sub>2</sub> auf. Der
Nitrierungsgrad der TaN-Schichten beeinflusste
hierbei das Schichtwachstum stark. Mit einer
sehr guten Haftung der ALD-Schichten auf allen
untersuchten Substratmaterialien erscheinen die
Ergebnisse vielversprechend für die ALD von
Kupferstartschichten, die für die
elektrochemische Kupfermetallisierung in
Leitbahnsystemen ultrahochintegrierter
Schaltkreise anwendbar sind.
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Cantilever properties and noise figures in high-resolution non-contact atomic force microscopyLübbe, Jannis Ralph Ulrich 03 April 2013 (has links)
Different methods for the determination of cantilever properties in non-contact atomic force microscopy (NC-AFM) are under investigation. A key aspect is the determination of the cantilever stiffness being essential for a quantitative NC-AFM data analysis including the extraction of the tip-surface interaction force and potential. Furthermore, a systematic analysis of the displacement noise in the cantilever oscillation detection is performed with a special focus on the thermally excited cantilever oscillation. The propagation from displacement noise to frequency shift noise is studied under consideration of the frequency response of the PLL demodulator.
The effective Q-factor of cantilevers depends on the internal damping of the cantilever as well as external influences like the ambient pressure and the quality of the cantilever fixation.
While the Q-factor has a strong dependence on the ambient pressure between vacuum and ambient pressure yielding a decrease by several orders of magnitude, the pressure dependence of the resonance frequency is smaller than 1% for the same pressure range.
On the other hand, the resonance frequency highly depends on the mass of the tip at the end of the cantilever making its reliable prediction from known cantilever dimensions difficult.
The cantilever stiffness is determined with a high-precision static measurement method and compared to dimensional and dynamic methods. Dimensional methods suffer from the uncertainty of the measured cantilever dimensions and require a precise knowledge its material properties. A dynamic method utilising the measurement of the thermally excited cantilever displacement noise to obtain cantilever properties allows to characterise unknown cantilevers but requires an elaborative measurement equipment for spectral displacement noise analysis.
Having the noise propagation in the NC-AFM system fully characterised, a proposed method allows for spring constant determination from the frequency shift noise at the output of the PLL demodulator with equipment already being available in most NC-AFM setups.
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Ab-initio-Untersuchungen von Oberflächen- und BulksystemenGreuling, Andreas 21 December 2010 (has links)
In dieser Arbeit setzen wir ab-initio-Methoden zur Untersuchung einiger Oberflächensysteme
und eines Bulksystems ein. Im Wesentlichen greifen wir hierbei auf die Dichtefunktionaltheorie
(DFT) und die GW-Approximation (GWA) im Rahmen der Vielteilchenstörungstheorie
zurück. Wir nutzen diese Methoden um die Adsorption von TMA auf der Rutil TiO2-Oberfläche zu untersuchen, optische Spektren von TiO2 zu berechnen und um die Adsorption von [7]-HCA auf der Calcit(10-14)-Oberfläche zu verstehen. Weiterhin beschäftigen wir uns intensiv mit PTCDA auf Ag(111), welches mit einer chemisch kontaktierten STM-Spitze manipuliert wird.
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Micro- and Nano-Raman Characterization of Organic and Inorganic MaterialsSheremet, Evgeniya 07 October 2015 (has links)
Die Raman-Spektroskopie ist eine der nützlichsten optischen Methoden zur Untersuchung der Phononen organischer und anorganischer Materialien. Mit der fortschreitenden Miniaturisierung von elektronischen Bauelementen und der damit einhergehenden Verkleinerung der Strukturen von der Mikrometer- zur Nanometerskala nehmen das Streuvolumen und somit auch das Raman-Signal drastisch ab. Daher werden neue Herangehensweisen benötigt um sie mit optischer Spektroskopie zu untersuchen. Ein häufig genutzter Ansatz um die Signalintensität zu erhöhen ist die Verwendung von Resonanz-Raman-Streuung, das heißt dass die Anregungsenergie an die Energie eines optischen Überganges in der Struktur angepasst wird. In dieser Arbeit wurden InAs/Al(Ga)As-basierte Multilagen mit einer Periodizität unterhalb des Beugungslimits mittels Resonanz-Mikro-Raman-Spektroskopie und Raster-Kraft-Mikroskopie (AFM) den jeweiligen Schichten zugeordnet.
Ein effizienterer Weg um die Raman-Sensitivität zu erhöhen ist die Verwendung der oberflächenverstärkten Raman-Streuung (SERS). Sie beruht hauptsächlich auf der Verstärkung der elektromagnetischen Strahlung aufgrund von lokalisierten Oberflächenplasmonenresonanzen in Metallnanostrukturen.
Beide oben genannten Signalverstärkungsmethoden wurden in dieser Arbeit zur oberflächenverstärkten Resonanz-Raman-Streuung kombiniert um geringe Mengen organischer und anorganischer Materialien (ultradünne Cobalt-Phthalocyanin-Schichten (CoPc), CuS und CdSe Nanokristalle) zu untersuchen. Damit wurden in beiden Fällen Verstärkungsfaktoren in der Größenordnung 103 bis 104 erreicht, wobei bewiesen werden konnte, dass der dominante Verstärkungsmechanismus die elektromagnetische Verstärkung ist.
Spitzenverstärkte Raman-Spektroskopie (TERS) ist ein Spezialfall von SERS, bei dem das Auflösungsvermögen von Licht unterschritten werden kann, was zu einer drastischen Verbesserung der lateralen Auflösung gegenüber der konventionellen Mikro-Raman-Spektroskopie führt. Dies konnte mit Hilfe einer Spitze erreicht werden, die als einzelner plasmonischer Streuer wirkt. Dabei wird die Spitze in einer kontrollierten Weise gegenüber der Probe bewegt. Die Anwendung von TERS erforderte zunächst die Entwicklung und Optimierung eines AFM-basierten TERS-Aufbaus und TERS-aktiver Spitzen, welche Gegenstand dieser Arbeit war. TERS-Bilder mit Auflösungen unter 15 nm konnten auf einer Testprobe mit kohlenstoffhaltigen Verbindungen realisiert werden. Die TERS-Verstärkung und ihre Abhängigkeit vom Substratmaterial, der Substratmorphologie sowie der AFM-Betriebsart wurden anhand der CoPc-Schichten, die auf nanostrukturierten Goldsubstraten abgeschieden wurden, evaluiert. Weiterhin konnte gezeigt werden, dass die hohe örtliche Auflösung der TERS-Verstärkung die selektive Detektion des Signals weniger CdSe-Nanokristalle möglich macht.:Bibliografische Beschreibung 3
Parts of this work are published in 5
Table of contents 7
List of abbreviations 10
Introduction 11
Chapter 1. Principles of Raman spectroscopy, surface- and tip-enhanced Raman spectroscopies 15
1.1. Raman spectroscopy: its benefits and limitations 15
1.2. Electromagnetic enhancement in SERS and TERS 18
1.2.1. Light scattering by a sphere 19
1.2.2. Image dipole effect 22
1.3. Chemical enhancement 23
1.4. Summary 25
Chapter 2. Raman and AFM profiling of nanocrystal multilayer structures 27
2.1. Materials and methods 27
2.1.1. Nanocrystal growth 27
2.1.2. Sample preparation 28
2.1.3. TEM, AFM and Raman measurements 29
2.2. Structure of embedded NCs 31
2.2.1. Size and shape of embedded NCs by TEM 31
2.2.2. Phonon spectra of NCs 32
2.3. Profiling on NC multilayers 34
2.3.1. AFM profiling of multilayer NC structures 34
2.3.2. Raman profiling of NC multilayers 38
2.4. Summary 40
Chapter 3. Surface-enhanced Raman spectroscopy 43
3.1. Materials and methods 43
3.1.1. SERS substrate preparation 43
3.1.2. Organic and inorganic materials 45
3.1.3. Micro-Raman spectroscopy measurements 46
3.1.4. Micro-ellipsometry 46
3.1.5. Numerical simulations 47
3.2. SERS on organic films 47
3.2.1. SERS enhancement of CoPc 48
3.2.2. Polarization dependence of enhancement in SERS 51
3.3. SERS by nanocrytals 53
3.4. Summary 55
Chapter 4. Implementation of tip-enhanced Raman spectroscopy 57
4.1. TERS enhancement factor 58
4.2. State of the art of optical systems for TERS 60
4.3. Implementation of the optical system 61
4.4. TERS tips 64
4.4.1. State of the art of TERS tips 64
4.4.2. Fabrication of tips for AFM-based TERS 66
4.4.3. Mechanical properties of fully metallic TERS tips 68
4.5. Summary 74
Chapter 5. Tip-enhanced Raman spectroscopy imaging 75
5.1. Materials and methods 75
5.1.1. Preparation of multi-component sample 75
5.1.2. TERS experiments 76
5.1.3. Simulations of electric field enhancement 76
5.2. High resolution discrimination of carbon-containing compounds by TERS 78
5.3. Effect of substrate material and morphology on TERS enhancement 82
5.4. Effect of the AFM imaging mode on TERS enhancement 85
5.5. TERS on free-standing colloidal CdSe NCs 90
5.6. Summary 91
Conclusions 93
References 95
List of figures 104
Erklärung 109
Lebenslauf 111
Publication list 112
Acknowledgements 117
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