Over a wide range of applications, optical systems have utilized conventional optics in order to provide the ability to engineer the properties of incident infra-red fields in terms of the transmitted field spectral, spatial, amplitude, phase, and polarization characteristics. These micro/nano-optical elements that provide specific optical functionality can be categorized into subcategories of refractive, diffractive, multi-layer thin film dichroics, 3-D photonic crystals, and polarization gratings. The feasibility of fabrication, functionality, and level of integration which these elements can be used in an optical system differentiate which elements are more compatible with certain systems than others. With enabling technologies emerging allowing for a wider range of options when it comes to lithographic nano/micro-patterning, dielectric growth, and transfer etching capabilities, optical elements that combine functionalities of conventional optical elements can be realized. Within this one class of optical elements, it is possible to design and fabricate components capable of tailoring the spectral, spatial, amplitude, phase, and polarization characteristics of desired fields at different locations within an optical system. Optical transmission filters, polarization converting elements, and spectrally selective reflecting components have been investigated over the course of this dissertation and have been coined  MOSSE,' which is an acronym for micro-optic-spectral-spatial-elements. Each component is developed and fabricated on a wafer scale where the thin film deposition, lithographic exposure, and transfer etching stages are decoupled from each other and performed in a sequential format. This facilitates the ability to spatially vary the optical characteristics of the different MOSSE structures across the surface of the wafer itself.

Due to the ever-increasing demands of highly integrated optical devices in imaging, spectroscopy, communications, and so on, there is a compelling need to design and characterize novel compact photonic components. The traditional approaches to realizing compact optical devices typically result in large footprints and sizable optical thicknesses. Moreover, they offer few degrees of freedom (DOF), hampering on-demand functionalities, on-chip integration, and scalability. This thesis will address the design and development of ultracompact diffractive devices for imaging and spectroscopy, utilizing advanced machine learning techniques and optimization algorithms. I first present the inverse design of ultracompact dual-focusing lenses and broad-band focusing spectrometers based on adaptive diffractive optical networks (a-DONs), which combine optical diffraction physics and deep learning capabilities for the inverse design of multi-layered diffractive devices. I designed two-layer diffractive devices that can selectively focus incident radiation over well-separated spectral bands at desired distances and also optimized a-DON-based focusing spectrometers with engineered angular dispersion for desired bandwidth and nanometer spectral resolution. Furthermore, I introduced a new approach based on a-DONs for the engineering of diffractive devices with arbitrary k-space, which produces improved imaging performances compared to contour-PSF approaches to lens-less computational imaging. Moreover, my method enables control of sparsity and isotropic k-space in pixelated screens of dielectric scatterers that are compatible with large-scale photolithographic fabrication techniques. Finally, by combining adjoint optimization with the rigorous generalized Mie theory, I developed and characterize functionalized compact devices, which I called "photonic patches," consisting of ~100 dielectric nanocylinders that achieve predefined functionalities such as beam steering, Fresnel zone focusing, local density of states (LDOS) enhancement, etc. My method enables the inverse design of ultracompact focusing spectrometers for on-chip planar integration. Leveraging multiple scattering of light in disordered random media, I additionally demonstrated a novel approach to on-chip spectroscopy driven by high-throughput multifractal (i.e., multiscale) media, resulting in sub-nanometer spectral resolution at the 50×50 µm²-scale footprint.

Cette thèse a pour but l’étude théorique de métamatériaux métalliques empilés. Ces structures sont actuellement proposées pour améliorer et élargir les fonctionnalités des métamatériaux métalliques. Nous portons un intérêt particulier aux propriétés de polarisation de ces structures métalliques empilées.En premier lieu, nous précisons le type de métamatériaux que nous étudions et nous présentons la méthode modale qui nous permet de décrire les propriétés électromagnétiques de la structure. A l’aide d’un Formalisme de Jones Etendu (FJE), développé récemment dans notre équipe, nous faisons ressortir les principales propriétés de polarisation linéaire de ces métamatériaux métallique.En alliant le FJE à l’algorithme de propagation de la matrice S, nous étudions un empilement de deux métamatériaux vus comme un montage polariseur-analyseur. Nous établissons ensuite une expression de la transmission de la structure: la loi de Malus étendue. Cela nous permet notamment de démontrer les résonances de type Fabry-Perot qui ont lieu entre les métamatériaux.Pour des structures plus conséquentes, nous montrons qu’il est possible de réaliser une rotation de la polarisation, à très faible perte et spectralement agile, grâce aux résonances de type Fabry-Perot.Fondamentalement, nous révélons une nouvelle façon d’exciter des résonances Fano qui sont induites par les propriétés de polarisation des métamatériaux. Ces résonances peuvent être utilisées pour des applications de capteur ou de filtrage. De plus, ces résonances Fano induites par la polarisation ouvrent de nouvelles possibilités d’applications pour les empilement de métamatériaux métalliques. / This PhD thesis deals with the theoretical study of stacked metallic metamaterials. Such structures are currently investigated to extend the functionalities offered by single metallic metamaterials. We especially focus on the specific polarization properties of the stacked metallic metamaterials.We first present the type of metamaterial that we consider, and we describe the modal method that is used to model its electromagnetic properties. We outline the linear polarization properties characterizing the metamaterial thanks to an Extended Jones Formalism (EJF) recently developed by our team.In combination with the EJF, we apply the S-matrix algorithm to the study of a stack of two metallic metamaterials in a polarizer-analyzer configuration. We derive an analytical expression for the transmission response of the stacked structure: the Extended Malus Law. Mainly, it highlights the Fabry-Perot-like resonances located between the metamaterials.Using larger stacked structures, we demonstrate that spectrally tunable and low loss polarization rotation can be achieved owing to these Fabry-Perot-like resonances.In essence, we reveal a new way of realizing Fano resonances which are induced by the specific polarization properties of the metamaterials. We show that such resonances can be engineered for sensing or filtering applications. Moreover, the polarization-induced Fano resonances expand the possibilities of stacked metallic metamaterials.

El control dinámico y determinístico de la luz en una escala espacial por debajo de la longitud de onda es un requisito clave para ampliar los conceptos y las funcionalidades de la macro-óptica hasta la escala nanométrica. Un mayor nivel de control también tendrá implicaciones importantes en nuestra comprensión de los fenómenos ópticos en la nanoescala. Uno de los principales problemas en nano-óptica tiene como objetivo describir cómo y con qué precisión es posible controlar la distribución espacial de la luz de forma dinámica en la nanoescala. Desafortunadamente, un límite fundamental de la física – el límite de difracción de la luz – afecta nuestra capacidad de seleccionar ópticamente puntos separados por menos de media longitud de onda de la luz. El campo de la plasmónica ofrece una oportunidad única para cerrar la brecha entre el límite de difracción y la escala nanométrica. Nanoantenas metálicas pueden acoplarse eficientemente a luz propagante y focalizarla en volúmenes nanométricos, y viceversa. Además, estas nanoantenas prometen mejorar significativamente la eficiencia de procesos como le fotodetección, la emisión de luz, sensores, transferencia de calor, y espectroscopía a la escala nanométrica. Aprender a controlar de forma precisa la respuesta óptica de estas nanoantenas representa un enfoque muy prometedor para controlar la distribución espacial y temporal de la luz a la escala nanométrica. Tradicionalmente, se han desarrollado dos principales estrategias para el control de la respuesta óptica de nanoantenas plasmónicas: la primer estrategia (estrategia estática) tiene como objetivo la optimización del diseño geométrico de las nanoantenas acorde a su aplicación, mientras que la segunda estrategia (estrategia dinámica) tiene como objetivo la modulación reversible del campo cercano de una nanoestructura dada a través de la manipulación de la luz de excitación en el tiempo y el espacio. El trabajo presentado en esta Tesis extiende el estado del arte de estas dos estrategias, y desarrolla nuevas herramientas, tanto experimentales como teóricas, para ampliar el nivel de control que tenemos sobre la distribución espacial de la luz debajo del límite de difracción. Después de presentar una visión general de los principios básicos de nano-óptica y de la óptica de lo plasmones de superficie, el Capítulo 1 repasa los avances en el control de la respuesta óptica de nanoestructuras metálicas – sea por una estrategia estática o dinámica – en el momento en que se inició este trabajo de investigación. La modificación de la geometría y las dimensiones de las nanpartículas metálicas sigue siendo un ingrediente fundamental para controlar las resonancias plasmónicas y los campos de luz a la escala nanométrica. Como ejemplos novedosos de control estático, por lo tanto, los Capítulos 2 y 3 estudian nuevos diseños de estructuras plasmónicas con capacidades sin precedentes de modelar campos de luz a la escala nanométrica, en particular un diseño fractal y una nanoantena unidireccional tipo Yagi-Uda. Los Capítuols 4 y 5 describen una nueva herramienta teórica y experimental para el control dinámico y determinístico de la respuesta óptica de nanoantenas basada en la modulación espacial de la fase de la luz de excitación: el campo óptico cercano, que resulta de la interacción entre la luz y las nanoestructuras plasmónicas, es normalmente determinado por la geometría del sistema metálico y las propiedades de la luz incidente, como su longitud de onda y su polarización; sin embargo, el control exacto y dinámico del campo óptico cercano debajo de límite de difracción de la luz – independientemente de la geometría de la nanoestructura – es también un ingrediente importante para el desarrollo de futuros dispositivos nano-ópticos y para ampliar los conceptos y las funcionalidades de la óptica macroscópica a la escala nanométrica. Finalmente, la Conclusión resume los resultados de este trabajo y ofrece una visión general de algunos estudios paralelos a esta tesis. Algunas de las observaciones finales permiten echar un vistazo a las perspectivas y estrategias futuras para complementar el control estático y el control dinámico en una única herramienta, que podría avanzar enormemente nuestra capacidad de controlar la respuesta óptica de nanoantennas debajo del límite de difracción. / El control dinámico y determinístico de la luz en una escala espacial por debajo de la longitud de onda es un requisito clave para ampliar los conceptos y las funcionalidades de la macro-óptica hasta la escala nanométrica. Un mayor nivel de control también tendrá implicaciones importantes en nuestra comprensión de los fenómenos ópticos en la nanoescala. Uno de los principales problemas en nano-óptica tiene como objetivo describir cómo y con qué precisión es posible controlar la distribución espacial de la luz de forma dinámica en la nanoescala. Desafortunadamente, un límite fundamental de la física – el límite de difracción de la luz – afecta nuestra capacidad de seleccionar ópticamente puntos separados por menos de media longitud de onda de la luz. El campo de la plasmónica ofrece una oportunidad única para cerrar la brecha entre el límite de difracción y la escala nanométrica. Nanoantenas metálicas pueden acoplarse eficientemente a luz propagante y focalizarla en volúmenes nanométricos, y viceversa. Además, estas nanoantenas prometen mejorar significativamente la eficiencia de procesos como le fotodetección, la emisión de luz, sensores, transferencia de calor, y espectroscopía a la escala nanométrica. Aprender a controlar de forma precisa la respuesta óptica de estas nanoantenas representa un enfoque muy prometedor para controlar la distribución espacial y temporal de la luz a la escala nanométrica. Tradicionalmente, se han desarrollado dos principales estrategias para el control de la respuesta óptica de nanoantenas plasmónicas: la primer estrategia (estrategia estática) tiene como objetivo la optimización del diseño geométrico de las nanoantenas acorde a su aplicación, mientras que la segunda estrategia (estrategia dinámica) tiene como objetivo la modulación reversible del campo cercano de una nanoestructura dada a través de la manipulación de la luz de excitación en el tiempo y el espacio. El trabajo presentado en esta Tesis extiende el estado del arte de estas dos estrategias, y desarrolla nuevas herramientas, tanto experimentales como teóricas, para ampliar el nivel de control que tenemos sobre la distribución espacial de la luz debajo del límite de difracción. Después de presentar una visión general de los principios básicos de nano-óptica y de la óptica de lo plasmones de superficie, el Capítulo 1 repasa los avances en el control de la respuesta óptica de nanoestructuras metálicas – sea por una estrategia estática o dinámica – en el momento en que se inició este trabajo de investigación. La modificación de la geometría y las dimensiones de las nanpartículas metálicas sigue siendo un ingrediente fundamental para controlar las resonancias plasmónicas y los campos de luz a la escala nanométrica. Como ejemplos novedosos de control estático, por lo tanto, los Capítulos 2 y 3 estudian nuevos diseños de estructuras plasmónicas con capacidades sin precedentes de modelar campos de luz a la escala nanométrica, en particular un diseño fractal y una nanoantena unidireccional tipo Yagi-Uda. Los Capítuols 4 y 5 describen una nueva herramienta teórica y experimental para el control dinámico y determinístico de la respuesta óptica de nanoantenas basada en la modulación espacial de la fase de la luz de excitación: el campo óptico cercano, que resulta de la interacción entre la luz y las nanoestructuras plasmónicas, es normalmente determinado por la geometría del sistema metálico y las propiedades de la luz incidente, como su longitud de onda y su polarización; sin embargo, el control exacto y dinámico del campo óptico cercano debajo de límite de difracción de la luz – independientemente de la geometría de la nanoestructura – es también un ingrediente importante para el desarrollo de futuros dispositivos nano-ópticos y para ampliar los conceptos y las funcionalidades de la óptica macroscópica a la escala nanométrica. Finalmente, la Conclusión resume los resultados de este trabajo y ofrece una visión general de algunos estudios paralelos a esta tesis. Algunas de las observaciones finales permiten echar un vistazo a las perspectivas y estrategias futuras para complementar el control estático y el control dinámico en una única herramienta, que podría avanzar enormemente nuestra capacidad de controlar la respuesta óptica de nanoantennas debajo del límite de difracción.

Illuminated metal nanoparticles (MNPs) feature collective electron oscillations (so-called localized surface plasmons or LSPs) which facilitate concentrating light-matter interactions to length scales below the diffraction limit. Part I of this book describes two applications of this confinement effect. Firstly, the use of single particles as optically active probes for scanning near-field optical microscopy is demonstrated. Secondly, fluorescence enhancement in the vicinity of a single MNP is described theoretically. This description focuses on how the particle diameter and the surrounding medium influence the enhancement. It turned out that in these two examples the optical signal levels can be improved by manipulating the spectral LSP resonance position of the particles. This finding triggered the search for a method allowing optical particle tuning. Part II of this thesis describes an approach which allows such a spectral LSP manipulation on the single-particle level. The method makes use of the optically induced reduction of metal salt complexes in solution, which leads to the deposition of thin layers of elemental metal onto single, intentionally addressed particles. The deposition process is monitored by optical LSP analysis, and thus the tuning of the optical particle properties is controlled in situ. With this technique, a manipulation of both the size and the shape of single nanoparticles was achieved. Initial experiences were gained by manipulating spherical and ellipsoidal gold particles, for which a red- and a blueshift of the LSP resonance was observed, respectively. The insights obtained from these experiments were then applied to tune the interparticle separation in nanoparticle pairs, i.e., to tune the resonance wavelength of these plasmonic nanoresonators. Subsequently, single resonators were used to reshape the fluorescence emission spectrum of organic molecules. Besides size and shape, also material parameters such as the surface roughness and the surface material composition influence the optical properties of MNPs. Both aspects are addressed using the example of rough platinum spheres and demonstrating the fabrication of bimetallic core-shell particles. As the material compositon of particles not only influences their optical, but for example also their catalytic or magnetic properties, photochemical metal deposition with in-situ optical LSP read-out builds a bridge to other fields of nanoscience. The presented method is a versatile tool for the fabrication and manipulation of nanostructures, and it is not limited to the field of plasmonics. / Metallische Nanopartikel (MNP) weisen unter Beleuchtung kollektive Schwingungen des Elektronengases auf (sogenannte lokalisierte Oberflächenplasmonen oder LOP). Die dadurch entstehende elektromagnetische Feldverteilung um die Partikel erlaubt die Konzentration von Licht-Materie-Wechselwirkungen auf einen Größenbereich unterhalb des Beugungslimits. In Teil I des vorliegenden Buches werden zwei Anwendungen dieses Konzentrationseffekts beschrieben. Zum einen wird die Verwendung eines einzelnen Partikels als Rastersonde für die optische Nahfeldmikroskopie gezeigt. Zum anderen wird die Fluoreszenzverstärkung in der unmittelbaren Umgebung eines Partikels untersucht. In letzterem Fall liegt der Fokus auf dem Einfluss der Partikelgröße und des Umgebungsmediums auf den Verstärkungsfaktor. Beide Untersuchungen zeigten, dass die Stärke der auftretenden optischen Signale von einer gezielten Steuerung der LOPResonanz profitieren kann. Diese Erkenntnis führte zur Entwicklung einer Methode, welche eine solche spektrale LOP-Steuerung erlaubt. Mit der in Teil II beschriebenen photochemischen Abscheidung von Metall auf einzelne Partikel wurde ein geeigneter Ansatz gefunden. Dabei wird die optisch induzierte Reduktion von Metallsalzkomplexen in einer Lösung ausgenutzt, um dünne Metallschichten auf gezielt ausgewählte Partikel aufzubringen. Der Abscheidungsprozess wird optisch über die Änderung der LOP-Resonanz des belichteten Partikels überwacht. Somit können dessen optische Eigenschaften gezielt in situ eingestellt werden. Mit der beschriebenen Technik können die Größe und die Form einzelner metallischer Partikel beeinflusst werden, was sich in einer Rot- bzw. Blauverschiebung der LOPResonanz äußert. Dieses Prinzip konnte zuerst an sphärischen und ellipsoidalen Goldpartikeln gezeigt werden. Die gewonnen Erkenntnisse wurden dann auf die gezielte Einstellung des Teilchenabstandes in Partikelpaaren übertragen, d. h., die Resonanzwellenlänge solcher plasmonischer Nanoresonatoren wurde gezielt manipuliert. Die Resonatoren konnten in einem zweiten Schritt zur Steuerung des Fluoreszenzspektrums organischer Moleküle eingesetzt werden. Neben Größe und Form spielen auch Materialparameter wie die Oberflächenrauigkeit und das Oberflächenmaterial eine wichtige Rolle für die optischen Eigenschaften der Partikel. Diese Parameter wurden am Beispiel von rauen Platinpartikeln sowie an bimetallischen Kern-Schale-Partikeln untersucht. Da das Oberflächenmaterial nicht nur die optischen, sondern z. B. auch katalytischen und magnetischen Eigenschaften der Partikel beeinflusst, verbindet die vorgestellte Methode die Plasmonik mit vielen anderen Bereichen der Nanotechnologie. Sie stellt eine vielseitige Technik zur Herstellung und Manipulation von Nanostrukturen dar, ohne dabei auf die Nanooptik limitiert zu sein.

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Une nouvelle génération de dispositifs électroniques et optoélectroniques combinant hautes performances et bas coût se profile grâce aux promesses des films à boîtes quantiques colloïdales (BQCs) et de leurs propriétés électriques et optiques uniques. Les BQCs sont des nanocristaux semi-conducteurs synthétisés en solution qui se comportent comme des atomes artificiels. Des progrès considérables ont été réalisés durant la dernière décennie pour développer une optoélectronique à base de films BQCs mais les performances des composants réalisés sont toujours limitées par un certain nombre de propriétés propres à ces milieux telles que leur granularité et la présence de ligands à la surface des nanocristaux. Un deuxième type de matériaux artificiels, les métamatériaux, suscite un intérêt considérable de la part de la communauté de la nano-optique en raison des perspectives qu'ils offrent pour surmonter la limite de diffraction, réaliser des capes d'invisibilités et des indices de réfraction négatif en optique. Cependant, un certain nombre des applications potentielles des métamatériaux optiques se heurtent à leurs pertes élevées et au manque de fonctionnalités actives contrôlées électriquement.Bien que les films BQCs et les métamatériaux soient étudiés de façon indépendante et associés à deux champs de recherche distincts, leurs propriétés ont beaucoup d'éléments en commun puisqu'elles sont dans les deux cas largement dictées par leur géométrie interne. Il paraît donc intéressant d'exploiter ces analogies et de voir si les difficultés rencontrées dans chaque discipline ne peuvent pas être surmontées en combinant les deux approches. Cette thèse se propose de jeter les premiers ponts entre films BQCs et métamatériaux et constitue une première tentative d'établir une synergie entre ces deux types de milieux artificiels.Dans un premier temps, nous étudions des réseaux de nanoantennes plasmoniques capables d'exalter la photoluminescence spontanée de BQCs et apportons de nouveaux éléments de compréhension à ces interactions. Ensuite, nous décrivons la fabrication et la caractérisation de LEDs à BQCs inorganiques et émission par le haut. Ces LEDs sont développées de façon à servir de plateforme pour la dernière partie de ce travail qui consiste à hybrider les films BQCs et les métamatériaux. Dans cette dernière partie, nous insérons les réseaux d'antennes plasmoniques étudiés précédemment dans l'architecture des LEDs et démontrons une nouvelle forme d'électroluminescence artificielle. Celle-ci se traduit par l'émission de lumière par des nanopixels discrets qui peuvent être arrangés de façon arbitrairement complexe afin de générer toute une gamme de fonctionnalités. D'autres avantages seront présentés comme une brillance accrue, une tension de seuil extrêmement basse, des longueurs d'ondes d'émission contrôlées par la géométrie et un contrôle total de la polarisation. Une série d'expériences visant à sonder les mécanismes à l’œuvre dans ce nouveau type de LEDs sera présentée.Ce travail illustre le très grand potentiel qu'il y a à combiner différentes classes de matière artificielle et suggère que bien d'autres opportunités découleront d'une vision unifiée des différents milieux composites développés en physique, chimie et ingénierie. / A next generation of electronic and optoelectronic devices with high performances and low cost is expected to take off with films of colloidal quantum dots (CQDs) thanks to their unique electrical and optical properties. CQDs are semiconducting nanocrystals synthesized in solution that behave as artificial atoms. Substantial progresses in CQD film-based optoelectronics has been made over the past decade, but the performances are still limited and governed by the merit and inherited properties of CQDs. Another type of artificial medium, metamaterials, is generating a considerable interest from the nano-optics community because of its promises for beating the diffraction limit, realizing invisible cloaks, and creating negative refractive of index at optical regime. However, many of the potential applications for optical metamaterials are limited by their losses and the lack of active functionalities driven by electricity.Although films of CQDs and metamaterials are studied independently and associated to two distinct fields, their properties are mainly determined by their inner geometry. In addition, the difficult hurdles from each field can be surmounted by cooperating with the other one. This dissertation establishes the first bridge to connect films of CQDs and metamaterials and is a first attempt at exploiting the synergy of different types of artificial media.Firstly, we study plasmonic nanoantenna arrays capable of enhancing the spontaneous photoluminescence of CQDs and provide new fundamental insight into these interactions. Secondly, we report the fabrication and characterization of the first inorganic top-emission infrared quantum dot light-emitting-diodes (QDLEDs). The diodes are developed to serve as a solid platform for studying the CQDs film/metamaterial hybrids. Finally, we insert the plasmonic nanoantenna arrays studied at the beginning of this thesis in our QDLEDs and demonstrate a novel form of electroluminescence in which light is emitted by discrete nanoscale pixels that than be arranged at will to form complex light emitting metasurfaces. Other advantages associated with our metamaterial QDLEDs will also be presented i.e. greatly enhanced brightness, extremely low turn-on voltage, emissive color tunability, and polarized electroluminescence. A series of controlled experiments to probe the operational mechanisms of metamaterial QDLED will be discussed.This demonstration illustrates the enormous synergy of combining different types of artificial matter and suggests that many other opportunities will arise by taking an unified view of the various artificial media developed in physics, chemistry and engineering.

Die Methode „interferometric frequency-resolved optical gating“ (iFROG) zur Charakterisierung ultrakurzer Laserimpulse wurde erweitert. Als optische Nichtlinearität werden sowohl die Erzeugung der 2. als auch der 3. Harmonischen (THG) separat verwendet. Eine iFROG-Messung stellt ein inverses Problem dar, bei dem die Amplitude und Phase des elektrischen Feldes des Laserimpulses nur durch einen iterativen Algorithmus rekonstruiert werden kann. In dieser Arbeit wird ein mathematischer Formalismus entwickelt und mit einem evolutionären Optimierungsalgorithmus kombiniert, um einen neuartigen Impuls-Rekonstruktions-Algorithmus für iFROG zu erschaffen. Während iFROG ursprünglich ausschließlich zur Charakterisierung von Laserimpulsen konzipiert wurde, kann die Technik gleichermaßen für spektroskopische Zwecke eingesetzt werden. Wird das nichtlineare Medium in iFROG durch ein Untersuchungsobjekt ersetzt und ein bekannter Laserimpuls erneut charakterisiert, so kann die Antwortfunktion des Untersuchungsobjekts mit einer sub-Femtosekunden-Auflösung entschlüsselt werden. Da für die THG-Variante bisher keine Lösung bekannt ist, ermöglicht der vorgestellte Rekonstruktion-Algorithmus die erstmalige Nutzung von iFROG zur Untersuchung ultraschneller nichtlinearer Effekte dritter Ordnung. Die spektroskopische Fähigkeit von iFROG wird durch das Studium von drei unterschiedlichen physikalischen Systemen (Nanostrukturen) geprüft. In ZnO-Nanostäben wird die Leistungsabhängigkeit der durch Multiphotonenabsorption induzierten Lumineszenz gemessen, wobei nachgewiesen werden konnte, dass diese mit einer Lokalisierung des optischen Nahfelds verknüpft ist. Eine Dreiphotonenresonanz in einem dünnen Titandioxid Film und eine Oberflächenplasmonenresonanz in Au-Nanoantennen führen beide zu einer endlichen Lebensdauer der induzierten Materialpolarisation. Die iFROG-Methode wird verwendet, um die ultraschnelle zeitliche Dynamik dieser Systeme auf der Nanometer- und wenige Femtosekunden-Skala zu messen. / The ultrashort laser pulse characterization method “interferometric frequency-resolved optical gating” (iFROG) is extended. Both second- and third harmonic generation (SHG and THG) are separately employed as the optical nonlinearity. An iFROG measurement represents an inverse problem, where the electric field amplitude and phase of the underlying laser pulse can only be reconstructed by an iterative algorithm. In this work, a mathematical formalism for both the SHG and THG variants of iFROG is developed and combined with an evolutionary optimization algorithm to create a novel pulse retrieval algorithm for iFROG. While iFROG was originally conceived solely for pulse characterization, the technique can equally well be applied for spectroscopic purposes. By replacing the nonlinear medium in iFROG with an object of study, say a nanostructure, and characterizing a known pulse again such that the sample affects the harmonic generation process, the response of the object can be deciphered with sub-femtosecond precision. As no previous solution for the THG variant exists, the presented retrieval algorithm allows iFROG to be exploited in the study of ultrafast third-order nonlinear effects for the first time. The spectroscopic capability of iFROG is put to test by studying three differing physical systems, each consisting of nanostructures resting on dielectric substrates. Subjecting these specimen to few-cycle near-infrared pulses, a rich variety of nonlinear optical phenomena is observed. In ZnO nanorods, the power dependence of multiphoton-absorption induced luminescence is measured and found to be connected to a localization of the optical near-field. A three-photon resonance in a thin film of titania and a localized surface plasmon resonance in Au nanoantennas both lead to a finite lifetime of the induced material polarization. The THG-iFROG method is harnessed to measure the ultrafast temporal dynamics of these systems at the nanometer and few-femtosecond scales.

Integrierte optoelektronische Anwendungen sind allgegenwärtig in moderner Technologie. Sie sind einerseits Schlüsselkomponenten in bekannten kommerziellen Produkten wie mobilen Geräten oder Flachbildschirmen, aber sie ermöglichen auch schnelle Netzwerke in Datenzentren. Um drängende Probleme im Zusammenhang mit dieser Technologie zu lösen, z.B. der hohe Energieverbrauch und die Verwendung und Rückgewinnung von seltenen Materialien, sucht die Forschung nach Alternativen. Insbesondere effiziente, nicht-lineare Prozesse werden benötigt, um Signale zu schalten. Einige vielversprechende Konzepte wurden in der Nanooptik vorgeschlagen. Diese basieren insbesondere auf plasmonischen Prozessen, die im Frequenzbereich von sichtbarem Licht stattfinden. Drei dieser Konzepte werden in dieser Arbeit diskutiert und untersucht. Teil 1 der Arbeit handelt von der konkreten Umsetzung eines Konzepts, das eine starke Interaktion zwischen einzelnen Quantenemittern und dem geführten Lichtfeld an metallischen Wellenleitern ausnutzt. Hierdurch können prinzipiell extrem schwache Lichtsignale zum Schalten verwendet werden. In Teil 2 wird die Miniaturisierung von Lasern untersucht. Kleine Lasersysteme finden schon heute Anwendungen in verschiedensten Bereichen der Optoelektronik. Diese Arbeit behandelt die kleinstmögliche Realisierung von Lasern, sogenannte Nanolaser, und untersucht deren Anwendbarkeit. Teil 3 widmet sich dem relativ neuen Materialsystem Graphen. In dieser Arbeit wird untersucht, in wie weit sich Graphen zur Manipulation von sichtbarem Licht verwenden lässt, beziehungsweise, in wie weit Graphen plasmonische Eigenschaften aufweist. Die Analyse der Konzepte liefert neue Erkenntnisse zu kontrovers diskutierten Themen bezüglich der Vorzüge und Nachteile der Miniaturisierung mit Hilfe der Plasmonik. Die Erkenntnisse geben des Weiteren klare Richtlinien zur Optimierung der Konzepte hin zu effizienteren und praktikableren Designs. / Integrated optoelectronic applications are omnipresent in modern technology. They are key constituents of familiar commercial products such as mobile devices and flat screens but also enable fast networks in data centers. In order to solve pressing problems induced by the technology, such as high power consumption and the use and recycling of rare materials, research tries to explore alternatives. In particular, there is a need for efficient, non-linear processes that could be employed for switching of signals. Some promising concepts have been proposed using nanooptics, especially based on plasmonic processes that take place at frequencies of visible light. Three of these concepts are discussed and investigated in this work. Part 1 of this work is about a concrete realization of a concept which makes use of a strong interaction between individual quantum emitters and guided light-fields of metallic waveguides. With this approach, in principle extremely weak light-signals can be sufficient for switching. In part 2 the miniaturization of lasers is investigated. Small laser-systems are already used today for a broad range of applications in optoelectronics. This works examines the smallest possible realization of lasers, so-called nanolasers, and investigates their applicability. Part 3 focuses on the relatively young material graphene. In this work it is investigated in which way graphene could be used for the manipulation of visible light, and accordingly, whether graphene features plasmonic properties. The analysis of these concepts provides new insights to controversial discussed topics with respect to the advantages and disadvantages of miniaturization with the help of plasmonics. Further, the findings give clear advice for the optimization of the concepts towards more efficient and practicable designs.

A metallic hole array of a rectangular converging-diverging channel (RCDC) shape exhibits extraordinary transmission for wavelengths larger than the periodicity of the holes. We use a three-dimensional (3D) finite element method to analyze the transmission characteristics of two-dimensional metallic hole arrays (2D-MHA) with RCDC. For a straight channel MHA, when the aperture size is reduced, the transmission peaks have a blue-shift. The same result is observed for a smaller gap throat for the RCDC structure. For the rectangular holes with a high length-width ratio, a similar blue-shift in the transmission peaks as well as a narrower full width at half maximum (FWHM) are observed. The asymmetry from the rectangular shape gives this structure high selectivity for light with different polarizations. Furthermore, the RCDC shape gives extra degrees of geometrical variables to 2D-MHA for tuning the location of the transmission peak and the FWHM. Tunable extraordinary transmission via changing temperature of a porous metallic layer on top of a thin layer of dielectric strontium titanate (STO) is then studied. The metallic layer has a through-hole array and each hole has a circular converging-diverging channel (CDC) shape, which induces the excitation of surface plasmon polaritons (SPPs) and then results in a controllable extraordinary optical transmission in the terahertz (THz) frequency range. We use a three-dimensional (3D) finite element method to analyze the transmission characteristics of the structure. Location and magnitude of the transmission peaks can be adjusted by the hole size, converging angle, and thicknesses of metal and STO layers. Remarkably, the suggested structure presents a strong transmission dependency on temperature, which offers a new approach to actively and externally tune the transmission. Currently, the performances of thin film solar cells are limited by poor light absorption and carrier collection. In this research, large, broadband, and polarization-insensitive light absorption enhancement is realized via integrating with unique metallic nanogratings. Through simulation, three possible mechanisms are identified to be responsible for such an enormous enhancement. A test for totaling the absorption over the solar spectrum shows an up to ~30% broadband absorption enhancement when comparing to bare thin film cells. Overall performance of a thin film solar cell is determined by the efficiency of conversing photons to electrons that include light absorption, carrier generation and carrier collection processes. Photon management via hybrid designing has been emerging as a powerful means to further boost the conversion efficiency. Here a new nanograting solar cell design, which can be universal and a new solar cell platform technology, is proposed with goals to achieve large enhancement on broadband light absorption and carrier generation, most importantly, under the much reduced usage of active and non-earth-abundant materials. A test for the short circuit current density in CuIn[subscript x]Ga([subscript 1-x])Se₂ (CIGS) thin film solar cells shows an up to ~250% enhancement when comparing to the corresponding bare thin film cells. Besides that, by placing metal strips on top of the nanograting, which act as the top electrode, this design is able to reduce the use of non-earth-abundant materials such as indium that is normally used in both active and transparent conducting materials. / text