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Impact de l'élévation de la temperature jusqu'à 80ºC sur le comportement des radionucléides dans le callovo-oxfordien : application à l'uranium / Impact of increasing temperature up to 80 °C on the behaviour of radionuclides in the Callovo-oxfordian formation : application to uranium

Maia, Flávia Marina Serafim 30 May 2018 (has links)
Ce travail vise à comprendre et quantifier le comportement de U(VI) dans les argilites du Callovo-Oxfordien(COₓ), prévues pour accueillir les déchets nucléaires de haute activité en France. L’effet de la température sur ce comportement est particulièrement étudié. La première partie du travail s'est concentrée sur les propriétés thermodynamiques des complexes ternaires Ca-U(VI)-CO₃ qui contrôlent la spéciation de U(VI) en solution. Ces dernières ont été mesurées par une méthode de compétition en présence d’une résine sous pCO₂ et pH contrôlés. Les résultats indiquent que la température ne favorise pas la formation de CaUO₂(CO₃)₃²⁻ (log₁₀ βº₁₁₃ = 27,3 ± 0,3 ; ΔrHº = -27,4 ± 8 kJ/mol) et n'affecte pas la formation de Ca₂UO₂(CO₃)₃(aq)(log₁₀ βº₂₁₃ = 29,7 ± 0,3 ; ΔrHº = 0 ± 2 kJ/mol). Une approche « bottom-up » avec le modèle « 2SPNE SC /CE » publié dans la littérature a été suivie pour décrire les phénomènes de sorption, en considérant que la fraction argileuse du COₓ (Illite et I/S) gouverne la sorption de U(VI). Ce modèle a été appliqué avec succès pour reproduire une multitude de données expérimentales obtenues avec l'illite, la fraction argileuse du COₓ et les argilites du COₓ en fonction de paramètres clés (pH, pCO₂, [U(VI)], [Ca]) à 20 °C. Le phénomène de rétention dans les conditions in-situ est principalement régi par la sorption des complexes U(VI)-carbonate et une nouvelle constante d´équilibre de réaction de complexation de surface est proposée pour l'illite. Une augmentation de la température à 80 °C conduit à une augmentation de la rétention de U(VI) sur le COₓ. Cette augmentation est accompagnée d'un changement de pCO₂et de pH. Le modèle de rétention testé à 20 °C combiné avec les paramètres thermodynamiques décrivant le comportement de U(VI) en solution expliquent cette augmentation sans pour autant obtenir un accord satisfaisant avec l’expérience. Le modèle est amélioré en intégrant des valeurs de ΔrHº obtenues pour les réactions de complexation de surface à partir du système U(VI)/illite. / The aim of this study was to understand and quantify the behaviour of U(VI) on the Callovo-Oxfordian(COx) clay which is envisioned to host high-level radioactive waste in France. The temperature effect up to 80°C on this behaviour was particularly studied. The first part of the work focussed on the thermodynamic properties of the calcium uranyl carbonate aqueous complexes which govern U(VI) speciation in solution. They were measured indirectly by sorption-based methodologies under controlled pCO₂ and pH. The results indicate that the temperature does not favour the formation of CaUO₂(CO₃)₃²⁻ (log₁₀ βº₁₁₃ = 27,3 ± 0,3 ; ΔrHº = -27,4 ± 8 kJ/mol) and does not affect the formation of Ca₂UO₂(CO₃)₃(aq)(log₁₀ βº₂₁₃ = 29,7 ± 0,3 ; ΔrHº = 0 ± 2 kJ/mol). A bottom-up approach with the published “2SPNE SC/CE”model was used for describing the sorption processes, with the assumption that the clay fraction of the COx (Illite, andI/S) governs U(VI) sorption.The model was successfully applied to reproduce a wealth of experimental data obtained with illite, the COₓ clay fractionand the COₓ clay rock as a function of key parameters (pH, pCO2, [U(VI)], [Ca]) at 20 °C. The sorption on COₓ conditions is mainly governed by the sorption of U(VI)-CO3 complexes and a new sorption constant is proposed for illite. An increase in temperature to 80 °C leads to an in-crease of U(VI) retention on COx. This increase is ac-companiedby a change of both pCO₂ and pH. The sorption model developed at 20 °C, together with the thermodynamic parameters describing U(VI) speciation in solution, can explain this increase but without obtaining a good agreement with the experiment. The model is improved by considering ΔrHº values for sur-face complexation reactions obtained for the U(VI))/illite system.
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Analysis of long-term closure in drifts excavated in Callovo-Oxfordian claystone : roles of anisotropy and hydromechanical couplings / Comportement différé de galeries dans l'argilite du Callovo-Oxfordien : rôles de l'anisotropie et des couplages hydromécaniques pour le dimensionnement des ouvrages

Guayacan Carrillo, Lina María 09 December 2016 (has links)
L'Agence nationale pour la gestion des déchets radioactifs (Andra) a commencé en 2000 la construction du Laboratoire Souterrain de Meuse / Haute-Marne (LS-M/HM) avec l'objectif principal de démontrer la faisabilité d’un stockage géologique dans l’argilite du Callovo-Oxfordien. Un réseau de galeries expérimentales a été excavé, principalement en suivant les directions des contraintes horizontales (majeure et mineure), avec des variations sur : la méthode d'excavation, la géométrie de la structure et le soutènement. Chaque galerie a été instrumentée en différentes sections pour suivre le comportement hydromécanique de la roche face à l’excavation. Le suivi de la zone autour des galeries excavées au niveau principal (-490 m) a révélé le développement d'une zone fracturée (fractures en extension et en cisaillement) induite par l'excavation. La distribution de la zone fracturée dépend à la fois de l'orientation de la galerie et du champ de contraintes in-situ et a une influence importante sur la déformation des galeries. En effet, les mesures de convergence ont montré une fermeture anisotrope de la section de la galerie. De plus, il a été observé un champ de distribution anisotrope de la pression de pores ainsi que des surpressions autour des galeries.Afin d’analyser la réponse anisotrope du massif pendant l’excavation et après celle-ci, les travaux effectués dans le cadre de la thèse sont axés principalement sur une étude directe des mesures de convergence in-situ. Cette analyse s’effectue à l’aide de la loi semi-empirique proposée par Sulem et al. (1987) [Int J Rock Mech Min Sci Geomech Abstr 24: 145–154]. A cet égard, différentes galeries excavées dans le LS-M/HM ont été étudiées. Ces galeries présentent certaines différences dans leurs orientations et l’état initial des contraintes, dans la méthode et la vitesse d’excavation ainsi que dans les diamètres de la section et les types de soutènements installées. Cette analyse permet d’obtenir des prédictions fiables de la convergence à long-terme, ce qui peut servir pour le dimensionnement et la prévision de la performance du soutènement à long-terme.En outre, nous avons étudié la réponse anisotrope du champ de pression interstitielle observée in-situ. Cette analyse est basée sur une approche poroélastique anisotrope. L’objectif principal est de reproduire qualitativement l’évolution de la pression des pores autour des galeries avec une approche simple qui prend en compte l’anisotropie intrinsèque du matériau. Enfin, une analyse de l’apparition de la rupture montre le rôle clé que joue le couplage hydromécanique dans l’extension de la zone fracturée / The French National Radioactive Waste Management Agency (Andra) began in 2000 the construction of an Underground Research Laboratory (URL) with the main goal of demonstrating the feasibility of a geological repository in Callovo-Oxfordian claystone. Several research programs have taken place to improve the knowledge of the rock properties and its response to the excavation progress. A network of experimental drifts has been constructed with variations on: excavation method, structure geometry, supports system and orientations with respect to principal stresses’ directions. In each drift different sections have been instrumented to monitor the hydro-mechanical behavior of the rock mass formation. Continuous monitoring of the excavated zone around the drifts in the main level (-490 m) revealed the development of a fractured zone (extensional and shear fractures) induced by the excavation. The extent of this fractured zone depends on the drift orientation regarding the in-situ stress field. Accordingly, the convergence measurements showed an anisotropic closure which depends also on the drifts’ orientations. Moreover, marked overpressures and an anisotropic pore pressure field around the drifts have been also observed.The approach proposed in this work is mainly based on a direct analysis of the convergence measurements, for studying the anisotropic response of the rock formation during and after excavation. The convergence evolution is analyzed on the basis of the semi-empirical law proposed by Sulem et al. (1987) [Int J Rock Mech Min Sci Geomech Abstr 24: 145–154]. The monitoring and analysis of convergence data can provide a reliable approach of the interaction between rock mass and support. Therefore, the anisotropy and the variability of the closure are analyzed taking into account different field cases: drifts excavated in two different orientations (i.e. influence of the initial stress state), different methods, sizes and rates of excavation and different supports systems with different conditions of installation. This broad range of cases permits to refine the analysis for reliable predictions of the convergence evolution in the long term. This approach can thus be used for the design of various types of support and the evaluation of its performance in the long term.On the other hand, the pore pressure evolution induced by excavation of drifts as recorded in situ has been analyzed. The anisotropic response observed in-situ suggests that the intrinsic anisotropy of the material plays a key role in the response of the rock formation. To understand these phenomena, an anisotropic poroelastic analysis of the pore pressure evolution induced by the drift excavation is performed. The main goal is to simulate the main trends of the pore pressure evolution with a simple model taking into account the inherent anisotropy of the material. Finally, an analysis of the onset of failure shows the key role of the hydro-mechanical coupling on the extension of the failed zone around the drifts
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Etude du transfert réactif de l'hydrogène au sein de l'argilite intacte / Study of reactive transfer of hydrogen within intact clayrock

Didier, Mathilde 29 October 2012 (has links)
L'hydrogène gazeux va être produit par la corrosion anaérobique des containers dans le stockage géologique de déchets radioactifs. Ce gaz peut avoir un impact sur la stabilité de la couche géologique, du fait d'une part de son caractère réducteur et d'autre part de sa production en continu pendant environ 100 000 ans. Une augmentation de pression locale peut affecter les propriétés hydro-gazo dynamiques des transferts en hydrogène. Le caractère réducteur de H2 peut modifier les propriétés d'oxydo-réduction de l'argilite du Callovo-Oxfordien (COx) et les propriétés hydrauliques de la barrière, et donc (1) sa minéralogie, (2) la spéciation des radionucléides sortant du container et (3) leur transfert. De plus, si le transport de l'hydrogène gazeux est difficile au sein de la couche géologique, l'augmentation de pression pourrait en induire la fissuration et ainsi créer des chemins préférentiels favorables à cette migration. Un dispositif expérimental a été mis en place afin d'évaluer tant la pression d'entrée de H2(g) que les paramètres de transport par perméation et diffusion à travers le COx. La pression d'entrée de l'hydrogène gazeux au sein de l'argilite du Callovo-Oxfordien saturé est comprise entre 49 et 63 bar. Sachant que la pression maximale attendue est d'environ 80 bar, on pourra donc avoir un déplacement du gaz dans la roche saturée en eau. Pour une saturation supérieure à 0,90 et avec T = 23°C, la perméabilité mesurée est proche de 10-23 m2 et le coefficient de diffusion de 10-12 m2.s-1. Ceci laisse donc envisager un déplacement lent de l'hydrogène dans la roche, par exemple il lui faudra environ 31 710 ans pour traverser un mètre de roche sous l'effet de la diffusion. Il a également été mis en évidence que les paramètres de transport dépendent essentiellement de la saturation de l'échantillon et dépendent peu de la température. Concernant la réactivité, dans des conditions proches de celles dans le stockage, H2 va réduire jusqu'à 9 wt% du Fe(III) structural sous 90°C et PH2 = 5 bar. Cette réaction n'est pas totale et le mécanisme majoritaire va être la sorption de gaz. Les niveaux d'hydrogène ainsi prélevés par le solide atteignent 0,05 wt% à 90°C et PH2 = 0,45 bar. Ce phénomène dépend fortement de la saturation de l'échantillon en eau du fait de la compétition entre H2 et H2O pour se sorber sur les sites de sorption à la surface de l'échantillon. Au total jusqu'à 18 m3 de H2 vont se sorber par m3 de COx sous PH2 = 0,45 bar et T = 90°C en conditions sèches. Ce processus va permettre, en complément du transport de gaz, de diminuer localement la pression en hydrogène. / Hydrogen gas will be produced by anaerobic corrosion of radioactive waste containers in the geological repository. This gas could affect the geological layer (Callovo-Oxfordian) stability, first due to its reductive capacity and then also due to its continuous production for about 100,000 years. The local pressure increase could affect the properties of hydro-gaseous dynamic of hydrogen transfers. The reductive capacity of H2 could change the redox properties of the Callovo-Oxfordian and the barrier hydraulic properties, and therefore (1) its mineralogy, (2) the speciation of outgoing radionuclides and (3) their transfer. Moreover, if the hydrogen gas transport is difficult within the geological layer, the pressure increase could cause cracking and create preferential pathways for radionuclides migration. An experimental device was developed to measure the entry pressure of H2(g) and transport parameters as permeability and diffusion coefficient through the COx. The entry pressure is estimated to be between 49 and 63 bar. Knowing that the maximum expected pressure is about 80 bar, there may therefore be a displacement of hydrogen gas into the water saturated clayrock. Moreover, for a saturation greater than 0.90 and at T = 23°C, permeability is measured to be close to 10-23 m2 and the diffusion coefficient to be as low as 10-12 m2.s-1. Therefore hydrogen gas will move slowly in the geological layer, for example it will take about 31,710 years to go through one meter of clayrock by diffusion. These transport parameters are found to depend mainly on the sample water saturation and not much on temperature. Regarding hydrogen reactivity, under conditions close to those in the storage, H2 will reduce up to 9 wt% of structural Fe (III) at 90°C and PH2 = 5 bar. This reaction is not complete and hydrogen gas will mainly sorb on the material, with a sorption up to 0.05 wt% at 90°C and PH2 = 0.45 bar. This process depends strongly on the water saturation of the sample, because of a competition between H2 and H2O to sorb on the surface. As a whole, more than 18 m3 of H2 per m3 of COx will sorb in dried conditions. This process will allow, during gas transport, to reduce locally the hydrogen pressure.
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Filtrage géostatistique de données géophysiques en vue de la cartographie de l’impédance d’une formation argileuse : exemple du Callovo-Oxfordien de Meuse / Geostatistical filtering of geophysical data with application for the modeling of the impedance in a clay formation : example of the Callovo-Oxfordian of Meuse

Aburto Mardones, Danitza 10 February 2012 (has links)
Dans le cadre de recherches menées par l'ANDRA, qui visent à évaluer la faisabilité de créer un stockage de déchets radioactifs dans la formation argileuse du Callovo Oxfordien, cette thèse s'intéresse à deux étapes indispensables pour obtenir une image 3D du sous sol. La première étape concerne la cartographie de la géométrie de la formation. Celle-ci est déterminée à partir de temps pointés le long de profils sismiques, orientés suivant deux directions principales. Aux intersections, les valeurs enregistrées par deux profils sont différentes. Le faible nombre d'intersections ne permettant pas une étude détaillée du comportement spatial de ces différences, elles sont analysées par le biais du pseudo variogramme croisé. L'analyse variographique permet de choisir un modèle cohérent pour l'ensemble des profils. À partir de ce modèle une estimation du temps corrigée est présentée. La deuxième étape concerne l'étude de l'impédance, variable liée aux propriétés intrinsèques de la roche. Deux types de mesure sont disponibles. D'une part l'impédance sismique résultant de l'inversion géophysique de l'amplitude enregistrée le long de profils de sismique réflexion est largement étendue dans la zone d'intérêt. D'autre part, l'impédance log, résultant du produit de la densité de la roche et de la vitesse des ondes P, n'est connue uniquement dans quelques puits. Le comportement spatial bivariable, le long de la direction verticale, a permis de formuler l'hypothèse suivante : chaque mesure d'impédance est décomposée en une somme d'une variable Z (commune aux deux mesures) et d'un résidu différent pour chaque mesure. Sous certaines hypothèses supplémentaires, il est possible d'estimer la composante commune sur l'ensemble des sections sismiques. En complément à ces études, d'autres points ont été évoqués, par exemple la correspondance entre procédés géophysiques et géostatistiques, ou la prise en compte d'incertitude sur les amplitudes. / In the framework of researches carried out by ANDRA (the French agency for nuclear waste), which aim at evaluating the feasibility of creating a repository of radioactive waste in the Callovo Oxfordian clay formation. This thesis studies two key steps to obtain a 3D image of the formation: its geometry and its internal heterogeneity. The geometry of the sedimentary formation is determined from seismic time picking along profiles. These profiles are oriented along two main directions. At the intersections, the values registered by two profiles are different. The low number of intersections does not allow a precise study of the spatial behavior of these differences; they are analyzed via the pseudo-cross-variogram. The variography analysis allows the choice of a coherent model for all the profiles, from which an estimation of the corrected time is presented. The internal heterogeneity is performed through the study of the impedance, a variable linked to the intrinsic properties of the rock. Two types of measurements are available. On one hand, the seismic impedance resulting from the geophysical inversion of the amplitude recorded along seismic reflection profiles is densely distributed in the area of interest. On the other hand, the impedance log, resulting from the product of rock density and P wave velocity, is known at only few wells. Bivariate spatial behavior along the vertical direction has allowed the formulation of the following hypothesis: each impedance measurement can be decomposed into a sum of a variable Z (common to both measures) and a residual specific to each measure. Under certain supplementary hypotheses, it is possible to estimate the common component along the seismic sections. Some complements to these studies are mentioned, for example the correspondence between geophysical and geostatistical methods or the consideration of uncertainty in the amplitudes.
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Influence de la matière organique naturelle mobile sur la rétention de l’europium sur l’argilite de Bure / Influence of natural mobile organic matter on europium retention on Bure clay rock

Vu-Do, Laurence 22 February 2013 (has links)
Dans le contexte du stockage profond des déchets radioactifs de haute et moyenne activité à vie longue en France, l’argilite de Bure (Arg) a été choisie comme roche hôte notamment pour ses propriétés de rétention des radionucléides. Or, cette roche argileuse dite du Callovo-Oxfordien (COx) contient naturellement de la matière organique (MO). Le but de cette thèse est d’évaluer l’influence de la MO naturelle mobile sur la rétention sur l’argilite de l’europium, analogue classique des actinides trivalents des déchets vitrifiés. Trois molécules organiques sont étudiées : les acides subérique, sorbique et tiglique, acides organiques de faible poids moléculaire identifiés dans l’eau porale naturelle du COx. Toutes les expériences ont été réalisées dans un milieu simulant l’eau du COx (pH=7,5 ; I=0,1 mol/L ; PCO2 =10^(-2) bar).La caractérisation de notre échantillon d’argilite montre sa conformité avec les études précédentes de la zone d’intérêt et que le pH de 7,5 est incontournable pour ne pas dénaturer la roche. L’étude du système Eu-MO montre que les acides organiques n’ont pas d’influence sur la spéciation de l’europium dans l’eau de COx. L’étude expérimentale de l’interaction Eu-Arg confirme que la rétention se fait par sorption sur l’argilite (CEu<6.10-6mol/L) et précipitation dans l’eau de COx (CEu>6.10^(-6)mol/L). Le coefficient de distribution Rd, qui quantifie la sorption, est de 170 ± 30 L/g, valeur élevée conforme aux valeurs documentées sur des argilites naturelles. Enfin, l’étude du système ternaire Eu-MO-Arg montre une légère augmentation de la rétention de Eu en présence de matière organique. Cet effet synergique est très satisfaisant du point de vue de la sûreté du stockage : la présence de ces petits acides organiques naturels ne remet pas en question les propriétés de rétention de l’argilite vis-à-vis de l’europium et des actinides trivalents. / Bure clay rock (CR) was chosen as host rock for the French high and intermediate level long lived radioactive waste repository. This choice is mostly explained by the retention ability of the Callovo-Oxfordian rock (COx). Bure clay rock contains natural organic matter (OM) that could have an influence on radionuclide retention. The aim of this work is to assess the influence of natural mobile OM on the retention of Eu on clay rock. Eu was chosen as a chemical model for trivalent actinides contained in vitrified waste. Three organic molecules were studied: suberic, sorbic and tiglic acids, small organic acids identified in COx pore water. All the experiments were carried out in an environment recreating COx water (pH=7.5 ; I=0.1 mol/L ; PCO2 =10^(-2) bar).Clay rock sample characterization showed that the sample used in this work was similar to those previously extracted from the area of interest and that it was necessary to maintain pH at 7.5 to avoid altering the clay rock. The Eu-OM system study indicated that organic acids had no influence on Eu speciation in COx water. The Eu-CR system experimental study confirmed that retention implied sorption on CR (CEu<6.10^(-6)mol/L) and precipitation in COx water (CEu>6.10-6mol/L). Distribution coefficient Rd (quantifying sorption) was estimated at 170 ± 30 L/g. This high value is consistent with literature values obtained on clay rocks. The ternary Eu-OM-CR system study showed a slight increase of sorption in the presence of organic matter. This synergistic effect is very satisfactory in terms of storage security: the presence of small organic acids in clay rock does not question retention properties with respect to europium and trivalent actinides.
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Sédimentologie des grès de Sidi Amar ou grès de Franchetti dans les Monts de Saïda et les Monts de Daïa (Algérie)

Ouardas, Tayeb 07 October 1983 (has links) (PDF)
L'étude sédimentologique des Grès de Sidi Amar ou Grès de Franchetti des Monts de Saïda et des Monts de Daïa (Algérie) d'âge oxfordien sup.-kimméridgien inférieur, a permis de retracer l'histoire spatio-temporelle de cette formation réputée azoïque. La province d'origine de ces grès est constituée par des roches plutoniques acides, les pegmatites et les roches métamorphiques des massifs marocains situés au Sud*Ouest et des massifs centraux du Sahara auraient constitué une alimentation générale. Dans la région de Saïda, s'ajoutent des apports locaux issus du môle de Tiffrit encore actifs à cette époque (roches plutoniques acides et pegmatites) et de la partie axiale du massif rhyolitique du Djébel Nador (région de Tiaret). Le climat modérément hydrolysant était de type tropical sec (soudano-sahélienl ou méditerranéen chaud. A partir de leur province d'origine les sédiments ont été transportés par un système de chenaux divagants (braided chanels) caractéristiques d'un appareil fluviatile responsable d'un delta localisé dans la région de Hassi Zerga des Béni Méthar, puis sédimentés en milieu marin et étalés par des courants côtiers sur une plateforme littorale à une profondeur n'excédant par une cinquantaine de mètres.
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Evolution tectono-sédimentaire d'un bloc basculé au cours du Jurassique : le massif du Rochail-Lauvitel ( Alpes occidentales, France) . Sédimentologie, stratigraphie et tectonique synsédimentaire

Pinto-Bull, Fernando 30 June 1988 (has links) (PDF)
L'étude de la série jurassique de la couverture du massif cristallin externe (Rochail-Lauvitel) a permis de préciser les différentes étapes de l'évolution d'un bloc basculé de ce secteur de la paléo-marge de la Téthys jurassique. L'étude sédimentologique a permis de distinguer 12 faciès caractérisant des milieux de dépôts compris entre les étages supralittoral et bathyal. L'analyse séquentielle met en évidence les différentes étapes d'approfondissement de ces milieux de dépôt au cours du rifting téthysien en fonction des variations biologiques et de la microfaune typique. Du point de vue séquentiel, l'Hettangien est représenté par une méga-séquence d'approfondissement découpée en 5 séquences limitées par des horizons de discontinuité. Les corrélations des différentes coupes ont permis de montrer que les variations d'épaisseur de l'Hettangien sont d'origine tectonique, mais résultent également de l'existence d'une paléo-topographie qui n'était pas plane. L'étude stratigraphique a permis, au point de vue paléontologique, de situer avec précision l'activité tectonique et l'approfondissement qui se sont produits au cours de l'Hettangien supérieur, de confirmer l'hétérochronie de la formation des Calcaires du Petit Renaud, et de mettre en évidence l'existence d'une série normale du Jurassique supérieur au sein de la formation des Calcaires du Paletas. La confrontation de l'étude sédimentologique et de l'étude stratigraphique permet d'affiner les corrélations entre les différentes coupes. L'étude paléo-structurale a permis la mise en évidence d'une activité qui a été perçue différemment par la sédimentation : • Au cours de l'Hettangien : apparition de failles normales synsédimentaires limitant de petits demi-grabens qui se sont arrêtés de fonctionner au début du Sinémurien. • L'érosion qui se manifeste sur les zones hautes entre le Domérien et l'Oxfordien moyen, est responsable du développement d'une formation biodétritique particulière sur les pentes du demi-graben : les Calcaires du Petit Renaud. • De l'Oxfordien moyen au Néocomien, la poursuite de l'instabilité des dépôts sur les pentes est responsable de la mise en place de 2 paquets glissés.
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Valorisation de l'argilite du Callovo-Oxfordien sous forme de liant alcalinement activé dans le but de développer un coulis injectable / Valorization of the Callovo-Oxfordian argillite by alkaline activation in the aim to develop a grout

Dupuy, Colin 20 September 2019 (has links)
Ce travail s’inscrit dans le cadre du projet Cigéo (Centre industriel de stockage géologique de déchets radioactifs) et a porté sur la valorisation des argilites du Callovo-Oxfordien sous forme de coulis d’injection activé alcalinement. Cette utilisation requiert un liant présentant une importante durée pratique d’utilisation (~24 heures) et une valeur de pH modérée (10-11). Ainsi l’activation thermique de l’argilite a dû être maitrisée afin d’accroitre la réactivité des espèces argileuses tout en limitant la décarbonatation, pour éviter la présence de calcium réactif. Une solution alcaline silicatée potassique, de réactivité modérée (Si/K = 0,70), a été utilisée pour l’activation alcaline des argilites calcinées. Afin de développer le coulis, il a été nécessaire de favoriser la réactivité de l’argilite par addition de métakaolin et d’incorporer des additifs à base de bore. Un coulis dont les caractéristiques correspondent à celles visées a ainsi été obtenu. Enfin, une étude du liant dans des conditions proches de celles de l’utilisation finale (injection entre la couche géologique d’argilites et le chemisage de déchets radioactifs) a été menée. Pour cela, le liant a été mis en contact avec un bloc d’argilites du Callovo-Oxfordien, à une température de 90 °C (température maximale en condition d’usage). Il a ainsi été mis en évidence qu’à 90 °C le réseau géopolymère se réorganise (intégration du bore dans le réseau et formation éventuelle de zéolite). La mise en contact du liant avec l’argilite géologique a aussi permis d’identifier une diffusion du potassium dans les argilites du Callovo-Oxfordien. / In the context of Cigéo project (geological industrial disposal for radioactive wastes), this work focuses on the valorization of Callovo-Oxfordian argillite by the formulation of an alkali-activated grout. This application required a high setting time (close to 24 hours) and a moderate pH value (10-11). Thus, the argillite thermal treatment has been adapted to alter clays minerals without decomposing carbonate species (to avoid the presence of reactive calcium). A potassium-based silicate solution, with moderated reactivity (Si/K = 0.70), has been used for the alkali-activation step. Concerning the grout formulation, it has been necessary to enhance the argillite reactivity by the insertion of metakaolin and to add boron-based compounds. The resulting grout was in accordance with the specification. Finally, a study of the binder in an environment close to the using conditions (injection between geological layer and a radioactive waste lining) has been investigated. In this aim, the binder has been casted in contact with the geological argillite at 90 °C. It was evidenced a network reorganization at 90 °C (boron integration in the network and possible formation of zeolite). Potassium diffusion from the binder to the argillite has also been observed.
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Étude géophysique des phénomènes de transfert dans les argilites du Callovo-Oxfordien partiellement saturées en eau : application à l'EDZ du site de Bure

Jougnot, Damien 13 November 2009 (has links) (PDF)
Afin d'étudier la faisabilité du stockage des déchets radioactifs à haute activité et à vie longue, l'ANDRA a mis en place un laboratoire de recherche souterrain dans les argilites du Callovo-Oxfordien à environ 500 mètres de profondeur. L'excavation de galeries dans ce type de formations argileuses profondes induit une zone d'endommagement (EDZ) qui se caractérise principalement par des perturbations mécaniques et hydriques qui évoluent au cours du temps. Nous nous sommes intéressé à l'étude des phénomènes de transferts hydriques, ioniques et thermiques dans les argilites partiellement saturées par des méthodes géo-électriques non intrusives : la polarisation provoquée spectrale et la polarisation spontanée. Les travaux que nous avons menés ont permis de développer des modèles mécanistiques pour relier les résultats des mesures géo-électriques sur échantillons à des propriétés de transport en milieu partiellement saturé : coefficient de diffusion effectif et conductivité thermique.
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Méthodologie d’analyse des signaux et caractérisation hydrogéologique : application aux chroniques de données obtenues aux laboratoires souterrains du Mont Terri, Tournemire et Meuse/Haute-Marne / Signal analyzis methodology and hydrogeologic characterization : application to time series collected at the underground research laboratories of Mont Terri, Tournemire, and Meuse/Haute-Marne

Fatmi, Hassane 29 May 2009 (has links)
Ce rapport présente des méthodes de prétraitement, d'analyse statistique et d'interprétation de chroniques hydrogéologiques de massifs peu perméables (argilites) dans le cadre d'études sur le stockage profond de déchets radioactifs. Les séries temporelles analysées sont la pression interstitielle et la pression atmosphérique, en relation avec différents phénomènes (marées terrestres, effet barométrique, évolution de l'excavation des galeries). Les pré-traitements permettent de reconstituer et homogénéiser les chroniques de données en présence de lacunes, aberrations, et pas de temps variables. Les signaux prétraités sont ensuite analysés en vue de caractériser les propriétés hydrauliques du massif peu perméable (emmagasinement spécifique ; porosité effective). Pour cela, on a développé et mis en oeuvre les méthodes d'analyses suivantes (implémentées en Matlab): analyses corrélatoires et spectrales (Fourier) ; analyses ondelettes multirésolution ; enveloppes de signaux aléatoires. Cette méthodologie est appliquée aux données acquises au Laboratoire Souterrain du Consortium International du Mont Terri (Jura Suisse), ainsi qu'à certaines données des Laboratoires Souterrains de Tournemire (Aveyron) et de Meuse / Haute-Marne (ANDRA) / This report presents a set of statistical methods for pre-processing and analyzing multivariate hydrogeologic time series, such as pore pressure and its relation to atmospheric pressure. The goal is to study the hydrogeologic characteristics of low permeability geologic formations (argilite) in the context of deep disposal of radioactive waste. The pressure time series are analyzed in relation with different phenomena, such as earth tides, barometric effects, and the evolution of excavated galleries. The pre-processing is necessary for reconstituting and homogenizing the time series in the presence of data gaps, outliers, and variable time steps. The preprocessed signals are then analyzed with a view to characterizing the hydraulic properties of this type of low permeability formation (specific storativity; effective porosity). For this sake, we have developed and used the following methods (implemented in Matlab): temporal correlation analyses; spectral/Fourier analyses; multiresolution wavelet analyses envelopes of random processes. This methodology is applied to data collected at the URL (Underground Research Laboratory) of the Mont Terri International Consortium (Swiss Jura), as well as some other data collected at the URL of IRSN at Tournemire (Aveyron) and at the URL of ANDRA (Meuse / Haute-Marne)

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