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Le but de ce projet, en collaboration avec Héma-Québec, était de développer une méthode point de service (POC) pour la quantification des immunoglobulines A (IgA) dans un petit volume de plasma humain. Les IgA jouent un rôle important au niveau de notre système immunitaire, surtout au niveau des bio fluides sur les muqueuses comme la salive. On peut les retrouver normalement dans le plasma à des concentrations plus grandes que 2000 ng/mL pour la majorité des gens. Dans le cas d’une personne immunosupprimée, une concentration plus basse que 500 ng/mL est observée. La déficience en IgA est souvent associée à des maladies auto-immunes comme la maladie de Crohn. Ces individus peuvent éprouver un choc anaphylactique à la suite d’une transfusion de sang, ce qui nous motive à utiliser la résonance des plasmons de surface (SPR) sur place à des collectes de sang et dans les milieux hospitaliers. Pour réaliser ce capteur d’immunodéficience en IgA, un anticorps primaire spécifique aux IgA fut lié à un peptide formant une monocouche auto-assemblée sur une surface d’or du capteur SPR. Un deuxième anticorps a été utilisé pour quantifier spécifiquement cet analyte dans une matrice humaine complexe. Plusieurs étapes ont été optimisées pour obtenir une limite de détection basse, soit l’étape d’immobilisation de l’anticorps de capture, le type d’anticorps, le pH pour l’immobilisation, la détection secondaire, la validation dans différentes matrices biologiques, parmi d’autres. Le capteur a été validé avec quelques échantillons cliniques et la réponse SPR fut comparée avec ELISA. Ainsi, nous anticipons que cette méthode pourrait être utile à des collectes de sang pour assurer les réserves de sang déficient en IgA. / The goal of this project, in collaboration with Héma-Québec, was to develop a point-ofcare (POC) method to quantify immunoglobulin A (IgA) in a small volume of human plasma. Immunoglobulin A play an important role in immunity, specifically in biofluids on mucosaes like saliva. It can generally be found in plasma at concentrations higher than 2000 ng/mL for most people. In the case of an immunosuppressed individual, a concentration under 500 ng/mL is observed. IgA-deficiency is often associated with autoimmune diseases, such as Crohn’s disease. These individuals may experience an anaphylactic shock following a blood transfusion, which motivated us to use surface plasmon resonance (SPR) on site at blood drives and in a hospital setting. SPR quantifies the interactions between biomolecules. It is a complementary technique to ELISA that can test more rapidly individuals susceptible of being IgA-deficient in a hospital setting or at blood drives. To develop an IgA SPR sensor, a specific capture antibody to IgA was bound to a peptide monolayer on the gold surface. A second antibody was used to specifically quantify IgA in a complex matrix. Multiple steps were optimized to achieve the low detection limits required for IgA detection, such as the capture antibody immobilisation step, type of antibody, pH of immobilisation buffer, secondary detection, validation in different biological matrices, among others. The SPR sensor was validated with a few clinical samples, and compared to ELISA, to demonstrate the potential. As such, we envision that this rapid method may be used at blood drives to ensure sufficient reserves of IgA-deficient blood.

Diese Arbeit befasst sich mit der theoretischen Beschreibung nichtlinearer optischer Phänomene in Hinblick auf das (numerische) unstetige Galerkin-Zeitraumverfahren. Insbesondere werden zwei Materialmodelle behandelt: das hydrodynamische Modell für Metalle und das Modell für Raman-aktive Materialien. Im ersten Teil der Arbeit wird das hydordynamische Modell für Metalle unter Verwendung eines störungstheoretischen Ansatzes behandelt. Insbesondere wird dieser Ansatz genutzt, um die nichtlinearen optischen Effekte, Erzeugung zweiter Harmonischer und Summenfrequenzerzeugung, mit Hilfe des unstetigen Galerkin-Verfahrens zu studieren. In diesem Zusammenhang wird demonstriert, wie das optische Signal zweiter Ordnung von Nanoantennen optimiert werden kann. Hierzu wird ein hier erarbeitetes Schema für die Abstimmung des eingestrahten Lichtes angewandt. Zudem führt eine intelligente Wahl des Antennendesigns zu einem optimierten Signal. Im zweiten Teil dieser Arbeit wird das Modell für Raman-aktive Dielektrika behandelt. Genauer wird die nichtlineare Antwort dritter Ordnung für stimulierte Raman-Streuung hergeleitet. Diese wird dazu genutzt, um ein System aus Hilfsdifferentialgleichungen für das unstetige Galerkin-Verfahren zu konstruieren. Die Ergebnisse des erweiterten numerischen Verfahrens werden im Anschluss gezeigt und diskutiert. / This thesis is concerned with the theoretical description of nonlinear optical phenomena with regards to the (numerical) discontinuous Galerkin time-domain (DGTD) method. It deals with two different material models: the hydrodynamic model for metals and the model for Raman-active dielectrics. In the first part, we review the hydrodynamic model for metals, where we apply a perturbative approach to the model. We use this approach to calculate the second-order nonlinear optical effects of second-harmonic generation and sum-frequency generation using the DGTD method. In this context, we will see how to optimize the second-order response of plasmonic nanoantennas by applying a deliberate tuning scheme for the optical excitations as well as by choosing an intelligent nanoantenna design. In the second part, we examine the material model for Raman-active dielectrics. In particular, we see how to derive the third-order nonlinear response by which one can describe the process of stimulated Raman scattering. We show how to incorporate this third-order response into the DGTD scheme yielding a novel set of auxiliary differential equations. Finally, we demonstrate the workings of the modified numerical scheme.

Elektrische und magnetische Emitter können zur Erforschung unterschiedlicher plasmonischer Nanostrukturen genutzt werden. Indem wir die Änderung der Abstrahldynamik und in der Lebensdauer bestimmen, detektieren wir die photonische lokale Zustandsdichte. Diese Zustandsdichte, die eine Eigenschaft der Umgebung ist, ermöglicht uns nicht nur Rückschlüsse auf die elektronischen und andere physikalische Eigenschaften dieser zu treffen sondern auch die allgemeinen Eigenschaften der plasmonischen Nanostruktur im Bezug auf Licht-Materie Kopplung zu bestimmen. Eine starke Licht-Materie-Kopplung ist für die zukünftige Anwendung im Bereich der Quantentechnologien wichtig. Wenn Emitter hierbei mit plasmonischen Nanostrukturen koppeln, fokussieren letztere nicht nur das emittierte Lichts an der Oberfläche im Subwellenlängenbereich sondern ermöglichen durch die Feldüberhöhung an der Oberfläche auch eine starke Licht-Materie-Kopplung. In der Arbeit konzentrieren wir uns auf zwei grundlegend unterschiedliche plasmonische Systeme: zunächst untersuchen wir analytisch den Einfluss von Graphen auf elektrische und magnetische Emitter und diskutieren dann die Lebensdaueränderungen und Strahlungsdynamiken in der Nähe von Silber- und Goldnanostrukturen. Im ersten Teil der Arbeit analysieren wir den Einfluss von Graphen mit einer Bandlücke auf den Emitter und zeigen Möglichkeiten zur experimentellen Bestimmung der Bandlücke auf. Im zweiten Teil modellieren wir die Propagation elektromagnetischer Felder im dreidimensionalen Raum mit Hilfe der Diskontinuierlichen Galerkin Zeitraum Methode mit erweiterten Funktionalitäten. Diese verwenden wir sowohl zur theoretischen Modellierung des ersten dreidimensionalen Fluoreszenlebensdauerabbildungsmikroskopie mit einem einzelnen Quantenemitter als auch zur selbstkonsistent Beschreibung von Emittern in der Nähe eines Goldpentamers. Die Kombination der Studien betont die Stärke von Emittern elektrische, optische und magnetische Eigenschaften zu detektieren. / Electric and magnetic emitters can be used to probe different plasmonic nanostructures. By determining the modification of the radiation dynamics and the lifetimes, we can measure the photonic local density of states. This, being a property of the enviroment, does not only allow us to draw conclusions regarding the electronic and other physical properties of the latter but also regarding the general light-matter coupling properties of the plasmonic nanostructure. A strong light-matter coupling is important for future applications in quantum technology. If emitters couple specifically to plasmonic nanostructure, the latter do not only focus the emitted light at the sub-wavelength scale at the surface of the structure but also allow for such a strong light-matter coupling due to the field enhancement at the surface. In this work, we focus on two different basic plasmonic systems: first, we study analytically the influence of graphene on electric and magnetic emitters, and second we discuss lifetime modifications and radiation dynamics close to silver and gold nanostructures. In the first part of this work, we specifically focus on the influence of graphene exhibiting a finite band gap on the emitter. In the second part, we model the propagation of electromagnetic fields in three-dimensional space making use of the discontinuous Galerkin time-domain method with extended functionalities. This framework we apply to model the first three-dimensional scanning-probe fluorescence-lifetime imaging microscopy by use of a single quantum-emitter as well as for a self-consistent description of emitters in the proximity of a gold pentamer. The combination of these studies stress that the strength of emitters lies in the detection of electronic, optical and magnetic properties.

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The two-dimensional material graphene possesses many impressive properties such asextraordinary carrier mobility, mechanical stiffness and optical transmittance. However,the properties of pristine graphene do not always complement the requirements of applications. Of particular interest, a band gap is needed for electronic logic devices. Recent research shows that using few-layer hexagonal boron nitride as a substrate for graphene-based electronic devices can open a band gap in graphene. Also, introducing impurities such as hydrogen atoms, transition metals or silicon atoms on or within graphene can control the electronic properties according to recent studies. Furthermore, ion irradiation is an alternative option to tailor the properties of graphene by introducing defects. In this thesis, pristine, impure or defective graphene and few-layer boron nitride were characterised by scanning transmission electron microscopy (STEM) and electron energy loss (EEL) spectroscopy. Through STEM and EEL spectroscopy, lattice structures and electronic properties of these two-dimensional materials could be investigated at the atomic scale. This thesis focuses on the frontier studies of theoretical and experimental EEL spectroscopy of graphene and few-layer boron nitride with impurities. In the EEL spectra of pristine graphene and boron nitride two prominent peaks were observed, which are attributed to the plasmon excitations of π- and π+σ-electrons. By introducing impurities such as hydrogen adatoms on graphene and substitutional oxygen and carbon atoms within single-layer boron nitride, our experimental and simulated EEL spectra show that their π-plasmon peaks are modified. The concentrations of these impurities were then evaluated via EEL spectra and atomic-resolution images. If other impurities, such as various transition metals and silicon atoms, are introduced on or within single-layer graphene, our simulated EEL spectra demonstrate that the geometry of these impurity clusters affects the π-plasmon peak in graphene and some impurities even enhance it. Finally, experiments on in-situ transmission electron microscopy and ex-situ STEM and Raman spectroscopy were conducted to investigate ion irradiated graphene. Many topological defects were, for the first time, observed in atomic-resolution STEM images of ion irradiated graphene. Simulated EEL spectra of defective graphene are also reported, which suggests that corrugations and dangling bonds in defects can modify out-of-plane EEL spectra and introduce intraband transitions, respectively.

<p>Metamaterials are artificially structured materials which attain their unconventional macroscopic properties from their cellular configuration rather than their constituent chemical composition. The judicious design of this cellular structure opens the possibility to program and control the optical, mechanical, acoustic, or thermal responses of metamaterials. This Ph.D. dissertation focuses on scalable design and manufacturing strategies for optical and mechanical metamaterials.<br> <br> </p> <p>The fabrication of optical metamaterials still relies heavily on low-throughput process such as electron beam lithography, which is a serial technique. Thus, there is a growing need for the development of high-throughput, parallel processes to make the fabrication of optical metamaterials more accessible and cost-effective. The first part of this dissertation presents a scalable manufacturing method, termed “roll-to-roll laser induced superplasticity” (R2RLIS), for the production of flexible optical metamaterials, specifically metallic near-perfect absorbers. R2RLIS enables the rapid and inexpensive fabrication of ultra-smooth metallic nanostructures over large areas using conventional CO₂ engravers or inexpensive diode lasers. Using low-cost metal/epoxy nanomolds, the minimum feature size obtained by R2RLIS was <40 nm, facilitating the rapid fabrication of flexible near-perfect absorbers at visible frequencies with the capability to wrap around non-planar surfaces.</p> <p> </p> <p>The existing approaches for designing mechanical metamaterials are mostly <i>ad hoc</i>, and rely heavily on intuition and trial-and-error. A rational and systematic approach to create functional and programmable mechanical metamaterials is therefore desirable to unlock the vast design space of mechanical properties. The second part of this dissertation introduces a systematic, algorithmic design strategy based on Voronoi tessellation to create architected soft machines (ASMs) and twisting mechanical metamaterials (TMMs) with programmable motion and properties. ASMs are a new class of soft machines that benefit from their 3D-architected structure to expand the range of mechanical properties and behaviors achievable by 3D printed soft robots. On tendon-based actuation, ASMs deform according to the topologically encoded buckling of their structure to produce a wide range of motions such as contraction, twisting, bending, and cyclic motion. TMMs are a new class of chiral mechanical metamaterials which exhibit compression-twist coupling, a property absent in isotropic materials. This property manifests macroscopically and is independent of the flexible material chosen to fabricate the TMM. The nature of this compression-twist coupling can be programmed by simply tuning two design parameters, giving access to distinct twisting regimes and tunable onset of auxetic (negative Poisson’s ratio) behavior. Taking a metamaterial approach toward the design of soft machines substantially increases their number of degrees of freedom in deformation, thus blurring the boundary between materials and machines.</p>

Hlavním předmětem této diplomové práce jsou elektromagnetické simulace pomocí metody konečných prvků (FEM) k vyšetření vlivu grafenu na hrotem zesílenou Ramanovu spektroskopii (TERS) a povrchem zesílenou infračervenou absorpční spektroskopii (SEIRA) a k prozkoumání citlivosti sondy skenovacího optického mikroskopu blízkého pole (SNOM) ke složkám elektromagnetického pole v závislosti na parametrech sondy (průměru apertury v pokovení). Nejprve je proveden výpočet TERS systému složeného ze stříbrného hrotu nacházejícího se nad zlatým substrátem s tenkou vrstvou molekul, jehož účelem je porozumění principů TERS. Poté je na molekuly přidána grafenová vrstva, aby se prozkoumal její vliv ve viditelné (TERS) a infračervené (SEIRA) oblasti spektra. Druhá část práce se zabývá výpočty energiového toku SNOM hrotem složeným z pokoveného skleněného vlákna interagujícím s blízkým polem povrchových plasmonových polaritonů. Zde uvažujeme zlatou vrstvu se čtyřmi štěrbinami uspořádanými do čtverce na skleněném substrátu sloužícími jako zdroj stojatého vlnění povrchových plasmonů s prostorově oddělenými maximy složek elektrického pole orientovanými rovnoběžně či kolmo na vzorek. Ve výpočtech hrotem zesílené spektroskopie zjišťujeme, že grafen přispívá pouze malým dílem k zesílení pole ve viditelné oblasti spektra, ovšem v infračervené oblasti má grafen vliv pro záření s energií menší než dvojnásobek Fermiho energie grafenu, pro kterou je hodnota zesílení pole větší než v případě výpočtu bez grafenu. Avšak pro velmi vysoké vlnové délky zesílení pole v přítomnosti grafenu klesá pod (konstantní) hodnotu pro případ bez grafenu. Při studiu citlivosti SNOM hrotu k jednotlivým složkám pole shledáváme, že pro hrot se zlatým pokovením je energiový tok skleněným jádrem hrotu kombinací příspěvků energie prošlé aperturou a periodické výměny energie mezi povrchovým plasmonem šířícím se po vnějším okraji pokovení a mody propagujícími se v jádře. Dále zjišťujeme, že hroty s malou aperturou (či bez apertury) jsou více citlivé na složku elektrického pole orientovanou kolmo ke vzorku (rovnoběžně s osou hrotu), zatímco hroty s velkou aperturou sbírají spíše signál ze složky rovnoběžné s povrchem vzorku. V případě hrotu s hliníkovým pokovením jsou hroty citlivější ke složce pole rovnoběžné s povrchem, což je způsobeno slabším průnikem pole skrze pokovení.

La génération de seconde harmonique magnétique (mSHG pour magnetic Second Harmonic Generation) est un phénomène physique très sensible apparaissant grâce aux brisures de symétrie aux niveaux des surfaces et interfaces des structures métalliques magnétiques. Elle constitue donc un outil puissant pour explorer ce type d'interfaces et des nanostructures. Dans ce travail, nous nous intéressons aux couplages et interactions entre la mSHG et les ondes électromagnétiques pouvant se propager en surface des matériaux. Un intérêt spécifique est porté sur l’ excitation de (i) plasmon polaritons de surfaces (SPP) dans des films métalliques en structures multicouches, (ii) d'anomalies de diffraction (dîtes de Wood) dans des nanostructures métalliques périodiques. Pour étudier l'influence de l'excitation linéaire et non-linéaire des SPP sur la mSHG, l'intensité du signal réfléchi par génération de seconde harmonique (SH) et le contraste magnétique lié à ce signal ont été mesurés par la technique de l'effet Kerr magnéto-optique transverse (MOKE) en fonction de l'angle d'incidence. Via l'utilisation de sources lasers femtosecondes émettant dans le proche infrarouge, domaine spectral où les variations de la dispersion des SPP et du coefficient d'amortissement sont significatives, nous avons pu distinguer les différentes contributions linéaires et non-linéaires aux processus d'excitation. Ce travail de thèse a ainsi permis de montrer que l’accord de phase entre la mSHG et les ondes électromagnétiques de surface peuvent contribuer très efficacement à l'augmentation des signaux SH et de contraste magnétique associé. / Owing to surface and interface sensitivity, the magnetic Second Harmonic Generation (mSHG) represents a useful tool to probe magnetic interfaces and nanostructures. This work investigates the coupling and interaction of the mSHG with electromagnetic waves propagating along the surface. Two types of surface waves have been studied: (i) surface plasmon polaritons (SPP) at surfaces of metallic thin films and multilayers, and (ii) the diffraction anomaly at the surface of periodically arranged metallic nanostructures. To study influence of linear and nonlinear excitation of surface waves on the mSHG, the reflected second harmonic (SH) intensity and the magnetic SH contrast in the transverse magneto-optical geometry were measured as a function of the angle of incidence. The use of different femtosecond light sources in the near-infrared optical range, where the SPP dispersion and damping exhibit significant variations, made it possible to disentangle linear and nonlinear contributions to the excitation of surface waves. In this thesis, it is proven that phase-matching of the mSHG and surface electromagnetic waves can lead to the enhancement of both the SH yield and the nonlinear magneto-optical signal. These results are important for controlling of the nonlinear magneto-optical response and could impact the development of magnetic storage devices, label-free biosensors and nonlinear magneto-optical switches.

In dieser Arbeit untersuchen wir mehrere Anwendungen von photonischen und plasmonischen Nanostrukturen unter Verwendung zweier verschiedener numerischer Methoden: die Fourier-Moden-Methode (FMM) und ein unstetiges Galerkin-Zeitraumverfahren (discontinuous Galerkin time-domain method, DGTD method). Die Methoden werden für vier verschiedene Anwendungen eingesetzt, die alle eine Materialmodellerweiterung in der Implementierung der Methoden erfordern. Diese Anwendungen beinhalten die Untersuchung von dünnen, freistehenden, periodisch perforierten Goldfilmen. Wir charakterisieren die auftretenden Oberflächenplasmonenpolaritonen durch die Berechnung von Transmissions- und Elektronenenergieverlustspektren, die mit experimentellen Messungen verglichen werden. Dazu stellen wir eine Erweiterung der DGTD-Methode zur Verfügung, die sowohl absorbierende, impedanzangepasste Randschichten als auch Anregung mit geglätteter Ladungsverteilung für materialdurchdringende Elektronenstrahlen beinhaltet. Darüber hinaus wird eine Erweiterung auf nicht-dispersive anisotrope Materialien für eine Formoptimierung einer volldielektrischen magneto-optischen Metaoberfläche verwendet. Diese Optimierung ermöglicht eine verstärkte Faraday-Rotation zusammen mit einer hohen Transmission. Zusätzlich untersuchen wir abstimmbare hyperbolische Metamaterialresonatoren im nahen Infrarot mit Hilfe der FMM. Wir berechnen deren Resonanzen und vergleichen sie mit dem Experiment. Zum Schluss wird die Implementierung eines nichtlinearen Vier-Niveau-System-Materialmodells in der DGTD-Methode verwendet, um die Laserschwellen eines Mikroresonators mit Bragg-Spiegeln zu berechnen. Bei Einführung eines Silbergitters mit variablen Spaltgrößen wird eine defektinduzierte Kontrolle der Laserschwellen ermöglicht. Die Berechnung der vollständigen, zeitaufgelösten Felddynamik innerhalb des Resonator gibt dabei Aufschluss über die beteiligten Lasermoden. / In this thesis, we study several applications of photonic and plasmonic nanostructures by employing two different numerical methods: the Fourier modal method (FMM) and discontinuous Galerkin time-domain (DGTD) method. The methods are used for four different applications, all of which require a material model extension for the implementation of the methods. These applications include the investigation of thin, free-standing periodically perforated gold films. We characterize the emerging surface plasmon polaritons by computing both transmittance and electron energy loss spectra, which are compared to experimental measurements. To this end, we provide an extension of the DGTD method, including absorbing stretched coordinate perfectly matched layers as well as excitations with smoothed charge distribution for material-penetrating electron beams. Furthermore, an extension to non-dispersive anisotropic materials is used for shape optimization of an all-dielectric magneto-optic metasurface. This optimization enables an enhanced Faraday rotation along with high transmittance. Additionally, we study tuneable near-infrared hyperbolic metamaterial cavities with the help of the FMM. We compute the cavity resonances and compare them to the experiment. Finally, the implementation of a non-linear four-level system material model in the DGTD method is used to compute lasing thresholds of a distributed Bragg reflector microcavity. Introducing a silver grating with variable gap sizes allows for a defect-induced lasing threshold control. The computation of the full time-resolved field dynamics of the cavity provides information on the involved lasing modes.