Questa tesi di dottorato studia l’interazione della cooperatività con il rumore in sistemi realistici, focalizzandosi principalmente sulla superradianza. Gli effetti cooperativi emergono dall’interazione collettiva di un insieme di elementi con un campo esterno. Esempi degni di nota sono la superconduttività, dove le coppie di Cooper elettroniche interagiscono con le vibrazioni reticolari, le eccitazioni di plasma, che sorgono dall'interazione collettiva degli elettroni in un metallo con il campo coulombiano, e la superradianza, ovvero quel processo di emissione spontanea cooperativa che sorge da un aggregato di emettitori identici. Gli effetti cooperativi sono tipicamente robusti al disordine e al rumore, cosa che li rende interessanti per delle applicazioni a dispositivi quantistici che possano operare a temperatura ambiente. In questo lavoro, inizialmente, introduciamo un formalismo di “master equations” che descrive l’accoppiamento collettivo di un aggregato di emettitori/assorbitori con il campo elettromagnetico, valido quando le dimensioni dell'aggregato sono sia maggiori che minori della lunghezza d’onda emessa/assorbita. Inoltre, il formalismo è valido per accoppiamento sia debole che forte con il campo elettromagnetico e, cosa più importante, permette di descrivere correttamente la superradianza in diversi regimi. In tale formalismo, studiamo l’interazione tra superradianza e rumore termico sia per nanotubi molecolari (di dimensioni minori della lunghezza d’onda associata alla transizione) che sono presenti nei complessi antenna fotosintetici dei Green Sulfur Bacteria, sia pure per superreticoli di quantum dots di nuova generazione, aventi dimensioni maggiori della lunghezza d’onda emessa. In entrambi i casi si dimostra che la coerenza può permanere in presenza di rumore termico alle temperature a cui questi sistemi sono stati analizzati sperimentalmente (temperatura ambiente per i nanotubi molecolari, e 6 K per i superreticoli di quantum dots). Nello specifico, nei nanotubi molecolari mostriamo che la macroscopica delocalizzazione coerente delle eccitazioni a temperatura ambiente, che copre centinaia di molecole, può essere considerata un effetto emergente che origina dall’effetto combinato della specifica disposizione geometrica delle molecole e della presenza di accoppiamenti tra subunità del cilindro, incrementati dagli effetti cooperativi. Questi risultati aprono la strada a nuovi modi per ingegnerizzare dei “quantum wires” robusti al rumore grazie alla cooperatività. Inoltre, la presente analisi di sistemi allo stato solido basati su superreticoli di “quantum dots” di perovskite (CsPbBr3) fornisce una base teorica in grado di comprendere recenti osservazioni di emissione superradiante. Sulla base della nostra teoria, suggeriamo che futuri esperimenti dove si utilizzino quantum dots più piccoli, potrebbe aumentare significativamente la robustezza del sistema al rumore termico, aprendo la strada verso la superradianza a temperatura ambiente in sistemi allo stato solido. Si considerano anche i complessi antenna dei Purple Bacteria, dove è ben risaputo che gli effetti cooperativi incrementano il trasferimento e l’accumulo di eccitazioni generate dalla luce assorbita. Mostriamo come queste proprietà possono essere sfruttate per creare un laser ispirato a sistemi biologici e basato su aggregati molecolari, dove la luce solare, benché debole, sarebbe utilizzata come sorgente di pompaggio. Il trasferimento efficiente di energia dentro questo sistema, all’atto pratico, focalizzerebbe l’eccitazione assorbita in direzione di un dimero molecolare, composto da una coppia di molecole interagenti, opportunamente scelte. L’orientazione dei momenti di dipolo di transizione in ciascun dimero è tale da concentrare tutta l’intensità del dipolo nel livello a più alta energia, lasciando lo stato eccitonico inferiore otticamente inattivo. Un dimero molecolare in tale configurazione, che è ideale per ottenere inversione di popolazione, è chiamato “H-dimer”. Tale H-dimer, nell’archittettura qui proposta per un laser ispirato a sistemi biologici, è posto al centro di un aggregato molecolare ispirato a sistemi biologici. Gli H-dimers, eccitati dagli aggregati molecolari circostanti, raggiungono inversione di popolazione e, dunque, possono emettere luce laser quando tali aggregati sono posti in una cavità ottica. Convertire l’energia incoerente fornita dal Sole in un fascio laser coerente supererebbe diverse limitazioni pratiche inerenti all’utilzzo della luce solare come sorgente di energia pulita. Per esempio, i fasci laser sono molto efficienti nell’avviare reazioni chimiche che convertono la luce solare in energia chimica. Inoltre, dal momento che i complessi fotosintetici batterici tendono ad operare nella regione spettrale del vicino infrarosso, la nostra proposta si presta in modo naturale a realizzare laser a infrarossi a corta lunghezza d’onda, i cui fasci viaggerebbero per lunghe distanze senza quasi perdere energia, quindi distribuendo in modo efficiente l’energia solare raccolta. Nella ricerca di un meccanismo comune alla cooperatività e alla sua robustezza, abbiamo confrontato il modello delle coppie di Cooper della superconduttività con la superradianza in singola eccitazione, mostrando molte somiglianze tra i due fenomeni: in particolare, i sistemi superradianti presentano una “gap” immaginaria nel piano complesso (ovvero, una segregazione tra i tempi di vita degli autostati del sistema) che, in modo simile alla gap superconduttiva, rende questi sistemi robusti al rumore statico. Più in generale, mostriamo che ogni interazione a lungo raggio tra i costituenti di un sistema induce effetti collettivi, manifestati da delle gap nello spettro eccitonico. Perciò, la nostra analisi successiva considera l’effetto delle interazioni a lungo raggio sul trasporto eccitonico lungo catene disordinate. Dimostriamo che la presenza di uno stato collettivo ben separato dagli altri stati influenza tutto lo spettro del sistema, generando dei regimi molto controintuitivi dove il trasporto è incrementato dal disordine o è indipendente da esso, e tali regimi si estendono su molti ordini di grandezza nell’intensità del disordine. Dimostriamo anche che una catena fortemente accoppiata a un modo del campo elettromagnetico in una cavità ottica è equivalente a una catena con interazione a lungo raggio, mostrandosi dunque molto promettente per esperimenti e applicazioni future. Nello specifico, mostriamo che catene molecolari realistiche, ioni intrappolati realizzati allo stato dell’arte e atomi di Rydberg sono tutti in grado di raggiungere l’intensità di interazione a lungo raggio tale per cui il trasporto sarebbe incrementato dal disordine o indipendente da esso, puntando alla realizzazione di un trasporto di energia senza dissipazione in “quantum wires” disordinati. / This Ph.D. thesis studies the interplay of cooperativity and noise in realistic systems, largely focusing on superradiance. Cooperative effects emerge from the collective interaction of an ensemble of elements to an external field. Notable examples are superconductivity, where the electron Cooper pairs interact with the lattice vibrations, plasmon excitations, arising from the collective interaction of electrons in a metal with the Coulomb field, and superradiance, that is a cooperative spontaneous emission process stemming from an aggregate of identical emitters. Cooperative effects are typically robust to disorder and noise, making them interesting for applications to quantum devices operating at room temperature. In this work, we first present a general master equation formalism that describes the collective coupling of an aggregate of emitters/absorbers to the electromagnetic field, valid both when the size of the aggregate is larger or smaller than the emitted/absorbed wavelength. Also, the formalism is valid both for weak and strong coupling of the emitters to the electromagnetic field and, most importantly, it allows to correctly describe superradiance in different regimes. Within such formalism, the interplay of superradiance and thermal noise is studied both for molecular nanotubes (of size smaller than the transition wavelength) that are present in the antenna complexes of photosynthetic Green Sulfur Bacteria, and also for novel solid state quantum dot superlattices, having size larger than the emitted wavelength. In both cases it is shown that coherence can persist in presence of thermal noise at the temperatures where these systems have been experimentally analyzed (room temperature for molecular nanotubes, and 6 K for quantum dot superlattices). Specifically, in natural molecular nanotubes we show that the macroscopic coherent delocalization of the excitation at room temperature, covering hundreds of molecules, can be considered an emergent effect originating from the combined effect of the specific geometric disposition of the molecules and the presence of cooperatively enhanced couplings between cylinder subunits. These results open the path to new ways of engineering quantum wires robust to noise thanks to cooperativity. Moreover, our analysis of solid state systems based on perovskite (CsPbBr3) quantum dot superlattices provides a theoretical framework able to explain recent observations of superradiant emission. Based on our theory, we suggest that further experiments, using smaller quantum dots, could significantly increase the robustness of the system to thermal noise, paving the way towards room-temperature superradiance in solid-state systems. We also considered the antenna complexes of Purple Bacteria, where cooperative effects are well known to boost the transfer and storage of photo-absorbed excitations. We show how these properties can be exploited to create a bio-inspired molecular aggregate laser medium, where natural sunlight, although weak, would be used as a pumping source. The efficient energy transfer within this system would effectively focus the absorbed excitation on a suitably chosen molecular dimer, composed by a pair of interacting molecules. The orientation of the molecule transition dipole moment in each dimer is such to concentrate all the dipole strength in the highest energy level, leaving the lower excitonic state dark. A molecular dimer in such configuration, which is ideal to achieve population inversion, is called H-dimer. Such an H-dimer in our proposed architecture for a bio-inspired laser medium, is placed at the center of the bio-inspired molecular aggregates. The H-dimers, pumped by the surrounding molecular aggregates, reach population inversion and, therefore, can lase when such aggregates are placed in an optical cavity. Turning the incoherent energy supply provided by the Sun into a coherent laser beam would overcome several of the practical limitations inherent in using sunlight as a source of clean energy. For example, laser beams are highly effective at driving chemical reactions which convert sunlight into chemical energy. Further, since bacterial photosynthetic complexes tend to operate in the near-infrared spectral region, our proposal naturally lends itself for realising short-wavelength infrared lasers which would allow their beams to travel nearly losslessly over large distances, thus efficiently distributing the collected sunlight energy. In search of a common mechanism to cooperativity and its robustness, we have compared the Cooper pair model of superconductivity and single-excitation superradiance, showing many similarities between the two: in particular, superradiant systems present an imaginary gap in the complex plane (that is, a segregation between the lifetimes of the system eigenstates) that, similarly to the superconducting gap, makes these systems robust to static disorder. More in general, we show that any long-range interaction between the constituents of a system generates collective behaviours, manifested by gaps in the excitonic spectrum. Therefore, our further analysis considers the effect of long-range interactions on excitation transport along disordered chains. We show that the presence of a gapped, collective state affects the whole spectrum of the system, generating quite counter-intuitive disorder-enhanced and disorder-independent transport regimes, that extend over many orders of magnitude of the disorder strength. We also prove that a chain strongly coupled to a cavity mode is equivalent to a long-range interacting chain, thus being very promising for future experiments and applications. Specifically, we show that realistic molecular chains, state-of-the-art trapped ions and Rydberg atoms are all able to reach the needed long-range interaction strength that would show disorder-enhanced or disorder-independent transport, aiming to the realization of dissipationless transport of energy in disordered quantum wires.

This work deals with the structural and dielectric properties of Bariumtitanate (BTO) / Strontiumtitanate (STO) superlattices. The investigations were carried during the research for a doctoral thesis on the IFW Dresden, Institute for Metallic Materials (under supervision of Prof. Schulz). These multilayers have been prepared on single crystalline STO of (100) and (111) orientated substrates. All films where grown in an epitaxial mode. Additional superlattices and Bariumstrontiumtitanate (BSTO) thin films on silicon substrates with platinum bottom electrodes have been prepared. Thereby, (111) fibre-textured polycrystalline superlattices were produced. According to our knowledge this result was achieved for the first time (is unique in the world at the moment). According to high resolution TEM investigations of (001) oriented superlattices multilayers with atomically thin interfaces without noticeable interdiffusion have been prepared. XRD pattern of a multilayer consisting of BTO and STO monolayers that have only a thickness adequate one unit cell of BTO respective STO confirm this assumption. Multilayers on (111) oriented STO substrates show a much higher interface roughness than (001) orientated films. Regarding to the examinations in this thesis it is suggested that the roughness is correlated with the reduction of internal stresses by deformation of the stack and not with interdiffusion between the monolayers. For electrical measurements the film thickness has been varied from 30 nm to 300 nm and the periodicity in the range from 0.8 nm to 20 nm. Additionally, BSTO films of equivalent thickness and integral chemical composition were produced. Dielectical measurements were carried out in the temperature range from 20 K to 600 K and hysteresis measurements were done. It has to be pointed out, that multilayers have always lower dielectrical performances then BSTO films. In all cases the dielectric constant (DC) decreases with decreasing film thickness. Multilayers of a small periodicity show the highest DC?s, decreasing with increasing monolayer thickness in all cases. The maximum of DC shifted with decreasing film thickness to higher temperatures thus correlating with an increase of the out of plane lattice parameter. In this paper the mismatch between the stack respectivly the BSTO layers and the substrate has widely been discussed. In the case of BSTO the dielectric data can be qualitatively explained with the theory of strained films, developed mainly by Pertsev, under the assumption of a strain gradient in the thin film. Strain effects do also play an important role in ferroelectric multilayers as well as size and coupling effects between the monolayers. An adequate theory for the description of the dielectric behaviour of the ferroelectric superlattice produced during this research does yet not exist. Some thesis where pointed out, which effects have to be essentially included in to a consistent theory of ferroelectric multilayer. Some practical tips are also given, how to prepare monolayers and superlattices with very high DC and exellent hysteretic behaviour. / Es wurden (001) und (111) orientierte symmetrische BTO/STO-Multilagen auf niobdotierten STO-Einkristallen abgeschieden. Hierbei wurde sowohl die Gesamtschichtdicke, als auch deren Periodizität variiert. Zum Vergleich wurden weiterhin Ba0.5Sr0.5TiO3-Mischschichten unterschiedlicher Dicke präpariert. Aus den HRTEM und XRD Untersuchungen kann geschlossen werden, dass alle erhaltenen Schichten sowohl phasenrein als auch perfekt biaxial texturiert sind. Im Falle der (001) orientierten Multilagen konnten atomar scharfe Grenzflächen zwischen Einzellagen erhalten werden, wobei sich die Einzellagendicke bis auf eine Monolage (0.4 nm) reduzieren lässt. Aus der Schichtdickenabhängigkeit von d(001), dem mittleren out-of-plane Gitterparameter der Schicht, wird geschlossen, dass die Schichten auf den STO-Einkristallen Spannungsgradienten in den Schicht-normalen besitzen und an der Grenzfläche zum Substrat am stärksten verspannt sind. Die (111) orientierten Multilagen auf den STO-Einkristallen zeigen gegenüber den Schichten auf den (100) orientierten STO-Einkristallen eine deutlich erhöhte Interfacerauhigkeit. Vermutet wird, dass dies einerseits durch die andere kristallographische Orientierung der Wachstumsnormalen bedingt ist, weil damit jeweils keine geschlossenen SrO- bzw. BaO- und TiO3-Lagen ausgebildet werden. Andererseits zeigen die TEM-Aufnahmen eine deutliche Zunahme der Welligkeit der Einzellagen mit wachsendem Abstand vom Substrat, die rein mechanischen Effekten zugeschrieben wird. Die Verwölbung der Einzellagen könnte damit der Reduzierung der mechanischen Energie innerhalb des Systems dienen, wobei die Netzebenen dem Verlauf der Einzellagen folgen. Auf platinbeschichteten Siliziumsubstraten konnten erstmals phasenreine (111) fasertexturierte Mischschichten und BTO/STO-Multilagen abgeschieden werden. Grundlage hierfür war die Optimierung des Pt/Ti/SiO2/Si Schichtsystems hinsichtlich seiner thermischen Stabilität bis zu 800°C. Die Textur der Schichten wird von der Platingrundelektrode übernommen und deren Rauhigkeit teilweise verstärkt. Eine mechanische Verwölbung der Einzellagen konnte hier nicht beobachtet werden. Für die elektrischen Messungen wurden auf allen Schichten etwa 50 nm dicke Platinelektroden durch eine Hartmaske mittels Elektronenstrahlverdampfung im Hochvakuum bei etwa 300°C aufgebracht. Anschließend wurden die Schichten an Luft getempert, um das Sauerstoffdefizit, dass sich bei der Elektrodenabscheidung einstellt, auszugleichen. Die elektrischen Messungen zeichnen sich durch den sehr großen untersuchten Temperaturbereich aus. Temperaturabhängige Messungen im Bereich von 30-600 K finden sich für ferroelektrische Dünnschichten sehr selten in der Literatur und stellen für BTO/STO-Multilagen ein Novum dar. Auch die biasabhängige und teilweise auch temperaturabhängige Messung der Kapazität der Multilagen (C-V-Messungen) ist bisher einmalig. Durch die temperaturabhängigen Hysteresemessungen wurden Einblicke in den elektrischen Polungszustand der Schichten erhalten. Dadurch wird eine sinnvolle Interpretation der ε(T)-Kurven erst möglich. Der Vorteil der Integration des Polarisationsstromes unter Verwendung einer Dreieckspannung als Messsignal besteht in der direkten physikalischen Aussage der Strom-Spannungskurven über die Schaltspannung der Schichten.

Ce manuscrit est consacré à l’analyse théorique et expérimentale d’oxydes Ln2Ti2O7 (Ln = La, Nd, Sm, Gd) et BiFeO3.Les propriétés physiques de La2Ti2O7 et Nd2Ti2O7 ont été investiguées au moyen de calculs ab initio, confirmant ainsi leur ferroélectricité. D’autres oxydes de la famille Ln2Ti2O7, Sm2Ti2O7 et Gd2Ti2O7, ont ensuite été étudiés selon les mêmes méthodes théoriques. Nos calculs ont révélé une meilleure amplitude de polarisation pour ces composés par rapport au La2Ti2O7 et au Nd2Ti2O7. La deuxième partie de ce travail est consacrée aux propriétés structurales, électroniques et ferroélectriques du BiFeO3. L’évolution de ses propriétés lorsqu’il est soumis à une contrainte épitaxiale ont été investiguées au moyen de calculs ab-initio et de mesures en microscopie à champ proche réalisées sur des couches minces déposées sur un substrat de SrTiO3(001). Nos résultats mettent en évidence une modification de la structure interne du matériau sous effet de contrainte, qui se traduit par une réorientation progressive de la polarisation spontanée suivant la direction [001]. Notre étude s’est ensuite tournée vers l’élaboration et l’analyse des propriétés structurales et ferroélectriques de superréseaux (SrTiO3)n(BiFeO3)m. Nos calculs ont mis en évidence que la contrainte épitaxiale imposée au superréseau offrait un contrôle accru des propriétés du BiFeO3 par rapport à son comportement lorsqu’il est déposé seul en couches minces. Les analyses en microscopie à champ proche ont montré une réduction de la tension coercitive de tels films par rapport à celle mesurée sur des bicouches SrTiO3/BiFeO3 ou sur une couche mince de BiFeO3. / In this work, first-principles calculations and experimental measurements have been done in order to investiguate the structural, electroniq and ferroelectric properties of Ln2Ti2O7 (Ln = La, Nd, Sm, Gd) and BiFeO3 oxydes. Calculations on La2Ti2O7 and Nd2Ti2O7 confirmed their ferroelectricity. Other oxydes belonging to the Ln2Ti2O7 family have also been investigated. The results showed an enhancement of the spontaneous polarization within these compounds compared to that of La2Ti2O7 and Nd2Ti2O7. The second part of this work is related to the structural and ferroelectric properties of bismuth ferrite BiFeO3. The evolution of its properties when undergoing an epitaxial strain have been investigated by ab initio calculations and piezoresponse force microscopy measurements on thin films deposited on a (001)-SrTiO3 substrate. Our results showed a modification of the inner structure of BiFeO3 under stain, leading to a continuous reorientation of the spontaneous polarization vector towards [001]. The third part of our study consists in the computational design and synthesis of (SrTiO3)n(BiFeO3)m superlattices. Our calculations showed that epitaxial strain imposed to the superlattice brings a further control of physical properties of BiFeO3 as compared with its behaviour when deposited alone in a thin film. PFM analysis showed a decrease of the coercive field for STO/LNO/(STO)n(BFO)m superlattices as compared with those measured on STO/BFO bi-layers and on BiFeO3 thin films.

(In,Ga)N/GaN-Leuchtdioden wurden vor mehr als 10 Jahren kommerzialisiert, dennoch ist das Verständnis über den Einfluss von Lokalisierung auf die Rekombinationsdynamik in den (In,Ga)N/GaN Quantengräben (QG) unvollständig. In dieser Arbeit nutzen wir die temperaturabhängige stationäre und zeitaufgelöste Spektroskopie der Photolumineszenz (PL), um diesen Einfluss in einer typischen Ga-polaren, planaren (In,Ga)N/GaN-QG-Struktur zu untersuchen. Zusätzlich dehnen wir unsere Studie auf N-polare, axiale (In,Ga)N/GaN Quantumscheiben, nichtpolare Kern/Mantel GaN/(In,Ga)N µ-Drähte und Ga-polare, submonolage InN/GaN Übergitter aus. Während wir einen einfach exponentiellen Abfall der PL-Intensität in den nichtpolaren QG beobachten (Hinweise auf die Rekombination von Exzitonen), folgen die PL-Transienten in polaren QG asymptotisch einem Potenzgesetz. Dieses Potenzgesetz weist auf eine Rekombination zwischen individuell lokalisierten, räumlich getrennten Elektronen und Löchern hin. Für einen solchen Zerfall kann keine eindeutige PL-Lebensdauer definiert werden, was die Schätzung der internen Quanteneffizienz und die Bestimmung einer Diffusionslänge erschwert. Um nützliche Rekombinationsparameter und Diffusivitäten für die polaren QG zu extrahieren, analysieren wir die PL-Transienten mit positionsabhängigen Diffusionsreaktionsgleichungen, die durch einen Monte-Carlo-Algorithmus effizient gelöst werden. Aus diesen Simulationen ergibt sich, dass das asymptotische Potenzgesetz auch bei effizienter nichtstrahlender Rekombination (z. B. in den Nanodrähten) erhalten bleibt. Zudem stellen wir fest, dass sich die InN/GaN Übergitter elektronisch wie konventionelle (In,Ga)N/GaN QG verhalten, aber mit starkem, thermisch aktiviertem nichtstrahlenden Kanal. Des Weiteren zeigen wir, dass das Verhältnis von Lokalisierungs- und Exzitonenbindungsenergie bestimmt, dass die Rekombination entweder durch das Tunneln von Elektronen und Löchern oder durch den Zerfall von Exzitonen dominiert wird. / (In,Ga)N/GaN light-emitting diodes have been commercialized more than one decade ago. However, the knowledge about the influence of the localization on the recombination dynamics and on the diffusivity in the (In,Ga)N/GaN quantum wells (QWs) is still incomplete. In this thesis, we employ temperature-dependent steady-state and time-resolved photoluminescence (PL) spectroscopy to investigate the impact of localization on the recombination dynamics of a typical Ga-polar, planar (In,Ga)N/GaN QW structure. In addition, we extend our study to N-polar, axial (In,Ga)N/GaN quantum disks, nonpolar core/shell GaN/(In,Ga)N µ-rods, and Ga-polar, sub-monolayer InN/GaN superlattices. While we observe a single exponential decay of the PL intensity in the nonpolar QWs, indicating the recombination of excitons, the decay of the PL intensity in polar QWs asymptotically obeys a power law. This power law reveals that recombination occurs between individually localized, spatially separated electrons and holes. No unique PL lifetime can be defined for such a decay, which impedes the estimation of the internal quantum efficiency and the determination of a diffusion length. In order to extract useful recombination parameters and diffusivities for the polar QWs, we analyze the PL transients with position-dependent diffusion-reaction equations, efficiently solved by a Monte Carlo algorithm. From these simulations, we conclude that the power law asymptote is preserved despite efficient nonradiative recombination in the nanowires. Moreover, we find that the InN/GaN superlattices behave electronically as conventional (In,Ga)N/GaN QWs, but with a strong, thermally-activated nonradiative channel. Furthermore, we demonstrate that the ratio of localization and exciton binding energy, both of which are influenced by the magnitude of the internal electric fields in the QWs, determines the recombination mechanism to be either dominated by tunneling of electrons and holes or by the decay of excitons.

In semiconductor superlattices, the carrier band structure can be tailored by the proper choice of their geometry. Therefore, superlattices are a model system for the study of coherent high-field transport phenomena in a periodic potential with applied static electric field. This thesis is structured in two parts. I. Zener Tunneling in Semiconductor Superlattices. In this work,semiconductor superlattices with shallow barriers and narrow band gaps were employed to investigate the Zener breakdown. In these samples, tunneling in the electron Wannier-Stark ladder spectrum is addressed as coupling of the electron states of a single bound below-barrier band to the states of the above-barrier spectrum. The field-dependent evolution of the Wannier-Stark ladder states was traced in the optical interband spectrum. Superlattices with different geometries were employed, to clarify the influence of the particular miniband structure on the Zener tunneling behavior. It was shown that in the presence of Zener tunneling, the Wannier-Stark ladder picture becomes invalid. Tunneling is demonstrated to lead to a field-induced delocalization of Wannier-Stark ladder states. In addition, the coherent polarization lifetime was analyzed as a measure of the tunneling probability. II. Terahertz Emission of Exciton Wave Packets in Semiconductor Superlattices. By means of Terahertz spectroscopy, the coherent intraband dynamics of exciton wave packets in biased superlattices after the selective ultrafast excitation of the Wannier-Stark ladder spectrum was investigated. The dynamics of Bloch oscillations was investigated under broadband excitation. It is demonstrated, that the Bloch oscillation amplitude can be controlled by altering the pump pulse energy. The xperimental results can only be explained in a full exciton picture, incorporating bound 1s exciton states and the associated exciton in-plane continuum. The intraband dipole of single Wannier-Stark ladder excitons was measured by detecting the Terhartz response after excitation of the Wannier-Stark ladder with a spectrally narrow rectangular pump pulse. In addition, experiments revealed a previously unknown mechanism for the generation of Bloch oscillating exciton wave packets. This was demonstrated for an incident pump spectrum which was too narrow to excite a superposition of Wannier-Stark ladder states. The effect is based on the sudden, non-adiabatic, change in the net dc internal field due to creation of electron-hole pairs with permanent dipole moments. The non-adiabatic generation of Bloch oscillations is a highly nonlinear effect mediated by strong exciton-exciton interactions.The central role that play exciton-exciton interactions in the intraband dynamics became especially evident when the Wannier-Stark ladder was selectively excited by two spectrally narrow laser lines. The experiments demonstrated a resonant enhancement of the intraband transition matrix element when 1s exciton wavepackets are excited. / In Halbleiter-Übergittern kann die Bandstruktur von Ladungsträgern durch die geeignete Wahl der Geometrie eingestellt werden. Deshalb sind Halbleiter-Übergitter ein Modellsystem für Untersuchungen des kohärenten Ladungstransportes im periodischen Potential bei hohen, statischen, elektrischen Feldern. Diese Doktorarbeit ist in zwei Teile untergliedert. I. Zener-Tunneln in Halbleiter-Übergittern In dieser Arbeit werden Halbleiter-Übergitter mit flachen Barrieren und schmalen Bandlücken eingesetzt, um den Effekt des Zener-Durchbruchs zu untersuchen. In diesen Strukturen wird das Zener-Tunneln im Elektronen-Spektrum der Wannier-Stark-Leiter adressiert. Dabei handelt es sich um die Kopplung von Elektronen-Zuständen eines einzelnen Minibandes unterhalb der Potentialbarriere des Quantentopfes mit Zuständen oberhalb der Barriere. Die Feldabhängigkeit der Wannier-Stark-Leiter-Zustände wurde im optischen Interband-Spektrum detektiert. Übergitter mit unterschiedlichen Geometrien wurden untersucht, um den Einfluss der spezifischen Miniband-Struktur auf die Charakteristiken des Zener-Tunnelns aufzuklären. Es wurde gezeigt, dass im Regime des Zener-Tunnelns das Wannier-Stark-Leiter-Bild nicht mehr gültig ist. Dabei wird demonstriert, dass Tunneln zu einer feldabhängigen Delokalisierung der Wannier-Stark-Leiter-Zustände führt. Außerdem wird die Kohärenz-Lebensdauer der Polarisation analysiert. Sie bildet die Tunneln-Wahrscheinlichkeit ab. II. Terahertz Emission von Exzitonen-Wellen-Paketen in Halbleiter-Übergittern Mit Hilfe von Terahertz-Spektroskopie wurde die kohärente Intraband-Dynamik von Exzitonen-Wellen-Paketen in vorgespannten Halbleiter-Übergittern nach der selektiven, ultrakurzen Anregung des Wannier-Stark-Leiter-Spektrums untersucht. Die Dynamik von Bloch-Oszillatonen wurde durch spektral breitbandiger Anregung detektiert. Es wird gezeigt, dass die Amplitude von Bloch-Oszillationen durch die Änderung der Energie des Anrege-Pulses beeinflusst werden kann. Die experimentellen Resultate können nur in einem ganzheitlichen Exzitonenbild erklärt werden. Es umfaßt die gebundenen 1s-Exziton-Zustände und das zugehörige Exzitonen-Kontinuum in der Quantentopfschicht. Der Intraband-Dipol einzelner Wannier-Stark-Leiter-Exzitonen wurde durch die Detektion der Terahertz-Antwort auf die Anregung der Wannier-Stark-Leiter mit einem spektral schmalen Anrege-Puls vermessen. Außerdem wird in den Experimenten ein zuvor ungekannten Mechanismus der Anregung von bloch-oszillierenden Wellen-Paketen beobachtet. Dieser Effekt wird für ein eingestrahltes Anrege-Spektrum, welches spektral zu schmal für die Anregung einer Überlagerung von Wannier-Stark-Leiter-Zuständen ist, demonstriert. Der Mechanismus basiert auf die unmittelbare, nicht-adiabatische Änderung des effektiven, internen, statischen Feldes auf Grund der Anregung von Elektron-Loch-Paaren mit permanentem Dipolmoment. Die nicht-adiabatische Anregung von Bloch-Oszillationen ist ein hoch nicht-linearer Effekt, der durch starke Exziton-Exziton Wechselwirkung vermittelt wird. Die zentrale Rolle, die die Exziton-Exziton Wechselwirkung in der Intraband-Dynamik spielt, wurde besonders deutlich bei der selektiven Anregung der Wannier-Stark-Leiter durch zwei spekral schmale Laserlinien. Die Experimente demonstrieren eine resonante Überhöhung des Intraband-Übergangs-Matrix-Elements, wenn 1s-Exziton-Wellen-Pakete angeregt werden.

Le travail de cette thèse porte sur l’identification et le contrôle des propriétés thermiques et acoustiques de nanostructures à fort potentiel thermoélectrique appelés « Super-réseaux ». Le manuscrit comporte trois parties : La première partie est consacrée à la description théorique des phénomènes de transport thermique par diffusion dans les solides isolants et semi-conducteurs. Nous abordons tout d’abord le point de vue atomique, puis macroscopique en utilisant la méthode des quadripôles thermiques. La fin du chapitre est consacrée aux propriétés acoustiques et thermiques des super-réseaux. La deuxième partie présente et compare les méthodes de Thermoreflectance laser synchrone et asynchrone utilisées pour extraire les propriétés thermiques de couches minces et de super-réseaux. Nous montrons que dans le cas synchrone, les signaux sont soumis à des artefacts modifiant leur allure et rendant difficile l’identification des propriétés thermiques. Dans le cas asynchrone, la suppression de tous les éléments mobiles permet d’obtenir un signal sans artéfact. Nous traitons ensuite des fonctions de sensibilité au modèle développé puis nous validons la méthode d’identification en estimant la conductivité thermique d’un film mince de SiO2. La troisième partie présente les résultats des identifications de la conductivité thermique de différents super-réseaux de SiGe. Nous montrons que les résistances d’interface jouent un rôle majeur dans l’explication de la réduction de la conductivité thermique. Nous étudions également des super-réseaux contenant des îlots de Ge, nous montrons que de telles structures permettent d’obtenir non seulement des conductivités proches de celles des matériaux amorphes, mais le comportement linéaire de la conductivité en fonction de la période montre qu’il est possible de contrôler cette dernière. Enfin, nous utilisons la Thermoreflectance pour réaliser une étude de spectroscopie THz de phonons cohérents dans les super-réseaux et nous mettons en évidence la sélectivité spectrale des ces nanostructures. / The work presented in this thesis deals with identification and control of the thermal and acoustic properties of high thermoelectric potential nanostructures called “superlattices”. This thesis is divided in three parts: The first part gives a theoretical description of thermal diffusion in insulating and semiconducting materials. We first broach the atomic description then the macroscopic view using the Thermal Quadrupole model. The end of this chapter deals with acoustic and thermal properties specific to superlattices. The second part describes and compares synchronous and asynchronous thermoreflectance techniques used to extract thermal properties of thin films and superlattices. We find that for the synchronous case signals are subject to artifacts which confound parameter estimations. For the asynchronous case, we find that lack of a mechanical translation stage removes these artifacts. We then investigate the sensitivity functions, and finally validate our identification method by estimation of the thermal conductivity of a SiO2 thin film. The third part presents the results of thermal parameter identification in SiGe superlattices. We show that thermal interfaces play a major role to in the overall thermal conductivity. We also study superlattices with Ge nanodots and show that for such structures we are able to obtain thermal conductivity values near the amorphous values. Moreover, the linear behavior of the thermal conductivity with period thickness shows that it is possible to control this value. Finally, we use Thermoreflectance to perform THz coherent phonon spectroscopy of superlattices, revealing the spectral selectivity of these nanostructures.

In semiconductor superlattices, the carrier band structure can be tailored by the proper choice of their geometry. Therefore, superlattices are a model system for the study of coherent high-field transport phenomena in a periodic potential with applied static electric field. This thesis is structured in two parts. I. Zener Tunneling in Semiconductor Superlattices. In this work,semiconductor superlattices with shallow barriers and narrow band gaps were employed to investigate the Zener breakdown. In these samples, tunneling in the electron Wannier-Stark ladder spectrum is addressed as coupling of the electron states of a single bound below-barrier band to the states of the above-barrier spectrum. The field-dependent evolution of the Wannier-Stark ladder states was traced in the optical interband spectrum. Superlattices with different geometries were employed, to clarify the influence of the particular miniband structure on the Zener tunneling behavior. It was shown that in the presence of Zener tunneling, the Wannier-Stark ladder picture becomes invalid. Tunneling is demonstrated to lead to a field-induced delocalization of Wannier-Stark ladder states. In addition, the coherent polarization lifetime was analyzed as a measure of the tunneling probability. II. Terahertz Emission of Exciton Wave Packets in Semiconductor Superlattices. By means of Terahertz spectroscopy, the coherent intraband dynamics of exciton wave packets in biased superlattices after the selective ultrafast excitation of the Wannier-Stark ladder spectrum was investigated. The dynamics of Bloch oscillations was investigated under broadband excitation. It is demonstrated, that the Bloch oscillation amplitude can be controlled by altering the pump pulse energy. The xperimental results can only be explained in a full exciton picture, incorporating bound 1s exciton states and the associated exciton in-plane continuum. The intraband dipole of single Wannier-Stark ladder excitons was measured by detecting the Terhartz response after excitation of the Wannier-Stark ladder with a spectrally narrow rectangular pump pulse. In addition, experiments revealed a previously unknown mechanism for the generation of Bloch oscillating exciton wave packets. This was demonstrated for an incident pump spectrum which was too narrow to excite a superposition of Wannier-Stark ladder states. The effect is based on the sudden, non-adiabatic, change in the net dc internal field due to creation of electron-hole pairs with permanent dipole moments. The non-adiabatic generation of Bloch oscillations is a highly nonlinear effect mediated by strong exciton-exciton interactions.The central role that play exciton-exciton interactions in the intraband dynamics became especially evident when the Wannier-Stark ladder was selectively excited by two spectrally narrow laser lines. The experiments demonstrated a resonant enhancement of the intraband transition matrix element when 1s exciton wavepackets are excited. / In Halbleiter-Übergittern kann die Bandstruktur von Ladungsträgern durch die geeignete Wahl der Geometrie eingestellt werden. Deshalb sind Halbleiter-Übergitter ein Modellsystem für Untersuchungen des kohärenten Ladungstransportes im periodischen Potential bei hohen, statischen, elektrischen Feldern. Diese Doktorarbeit ist in zwei Teile untergliedert. I. Zener-Tunneln in Halbleiter-Übergittern In dieser Arbeit werden Halbleiter-Übergitter mit flachen Barrieren und schmalen Bandlücken eingesetzt, um den Effekt des Zener-Durchbruchs zu untersuchen. In diesen Strukturen wird das Zener-Tunneln im Elektronen-Spektrum der Wannier-Stark-Leiter adressiert. Dabei handelt es sich um die Kopplung von Elektronen-Zuständen eines einzelnen Minibandes unterhalb der Potentialbarriere des Quantentopfes mit Zuständen oberhalb der Barriere. Die Feldabhängigkeit der Wannier-Stark-Leiter-Zustände wurde im optischen Interband-Spektrum detektiert. Übergitter mit unterschiedlichen Geometrien wurden untersucht, um den Einfluss der spezifischen Miniband-Struktur auf die Charakteristiken des Zener-Tunnelns aufzuklären. Es wurde gezeigt, dass im Regime des Zener-Tunnelns das Wannier-Stark-Leiter-Bild nicht mehr gültig ist. Dabei wird demonstriert, dass Tunneln zu einer feldabhängigen Delokalisierung der Wannier-Stark-Leiter-Zustände führt. Außerdem wird die Kohärenz-Lebensdauer der Polarisation analysiert. Sie bildet die Tunneln-Wahrscheinlichkeit ab. II. Terahertz Emission von Exzitonen-Wellen-Paketen in Halbleiter-Übergittern Mit Hilfe von Terahertz-Spektroskopie wurde die kohärente Intraband-Dynamik von Exzitonen-Wellen-Paketen in vorgespannten Halbleiter-Übergittern nach der selektiven, ultrakurzen Anregung des Wannier-Stark-Leiter-Spektrums untersucht. Die Dynamik von Bloch-Oszillatonen wurde durch spektral breitbandiger Anregung detektiert. Es wird gezeigt, dass die Amplitude von Bloch-Oszillationen durch die Änderung der Energie des Anrege-Pulses beeinflusst werden kann. Die experimentellen Resultate können nur in einem ganzheitlichen Exzitonenbild erklärt werden. Es umfaßt die gebundenen 1s-Exziton-Zustände und das zugehörige Exzitonen-Kontinuum in der Quantentopfschicht. Der Intraband-Dipol einzelner Wannier-Stark-Leiter-Exzitonen wurde durch die Detektion der Terahertz-Antwort auf die Anregung der Wannier-Stark-Leiter mit einem spektral schmalen Anrege-Puls vermessen. Außerdem wird in den Experimenten ein zuvor ungekannten Mechanismus der Anregung von bloch-oszillierenden Wellen-Paketen beobachtet. Dieser Effekt wird für ein eingestrahltes Anrege-Spektrum, welches spektral zu schmal für die Anregung einer Überlagerung von Wannier-Stark-Leiter-Zuständen ist, demonstriert. Der Mechanismus basiert auf die unmittelbare, nicht-adiabatische Änderung des effektiven, internen, statischen Feldes auf Grund der Anregung von Elektron-Loch-Paaren mit permanentem Dipolmoment. Die nicht-adiabatische Anregung von Bloch-Oszillationen ist ein hoch nicht-linearer Effekt, der durch starke Exziton-Exziton Wechselwirkung vermittelt wird. Die zentrale Rolle, die die Exziton-Exziton Wechselwirkung in der Intraband-Dynamik spielt, wurde besonders deutlich bei der selektiven Anregung der Wannier-Stark-Leiter durch zwei spekral schmale Laserlinien. Die Experimente demonstrieren eine resonante Überhöhung des Intraband-Übergangs-Matrix-Elements, wenn 1s-Exziton-Wellen-Pakete angeregt werden.