Ce travail de thèse porte sur la compréhension des phénomènes physico-chimiques régissant les propriétés poreuses et structurales de matériaux mésoporeux structurés par des micelles complexes de polyions (PIC). Nous défendons que la sensibilité de la structure aux conditions physico-chimiques est due à l’eau contenue dans les complexes électrostatiques en équilibre osmotique avec l’ensemble de la solution.Le travail a consisté à synthétiser par ATRP des copolymères double-hydrophiles (DHBC) POE-b-PAA séquencés neutre-acide faible. En présence d’un polyélectrolyte faible basique, tel que la néomycine ou des oligochitosans, ils forment des micelles PIC, analogues colloïdaux des coacervats. Nous avons caractérisé les micelles PIC de structure cœur-couronne sur une large gamme de concentration et observé leur compression progressive concomitante à leur ordonnancement et finalement leur transition vers des phases lamellaires. La composition du cœur a été étudiée grâce à un système modèle coacervat, macroscopiquement séparé, obtenu par mélange de PAA et de néomycine. Le coacervat contient jusqu’à 60% d’eau et présente la structure d’un réseau de polymères neutres enchevêtrés. La quantité d’eau contenue dans le coacervat dépend des conditions physico-chimiques telles que le pH et la concentration mais également de l’ajout d’osmolytes tels que de l’alcool, du PEG ou du sel. Une série de matériaux mésoporeux a été synthétisée et nous avons montré qu’il était possible de modifier les propriétés structurales et poreuses des matériaux en utilisant un système PIC (couple DHBC + polyélectrolyte) unique, en jouant sur la physico-chimie des solutions de synthèse. Nous avons donc mis en relation les fractions volumiques de cœur complexe du système mésogène et la structure des matériaux obtenus et avons montré que la contribution de l’eau était très significative. L’augmentation de la quantité d’eau dans les coacervats induit une augmentation de la taille des pores ou la transition vers des mésostructures lamellaires de courbures plus faibles. Ainsi la synthèse de matériaux mésoporeux structurés par des complexes électrostatiques s’avère d’autant plus respectueuse de l’environnement qu’elle utilise comme agent structurant principal l’eau. / The objective of this PhD thesis is to understand the physico-chemical phenomena that govern the structural and porous properties of ordered mesoporous materials templated by polyion electrostatic complex micelles. It is defended that the sensitivity of the structure to the physico-chemical parameters of the system is due to the water content in the electrostatic complex which is in osmotic equilibrium with the synthesis medium. First, double-hydrophilic block copolymers (DHBC) were synthesized by ATRP controlled polymerization. They form polyion complex (PIC) micelles in the presence of oppositely charged polyelectrolytes such as the neomycin and oligochitosan weak bases. PIC micelles, colloidal analogues to coacervates, were characterized on a large range of concentration and their concomitant progressive compression was observed together with their ordering and finally their transition to lamellar phases. The core structure and composition were studied through the analysis of a model coacervate system, which macroscopically separates and results from complexation between neomycin and sodium polyacrylate. The coacervate contains up to 60 wt.% of water and exhibits the structure of a network of interpenetrated polymers. The water content in the coacervate depends on physicochemical conditions such as pH and concentration of the system, but also on the addition of osmolytes such as alcohol, PEG polymers or simple salts. A series of mesoporous materials were prepared and their structural and porous properties were modulated by simply varying the physicochemical conditions of the synthesis medium, with a unique DHBC/polyelectrolyte pair. Correlations between the volume fraction of the complex core of the mesogenic system and the obtained material structure could be established and it was shown that the contribution of water was highly significant. Increasing the water content in the coacervates induces an increase of the pore size in 2D hexagonal structures or favours the transition towards lamellar phases of lower curvature. As a conclusion, the synthesis of mesoporous materials mediated by the use of electrostatic complex micelles proved to be all the more environment-friendly as it uses water as the main porogen.

Le matériau terre peut apporter une réponse face aux problèmes que les constructions modernes rencontrent en termes d’enjeux sociétaux, économiques et écologiques. Cependant, les difficultés à comprendre et à prédire son comportement représente un obstacle au développement de cette technique dans les pays développés. Cette thèse s’insère dans un projet de recherche appelé « Primaterre » et financé par l’Agence Nationale de la Recherche française (ANR). Il vise à apporter les connaissances scientifiques nécessaires afin de pallier ce manque et aider à établir des règlementations adaptées. Ce travail s’intéresse plus particulièrement à l’impact de l’eau sur le comportement mécanique de la matrice fine du matériau, qui a un impact essentiel sur le comportement du matériau dans son ensemble. Cette matrice est constituée de sables, de limons, et d’argiles, et ce sur trois types de terres prélevées sur d’anciennes constructions en pisé. Afin de réaliser des échantillons les plus identiques et homogènes possible, un moule a tout d’abord été conçu, ce qui a permis de travailler avec des échantillons cylindriques de 3,5cm de diamètre et 7cm de hauteur. Une cellule triaxiale a été utilisée et, la seconde étape a été de concevoir les dispositifs permettant la mesure des déformations axiales et radiales, le conditionnement à température contrôlée et l’imposition d’un flux d’air humide variable de part et d’autre de l’échantillon. Différents types d’essais ont alors pu être réalisés : des essais triaxiaux à différent taux d’humidité relative ainsi que des essais de gonflement. Les paramètres mécaniques obtenus ont pu être analysés à la lumière des caractéristiques matériaux mesurées en parallèle. Enfin, l’analyse des essais de gonflement a été menée à bien à l’aide d’un modèle numérique, et ce afin de pouvoir évaluer des paramètres caractéristiques plus complexes. Ce travail de thèse se conclut par une étude supplémentaire, visant à évaluer l’impact du changement de taille d’échantillon sur les paramètres mécaniques mesurés précédemment. Ces essais ont été effectués sur des échantillons approximativement deux fois plus grands, et grâce à un dispositif expérimental plus simple, utilisant la mesure par corrélation d’images. / Earthen buildings can provide an answer to face difficulties in modern constructions in both terms of sociology, economics as well as ecology. However, the difficulty to understand and to predict their behavior prevent the spreading of this technique in developed countries. This PhD is part of a research program called “Primaterre” and founded by the French National Agency for Research. It aims at providing the necessary scientific knowledge to overcome this lack and at helping the creation of appropriate standards. This work is more precisely focusing on the impact of water on the mechanical behavior of the fine proportion of the material, including sand, silt and clay, and on three different earths coming from existing rammed earth constructions. In order to be able to produce samples as identical and homogeneous as possible, a mold has first been designed, which enable to manufacture cylindrical samples with diameter of 3.5cm and height of 7cm. A triaxial cell was used and, the second step was to design different devices allowing the measurement of axial and radial deformations, the conditioning at constant temperature, and the command of a variable moist air flux at both sides of the sample. Different types of tests have thus been realized : triaxial tests at different relative humidity, as well as swelling tests. The mechanical parameters thus obtained have been analyzed in comparison with material characteristics measured in parallel. Finally, results of swelling tests have been analysed using numerical modelling, in order to assess more complex material characteristics. This thesis work ends with an additional study, aiming at evaluating the impact of scale change on the mechanical parameters previously measured. Tests have been conducted on sample approximatively twice larger, and thanks to a simpler experimental device using measurement through image correlation.

En zones de montagne, l'aléa de chutes de pierre concerne à la fois les personnes, les infrastructures et les voies de communication. Différentes mesures de protection peuvent être envisagées pour réduire les conséquences de tels aléas. Certaines de ces mesures sont basées, totalement ou en partie, sur l'utilisation de la forêt comme structure de protection. Des structures de protections faites d'arbres abattus et laissés sur place peuvent également être utilisées pour améliorer ou maintenir la fonction de protection de la forêt suite à des travaux d'entretien forestiers, notamment. L'objectif principal de ce travail est d'étudier la capacité de protection de ces systèmes pare-blocs composés d'arbres en travers ainsi que de fournir des éléments d'aide à leur dimensionnement. Un modèle numérique basé sur la Méthode des Eléments Discrets (MED) a été développé pour étudier l'impact d'un projectile sur une tige de bois vert. Ce modèle permet de prendre en compte à la fois l'interaction bloc-structure à l’échelle locale du contact et la réponse dynamique de la structure « arbre en travers ». Des études expérimentales en laboratoire à petite échelle ont été menées pour calibrer et valider le modèle numérique. Le modèle développé a enfin été utilisé pour analyser l'efficacité des systèmes pare-blocs composés d'arbres en travers. La diminution de l'énergie du bloc suite à l'impact, la réponse de la structure, et son endommagement ont été analysés pour différentes conditions d'impact. Ces résultats ont permis d'établir des recommandations pour la conception de ces dispositifs de protection. / In mountain areas, natural hazards such as snow avalanches, landslides or rockfall threaten people and infrastructures. For this reason, civil engineering has proposed solutions to reduce the risk associated with such hazards. Despite the developments in this field, the protective capacity of forest is largely recognized. For rockfall hazard in particular, forests protection function is relevant as rock impacts onto trees lead to a significant rock energy loss. After forests maintenance tasks or windstorms the protection capacity of forests decreases. For this, felled trees are often left on the ground, in oblique position to compensate the decrease in the forest protection capacity due the forests stands density reduction. The main goal of this PhD research is to study the rockfall protection structures made of felled trees. Moreover, these investigations aim to provide recommendations for the design of such devices. A numerical model based on the Discrete Element Method (DEM) has been developed to study the dynamic response of fresh wood structures to impact. Laboratory experiments have been carried out to calibrate and validate the numerical developments. The DEM model implemented has been finally used to simulate real scenarii of rock impacts on simplified felled tree structures. These simulations have allowed identifying the most favorable configurations leading to a maximal loss of the rock kinetic energy during the impact onto a felled tree structure. Some improvements on the design of these structures are proposed to improve their capacity to dissipate the rock energy.

Cette thèse s'intéresse au développement de méthodes automatiques pour la segmentation et la synthèse d'images par résonance magnétique de tumeurs cérébrales. La principale perspective clinique de la segmentation des gliomes est le suivi de la vitesse d'expansion diamétrique dans le but d'adapter les solutions thérapeutiques. A cette fin, la thèse formalise au moyen de modèles graphiques probabilistes des approches de segmentation multi-atlas fondées sur l'appariement de blocs de voxels. Un premier modèle probabiliste prolonge à la segmentation automatique de régions cérébrales pathologiques les approches multi-atlas classiques de segmentation de structures anatomiques. Une approximation de l'étape de marginalisation remplace la notion de fenêtre de recherche locale par un tamisage par atlas et par étiquette. Un modèle de détection de gliomes fondé sur un a priori spatial et des critères de pré-sélection de blocs de voxels permettent d'obtenir des temps de calcul compétitifs malgré un appariement non local. Ce travail est validé et comparé à l'état de l'art sur des bases de données publiques. Un second modèle probabiliste, symétrique au modèle de segmentation, simule des images par résonance magnétique de cas pathologiques, à partir d'une unique segmentation. Une heuristique permet d'estimer le maximum a posteriori et l'incertitude du modèle de synthèse d'image. Un appariement itératif des blocs de voxels renforce la cohérence spatiale des images simulées. Le réalisme des images simulées est évalué avec de vraies IRM et des simulations de l'état de l'art. Le raccordement d'un modèle de croissance de tumeur permet de créer des bases d'images annotées synthétiques. / This thesis focuses on the development of automatic methods for the segmentation and synthesis of brain tumor Magnetic Resonance images. The main clinical perspective of glioma segmentation is growth velocity monitoring for patient therapy management. To this end, the thesis builds on the formalization of multi-atlas patch-based segmentation with probabilistic graphical models. A probabilistic model first extends classical multi-atlas approaches used for the segmentation of healthy brains structures to the automatic segmentation of pathological cerebral regions. An approximation of the marginalization step replaces the concept of local search windows with a stratification with respect to both atlases and labels. A glioma detection model based on a spatially-varying prior and patch pre-selection criteria are introduced to obtain competitive running times despite patch matching being non local. This work is validated and compared to state-of-the-art algorithms on publicly available datasets. A second probabilistic model mirrors the segmentation model in order to synthesize realistic MRI of pathological cases, based on a single label map. A heuristic method allows to solve for the maximum a posteriori and to estimate uncertainty of the image synthesis model. Iterating patch matching reinforces the spatial coherence of synthetic images. The realism of our synthetic images is assessed against real MRI, and against outputs of the state-of-the-art method. The junction of a tumor growth model to the proposed synthesis approach allows to generate databases of annotated synthetic cases.

L’image des ruines est quasi absente dans l’art traditionnel en Chine. Mais l’usine abandonnée et le bâtiment démoli sont régulièrement présents dans le cinéma chinois contemporain depuis la des années 90. À plusieurs reprises, Jia Zhang-ke s’est inspiré du champ de ruines tandis que Wang Bing a exprimé la nostalgie pour le vieux quartier à Shenyang dans une interview à propos d’À l’Ouest des rails. De leur côté, Wang Quan’an, Wang Chao, Lou Ye, Zhang Yang racontent souvent les histoires dans le contexte de la grande vague d’urbanisation du pays. L’image des ruines, comme symptôme, est surdéterminée dans leurs films.Ce travail tente d’analyser l’esthétique des ruines par la pensée de l’anachronisme. Dans l’image filmique, le champ de ruines et le chantier ne sont ni les simples fétiches intemporels, ni les simples chroniques figuratives. Ils sont des montages de temporalités différentes par lesquels on peut entrevoir l’écheveau de notions hétérogènes, des symptômes qui font apparaître le pouvoir impérial de la Chine ancienne, des désirs de la fuite hors du monde quotidien. / The image of the ruins is almost absent in the traditional Chinese art. But the demolished building and the abandoned factory have become the most important urban landscape in the contemporary Chinese cinema since the late 1990s. The field of ruins inspired Jia Zhang-ke to write screenplays for films and Wang Bing expressed nostalgia about the old district of Shenyang during an interview. On their side, lots of filmmakers are interested in social realty in the context of urbanization. So the image of the ruins is overdetermined as a symptom in their films. This thesis is trying to analyse the esthetic value of the ruins by using the idea of anachronism. In the image of film, the field of ruins and the construction site are neither the timeless simple fetishes nor the figurative chronicles. They are some montages of different time zones, through which a mixture of ideas can be seen. They are some symptoms which can show the imperial power of the old China. They are finally some desires for escape from the concrete life-world.

Les activités humaines, de loisir et professionnelles, vont en s’intensifiant sur les zones rocheuses intertidales. Le piétinement associé à ces activités, le remaniement des blocs pour rechercher des espèces consommables, ne sont pas sans incidence sur les biocénoses des milieux rocheux. Les conséquences de ces activités sur la structure et la dynamique des roches du médiolittoral et des champs de blocs de bas d’estran en particulier, nécessitent d'être caractérisées. A travers l’identification des espèces et descripteurs qui répondent le plus aux perturbations "piétinement des platiers rocheux" et "retournement des blocs par les pêcheurs à pied", des indicateurs écologiques simplifiés peuvent être dégagés et faciliter, à terme, le diagnostic de l’état de conservation de ces habitats. Les processus écologiques de dégradation et de déstructuration des biocénoses sous l'effet du piétinement passent par des interactions entre espèces très complexes. Les résultats d’expérimentations in situ soulignent des phénomènes de seuils très marqués, liés en particulier à la protection jouée par les algues brunes structurantes sur les autres espèces. L'étude du retournement des blocs par les pêcheurs à pied met en évidence une phase de mortalité presque totale des organismes fixés ou peu mobiles des blocs et une faible résilience de l’habitat. Le choix de stations de référence appropriées et l’utilisation des espèces et descripteurs les plus sensibles au retournement des blocs ont permis la création de deux indicateurs de perturbation. Déclinés à deux échelles spatiales différentes, ils sont applicables en routine par les scientifiques et les gestionnaires d’aires marines protégées. / Recreational and professional activities are intensifying on the rocky intertidal. The overturning of boulders and the trampling associated with human activities, have consequences on the structure and dynamic of rocky intertidal communities. Through the identification of species and descriptors that respond more to the disturbances “trampling of mediolittoral rock platforms” and “the overturning of low eulittoral boulders by hand-fishermen”, SMART indicators (Simple, Measurable, Achievable, Realistic, and Time limited indicator) can be created for the assessment of the conservation status of these habitats. The effects of trampling were tested with control approach. Experiments in situ underlined very complex interactions between species during the ecological processes of degradation of biocenoses. High thresholds of disturbance were also observed. They were particularly related to the protection played by structuring brown algae on other species. The study of boulder’s overturning highlighted a step of almost total mortality of fixed or low mobile organisms that live on upper or lower surfaces of boulders. Results also showed a low resilience of the habitat. The use of appropriate reference situations and of the most sensitive species to the boulder’s overturning, led to the creation of two ecological indicators. Declined to two different spatial scales, they may be applied routinely by scientists and managers of marine protected areas.

L’optimisation de la morphologie de la couche active est primordiale pour l’augmentation des rendements des cellules solaires photovoltaïques organiques. Nous avons montré l’influence du ratio de matériaux donneur (P3HT) et accepteur (PCBM) d’électrons ainsi que de la masse molaire du P3HT sur la morphologie de la couche active. Afin de contrôler la séparation de phases entre les matériaux donneur et accepteur d’électrons, il est possible d’utiliser des copolymères à blocs afin d’aider la compatibilisation entre le P3HT et le PCBM. Nous avons choisi de synthétiser des copolymères à blocs P3HT-b-polystyrène et des P3HT-b-polyisoprène présentant une certaine compatibilité avec les matériaux de la partie active. L’ajout optimisé de P3HT-b-polyisoprène permet une augmentation de 30% des rendements et de 90% de durée de vie des cellules solaires. / Active layer morphology optimization is fundamental to achieve high efficiency in organic photovoltaic solar cells. We showed the influence of the donor (P3HT) and acceptor (PCBM) material ratio and the impact of the P3HT molecular weight on the active layer morphology. We demonstrated the possibility of using well-designed block copolymers to help P3HT and PCBM compatibilization and to control their phase separation. We chose to synthesize P3HT-b-polystyrene and P3HT-b-polyisoprene for which each block is compatible with the active materials. Optimal addition of P3HT-b-polyisoprene enables to get a 30%-improved efficiency and a 90%-enhanced lifetime of the solar cells.

Des polymères à base de méthacrylate de poly(oxyde d'éthylène) (PEOMA) avec des chaînes pendantes PEO (Mn = 300 ou 950 g mol-1) ou des copolymères de PEOMA300 et d'acide méthacrylique (AMA) ont été synthétisés par polymérisation radicalaire contrôlée par les nitroxydes en utilisant une alkoxyamine (BlocBuilder®) comme amorceur en présence de SG1 et d'une faible quantité de styrène. Les copolymères à base de PEOMA300 et d'AMA sont thermo- et pH-sensibles. Les deux types de macroalkoxyamines ont été utilisés pour amorcer la copolymérisation en émulsion du méthacrylate de n-butyle et du styrène et former, par auto-assemblage induit par la polymérisation, des particules composées de copolymères à blocs amphiphiles, en absence ou présence de particules de silice. En absence de silice, des particules stabilisées de façon stérique ou électrostérique ont été formées. La polymérisation présente les caractéristiques d'une polymérisation contrôlée avec néanmoins la formation d'une faible proportion de chaînes mortes. L'effet du pH, de la force ionique et de la nature ou de la concentration des macroalkoxyamines sur la cinétique de polymérisation et la morphologie des particules a été étudié, et des sphères, des vésicules ou des nanofibres ont été obtenues. Les macroalkoxyamines à base de PEO s'adsorbent sur la silice via la formation de liaisons hydrogène entre les chaînes PEO et les groupes silanol. La synthèse de copolymères à blocs en surface de la silice a conduit à la formation de particules hybrides de différentes morphologies (bonhomme de neige, multipodes, framboise, coeur-écorce, têtard, mille pattes) liées à la taille de la silice, au pH et à la nature du macroamorceur / Water-soluble brush-type polymers composed of poly(ethylene)oxide methacrylate (PEOMA) units with PEO side groups of various chain lengths (Mn = 300 and 950 g mol-1) or of PEOMA300 with methacrylic acid (MAA) were synthesized by nitroxide-mediated polymerization using an alkoxyamine initiator (BlocBuilder®) and SG1 nitroxide in the presence of a low amount of styrene. The PEOMA300-MAA based copolymers showed a dual temperature/pH response. The two series of macroalkoxyamines were used in aqueous emulsion copolymerization of nbutyl methacrylate and styrene leading to the formation of particles composed of amphiphilic block copolymers through polymerization-induced self-assembly, in both the absence and presence of silica. The experiments performed in the absence of silica particles resulted in the formation of sterically or electrosterically stabilized latexes. The polymerization exhibited all the features of a controlled system with however the presence of a small proportion of dead chains. The effect of pH value, ionic strength and type and concentration of the macroalkoxyamine initiator on polymerization kinetics and latex morphologies was investigated. Depending on the reaction conditions, spherical particles, vesicles or nanofibers were successfully prepared. The PEO-based macroalkoxyamines were shown to adsorb on the silica surface via hydrogen bond interaction between PEO and the silanol groups. This enabled block copolymers to be generated in situ on the silica surface leading to hybrid particles with snowman, raspberry, daisy, core-shell, “tadpole-” and “centipede-” like morphologies depending on the silica particle size, pH value and type of macroinitiator

Ce travail de thèse concerne la synthèse et la caractérisation d'homo et de copolymères stimulables à base de N,N-diéthylacrylamide (DEAm). Des homopolymères ont été préparés par polymérisation radicalaire contrôlée par transfert réversible par addition-fragmentation (RAFT). Cette polymérisation a été conduite en présence de trois agents de transfert différents et s'est avérée contrôlée quelles que soient les conditions expérimentales. Deux types de copolymères ont ensuite été préparés, de type PEG-b-PDEAm et PDEAm-b-polypeptides par polymérisation RAFT et combinaison RAFT/ polymérisation par ouverture de cycle (ROP), respectivement. Ces copolymères double hydrophiles ont été caractérisés et leur comportement en solution aqueuse a été évalué. Nous avons montré la formation de micelles c?ur-couronne au dessus de la LCST. Nous avons également développé une stratégie de synthèse originale dans le cas des PDEAm-b-polypeptides puisque la ROP a été réalisée en utilisant un macroamorceur de type thiol. Après déprotection des copolymères sensibles au pH et à la température ont été obtenus et montre des propriétés de structuration différentes en fonction de ces deux stimuli. / This manuscript deals with the synthesis and characterization of responsive copolymers containing N,N-diethylacrylamide (DEAm). Homopolymers were prepared by controlled radical polymerization, especially Reversible Addition-Fragmentation Transfer (RAFT). Polymerization was achieved using three different chain transfer agents and was controlled whatever the experimental conditions. PEG-b-PDEAm and PDEAm-b-polypeptides were synthesized by RAFT polymerization and RAFT/Ring Opening Polymerization (ROP) respectively. These double hydrophilic block copolymers were characterized and their behavior in aqueous solution was evaluated. We showed that core/corona micelles were obtained above the lower critical solution temperature. We also developed a new strategy for the synthesis of PDEAm-b-polypeptides as ROP was achieved using a thiol macroinitiator. After deprotection pH- and thermo-sensitive copolymers were afforded which proved different structuration as a function of both stimuli.

La synthèse de macroalcoxyamines hydrosolubles à partir d’acide méthacrylique et d’un faible pourcentage de styrène sulfonate de sodium a été étudiée en solution aqueuse. Ces macroalcoxyamines ont été utilisées comme macroamorceurs pour la polymérisation en émulsion sanstensioactif du méthacrylate de méthyle et du méthacrylate de n-butyle avec un faible pourcentage destyrène. Les copolymères diblocs amphiphiles produits s’auto-assemblent in situ et conduisent, en fonction de leur taux d’hydrophilie, à l’obtention de nano-objets présentant des morphologies variées(sphères, fibres, vésicules). La plus intéressante est la morphologie fibrillaire car les suspensions correspondantes présentent des propriétés rhéofluidifiantes à basse concentration et possèdent un comportement viscoélastique à haute concentration. La synthèse de ces latex a été étudiée et développée dans des conditions monotopes les plus proches possibles d’une production industrielle. / Water-soluble, SG1-based macroalkoxyamines composed of methacrylic acid with a low percentage of sodium 4-styrene sulfonate were synthesized in aqueous solution. These macroalkoxyamines were used as macroinitiators in the surfactant-free emulsion polymerization ofmethyl methacrylate or n-butyl methacrylate with a low percentage of styrene. The polymerization induced self-assembly of the so-formed amphiphilic block copolymers leads to nanoobjects with various morphologies (spheres, fibers, vesicles), depending on their hydrophilic/hydrophobic balance. The most interesting morphology is the nanofiber type of organization as the suspensions presentshear-thinning properties at low concentration and viscoelastic behavior at high concentration. The synthesis of these latexes was investigated and developed in one-pot conditions in order to allow further production at the industrial scale.