Le dispositif d'imagerie X synchrotron, combinant radiographie et diffraction, développé au cours de ma thèse permet une étude in situ et en temps réel des phénomènes dynamiques complexes impliqués dans la solidification des alliages métalliques. Grace à ce dispositif, nous avons pu mettre en évidence le processus de TGZM (Temperature Gradient Zone Melting) et ses effets sur la microstructure de solidification.<br />Nous avons également pu quantifier l'évolution de la composition de l'alliage tout au long du processus de solidification. Nous avons montré comment à partir des images 2D obtenues en diffraction, il est possible – en utilisant la théorie dynamique de la diffraction - de reconstruire une représentation 3D des dendrites avant leur mûrissement. Nous avons pu observer et quantifier des phénomènes mécaniques réversibles (rotation) ou irréversibles (fléchissement) au sein de la microstructure dendritique.<br />Enfin, nous avons étudié les déformations apparues suite à la solidification de la phase eutectique.

Mes travaux depuis mon recrutement au CNRS et actuellement au sein de l'équipe MCA de l'IM2NP concernent principalement la solidification des matériaux. Les propriétés des matériaux sont largement contrôlées par la microstructure de solidification, les structures de grains et les ségrégations laissées dans le solide avant toute mise en forme et traitement postérieurs. Pour élaborer des matériaux possédant des propriétés définies, sur mesure et de façon reproductible, il est donc nécessaire de maîtriser les mécanismes qui lient les procédés d'élaboration à la structure interne à diverses échelles des matériaux. Mes travaux de recherche vont dans le sens de l'approfondissement de la connaissance de ces mécanismes et, à plus long terme, de l'application de ces recherches aux procédés industriels. La nécessité d'améliorer les procédés pour obtenir des pièces de plus en plus performantes et qui permettent des économies en énergie soulève de nombreuses questions métallurgiques pour la recherche et l'industrie. L'amélioration des procédés nécessite de comprendre les mécanismes physico-chimiques qui entrent en jeu pendant la phase de solidification. De plus, pour être prédictives et quantitatives, les simulations numériques largement utilisées en milieu industriel doivent être nourries par la connaissance de ces mécanismes, leur formulation mathématique et les paramètres entrant en jeu. Dans les alliages métalliques, j'étudie plus particulièrement les mécanismes de la formation de la structure de grains, de la transition colonnaire équiaxe (CET), des ségrégations induites par cette structure. Les grains colonnaires et équiaxes résultent de dendrites avec différentes morphologies. Les dendrites colonnaires sont allongées dans une direction tandis que les grains équiaxes n'ont pas de direction privilégiée. A cause de leur forme, les grains équiaxes permettent d'obtenir des propriétés mécaniques isotropes pour le matériau final et des champs de concentration plus homogènes que dans le cas de la croissance colonnaire. En fonction de l'application, l'un ou l'autre type de grain est préféré et doit donc être favorisé par le procédé de solidification (par exemple : les grains équiaxes dans les pièces de moteur, les grains colonnaires voire un monograin dans les aubes de turbines). En conséquence, la compréhension des mécanismes physico-chimiques qui contrôlent la CET est une question critique en métallurgie et qui reste d'actualité. Les grains équiaxes peuvent apparaître de deux manières au cours de la solidification. La première est la germination hétérogène sur des particules incluses volontairement dans l'alliage comme cela est fait couramment dans l'industrie de l'aluminium par exemple ou, sur des impuretés ou des précipités présents naturellement dans l'alliage. La seconde est le détachement de branches dendritiques secondaires dans la zone pâteuse ce qui est admis comme la cause de l'apparition d'une zone équiaxe au centre des lingots de fonderie. Afin de comprendre et de caractériser les mécanismes de la dynamique de formation de la structure de grains dans les alliages métalliques, mon programme de recherche comporte trois volets : * l'étude de la structure de grains et de la fragmentation (Chapitre 1) * l'étude de la CET en présence d'affinants dans des alliages à base aluminium (Chapitre 2) * l'influence de la convection au cours de la solidification de ces alliages (Chapitre 3). Mon approche est expérimentale et comporte des expériences originales: 1- Caractérisation in situ et en temps réel de la dynamique de la solidification d'alliages métalliques proches des alliages industriels par imagerie X synchrotron. 2- Etude des effets de la convection naturelle, de la convection contrôlée par un champ ou un stimulus externe ou, utilisation de la microgravité (absence de convection naturelle et de phénomènes de sédimentation). Par ailleurs, depuis 2008, je développe au sein de l'équipe MCA une nouvelle thématique de recherche pour laquelle j'ai mis en place un projet (Si-X : Caractérisation et compréhension de la cristallisation du SiIicium photovoltaïque: imagerie X synchrotron) financé par l'ANR HABISOL. Les cellules photovoltaïques (PV) sont amenées à devenir une des composantes majeures de l'habitat écologique de demain. Les différentes étapes d'élaboration des cellules PV à base de silicium (purification, cristallisation, traitements intermédiaires, procédé cellules) concourent au rendement des cellules PV. Dans ce cadre, je m'intéresse à la phase de cristallisation/solidification. Jusqu'à présent, du silicium en provenance de l'industrie microélectronique était employé pour fabriquer les cellules PV mais cette filière est très coûteuse et est tributaire de l'industrie microélectronique pour l'approvisionnement en silicium de qualité suffisante. D'autres voies d'approvisionnement et de fabrication du matériau silicium de qualité suffisante pour les applications PV sont explorées mais ces matériaux silicium sources doivent être considérés comme de nouveaux matériaux vis-à-vis des procédés d'élaboration de lingots et de cellules. En conséquence, un certain nombre de problèmes liés à la solidification de ces matériaux doivent être (ré)-examinés avec attention même pour des procédés établis pour les matériaux en provenance de l'industrie microélectronique. D'une manière générale, dans le Si multi-cristallin utilisé massivement pour la fabrication des cellules photovoltaïques, le rendement PV de la cellule est complètement différent en fonction de la structure de grains du lingot. Par conséquent, il est indispensable de contrôler et donc de comprendre la formation de la structure de grains issue de l'étape de solidification du Si multi-cristallin. Ces travaux sur le Si multi-cristallin font l'objet du chapitre 4. Pour les deux principaux types de matériaux que j'étudie (alliages métalliques, Si PV) la problématique de la solidification et en particulier de la formation de la structure de grains est essentielle. En revanche, la croissance du silicium multi-cristallin, en général facettée, est totalement différente de celle des alliages métalliques classiques ce qui ouvre des perspectives intéressantes pour la compréhension de mécanismes peu abordés jusqu'à présent dans nos travaux : effet de l'orientation cristallographique, macles, croissance facettée.

Nous présentons des observations obtenues en spectroscopie X, à l'aide du satellite japonais GINGA, et en spectro-imagerie X, à l'aide du satellite americano-germanique ROSAT, que nous analysons, puis interprétons à l'aide d'une modélisation de l'évolution des galaxies elliptiques, d'une part, et de la distribution du gaz X et de la masse totale dans les amas de galaxies, d'autre part. Dans une première partie, nous présentons l'analyse des données de la spectroscopie X, lorsqu'elles sont combinées aux données optiques et d'imagerie X. Nous confirmons la présence d'une masse importante de fer dans le milieu intra-amas ainsi que son origine localisée dans les galaxies elliptiques (et lenticulaires). Dans une seconde partie, un modèle d'évolution appliqué aux galaxies elliptiques, où la formation d'étoiles massives est renforcée en début d'évolution est développé, qui permet d'expliquer conjointement les observations à l'échelle des amas et à l'échelle des galaxies mêmes; les supernovae de type II produisant simultanément le fer et l'énergie thermique à l'origine de son éjection hors des galaxies. Dans une troisième et dernière partie, nous présentons une méthode de détermination de la masse, et de la distribution, du gaz intra-amas et de la masse totale ("matière noire" comprise) à partir des données X (spectroscopie globale et imagerie détaillée), puis l'appliquons à un amas particulier : A2163, dont les propriétés extrêmes (amas le plus chaud et le plus massif connu) ont des conséquences importantes sur les modèles cosmologiques.

Le sujet de cette thèse est l'interférométrie X à réseaux: une technique d'imagerie développée pour la première fois il y a quelques années et qui donne des images de phase et de diffusion (small angle X-ray scattering) de haute sensibilité. Cette technique a un potentiel considérable pour la visualisation du structures qui absorbent faiblement les rayons X, et pour la détection de détails plus petits que la résolution du détecteur, par exemple les fissures et les fibres. Des structures de ce type ne peuvent pas être visualisées avec l'imagerie conventionnelle à rayons X en absorption. Dans le cadre des travaux sur cette thèse, un interféromètre à réseau à rayons X pour radiographie et tomographie multimodale a été installé à la ligne de lumière ID19 de l'European Synchrotron Radiation Facility à Grenoble, France. L'excellente performance de cet instrument a été démontrée sur une grande variété d'échantillons de tissus biologiques mous, sur des échantillons paléontologiques, et sur des tissus osseux. Une autre partie des ce travail porte sur des améliorations de la technique d'imagerie elle-même. La première des ces améliorations consiste en un développement de méthodes avancées pour la tomographie avec réseaux. Ces méthodes peuvent réduire considérablement la dose livrée à l'échantillon durant les mesures nécessaires pour la reconstruction tomographique tout en préservant la qualité d'image. Un autre résultat majeur dans le cadre de ce travail est la conception, la mise en oeuvre et la démonstration d'un interféromètre à réseau à deux dimensions (2D). Cet appareil utilise des réseaux bidimentionnels au lieu de réseaux linéaires. L'interféromètre 2D produit des cartes d'angles de réfraction et des images de type champ sombre dans plusieurs directions du plan d'image et améliore considérablement la qualité des radiographies à réseau. Le champ d'application de l'interféromètre 2D n'est pas limité à l'imagerie par rayons X, puisque le nouveau dispositif peut aussi être particulièrement utile pour la caractérisation de composantes optiques de haute précision, tel que démontré par des expériences de métrologie à la longueur d'onde d'utilisationsur des lentilles réfractives pour rayons X.

Ce travail de thèse présente une combinaison unique d'imagerie X par contraste de phase avec la fluorescence X pour des échantillons biologiques étudiés par nanosonde par fluorescence X excitée par le rayonnement synchrotron. Les récents développements dans ce domaine ouvrent la possibilité d'une imagerie chimique quantitative à l'échelle sub-cellulaire. Ceci a été rendu possible par l'utilisation d'un outil unique qui est la station de nanoimagerie X ID22NI de l'ESRF qui permet de délivrer un faisceau sub-100 nm avec un très haut flux à haute énergie entrainant une sensibilité très haute, de l'ordre de quelques centaines d'atomes pour différents éléments (Fe, Cu, Zn...). Le couplage des informations issues de l'imagerie X par contraste de phase (masse surfacique de la cellule) et de la fluorescence X (masse surfacique des éléments chimiques) a pu être obtenu pour la première fois donnant accès à une cartographie des éléments chimiques constituant les cellules et de leurs fractions massiques absolues associées. Dans l'immédiat, il n'a été possible d'étudier des cellules qui ont été congelées rapidement puis lyophilisées, cependant, une nouvelle ligne de nanoimagerie, NINA, en construction à l'ESRF, fonctionnera comme un cryomicroscope et permettra l'analyse 2D/3D d'échantillons biologiques ou non congelés hydratés. L'extension de l'imagerie chimique 2D présentée dans ce travail à une imagerie 3D représente une importante avancée pour bon nombre de problématiques scientifiques en biologie. Une des limitations de ce type d'analyse est celle des dommages radio-induits à la suite de l'irradiation de l'échantillon par un haut flux de particules ionisantes. Il existe que peu ou pas d'étude sur les effets de la nanoanalyse par fluorescence X sur les cellules lyophilisées. Nous avons combiné l'imagerie de phase à l'imagerie par fluorescence X ce qui nous permis de conclure à une rétractation des structures cellulaires accompagnée d'une volatilisation des éléments du fait de l'irradiation lors de l'analyse par fluorescence X. Ces aspects ont été confortés par des analyses utilisant une technique complémentaire non-synchrotron de microscopie ionique en transmission et à balayage (STIM). Plus important encore, nous apportons ainsi un outil rapide et non-destructif pour la cellule (imagerie X de phase) qui permet de corriger la perte de masse due à la volatilisation d'éléments légers (C, H, O, N) de la matrice cellulaire. Cette démarche permet de fiabiliser l'analyse quantitative de la composition chimique cellulaire. Cette approche sera précieuse pour corriger ces effets de perte de masse lors de futures analyses tomographiques de cellules entières congelées hydratées. Nous avons également contribué à l'étude de distribution intracellulaire de nouvelles nanoparticules d'or ou de platine fonctionnalisées. Nous avons pu exploiter les données issues de la fluorescence X pour estimer le nombre de nanoparticules et la taille des clusters internalisés au sein des cellules. Toutefois, des expériences dédiées pour des analyses sur un plus grand nombre de cellules auxquelles l'imagerie X par contraste de phase serait menée en parallèle permettraient surement de préciser plus finement ces aspects quantitatifs sur le nombre de nanoparticules intracellulaires. Dans l'ensemble ce travail ouvre la possibilité d'une imagerie chimique quantitative absolue sub-cellulaire en 2D ou 3D avec la perspective d'imagerie corrélative avec de nombreuses techniques complémentaires notamment la microscopie électronique à transmission pour l'ultrastructure, la microscopie de fluorescence pour la localisation de proteines d'intérêts et d'autres techniques d'analyses chimiques telles le NanoSIMS ou le nano-PIXE.

Ce travail de thèse présente une combinaison unique d'imagerie X par contraste de phase avec la fluorescence X pour des échantillons biologiques étudiés par nanosonde par fluorescence X excitée par le rayonnement synchrotron. Les récents développements dans ce domaine ouvrent la possibilité d'une imagerie chimique quantitative à l'échelle sub-cellulaire. Ceci a été rendu possible par l'utilisation d'un outil unique qui est la station de nanoimagerie X ID22NI de l'ESRF qui permet de délivrer un faisceau sub-100 nm avec un très haut flux à haute énergie entrainant une sensibilité très haute, de l'ordre de quelques centaines d'atomes pour différents éléments (Fe, Cu, Zn…). Le couplage des informations issues de l'imagerie X par contraste de phase (masse surfacique de la cellule) et de la fluorescence X (masse surfacique des éléments chimiques) a pu être obtenu pour la première fois donnant accès à une cartographie des éléments chimiques constituant les cellules et de leurs fractions massiques absolues associées. Dans l'immédiat, il n'a été possible d'étudier des cellules qui ont été congelées rapidement puis lyophilisées, cependant, une nouvelle ligne de nanoimagerie, NINA, en construction à l'ESRF, fonctionnera comme un cryomicroscope et permettra l'analyse 2D/3D d'échantillons biologiques ou non congelés hydratés. L'extension de l'imagerie chimique 2D présentée dans ce travail à une imagerie 3D représente une importante avancée pour bon nombre de problématiques scientifiques en biologie. Une des limitations de ce type d'analyse est celle des dommages radio-induits à la suite de l'irradiation de l'échantillon par un haut flux de particules ionisantes. Il existe que peu ou pas d'étude sur les effets de la nanoanalyse par fluorescence X sur les cellules lyophilisées. Nous avons combiné l'imagerie de phase à l'imagerie par fluorescence X ce qui nous permis de conclure à une rétractation des structures cellulaires accompagnée d'une volatilisation des éléments du fait de l'irradiation lors de l'analyse par fluorescence X. Ces aspects ont été confortés par des analyses utilisant une technique complémentaire non-synchrotron de microscopie ionique en transmission et à balayage (STIM). Plus important encore, nous apportons ainsi un outil rapide et non-destructif pour la cellule (imagerie X de phase) qui permet de corriger la perte de masse due à la volatilisation d'éléments légers (C, H, O, N) de la matrice cellulaire. Cette démarche permet de fiabiliser l'analyse quantitative de la composition chimique cellulaire. Cette approche sera précieuse pour corriger ces effets de perte de masse lors de futures analyses tomographiques de cellules entières congelées hydratées. Nous avons également contribué à l'étude de distribution intracellulaire de nouvelles nanoparticules d'or ou de platine fonctionnalisées. Nous avons pu exploiter les données issues de la fluorescence X pour estimer le nombre de nanoparticules et la taille des clusters internalisés au sein des cellules. Toutefois, des expériences dédiées pour des analyses sur un plus grand nombre de cellules auxquelles l'imagerie X par contraste de phase serait menée en parallèle permettraient surement de préciser plus finement ces aspects quantitatifs sur le nombre de nanoparticules intracellulaires. Dans l'ensemble ce travail ouvre la possibilité d'une imagerie chimique quantitative absolue sub-cellulaire en 2D ou 3D avec la perspective d'imagerie corrélative avec de nombreuses techniques complémentaires notamment la microscopie électronique à transmission pour l'ultrastructure, la microscopie de fluorescence pour la localisation de proteines d'intérêts et d'autres techniques d'analyses chimiques telles le NanoSIMS ou le nano-PIXE. / This work presents some recent developments in the field of hard X-ray imaging appliedto biomedical research. As the discipline is evolving quickly, new questions appear andthe list of needs becomes bigger. Some of them are dealt with in this manuscript.It has been shown that the ID22NI beamline of the ESRF can serve as a proper experimentalsetup to investigate diverse aspects of cellular research. Together with its highspatial resolution, high flux and high energy range the experimental setup providesbigger field of view, is less sensitive to radiation damages (while taking phase contrastimages) and suits well chemical analysis with emphasis on endegeneous metals (Zn, Fe,Mn) but also with a possibility for for exogoneous one’s like these found in nanoparticles(Au, Pt, Ag) study.Two synchrotron-based imaging techniques, fluorescence and phase contrast imagingwere used in this research project. They were correlated with each other on a numberof biological cases, from bacteria E.coli to various cells (HEK 293, PC12, MRC5VA,red blood cells).The explorations made in the chapter 5 allowed preparation of more establishedand detailed analysis, described in the next chapter where both techniques, X-ray fluorescenceand phase contrast imaging, were exploited in order to access absolute metalprojected mass fraction in a whole cell. The final image presents for the first timetrue quantitative information at the sub-cellular level, not biased by the cell thickness.Thus for the first time a fluorescence map serves as a complete quantitative image of acell without any risk of misinterpretation. Once both maps are divided by each otherpixel by pixel (fluorescence map divided by the phase map) they present a completeand final result of the metal (Zn in this work) projected mass fraction in ppm of dryweight. For the purpose of this calculation the analysis was extended to calibration(non-biological) samples. Polystyrene spheres of a known diameter and known densityworked very well here and allowed validation of the presented method. Different images(phase map, AFM, STIM) and profiles were compared and statement on the high accuracyof phase contrast imaging for the thickness/structures determination was made.The result on true metal projected mass fraction represents a first step to an absolutesub-cellular analysis and certainly can be improved to even closer reflect on reality.All the measurements were taken on freeze-dried cells. Thus the result is in ppm ofdry weight. In fact the measurement would have even deeper meaning if it was madeon hydrated cells. For the moment this is not possible with the existing setup of theID22NI beamline but will be possible in the future with a new beamline devoted tonano science - NINA (Nano-Imaging and Nano-Analysis). The new beamline will befurnished with a cryostage and X-ray imaging will be made on frozen-hydrated samples.Nevertheless the analysis presented in this manuscript is of undeniable importance toboth the biomedical community and to the ESRF team engaged in the NINA development.To answer the problems of cell irradiation both imaging techniques were exploitedagain. Repeating the phase contrast imaging after the fluorescence scanning allowedto show the changes induced by radiation damage during X-ray fluorescence scan. Thechanges were not only clearly visible but could be as well quantified. Together with thenumerical evaluation of damages, the dose delivered to a cell during the experiment was calculated as well. To complete the picture, a different non synchrotron-basedimaging technique, STIM, was used and compared. It is the first time that phase contrastimaging is used to monitor radiation damage effects during X-ray fluorescencemicroscopy experiments.

Les systèmes d’imagerie par rayons X conventionnels utilisent des détecteurs à base de scintillateur en mode intégration d’énergie. La nouvelle génération de détecteurs à base de semi-conducteur CdTe/CdZnTe permet de compter le nombre de photons et de mesurer l’énergie avec laquelle les photons arrivent sur le détecteur. Le laboratoire LDET (CEA LETI) a développé des détecteurs spectrométriques pixellisés à base de CdTe pour l’imagerie par rayons X associés à un circuit de lecture rapide permettant de travailler à fort taux de comptage avec une bonne résolution en énergie. Ces travaux de thèse proposent d’apporter une contribution au traitement des données acquises sur ces détecteurs résolus en énergie pour la quantification des constituants des matériaux en radiographie et en tomographie. Le cadre médical applicatif choisi est l’ostéodensitométrie. Des simulations de radiographie, qui prennent en compte les imperfections du système de détection, comme le partage de charges et les empilements, ont été réalisées. Nous avons choisi d’étudier des méthodes de traitements des données spectrales basées sur la décomposition en base de matériaux. Cette technique de réduction des données consiste à modéliser le coefficient d’atténuation linéique d’un matériau par une combinaison linéaire des fonctions d’atténuation de deux matériaux de base. Deux approches, utilisant toutes les deux un apprentissage par calibrage, ont été adaptées pour notre application. La première est une adaptation de l’approche polynômiale standard, appliquée pour deux et trois canaux d’énergie. Un processus d’optimisation des seuils des canaux a été réalisé afin de trouver la configuration optimale des bandes d’énergie. Une étude sur le nombre de canaux a permis d’évaluer les limites de la formulation polynômiale. Pour aller plus loin dans l’exploitation du potentiel des nouveaux détecteurs, une approche statistique développée dans notre laboratoire a été adaptée pour la décomposition en base de matériaux. Elle peut se généraliser à un grand nombre de canaux (100 par exemple). Une comparaison des deux approches a été réalisée selon des critères de performance comme le bruit et la précision sur l’estimation des longueurs des matériaux traversés. La validation des deux approches étudiées sur des données expérimentales acquises en radiographie, dans notre laboratoire, avec des détecteurs spectrométriques, a montré une bonne quantification des constituants des matériaux, en accord avec les résultats obtenus en simulation. / Scintillator based integrating detectors are used in conventional X-ray imaging systems. The new generation of energy-resolved semiconductor radiation detectors, based on CdTe/CdZnTe, allows counting the number of photons incident on the detector and measure their energy. The LDET laboratory developed pixelated spectrometric detectors for X-ray imaging, associated with a fast readout circuit, which allows working with high fluxes and while maintaining a good energy resolution. With this thesis, we bring our contribution to data processing acquired in radiographic and tomographic modes for material components quantification. Osteodensitometry was chosen as a medical application. Radiographic data was acquired by simulation with a detector which presents imperfections as charge sharing and pile-up. The methods chosen for data processing are based on a material decomposition approach. Basis material decomposition models the linear attenuation coefficient of a material as a linear combination of the attenuations of two basis materials based on the energy related information acquired in each energy bin. Two approaches based on a calibration step were adapted for our application. The first is the polynomial approach used for standard dual energy acquisitions, which was applied for two and three energies acquired with the energy-resolved detector. We searched the optimal configuration of bins. We evaluated the limits of the polynomial approach with a study on the number of channels. To go further and take benefit of the elevated number of bins acquired with the detectors developed in our laboratory, a statistical approach implemented in our laboratory was adapted for the material decomposition method for quantifying mineral content in bone. The two approaches were compared using figures of merit as bias and noise over the lengths of the materials traversed by X-rays. An experimental radiographic validation of the two approaches was done in our laboratory with a spectrometric detector. Results in material quantification reflect an agreement with the simulations.

Au cours de cette thèse, nous avons étudié in situ la solidification du silicium à l’aide de l'imagerie X-synchrotron. Les deux techniques utilisées lors de la solidification sont la radiographie et la diffraction de Bragg, elles permettent de caractériser: la dynamique des mécanismes de croissance, la cinétique de croissance, la nucléation et la compétition de grains, la déformation du réseau cristallin et les champs de contraintes liés aux dislocations. Ces observations sont combinées avec des caractérisations ex situ pour étudier l'orientation cristallographique, les déformations du réseau cristallin ainsi que les concentrations d'impuretés légères telles que le carbone et l'oxygène.La complémentarité de ces techniques permet d'étudier et de mieux comprendre : les phénomènes physiques liés à la formation de la structure de grain finale. Les résultats concernant la cinétique de croissance de l'interface solide-liquide et des facettes {111}, l'établissement de la structure de grain, l'importance du maclage, l'effet des impuretés légères, le champ de contrainte lié à la croissance et la compétition de grains et les dislocations sont discutés dans le manuscrit. / During this thesis, we studied in situ the solidification of silicon with X-synchrotron imaging. The two techniques used during solidification are radiography and Bragg diffraction and they allow characterizing: dynamic growth mechanisms, growth kinetics, grain nucleation and competition, lattice deformation and dislocation related strain fields. These observations are combined with ex situ characterizations to study the crystallographic orientation, the deformations of the crystal lattice as well as the concentrations of light impurities such as carbon and oxygen. The complementarity of these techniques makes it possible to study and to better understand: the physical phenomena related to the formation of the final grain structure. Results concerning the growth kinetics of the solid-liquid interface and of the {111} facets, the establishment of the grain structure, the importance of twinning, the effect of light impurities, the strain field related to growth and grain competition and dislocations are discussed in the manuscript.

Le sujet de cette thèse est l'interférométrie X à réseaux: une technique d’imagerie développée pour la première fois il y a quelques années et qui donne des images de phase et de diffusion (small angle X-ray scattering) de haute sensibilité. Cette technique a un potentiel considérable pour la visualisation du structures qui absorbent faiblement les rayons X, et pour la détection de détails plus petits que la résolution du détecteur, par exemple les fissures et les fibres. Des structures de ce type ne peuvent pas être visualisées avec l’imagerie conventionnelle à rayons X en absorption. Dans le cadre des travaux sur cette thèse, un interféromètre à réseau à rayons X pour radiographie et tomographie multimodale a été installé à la ligne de lumière ID19 de l‘European Synchrotron Radiation Facility à Grenoble, France. L’excellente performance de cet instrument a été démontrée sur une grande variété d'échantillons de tissus biologiques mous, sur des échantillons paléontologiques, et sur des tissus osseux. Une autre partie des ce travail porte sur des améliorations de la technique d’imagerie elle-même. La première des ces améliorations consiste en un développement de méthodes avancées pour la tomographie avec réseaux. Ces méthodes peuvent réduire considérablement la dose livrée à l’échantillon durant les mesures nécessaires pour la reconstruction tomographique tout en préservant la qualité d’image. Un autre résultat majeur dans le cadre de ce travail est la conception, la mise en oeuvre et la démonstration d’un interféromètre à réseau à deux dimensions (2D). Cet appareil utilise des réseaux bidimentionnels au lieu de réseaux linéaires. L’interféromètre 2D produit des cartes d'angles de réfraction et des images de type champ sombre dans plusieurs directions du plan d’image et améliore considérablement la qualité des radiographies à réseau. Le champ d’application de l’interféromètre 2D n’est pas limité à l'imagerie par rayons X, puisque le nouveau dispositif peut aussi être particulièrement utile pour la caractérisation de composantes optiques de haute précision, tel que démontré par des expériences de métrologie à la longueur d'onde d'utilisationsur des lentilles réfractives pour rayons X. / The subject of this thesis is X-ray grating interferometry: an imaging technique first demonstrated a few years ago, which yields high-sensitivity phase and dark-field (small angle X-ray scattering) images of the investigated specimen. It bears tremendous potential for the visualization of low-absorbing features, and for the detection of details smaller than the resolution of the imaging system, such as cracks and fibers. Structures of this type cannot be visualized with conventional absorption X-ray imaging. As a part of this thesis work, an X-ray grating interferometer for multimodal radiography and tomography was installed at the beamline ID19 of the European Synchrotron Radiation Facility in Grenoble, France. The excellent performance of this instrument has been demonstrated on a large variety of soft-tissue biological samples, on paleontological specimens, and on osseous tissues. Another part of the present work concerns improvements of the imaging technique itself. The first of these improvements consists in the development of advanced schemes for grating-based tomography. These schemes can substantially reduce the dose delivered to the sample during a grating-based tomography scan, while preserving the image quality. Another major achievement of this thesis is the design, implementation and demonstration of a two-dimensional (2D) grating interferometer. This device uses gratings structured in two dimensions rather than line gratings. The 2D interferometer gives refraction angle and dark-field signals in multiple directions of the image plane and significantly improves the quality of the grating-based radiographies. The application range of the 2D interferometer is not restricted to X-ray imaging; the new device may also be particularly useful for high-precision optics characterization, as is shown by in-situ at-wavelength investigations of X-ray refractive lenses.

Une étude expérimentale systématique de la formation des microstructures de solidification d’alliages métalliques (Al-Cu) a été effectuée par application de la radiographie X synchrotron. La radiographie X-Synchrotron nous a donné accès à des observations in situ et en temps réel qui nous ont permis d’analyser de manière quantitative les phénomènes physiques impliqués au cours de la solidification (vitesse de croissance, redistribution du soluté, interaction entre grains équiaxes etc.). Elle nous a également permis de mettre en évidence l’influence de la convection naturelle et de la gravité sur ces différents paramètres physiques et par conséquent sur la formation de la microstructure de solidification. Nous avons comparé nos résultats expérimentaux avec des modèles de prédiction de la croissance dendritique et ensuite avons montré l’intérêt des expériences en microgravité. Nous avons enfin effectué des séries de tests du dispositif expérimental conçu et développé par SSC (Swedish Space Corporation) dans le cadre du projet XRMON (In situ X-Ray MONitoring of advanced metallurgical processes under microgravity and terrestrial conditions) de l'ESA-MAP en vue d’une expérience in situ et en temps réel de solidification en microgravité à bord d’une fusée sonde Maser12. Cette expérience prévue en Novembre 2011. Les résultats obtenus lors des séries de tests valident le dit dispositif en termes de comportement thermique et d’imagerie X par radiographie. / A systematic experimental study of the formation of solidification microstructures of metallic alloys (Al-Cu) was carried out by the application of synchrotron X-ray radiography. Synchrotron X-ray radiography gave access to in situ and real time observations which allowed us to quantitatively analyze the dynamical physical parameters involved in the solidification process (growth rate, solute redistribution, equiaxed grain interaction etc). It also allowed to show the influence of natural convection and gravity on these various physical parameters and consequently on the formation of the solidification microstructures. Our experimental results were compared with models predictions of the dendritic growth and the necessity of microgravity solidification experiments was evidenced. Finally series of tests were carried out on the experimental setup designed by the Swedish Space Corporation (SSC) in the framework of the project XRMON (In situ X-Ray MONitoring of advanced metallurgical processes under microgravity and terrestrial conditions) of ESA-MAP for in situ and real time solidification experiments under microgravity conditions on board a sounding rocket Maser12. Maser12 mission is scheduled for November 2011. The tests results validated the experimental setup in term of imaging and thermal behaviour.