The thesis deals with the development and characterization of new light sources, which are mandatory for applications in atomic and molecular spectroscopy, medical and biological imaging or industrial production. For that purpose, the employment of interactions of high intensity ultra-short laser pulses with gaseous media offers a rich variety of physical effects which can be exploited. The effects are characterized by a nonlinear dependency on the present light fields. Therefore, accurate modeling of the nonlinearities of the gas is crucial. In general, the nonlinearities are due to the electronic response of the gas atoms to the light field and one distinguishes between the response of bound and ionized electrons. The first part investigates laser pulse self compression, where the consideration of a purely bound electron response is sufficient. We apply an exotic setup with an negative Kerr nonlinearity in order to avoid spatial collapse of the beam on the cost of dealing with an highly dispersive nonlinearity. Analytical analysis and numerical simulations prove the possibility of laser pulse compression in such setups and reveals a new compression scheme, where the usually disturbing dispersion of the nonlinaerity is responsible for compression. Dealing with tera-Hertz generation by focusing an ionizing two-color laser pulse into gas, the second part exploits a medium nonlinearity caused by ionized electrons. We reveal in a mixed analytical and numerical analysis the underlying physical mechanism for THz generation: ionized electrons build up a current, which radiates. Thereby, the the two-color nature of the input laser is crucial for the emitted radiation to be in the tera-Hertz range. Combining this physical model with a pulse propagation equation allows us to achieve remarkable agreement with experimental measurements. Finally, the third part deals with nonlinearities from bound as well from ionized electrons on a fundamental level. We advance beyond phenomenological models for responses of bound and ionized electrons and quantum mechanically model the interaction of an ultra-short laser pulse with a gas. Already the simplest case of one dimensional hydrogen reveals basic features. For low intensities, the Kerr nonlinearity excellently describes the response of bound electrons. For increasing intensity, ionization becomes important and the response from ionized electrons is the governing one for high intensities. This quantum mechanical correct modeling allows us to explain saturation and change of sing of the nonlinear refractive index and to deduce suited approximate models for optical nonlinearities.

Cumulative Dissertation on models in nonlinear condensed-matter optics. In chapter 2, the coupled-wave theory first introduced by Kogelnik is reviewed and extended with emphasis on out-of-phase mixed holographic gratings. This class of gratings becomes increasingly important due to novel methods of hologram recording and new classes of materials and metamaterials like holographic polymer dispersed liquid crystals. Additionally, advances in laser technology suggest a stronger spectro- scopic view on holography. The model presented in this thesis accounts for both of these demands and provides a closed analytical solution. Chapter 3 contributes to the field of space-charge waves (SCW), which provides powerful tools for material analysis, especially in semiconductor technology. Although the underlying theory is generally understood, recent improvements of the ex- perimental techniques required extensions of the model and the interpretation of new effects. In this thesis, the existing formalism is adapted to a new method of excitation, which not only simplifies the experimental setup, allowing for easier adoption into industrial environments, but also provides insight into the direction of carrier motion. Furthermore, the model is extended to describe the influence of an external magnetic field, adding the possibility to examine the Hall mobility of carriers. Eventually, chapter 4 studies the dynamics of light induced absorption in pho- tochromic [Ru(bpy)2 (OSO)]+ . Compared to other photofunctional compounds, this molecule is nontoxic and exhibits exceptional photochromic reactions. These properties make it a promising candidate for important industrial and technological applications, ranging from data storage to non-electronic computation. For a profound analysis, the models used for the description of photofunctional molecules have been completely revised to account for the pronounced absortion changes in the material. Furthermore, a setup with orthogonal pump and probe beams is modeled and exper- imentally tested. This novel geometry is introduced to resemble common industrial setups.

Diese Arbeit beschäftigt sich mit Femtosekunden-Filamenten in dispersiven, transparenten Medien. Die Erzeugung optischer Femtosekunden-Impulse durch Selbstkompression in Edelgasen wird unter theoretischen und experimentellen Aspekt behandelt, wobei die zugrundeliegenden physikalischen Mechanismen aufgezeigt werden. Dazu werden numerische Simulationen hochintensiver Femtosekunden-Impulse in Edelgasen durchgeführt, und eine analytische Beschreibung der Selbstkompression wird entwickelt. Im experimentellen Teil der Arbeit wird eine bisher nur theoretisch vorhergesagte Selbstheilungseigenschaft des zeitlichen Impulsverlaufs in Femtosekunden-Filamenten nachgewiesen. Es wird gezeigt, dass die zeitliche Impulsform stabil gegenüber einer adiabatisch einsetzenden, temporären Zunahme von Dispersion und Nichtlinearität um jeweils drei Größenordnungen ist, wie sie beim Durchgang durch das Austrittsfenster einer gasgefüllten Zelle auftritt. Die optische Feldstärke in Filamenten ist vergleichbar mit inneratomaren Bindungskräften. Bei derart hohen Intensitäten treten hochgradig nichtlineare Effekte wie Multiphoton- oder Tunnelionisation auf. Neuere experimentelle Befunde deuten an, dass die Sättigung des optischen Kerr-Effekts eine entscheidende Rolle in Filamenten spielt, im Gegensatz zur bisherigen Annahme der Sättigung der optischen Nichtlinearität durch freie Ladungsträger. Dieser Befund wird derzeit in der Literatur kontrovers diskutiert. Im Rahmen dieser Arbeit wird ein unabhängiger theoretischer Ansatz verfolgt, um Beiträge hoher Ordnungen zum optisch-optischen Kerr-Effekt aus einer Kramers-Kronig Transformation des Multiphoton-Absorptionskoeffizienten abzuschätzen. Auschließlich ausgehend von physikalischen Grundprinzipien sowie einiger moderater Näherungen stützen diese Ergebnisse ein kürzlich vorgeschlagenes Modell, welches relevante Beiträge höherer Ordnung zum optisch-optischen Kerr-Effekt vorhersagt. / This thesis discusses femtosecond filaments in dispersive dielectric media. In particular, the generation of intense, few-cycle optical pulses due to self-compression in noble gases is analyzed from a theoretical as well as from an experimental viewpoint, clearly isolating the physical mechanisms behind the observed pulse self-compression mechanism. To this end, numerical simulations of high-intensity femtosecond pulses propagating in noble gases were performed, and an analytical model of the processes leading to pulse self-compression was developed. Moreover, a theoretically predicted temporal self-healing property of femtosecond filaments is experimentally proven, demonstrating that few-cycle optical pulses can recover and even benefit from a temporary, non-adiabatic increase of dispersion and nonlinearity of the order of three magnitudes as experienced during the passage from a gaseous medium to a thin silica sample. Filamentation sets in at field strengths that approach the order of inner-atomic binding forces. At these extreme intensities, highly nonlinear effects such as multiphoton ionization or tunneling effects occur. Recent experimental investigations claim a prevalent contribution of a saturation of the optical Kerr effect in filamentation prior to the onset of Drude-contributions from ionization effects. This finding is currently controversially discussed in literature. In this thesis, an independent theoretical approach was pursued, estimating high-order contributions to the all-optical Kerr effect via a Kramers-Kronig transform of multiphoton absorption cross-sections. Quite surprisingly, while only based on first principles with some moderate approximations, the results of this analysis are in strong support of the recently suggested higher-order Kerr model.

Die Methode „interferometric frequency-resolved optical gating“ (iFROG) zur Charakterisierung ultrakurzer Laserimpulse wurde erweitert. Als optische Nichtlinearität werden sowohl die Erzeugung der 2. als auch der 3. Harmonischen (THG) separat verwendet. Eine iFROG-Messung stellt ein inverses Problem dar, bei dem die Amplitude und Phase des elektrischen Feldes des Laserimpulses nur durch einen iterativen Algorithmus rekonstruiert werden kann. In dieser Arbeit wird ein mathematischer Formalismus entwickelt und mit einem evolutionären Optimierungsalgorithmus kombiniert, um einen neuartigen Impuls-Rekonstruktions-Algorithmus für iFROG zu erschaffen. Während iFROG ursprünglich ausschließlich zur Charakterisierung von Laserimpulsen konzipiert wurde, kann die Technik gleichermaßen für spektroskopische Zwecke eingesetzt werden. Wird das nichtlineare Medium in iFROG durch ein Untersuchungsobjekt ersetzt und ein bekannter Laserimpuls erneut charakterisiert, so kann die Antwortfunktion des Untersuchungsobjekts mit einer sub-Femtosekunden-Auflösung entschlüsselt werden. Da für die THG-Variante bisher keine Lösung bekannt ist, ermöglicht der vorgestellte Rekonstruktion-Algorithmus die erstmalige Nutzung von iFROG zur Untersuchung ultraschneller nichtlinearer Effekte dritter Ordnung. Die spektroskopische Fähigkeit von iFROG wird durch das Studium von drei unterschiedlichen physikalischen Systemen (Nanostrukturen) geprüft. In ZnO-Nanostäben wird die Leistungsabhängigkeit der durch Multiphotonenabsorption induzierten Lumineszenz gemessen, wobei nachgewiesen werden konnte, dass diese mit einer Lokalisierung des optischen Nahfelds verknüpft ist. Eine Dreiphotonenresonanz in einem dünnen Titandioxid Film und eine Oberflächenplasmonenresonanz in Au-Nanoantennen führen beide zu einer endlichen Lebensdauer der induzierten Materialpolarisation. Die iFROG-Methode wird verwendet, um die ultraschnelle zeitliche Dynamik dieser Systeme auf der Nanometer- und wenige Femtosekunden-Skala zu messen. / The ultrashort laser pulse characterization method “interferometric frequency-resolved optical gating” (iFROG) is extended. Both second- and third harmonic generation (SHG and THG) are separately employed as the optical nonlinearity. An iFROG measurement represents an inverse problem, where the electric field amplitude and phase of the underlying laser pulse can only be reconstructed by an iterative algorithm. In this work, a mathematical formalism for both the SHG and THG variants of iFROG is developed and combined with an evolutionary optimization algorithm to create a novel pulse retrieval algorithm for iFROG. While iFROG was originally conceived solely for pulse characterization, the technique can equally well be applied for spectroscopic purposes. By replacing the nonlinear medium in iFROG with an object of study, say a nanostructure, and characterizing a known pulse again such that the sample affects the harmonic generation process, the response of the object can be deciphered with sub-femtosecond precision. As no previous solution for the THG variant exists, the presented retrieval algorithm allows iFROG to be exploited in the study of ultrafast third-order nonlinear effects for the first time. The spectroscopic capability of iFROG is put to test by studying three differing physical systems, each consisting of nanostructures resting on dielectric substrates. Subjecting these specimen to few-cycle near-infrared pulses, a rich variety of nonlinear optical phenomena is observed. In ZnO nanorods, the power dependence of multiphoton-absorption induced luminescence is measured and found to be connected to a localization of the optical near-field. A three-photon resonance in a thin film of titania and a localized surface plasmon resonance in Au nanoantennas both lead to a finite lifetime of the induced material polarization. The THG-iFROG method is harnessed to measure the ultrafast temporal dynamics of these systems at the nanometer and few-femtosecond scales.

Diese Arbeit beschäftigt sich mit der Carrier-Envelope Phasendrift modengekoppelter Laser sowie Maßnahmen zu deren aktiver und passiver Stabilisierung. Das restliche Phasenrauschen wird in verschiedenen Messaufbauten im Hinblick auf physikalische Ursachen und mögliche Optimierungen untersucht. Dazu werden einführend verschiedene Interferometeranordnungen zur Messung der CEP Drift von Ti:Saphir Oszillatoren systematisch auf ihr Eigenrauschen hin untersucht. In einem Vergleichsexperiment wird die Überlegenheit kompakter Interferometeraufbauten demonstriert. Zusätzlich wird eine einfache Anordnung vorgestellt, welche die Bestimmung der Phase eines spektralen Interferenzmusters. Das analoge Verfahren wird zur Einzelschussanalyse der CEP Drift von Verstärkerimpulsen verwendet. Hiermit werden erstmals schnelle Rauschbeiträge aufgedeckt. Ergänzend wird ein Konzept zur orthogonalen Kontrolle der CEP Drift mithilfe einer speziellen Kompensatoreinheit diskutiert. Der Kompensator besteht aus zwei Keilprismen, hergestellt aus unterschiedlichen optischen Materialien, die als Einheit verschoben werden. Durch geeignete Wahl der Materialien werden Effekte auf die Gruppenlaufzeit oder deren Dispersion gleichzeitig eliminiert. Darüber hinaus wird ebenfalls erstmalig ein lineares Messverfahren demonstriert, das die CEP Drift auch für ps-Oszillatoren erschließt. Zur linearen Detektion wird die spektrale Interferenz aufeinander folgender Impulse eines Impulszuges aufgelöst, die mit einem Ringresonator überlagert werden. Abschließend wird ein neues Verfahren präsentiert, das einen Impulszug generiert, dessen Einzelimpulse eine identische Feldstruktur aufweisen. Dazu das Messsignal direkt an ein externes Rückstellelement übergeben ohne eine zusätzliche Regelschleife zu benötigen. Auf diese Weise können Bandbreitenprobleme der Regelschleife vermieden werden. Da Rückstellelement und Laser voneinander getrennt sind, bleibt der Laser in seinem Betrieb ungestört. / This work discusses the carrier-envelope phase drift of mode-locked lasers as well as techniques for its active and passive stabilization. In order to reveal the physical origin of the drift, the investigations focus on the analysis of residual phase noise. From the analysis, potential improvements are developed. For this purpose, in a first experimental approach, different interferometer configurations for CEP drift detection of Ti:sapphire oscillators are compared. Comparative studies clearly reveal the superiority of compact interferometer set-ups in terms of noise. In a second series of experiments, a simple assembly is introduced for the direct extraction of the phase from spectral interference patterns. The analog method is demonstrated with single-shot measurements and utilized for stabilization of the CEP drift of an amplifier system, thereby enabling monitoring of additional fast noise contributions for the first time. Moreover, a concept for orthogonal control of the CEP drift by a specially designed compensator assembly is discussed. This assembly consists of two thin wedge prisms made from different optical materials. By choosing an appropriate material group delay and its dispersion are eliminated synchronously. Furthermore, a linear method is presented that provides access to the CEP drift of ps-oscillators for the first time. The newly introduced much more general linear approach relies on resolving the spectral interference of subsequent pulses from a pulse train, which are superimposed utilizing a ring resonator. Finally, a technique is demonstrated that generates a pulse train consisting of single pulses with identical field structure. Particularly, the heterodyne signal is directly fed forward to the external feedback element, replacing the classical servo loop. Therefore, servo bandwidth limitations are eliminated. Since feedback element and laser oscillator are decoupled, the laser performance is not corrupted by side effects from the feedback.

Diese Arbeit ist der theoretische Untersuchung nichtlinearer optischer Prozesse in metall-dielektrischen Medien gewidmet, wobei Möglichkeiten zur Ausnutzung der erhöhten nichtlinearen Koeffizienten und der Feldüberhöhung durch metallische Nanoteilchen untersucht wurden. Die wichtigsten Ergebnisse beziehen sich auf eine Untersuchung der zeitabhängigen sättigbaren Absorption in Gläsern, die mit metallischen Nanoteilchen dotiert sind, ihrer physikalischen Ursache sowie verschiedener Anwendungen in der nichtlinearen Optik. Zur Untersuchung der Zeitabhängigkeit der nichtlinearen Rückwirkung wird unter Verwendung des semi-klassischen Zwei-Temperatur-Modells eine zeitabhängige Gleichung für die nichtlineare dielektrische Funktion der Metalle hergeleitet. Die Ergebnisse zeigen, dass solche Gläser, sich als sehr effiziente sättigbare Absorber im Spektralbereich vom sichtbaren bis nahen IR eignen. Für kurzwellige Laser im blau/violetten Spektralbereich wird die Dynamik der Modenkopplung in Festkörper- und Halbleiter-Scheibenlaser untersucht. Weiterhin wird ein neuer Mechanismus für die Realisierung von langsamem Licht vorgeschlagen und im Detail untersucht, der in solchen dotierten Gläsern in einem Pump-Probe Regime infolge der sättigbaren Absorption in der Nähe der Plasmonresonanz realisierbar ist. Weiterhin untersuchten wir die Möglichkeit einer Femtosekunden Plasmon Impulserzeugung durch Modenkopplung eines Oberflächen Plasmonlasers mit einem Bragg Resonator, der aus einer dünnen Schicht aus Silber sowie einem sättigbaren Absorbers und einem Verstärker besteht. Im letzten Teil der Arbeit werden Ergebnisse zur Erzeugung hoher Harmonischer in Edelgasen in der Nähe einer metallischen fraktalen rauen Oberfläche untersucht. Die Berechnungen zeigen eine Reduzierung der geforderten Intensität um drei Größenordnungen und eine um zwei Größenordnungen erhöhte Effizienz gegenüber der bisher experimentell realisierten HHG in der Nähe von metallischen "bow-tie"Nanostrukturen. / This work reports results of a theoretical study of nonlinear optical processes in metal-dielectric nanocomposites used for the increase of the nonlinear coefficients and for plasmonic field enhancement. The main results include the study of the transient saturable nonlinearity in dielectric composites doped with metal nanoparticles, its physical mechanism as well its applications in nonlinear optics. For the study of the transient response, a time-depending equation for the dielectric function of the nanocomposite using the semi-classical two-temperature model is derived. By using this approach, we study the transient nonlinear characteristics of these materials in comparison with preceding experimental measurements. The results show that these materials behave as efficient saturable absorbers for passive mode-locking of lasers in the spectral range from the visible to near IR. We present results for the modelocked dynamics in short-wavelength solid-state and semiconductor disk lasers; in this spectral range other efficient saturable absorbers do not exist. We suggest a new mechanism for the realization of slow light phenomenon by using glasses doped with metal nanoparticles in a pump-probe regime near the plasmonic resonance. Furthermore, we study femtosecond plasmon generation by mode-locked surface plasmon polariton lasers with Bragg reflectors and metal-gain-absorber layered structures. In the final part of the thesis, we present results for high-order harmonic generation near a metallic fractal rough surface. The results show a possible reduction of the pump intensities by three orders of magnitudes and two orders of magnitudes higher efficiency compared with preceding experimental results by using bow-tie nanostructures.

Im ersten Teil dieser Arbeit wird die zeitliche Korrelation von Photonen untersucht, welche durch parametrischer Fluoreszenz in einem nichtlinearen Medium innerhalb eines Resonators erzeugt werden. Dafür wird eine komplette theoretische Beschreibung hergeleitet, welche die zeitlichen Korrelationen zwischen signal-idler, signal-signal und signal-signal-idler Photonen mittels spektraler Eigenschaften der Photonenquelle beschreibt. Damit lässt sich der Einfluss des Resonators auf die zeitlichen Korrelationen bestimmen. Passende experimentelle Messungen werden präzise durch diese Theorie beschrieben, wodurch diese bestätigt werden konnte. Im zweiten Teil dieser Arbeit wird erstmalig die Austauschphase von Photonen direkt gemessen. Um die Austauschphase in einer direkten Messung zu bestimmen, muss der ursprüngliche Zwei-Photonen-Zustand mit seinem permutierten Zustand interferieren. Für die experimentelle Umsetzung wird ein neues spezielles Interferometer benötigt, welches hier vorgestellt und charakterisiert wird. Mithilfe der durchgeführten Experimente konnten die bosonischen Eigenschaften von Photonen nachgewiesen und eine untere Grenze für eine direkt gemessen Austauschphase festgelegt werden. Der letzte Teil dieser Arbeit untersucht Frequenzkonversion in nichtlinearen Medien. Durch die Verwendung mehrere Kornversionsschritte ist es z.B. möglich die Erzeugung von Rauschphotonen bei bestimmten Zielwellenlänge zu verhindern. Hier wird eine Möglichkeit vorgestellt bei der mehrere Kornversionsschritte innerhalb eines nichtlinearen Kristalls realisiert werden, indem der Kristall lokal verschieden temperiert wird. Die Durchführbarkeit dieser Technik wurde theoretisch untersucht und experimentell bestätigt. Weitere Anwendungsmöglichkeiten werden ausführlich diskutiert. / The first part of this thesis investigates the temporal correlation of photons, generated in a spontaneous parametric down-conversion process inside of a nonlinear crystal, which is placed in a resonator to enhance specific emission lines. However, the cavity influences the temporal correlation of the photons, which is crucial for most applications. This thesis derives a complete theory to describe the temporal correlations of signal-idler, signal-signal and signal-signal-idler photons using the spectral properties of the photon source. The derived theoretical description precisely predicts the experimental measurements, which were performed to verify the theory. In the second part the exchange phase of photon is measured directly for the first time. Directly, this can only be verified experimentally by interference between the two-photon state and its permuted form. Here a new interferometer technique is introduced to directly determine the photon exchange phase. The experimental results provide evidence of the bosonic nature of photons and state a lower bound for a directly measured exchange phase of photons. The last part deals with frequency conversion in nonlinear materials. Depending on the wavelengths involved, the conversion processes introduce noise at the target wavelength, which is critical at the single photon level. Then multiple conversion steps are required for a low noise frequency conversion. We present an approach to realize multiple conversion steps with a single nonlinear crystal by applying different local temperatures to that nonlinear crystal. The feasibility of that approach is confirmed experimentally and further possible applications are considered.

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Diese Arbeit beinhaltet experimentelle und theoretische Untersuchungen der optischen Frequenzverdopplung (second-harmonic generation, kurz SHG) an metallischen Nanopartikeln. Frequenzverdopplung bedeutet, daß ein bei der Frequenz omega angeregtes Nanopartikel Strahlung der Frequenz 2*omega emittiert. Dieser Effekt tritt nicht nur in Materialien mit nichtzentrosymmetrischer Kristallstruktur, sondern auch an der Oberfläche von Metallen auf. Deshalb läßt er sich gut mit plasmonischen Feldüberhöhungen an metallischen Nanoantennen verbinden. Die Frequenzverdopplung wird an verschiedenen Nanostrukturen wie dreieckförmigen, stäbchenförmigen und vor allem kegelförmigen Nanopartikeln experimentell untersucht, welche aufgrund ihrer scharfen Spitzen starke SHG-Signale emittieren. Besonders die Kegel sind interessant: Bei Anregung mit einem fokussierten, radial polarisierten Strahl dominiert je nach Kegelgröße und Umgebungsmedium ein SHG-Signal entweder von der Spitze oder von der Bodenkante des Kegels. Diese an den Kegeln gemessenen Resultate werden durch theoretische Untersuchungen untermauert. In diesen Rechnungen werden die plasmonischen Feldüberhöhungen und die sich daraus ergebende Frequenzverdopplung für einen Kegel mit verschiedenen Parametern modelliert. An einem einzelnen Kegel gewonnene Resultate werden auch mit den Fällen eines kugelförmigen und eines stäbchenförmigen Partikels verglichen. Ein weiterer Gegenstand der theoretischen Untersuchungen ist die Superposition der zweiten Harmonischen von mehreren emittierenden Nanopartikeln zu einem Feldmaximum. Dabei wird eine kreisförmige Anordnung von 8 Nanostäbchen bzw. Nanokegeln von einer radial polarisierten Mode angeregt. Die Superposition der emittierten zweiten Harmonischen ergibt ein Feldmaximum innerhalb der Anordnung der Emitter. Durch eine Verkippung des anregenden Strahls kann dieser Fokus im Raum bewegt werden. Letztere Untersuchung ist insbesondere interessant im Hinblick auf lokalisierte photochemische Reaktionen, die durch das frequenzverdoppelte Licht von Nanopartikeln ausgelöst werden sollen. Mit chemischen Substanzen, die bei omega transparent, bei 2*omega aber photoreaktiv sind, wäre im Nahfeld dieser Nanoantennen eine starke Lokalisierung der Reaktion auf Bereiche kleiner als 100~nm möglich. Anhand von Photolacken und Polymermatrizen mit diesen Eigenschaften wird experimentell untersucht, ob frequenzverdoppeltes Licht überhaupt solche Reaktionen auslösen kann oder ob die photochemische Reaktionen überwiegend durch direkte Zwei-Photonen-Absorption des anregenden Lichts ausgelöst werden. Die Ergebnisse zeigen allerdings, daß die Zwei-Photonen-Absorption dominant ist. Durch die Zwei-Photonen-Absorption im Nahfeld von Partikeln ist aber dennoch eine vergleichbare Lokalisierung der Reaktion möglich.:1. Einführung 1.1 Frequenzverdopplung an Nanopartikeln 1.2 Photochemisches Schreiben auf kleinen Längenskalen 2. Theoretische Grundlagen 2.1 Nichtlineare optische Effffekte zweiter Ordnung 2.2 Frequenzverdopplung in Metallen 2.3 Frequenzverdopplung bei metallischen Nanopartikeln 2.4 Überlagerung der Strahlung mehrerer frequenzverdoppelter Dipole 2.5 Core-Shell-Nanopartikel mit nichtzentrosymmetrischem Kern 3. Experimenteller Aufbau 3.1 Beleuchtung der Proben und Detektionspfad 3.2 Objektiv und Probenhalter 3.3 Realisierung der radial polarisierten Mode 4. Messungen der zweiten Harmonischen an Nanostrukturen 4.1 Einzelne kugel- und stäbchenförmige Goldnanopartikel 4.2 Nanodreiecke (Fischer-Pattern) 4.3 Nanokegel 4.4 Nanostäbchen-Teppiche 4.5 Zusammenfassung 5. Nichtlinear-optisches photochemisches Schreiben auf kleinen Längenskalen 5.1 Photochemische Reaktionen auf der Sub-100nm-Skala 5.2 Erste Versuche an Photolacken 5.3 Photochemisches Schreiben auf azobenzolhaltigen PMMA-Copolymerschichten 5.4 Photochemisches Schreiben auf azosulfonathaltigen PMMA-Copolymerschichten 5.5 Ausblick 6. Zusammenfassung und Ausblick Anhang A. Darstellung der radialen Mode und des z-polarisierten Fokus B. Mehode der multiplen Multipole (MMP) C. Präparation der Proben Literaturverzeichnis Abbildungsverzeichnis Verzeichnis der Tabellen Verwendete Abkürzungen Liste der Veröffffentlichungen Danksagung Erklärung / This work includes experimental and theoretical investigations of second-harmonic generation (SHG) at metallic nanoparticles. SHG means that a nanoparticle that is excited at the frequency omega emits radiation at the frequency 2*omega. SHG does not only occur in materials with noncentrosymmetric structure, but also on metal surfaces. Hence, SHG can be combined well with plasmonic field enhancement at metallic nanoantennae. SHG is investigated experimentally at different nanostructures such as triangle-like, rod-like and especially cone-like nanoparticles. With their sharp tips these structures show a much stronger SHG signal than spherical nanoparticles. Especially the cones are interesting: Excited with a focused radially polarized beam, for different cone sizes and in different surrounding media either the signal from the tip or the signal from the bottom edge dominates. The measurement results from the cones are underpinned by theoretical investigations. In these calculations the plasmonic field enhancements and the resulting SHG are modeled for a cone with different parameters. The single-cone results are also compared with the cases of a spherical or rod-shaped particle. A further subject of the theoretical investigations is the superposition of the SHG radiation from a number of emitting nanoparticles to a field maximum. For that, a circular arrangement of 8 nanorods or nanocones is excited by a radially polarized beam. The superposition of the second-harmonic radiation fields yields a field maximum in the space between the emitters. A tilt of the exciting beam can move this focus in space. The latter item is of special interest concerning localised photochemical reactions induced by the second-harmonic light from nanoparticles. In the near field of these nanoantennae, a strong localisation of the reaction on regions smaller than 100 nm would be possible by using chemical substances being transparent at omega, but photoreactive at 2*omega. With photoresists and polymer matrices, experiments are carried out to investigate whether SHG light can trigger such reactions at all, or if these photochemical reactions are triggered predominantly by direct two-photon absorption of the exciting light. The results show that the two-photon absorption is the dominant process. Yet, through two-photon absorption in the near field of particles, the localisation of the reaction is still similar.:1. Einführung 1.1 Frequenzverdopplung an Nanopartikeln 1.2 Photochemisches Schreiben auf kleinen Längenskalen 2. Theoretische Grundlagen 2.1 Nichtlineare optische Effffekte zweiter Ordnung 2.2 Frequenzverdopplung in Metallen 2.3 Frequenzverdopplung bei metallischen Nanopartikeln 2.4 Überlagerung der Strahlung mehrerer frequenzverdoppelter Dipole 2.5 Core-Shell-Nanopartikel mit nichtzentrosymmetrischem Kern 3. Experimenteller Aufbau 3.1 Beleuchtung der Proben und Detektionspfad 3.2 Objektiv und Probenhalter 3.3 Realisierung der radial polarisierten Mode 4. Messungen der zweiten Harmonischen an Nanostrukturen 4.1 Einzelne kugel- und stäbchenförmige Goldnanopartikel 4.2 Nanodreiecke (Fischer-Pattern) 4.3 Nanokegel 4.4 Nanostäbchen-Teppiche 4.5 Zusammenfassung 5. Nichtlinear-optisches photochemisches Schreiben auf kleinen Längenskalen 5.1 Photochemische Reaktionen auf der Sub-100nm-Skala 5.2 Erste Versuche an Photolacken 5.3 Photochemisches Schreiben auf azobenzolhaltigen PMMA-Copolymerschichten 5.4 Photochemisches Schreiben auf azosulfonathaltigen PMMA-Copolymerschichten 5.5 Ausblick 6. Zusammenfassung und Ausblick Anhang A. Darstellung der radialen Mode und des z-polarisierten Fokus B. Mehode der multiplen Multipole (MMP) C. Präparation der Proben Literaturverzeichnis Abbildungsverzeichnis Verzeichnis der Tabellen Verwendete Abkürzungen Liste der Veröffffentlichungen Danksagung Erklärung