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Parallele Algorithmen für die numerische Simulation dreidimensionaler, disperser Mehrphasenströmungen und deren Anwendung in der Verfahrenstechnik

Frank, Thomas 21 June 2002 (has links)
Many fluid flow processes in nature and technology are characterized by the presence and coexistence of two ore more phases. These two- or multiphase flows are furthermore characterized by a greater complexity of possible flow phenomena and phase interactions then in single phase flows and therefore the numerical simulation of these multiphase flows is usually demanding a much higher numerical effort. The presented work summarizes the research and development work of the author and his research group on "Numerical Methods for Multiphase Flows" at the University of Technology, Chemnitz over the last years. This work was focussed on the development and application of numerical approaches for the prediction of disperse fluid-particle flows in the field of fluid mechanics and process technology. A main part of the work presented here is concerned with the modelling of different physical phenomena in fluid-particle flows under the paradigm of the Lagrangian treatment of the particle motion in the fluid. The Eulerian-Lagrangian approach has proved to be an especially well suited numerical approach for the simulation of disperse multiphase flows. On the other hand its application requires a large amount of (parallel) computational power and other computational ressources. The models described in this work give a mathematical description of the relevant forces and momentum acting on a single spherical particle in the fluid flow field, the particle-wall interaction and the particle erosion to the wall. Further models has been derived in order to take into account the influence of particle-particle collisions on the particle motion as well as the interaction of the fluid flow turbulence with the particle motion. For all these models the state-of-the-art from literature is comprehensively discussed. The main field of interest of the work presented here is in the area of development, implementation, investigation and comparative evaluation of parallelization methods for the Eulerian-Lagrangian approach for the simulation of disperse multiphase flows. Most of the priorly existing work of other authors is based on shared-memory approaches, quasi-serial or static domain decomposition approaches. These parallelization methods are mostly limited in theire applicability and scalability to parallel computer architectures with a limited degree of parallelism (a few number of very powerfull compute nodes) and to more or less homogeneous multiphase flows with uniform particle concentration distribution and minor complexity of phase interactions. This work now presents a novel parallelization method developed by the author, realizing a dynamic load balancing for the Lagrangian approach (DDD - Dynamic Domain Decomposition) and therefore leading to a substantial decrease in total computation time necessary for multiphase flow computations with the Eulerian-Lagrangian approach. Finally, the developed and entirely parallelized Eulerian-Lagrangian approach MISTRAL/PartFlow-3D offers the opportunity of efficient investigation of disperse multiphase flows with higher concentrations of the disperse phase and the resulting strong phase interaction phenomena (four-way coupling). / Viele der in Natur und Technik ablaufenden Strömungsvorgänge sind durch die Koexistenz zweier oder mehrerer Phasen gekennzeichnet. Diese sogenannten Zwei- oder Mehrphasensysteme zeichnen sich durch ein hohes Maß an Komplexität aus und erfordern oft einen sehr hohen rechentechnischen Aufwand zu deren numerischer Simulation. Die vorliegende Arbeit faßt langjährige Forschungs- und Entwicklungsarbeiten des Autors und seiner Forschungsgruppe "Numerische Methoden für Mehrphasenströmungen" an der TU Chemnitz zusammen, die sich mit der Entwicklung und Anwendung numerischer Berechnungsverfahren für disperse Fluid-Partikel-Strömungen auf dem Gebiet der Strömungs- und Verfahrenstechnik befassen. Ein wesentlicher Teil der Arbeit befaßt sich mit der Modellierung unterschiedlicher physikalischer Phänomene in Fluid-Partikel-Strömungen unter dem Paradigma der Lagrange'schen Betrachtungsweise der Partikelbewegung. Das Euler-Lagrange-Verfahren hat sich als besonders geeignetes Berechnungsverfahren für die numerische Simulation disperser Mehrphasenströmungen erwiesen, stellt jedoch in seiner Anwendung auch höchste Anforderungen an die Ressourcen der verwendeten (parallelen) Rechnerarchitekturen. Die näher ausgeführten mathematisch-physikalischen Modelle liefern eine Beschreibung der auf eine kugelförmige Einzelpartikel im Strömungsfeld wirkenden Kräfte und Momente, der Partikel-Wand-Wechselwirkung und der Partikelerosion. Weitere Teilmodelle dienen der Berücksichtigung von Partikel-Partikel-Stoßvorgängen und der Wechselwirkung zwischen Fluidturbulenz und Partikelbewegung. Der Schwerpunkt dieser Arbeit liegt im Weiteren in der Entwicklung, Untersuchung und vergleichenden Bewertung von Parallelisierungsverfahren für das Euler-Lagrange-Verfahren zur Berechnung von dispersen Mehrphasenströmungen. Zuvor von anderen Autoren entwickelte Parallelisierungsmethoden für das Lagrange'sche Berechnungsverfahren basieren im Wesentlichen auf Shared-Memory-Ansätzen, Quasi-Seriellen Verfahren oder statischer Gebietszerlegung (SDD) und sind somit in ihrer Einsetzbarkeit und Skalierbarkeit auf Rechnerarchitekturen mit relativ geringer Parallelität und auf weitgehend homogene Mehrphasenströmungen mit geringer Komplexität der Phasenwechselwirkungen beschränkt. In dieser Arbeit wird eine vom Autor entwickelte, neuartige Parallelisierungsmethode vorgestellt, die eine dynamische Lastverteilung für das Lagrange-Verfahren ermöglicht (DDD - Dynamic Domain Decomposition) und mit deren Hilfe eine deutliche Reduzierung der Gesamtausführungszeiten einer Mehrphasenströmungsberechnung mit dem Euler-Lagrange-Verfahren möglich ist. Im Ergebnis steht mit dem vom Autor und seiner Forschungsgruppe entwickelten vollständig parallelisierten Euler-Lagrange-Verfahren MISTRAL/PartFlow-3D ein numerisches Berechnungsverfahren zur Verfügung, mit dem disperse Mehrphasenströmungen mit höheren Konzentrationen der dispersen Phase und daraus resultierenden starken Phasenwechselwirkungen (Vier-Wege-Kopplung) effektiv untersucht werden können.
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Dispergierung von feinen Partikelfraktionen in Gasströmungen: Einfluss von Dispergierbeanspruchung und oberflächenmodifizierenden Zusätzen

Niedballa, Sabine 03 December 1999 (has links)
Das Ziel der Arbeit bestand darin, die Wirkung von oberflächenmodifizierenden Zusätzen auf das Dispergieren von feinen Partikeln unter Beachtung der Einflussgrößen (Material, Dispergierluft) zu untersuchen. Ein neues Modell der Dispersionskraft wird für die Beanspruchung eines Modellagglomerates durch geradlinige Anströmung entwickelt. Die Ergebnisse der Modellrechnungen werden durch Dispergieruntersuchungen bestätigt. Es wird ein Wirkungsfenster der oberflächenmodifizierenden Zusätze festgestellt, das von der Partikelgröße, der Breite der Partikelgrößenverteilung, dem Material und der Dispergierbeanspruchung abhängt.
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Beitrag zur quantitativen Kornformcharakterisierung unter besonderer Berücksichtigung der digitalen Bildaufnahmetechnik

Zlatev, Metodi 25 April 2005 (has links)
Die Eigenschaften von verschiedenen Produkten, an denen Feststoffe beteiligt sind, hängen von der Korngröße und Kornform der verwendeten Materialien ab. Im Bereich der Steine- Erden-Industrie werden die Eigenschaften der Partikelgemische (z.B. Wasseraufnahmefähigkeit, Fließverhalten, Verdichtbarkeit, Kornfestsitz) neben der Korngröße in starkem Maße auch von der Form der einzelnen Körner beeinflusst. Von diesen Eigenschaften sind später die Festigkeit und die Nutzungsdauer der Bauwerke abhängig. Zur Charakterisierung der Partikelform werden verschiedene Methoden angewendet, die z.T. in gültigen Normen (z.B. EN 933, Teil 4 zur Ermittlung der Kubizität, EN 933, Teil 5 für die visuelle Ermittlung der Bruchflächigkeit) berücksichtigt werden. Eine Analyse des wissenschaftlich-technischen Standes führte zu dem Ergebnis, dass die derzeit bekannten Methoden zur Kornformbewertung nur Aussagen über die Makro- (z.B. kubisch oder fehlförmig) und teilweise die Mesogestalt (z.B. Sphärizität) eines Korngemisches zulassen. Quantitative Aussagen zur Mikrogestalt (z.B. Oberflächenrauhigkeit, Bruchflächigkeit) sind gegenwärtig nicht möglich. Für die granulometrische Bewertung von Korngemischen stehen seit einigen Jahren photooptische Aufnahmetechniken (digitale Zeilen- oder Matrixkameras) zur Verfügung. Diese liefern digitale Partikelprojektionsbilder, die für eine quantitative Korngrößen- und Kornformbewertung verwendet werden können. Ziel der vorliegenden Arbeit war daher die Entwicklung einer neuen Kornformbeschreibungsmethodik unter Einbeziehung der modernen digitalen Bildaufnahmetechnik, die in Anlehnung an die Erfordernisse der Steine-Erden-Industrie eine Charakterisierung der Makro-, Meso und Mikrogestalt der Partikel bzw. Partikelgemische ermöglicht. Dazu war es erforderlich, eine komplexe Durchdringung der Problemkreise Bildaufnahme, -bearbeitung und -auswertung durchzuführen. Der erste Komplex der Untersuchungen befasste sich mit den Problemen einer korrekten Bildaufnahme. Dazu wurde ein theoretisches Modell zur Optimierung des Aufnahmeprinzips des zur Verfügung stehenden Zeilenkameramessgerätes entwickelt, um den Einfluss der physikalischen Fallparameter der Partikel und der hardwaremäßigen Kameraeinstellungen auf eine korrekte Bildaufnahme zu untersuchen. Im Ergebnis dessen wurde nachfolgendes festgestellt: - Für eine korrekte Bildaufnahme ist eine Abstimmung der physikalischen Fallparameter (z.B. Fallgeschwindigkeit) der Partikel mit den hardwaremäßigen Kameraeinstellungen (z.B. Abtastfrequenz Fk, Pixelgröße dbk) vorzunehmen, um Verzerrungen (Stauchungen, Streckungen) der aufgenommenen Partikelprojektionsbilder zu vermeiden. - Der Einfluss der Partikelbeschleunigung während des Scannprozesses auf die korrekte Bildaufnahme ist eine Funktion der hardwaremäßig vorgegebenen Pixelgröße. So können z.B. Partikel mit einem Äquivalentdurchmesser von däq < 3 mm bei Aufnahme mit einer Pixelgröße dbk= 0,065 mm ohne Berücksichtigung der Partikelfallbeschleunigung nahezu verzerrungsfrei aufgenommen werden. Bei Aufnahme von größeren Partikeln däq > 3 mm kann der Einfluss der Beschleunigung jedoch nicht mehr vernachlässigt werden. - Durch experimentelle Untersuchungen, die mit Kugeln unterschiedlicher Dichte p und Äquivalentdurchmesser däq bei Variation der Fallhöhe durchgeführt wurden, konnten die aus dem theoretischen Modell abgeleiteten Einflussgrößen experimentell nachgewiesen werden. Durch weitere theoretische Betrachtungen wurden die Mindestanforderungen bezüglich der notwendigen Kameraeinstellungen (Pixelform, Pixelgröße) und der unteren messbaren Grenzpartikelgröße für die Korngrößen- bzw. Kornformcharakterisierung in den unterschiedlichen Gestaltbereichen festgelegt. Im zweiten Untersuchungskomplex wurden die Probleme der digitalen Bildbearbeitung näher betrachtet. Nachfolgende wichtige Punkte wurden dabei untersucht. - Für die Formcharakterisierung eines Partikels ist die Ermittlung seiner Randkontur von besonderem Interesse. Eine Bewertung der Möglichkeiten zur Unterscheidung der abgedeckten Projektionspixel in die Kategorien „Randpixel“ und „Flächenpixel“ führte zu der Erkenntnis, dass diese Unterscheidung durch Flächenerosion erfolgen sollte. Ein Vergleich der theoretisch bekannten Grenztypen für die Flächenerosion zeigte, dass der Grenztyp 4 (4 Nachbarschaftsabfragen) genauere Information über die Partikelrandkontur, bei geringerem Speicherplatzbedarf für die Bilderosion, liefert. - Zur Abtastung der Partikelrandkontur in einer definierten Reihenfolge und zur Ermittlung der X,Y-Randpixelkoordinaten wurde ein 8-Punkte-Abfragealgorithmus entwickelt. Durch Abtastung mit einer Hilfsmatrix wurde dabei der Rechen- und Speicheraufwand minimiert. Bei der Ermittlung der X,Y-Randpixelkoordinaten bleiben die Informationen zur Partikelform und -abbildungslage für die weitere Bearbeitung erhalten. - Nach Durchführung einer Koordinatentransformation erhält man eine Punkt-Zug-Kurve in einem kartesischen Koordinatensystem, die einer mathematisch-analytischen Auswertung unterzogen werden kann. - Zur Untersuchung des Einflusses der Partikelabbildungslage auf die charakteristischen Parameter eines Partikels (z.B. Umfang und Sphärizität) wurden umfangreiche Untersuchungen zu den Nachbarschaftsverhältnissen der Randpixel untereinander (horizontale, diagonale, vertikale Nachbarschaft) angestellt. Dabei wurde festgestellt, dass die in statistischer Abbildungslage aufgenommenen Partikel bei Nichtberücksichtigung der Abbildungslage eine Abweichung bezüglich der Umfangs- bzw. Sphärizitätsberechnung von bis zu 17 % aufweisen können. Im Ergebnis dessen sind die Partikel für die Kornformbewertung in einer definierten Auswertelage (z.B. größte Partikelabmessung parallel zur XAchse) zu untersuchen. Der gesamte Ablauf der einzelnen Bildbearbeitungschritte, wie z.B. - Einlesen des Projektionsbildes in eine X,Y-Matrix zur Ermittlung der Gesamtanzahl der abgedeckten Pixel, - Durchführung einer Bilderosion zur Ermittlung der Randpixelanzahl, - Abtastung der Randkontur für die Ermittlung der Randpixelkoordinaten und - Durchführung einer Koordinatentransformation zur Ermittlung der „Punkt-Zug-Kurve“ wurde in einem Rechenprogramm zur automatisierten Auswertung der Partikelprojektionsbilder realisiert. Der dritte Komplex befasste sich mit der mathematisch- analytischen Auswertung der erhaltenen Punkt-Zug-Kurven. Aus der Literatur ist eine Vielzahl unterschiedlicher Vorgehensweisen zur Bestimmung von Formparametern mit Hilfe von harmonischen Analysen (z.B. Fourier-, Walsh-, Radamacher-, Hadamard-, Haar-Transformation) bekannt. Nach einer Recherche der für die Kornformcharakterisierung angewandten Transformationen wurde entschieden, diese mit Hilfe einer Fourieranalyse auszuwerten. Für die Formanalyse stehen als Ergebnis eine Anzahl von Fourierkoeffizienten zur Verfügung, die von der Randpixelanzahl und somit von der Pixel- und Partikelgröße abhängig sind. Nach Durchführung einer Normierung sind die erhaltenen Fourierkoeffizienten unabhängig von der Partikelgröße. Im letzten Untersuchungskomplex wird die Relevanz der neuen Kornformbeschreibungsmethode für die Kornformbeschreibung der Makro- und Mesogestalt durch Anwendung von mathematisch- statistischen Untersuchungen und Vergleich mit der klassischen Radius-Winkel- Funkion bewertet. Die Ergebnisse lassen sich wie folgt zusammenfassen: - Die Fourierkoeffizienten niedriger Ordnung sind die Hauptinformationsträger der Formbeschreibung für die Makro- und Mesogestalt der Partikel. - Der normierte Fourierkoeffizient A1 korreliert am besten mit dem Xa/Xb-Verhältnis der Partikel. - Die normierte Teilsumme der Fourierkoeffizienten A0-5 korreliert am besten mit der Sphärizität sp der Partikel. Im Vergleich zur klassischen Radius-Winkel-Funktion weist die neue Kornformbeschreibungsmethode folgende Vorteile auf: - Bessere Korrelation mit den ausgewählten Formfaktoren, - höhere Messempfindlichkeit (Anstieg der Anpassungsfunktion) und - höhere Nachweisempfindlichkeit für Kornformunterschiede. Für die Untersuchungen im Mikrogestaltsbereich wurde festgestellt, dass kein anwendbarer Kornformfaktor existiert, der als Bezugsgröße bei der Suche nach einer passenden Kombination von Fourierkoeffizienten verwendet werden kann. Daher wurde ein neuer Formfaktor für die Kantenrauhigkeit definiert und mit Hilfe von selbstkonfigurierten Modellpartikeln getestet. Dabei wurde auch eine quantitative Aussage bezüglich der Mindestanforderungen an die Aufnahmetechnik (Pixelgröße) bzw. der unteren messbaren Partikelgröße für die Kornformcharakterisierung im Mikrogestaltsbereich (z.B. Bruchflächigkeit und Kantenrauhigkeit) abgeleitet. Die Anwendbarkeit der neuen Rauhigkeitskennzahl Rp wurde durch Berechnungen mit realen Projektionsbildern von vollständig gebrochenen Splittgemischen bzw. vollständig gerundeten Kiesgemischen getestet. Die Untersuchungsergebnisse lassen die Schlussfolgerung zu, dass die neue Rauhigkeitskennzahl Rp auch für die Quantifizierung der Bruchflächigkeit geeignet ist. In einem weiteren Untersuchungskomplex wurden unterschiedliche Siliziumcarbidproben (15m < däq < 40m), die vor bzw. nach dem Schneidprozess entnommen wurden, einer Rauhigkeitsbewertung unterzogen. Dazu wurden die Siliziumcarbidproben vereinzelt und nach Vergrößerung mit einem Mikroskop mit einer Pixelgröße dak = dbk = 0,27 m aufgenommen. Die Auswertung der aufgenommenen Mikroskopbilder führte zu nachfolgendem Ergebnis: - Die SiC-Probe, die vor dem Schneidvorgang entnommen wurde, hat eine signifikant höhere mittlere Rauhigkeitskennzahl (Rp= 10,9 %) gegenüber der Probe nach dem Schneidprozess (Rp= 6,6 %). Damit konnte bestätigt werden, dass das Schneidmittel während des Schneidprozesses einen Teil seiner ursprünglichen Kantenrauhigkeit einbüßt. Analog den Korrelationsuntersuchungen, die für den Bereich der Makro- und Mesogestalt durchgeführt wurden, wurden auch mit den Splitt- bzw. Kiesgemischen analoge Korrelationsuntersuchungen zwischen Fourierkoeffizienten und Rauhigkeitskennzahl durchgeführt, wobei nachfolgende Erkenntnisse festgestellt wurden: - Aus den umfangreichen Korrelationsuntersuchungen geht hervor, dass die normierte Teilsumme der Fourierkoeffizienten A5-20 am besten mit der Rauhigkeitskennzahl Rp korreliert (Kr= 0,96) und Rauhigkeitsschwankungen am empfindlichsten nachweist (Rp= 1,5 % bei einer statistische Sicherheit von 68,27 %). Vergleicht man wiederum die neue Kornformbeschreibungsmethode mit der klassische Radius- Winkel-Funktion, so lässt sich auch für die Kornformcharakterisierung der Mikrogestalt die Überlegenheit der neuen Methode durch eine: - bessere Korrelation mit der angewendeten Rauhigkeitskennzahl Rp, (Kr= 0,96 gegenüber Kr= 0,81), - höhere Messempfindlichkeit der Anpassungsfunktion (Eabs= 0,372 gegen Eabs.= 0,002) sowie - höhere Nachweisempfindlichkeit für Rauhigkeitsänderungen (Rp= 1,5 % gegenüber Rp= 3,2 %) nachweisen. Die gewonnenen Erkenntnisse in dieser Arbeit können zukünftig bei einer automatisierten Korngrößen- und Kornformbewertung angewendet werden. Sie bilden die Grundlagen für eine breitere Anwendung der digitalen Aufnahmetechnik zur Charakterisierung der Makro-, Meso- und Mikrogestalt der Produkte aus der Steine-Erden-Industrie. Weiterführende Untersuchungen sollten sich auf folgende Schwerpunkte konzentrieren: - Weiterentwicklung der digitalen Bildaufnahmetechnik durch Optimierung der Messgeometrie und unter Beachtung der erforderlichen Mindestanforderungen (Pixelgröße) für die Kornformcharakterisierung im Makro-, Meso- und Mikrogestaltsbereich. - Weiterführende Untersuchungen zur Quantifizierung des Zusammenhanges zwischen der Rauhigkeitskennzahl Rp und der Bruchflächigkeit nach EN 933, Teil 5. - Entwicklung eines Softwaremoduls zur automatischen Ermittlung von Bruchflächigkeitsverteilungen.
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Implementation of polarization into a 3D Monte Carlo Radiative Transfer Model

Barlakas, Vasileios, Macke, Andreas, Wendisch, Manfred, Ehrlich, André 10 October 2017 (has links)
Non-spherical particles scatter and polarize solar radiation depending on their shape, size, chemical composition and orientation. In addition, such information is crucial in radiative transfer modeling. Therefore, in this study, the implementation of polarization into a three-dimensional radiative transfer model is introduced and its validation through benchmark results. The model is based on the statistical Monte Carlo method (in the forward scheme) and takes into account multiple scattering and the polarization states of the monochromatic radiation. It calculates column-response pixel-based polarized radiative densities for 3D inhomogeneous cloudy atmospheres and is hence best suited for use in remote sensing applications. To this end, the model can be used to explore the potential of remote sensing techniques which distinguish between spherical and non-spherical particles on the one side and coarse mode dust particles and ice particles on the other side.
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Design, Fabrication and Applications of Organic-Inorganic Hybrid Systems

Agrawal, Mukesh 19 September 2008 (has links)
A simple and facile way to the fabrication of nano to micro scale organic-inorganic hybrid particles was demonstrated. A well known “template-assisted approach” was chosen for the preparation of these hybrid particles, in which the inorganic material of interest is templated against the template particles. A series of colloidal template particles including, polystyrene, poly (vinylcaprolactam) and poly (N-isopropylacrylamide) was used for the deposition of a variety of metal oxides/hydroxide nanoparticles. A classical surfactant free co-polymerization process was employed for the synthesis of these template particles. To facilitate the deposition of inorganic nanoparticles in subsequent steps, these colloidal particles were functionalized with the suitable functional groups. For this purpose, polystyrene particles were synthesized in the presence of acetoacetoxyethylmethacrylate (AAEM) co-monomer. Similarly, poly (vinylcaprolactam) and poly (N-isopropylacrylamide) particles were functionalized by adding AAEM and acrylic acid co-monomers, respectively, during their synthesis. It is thought that an effective interaction between these functionalities of employed template and metal oxide/hydroxide precursors is the driving force for the fabrication of organic-inorganic hybrid particles. A number of metal oxide/hydroxide nanoparticles including ZnO, TiO2, Ta2O5 and In(OH)3 were deposited on the surface of polystyrene colloidal particles. A systematic variation in the employed reaction conditions allowed a modulation in size, shape, morphology, shell thickness and inorganic contents of resulting hybrid particles. Similar effect of the employed Indium isopropoxide concentration on the morphology of PS-In(OH)3 hybrid particles was observed. In the case of PS-TiO2 and PS-Ta2O5 only core-shell morphology was observed. However, suitable surface chemistry and careful selection of reaction parameters allowed the deposition of as much thick as 130 nm TiO2/Ta2O5 shell on the polystyrene core. In addition, a controlled manipulation of the shell thickness with the employed concentration of inorganic salt was observed. Polystyrene colloidal particles coated with a high refractive index material such as TiO2, were employed as building blocks for the fabrication of self assembled colloidal crystals. The variation in particle size and TiO2 content of employed building blocks allowed the manipulation in stop band position and band width of resulting photonic structures. Furthermore, PS-ZnO hybrid particles with raspberry-like morphology were exploited as carrier for ZnO nanoparticles into a host polymer matrix to achieve a nanocomposite material. In addition, fabrication of a series of closed, intact and mechanically robust hollow spheres, composed of pure and mixed metal oxides was demonstrated. The removal of polystyrene core from PS-TiO2 and PS-Ta2O5 hybrid particles by chemical or thermal treatment resulted into the hollow TiO2 and Ta2O5 spheres, respectively. Templating of PVCL colloidal particles against ZnO nanoparticles was shown and variation in physical properties of the resulting hybrid microgels as a function of the loaded amount of ZnO nanoparticles was demonstrated. PVCL-ZnO hybrid microgels showed the temperature sensitivity of the template particles and the UV-absorbing property of the loaded ZnO nanoparticles. It was demonstrated that these hybrid materials can effectively be used in the preparation of a transparent UV-shielding material. In addition, the deposition of preformed and functionalized quantum dots (CdTe) on the surface of PNIPAm microgel particles was explored and a manipulation in the fluorescent properties of loaded quantum dots as a result of temperature induced swelling and deswelling of microgel template was investigated. It was found that the fluorescence of deposited quantum dots can be switched to “ON” or “OFF” by changing the temperature of the surrounding media. These hybrid particles are envisioned to be used in the fabrication of temperature nanosensors.
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Stimuli-Responsive Janus Particles

Kirillova, Alina 19 April 2016 (has links) (PDF)
Janus particles, named after the two faced Roman god Janus, possess unique asymmetry and combine two distinct functions at their opposite sides, allowing them to target complex self-assembled architectures and materials inaccessible for homogeneous building blocks. In this study, three areas regarding the topic of Janus particles were explored: the synthesis of Janus particles, their (self-) assembly, and applications. In the first part of the work, we have drawn our attention to the optimization of the synthetic procedures concerning the preparation of Janus particles and to the extending of the current Janus particle library by adding new geometries to the list. In the case of spherical Janus particles, we have developed an easy approach to tailor the Janus ratio of the resulting particles, thus, extending the possibilities of the Pickering emulsion approach for the creation of a variety of Janus particle architectures. Additionally, a new methodology was employed to measure directly and in situ the position/contact angle of the prepared Janus particles with different Janus ratios at a water-oil interface. It was further concluded that having simply two different functionalities on a particle surface does not necessarily imply amphiphilic behavior: only in the case of large wettability contrasts our particles were in a true Janus regime. In the case of platelet-like Janus particles, we have developed a completely new approach for their large-scale synthesis, which involved a reduced number of steps compared to the spherical Janus particles. In the second part of the work, the assembly behavior of various kinds of functional spherical Janus particles was investigated depending on the nature of the Janus particles and the surrounding media conditions. Oppositely charged, uncharged amphiphilic, and charged amphiphilic Janus particles were fabricated comprising different responsive polymers on their surface, and their assembly was investigated depending on the pH value of the dispersion, the ionic strength, or the solvent. It was found that, under specific conditions, the Janus particles formed hierarchical chain-like structures in solutions, which were not observed in the case of the homogeneous particle mixtures. The obtained results indicate that the fundamental understanding of the Janus particle assembly mechanisms is crucial for the programmed formation of desired structures. In the third part of the work, we have focused on the applications of our developed hybrid hairy Janus particles and proposed two main directions that would benefit from the unique properties or architecture of the Janus particles. The first direction is based on the exploitation of the superior interfacial activity of the Janus particles and their use for interfacial catalysis. The second proposed direction for the application of Janus particles is based on their use as building blocks for functional structured surfaces. The prepared surfaces were thoroughly characterized and tested for their performance toward anti-icing as well as anti-fouling applications. Ultimately, the developed functional surfaces based on Janus particles as building blocks are very promising for their future application in the coating technology.
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Untersuchungen zum Vorkommen und Transportverhalten von Partikeln in Grundwässern und Abschätzung ihrer Relevanz für den Schadstofftransport / Examination of presence and transport characteristics of particles in groundwaters and estimation of their relevance to contaminant transport

Marre, Dirk 27 June 2004 (has links) (PDF)
Im Grundwasser mobile Feststoff-Partikel stehen im Verdacht, den Transport schwerlöslicher Schadstoffe zu begünstigen. Die Partikel-Konzentration im Wasser lässt sich aber nur mittels einer aufwändigen Probenahme bestimmen. Vor diesem Hintergrund wurden im Rahmen dieser Arbeit Feld- und Laborversuche durchgeführt. In Feldversuchen zur Probenahme wurde festgestellt, dass für eine Stabilisierung der Partikel-Anzahl-Konzentration (CN in Partikel>Nachweisgrenze/L) die Dauer der Probenahme ausschlaggebend ist, nicht das insgesamt geförderte Volumen. Eine hohe Förderrate hat dabei nicht automatisch eine stärkere Mobilisierung von Partikeln aus dem Partikel-Depot im Umfeld der Messstelle zur Folge, wie es häufig postuliert wird. Die Gewinnung einer repräsentativen Partikelprobe macht eine Probenahme-Dauer von mindestens 5, häufig sogar über 10 oder 12 Stunden erforderlich. Empfehlungen zur Probenahme wurden erarbeitet. Es wurde aber festgestellt, dass sich stabilisierte Werte für CN als Funktion der Förderdauer (t in min) nach CN = a ? t^(-½) ungefähr abschätzen lassen, wenn der Parameter a über CN nach ca. 60 Minuten ermittelt wird. Bei Wässern mit Sauerstoff-Konzentrationen über ca. 1 mg/L kann überdies auch die Verteilung der Partikel auf einzelne Größenklassen bereits nach dieser Zeit ermittelt werden; bei sauerstoffärmeren Wässern verändert sie sich später noch. Angesichts einer starken Variation von CN einer Messstelle ist es generell aber nur möglich, eine Größenordnung für die Hintergrundkonzentration anzugeben. Von Messstelle zu Messstelle sind große Unterschiede bei CN festzustellen. Die Konzentration ist dabei nicht eindeutig abhängig von der Lithologie des Grundwasserleiters oder der Zusammensetzung des Grundwassers. Allerdings konnte eine schwache Korrelation mit dem Redox-Potential (Eh in mV) des Wassers gefunden werden (CN = 1,8?10^6?e^( 0,0087?Eh) [Partikel>2,58µm/L]; r² ≈ 0,46). Hierüber besteht die Möglichkeit, CN eines Grundwassers auch ohne Partikelmessung abzuschätzen. Insgesamt bewegen sich die Partikel-Massen-Konzentrationen (C in mg/L) der beprobten Wässer meist im Bereich von <1 mg/L, öfters sogar <0,1 mg/L, wenn die im Verlaufe von Probenahme und Messung ausgefällten Fe- und Mn-Oxide nicht berücksichtigt werden. Solche Konzentrationen sind vermutlich kaum in der Lage, relevante Mengen selbst sehr hydrophober Schadstoffen aufzunehmen und zu transportieren. Versuche mit Phenanthren ergaben zudem, dass es anscheinend weniger an bereits in Suspension befindliche Partikel sorbiert, sondern vielmehr in sorbiertem oder kristallinen Zustand aus dem Depot erodiert wird. In Laborversuchen wurde weiter gezeigt, dass in natürlichen Sedimenten ein großes Depot mobilisierbarer Partikel vorhanden ist, das Partikel über einen sehr langen Zeitraum kontinuierlich abgeben kann. Durchbruchsversuche ergaben außerdem, dass ein Großteil zugegebener Partikel bei der Passage durch eine Sedimentprobe zurückgehalten und nur sehr allmählich wieder abgegeben wird. Allerdings war auch ein schneller (präferentieller) Durchbruch zu verzeichnen. In Modellrechnungen konnte gezeigt werden, dass sich ein solcher Partikeltransport weder über eine Filterfunktion noch über die Transportgleichung zufrieden stellend berechnen lässt. Daher ist es nötig, einerseits einen bevorzugten Transport und andererseits eine starke Retardation zu berücksichtigen. Letzteres kann am besten über verschiedene Retardationsfaktoren oder ein dynamisches Partikel-Depot mit Anlagerungs- und Ablösungskonstanten geschehen. / Solid particles that are mobile in groundwater are suspected to enhance the transport of hardly soluble contaminants. But particle concentrations in water can only be measured using time-consuming sampling-procedures. On this background field- and laboratory-experiments were conducted in this work. In field experiments on sampling it turned out, that sampling time is crucial for stabilizing particle number-concentration (CN in particles>detection limit/L), not the volume sampled. A high sampling rate does not -as often argued- automatically result into higher mobilization of particles from the particle-depot in the vicinity of the sampling-well. Obtaining a representative particle sample requires a sampling-time of at least 5, often even more than 10 or 12 hours. In this work recommendations on sampling are given. It was noticed that stabilized values of CN can be estimated as function of sampling time (t in min) by CN = A ? t^(-½), if parameter A is calculated using CN after about 60 minutes. In waters having oxygen-concentrations above approximately 1 mg/L even distribution of the particles into size classes can be estimated after this time; in oxygen-poor waters size-distributions stabilized much later. Because of strong variations of CN in a single measuring well it is generally only possible to give the magnitude of the background-particle-concentration. But among several measuring wells CN may differ by several magnitudes. The concentrations do neither definitely depend upon the lithology of the aquifer nor on the groundwater-composition. But a weak correlation to the redox-potential (Eh in mV) can be found (CN = 1.8 ? 10^6 ? e^( 0.0087 ? Eh) [particles>2.58µm/L]; r² ≈ 0,46). Using this connection it is possible to estimate a magnitude of CN of a groundwater without even measuring particles. Over all particle mass-concentrations (C in mg/L) of all sampled groundwaters were almost always <1 mg/L, often even <0.1 mg/L, at least if iron- and manganese-oxides that precipitated during measurements were ignored. Such particle concentrations are probably hardly capable of adsorbing and carrying relevant amounts of contaminants, even very hydrophobic ones. Experiments using phenanthrene in contaminated sand additionally showed that it is probably hardly adsorbed onto already suspended particles, but mostly eroded from the particle depot in adsorbed or crystalline state. In laboratory experiments it was further shown that there is a huge depot of mobilizable particles in natural sediments that can continually release particles over a very long period of time. Break-through-experiments showed in addition that a large part of particles fed into the system are retained during the passage through a sediment sample and that they are re-released only very slowly. However, there also was a fast (preferential) break-through. In model calculations it could be shown that such a particle transport can neither be sufficiently described by the filter-function nor by the transport equation. Because of that it is necessary to take into consideration a preferential transport on the one hand and a strong retardation on the other. The last one can at the best be described by several retardation-factors or a dynamic particle-depot having constant attachment- and detachment rates.
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Verfahren zur Herstellung hierarchisch strukturierter poröser Membranen

Ebert, Susann 19 October 2011 (has links) (PDF)
Poröse Polymermembranen spielen in der Industrie und Forschung als Filtrationsmedien eine bedeutende Rolle. Eine besondere Form dieser Membranen sind die sogenannten Mikrosiebe, die sich im Vergleich zu herkömmlichen Filtermedien durch eine Membrandicke kleiner als der Durchmesser der Poren, eine enge Porengrößenverteilung und eine hohe Porendichte auszeichnen. Dies führt zu einer hohen Selektivität und Permeabilität dieser Mikrosiebe. Aufgrund der geringen Membrandicke sind sie jedoch, beispielsweise beim Einsatz als Filtermedien, sehr empfindlich gegenüber mechanischer Belastung und benötigen üblicherweise eine zusätzliche (externe) Stützstruktur. Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Herstellung mikrosiebartiger Polymermembranen, bei denen die Darstellung der späteren Trennschicht und Stützstruktur in einem Prozess erfolgt – den hierarchisch strukturierten porösen Membranen. Es werden zwei neue Verfahren zur Darstellung dieser Membranen vorgestellt. Im ersten Verfahren wird das Prinzip der partikel-assistierten Benetzung mit den sogenannten Kondensationsmustern (Breath Figures Patterns), im zweiten Verfahren mit der Tintenstrahltechnik kombiniert. In beiden Fällen enthalten die resultierenden Polymermembranen die gewünschte hierarchische Porenstruktur, d. h. sie weisen eine Trennschicht mit submikrometergroßen Poren auf der einen Seite und eine Stützstruktur mit größeren, mikrometergroßen Poren auf der anderen Seite auf. Um die Membranen, welche durch Kombination der partikel-assistierten Benetzung mit den Kon-densationsmustern hergestellt werden, für einen möglichen Einsatz als Filtrationsmedium zu charakterisieren, werden Untersuchungen bezüglich des Permeatflusses und der Permeabilität sowie zum Rückhaltevermögen durchgeführt.
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Stimuli-Responsive Janus Particles: Design and Investigation of their Self-Assembly in Bulk and at Interfaces

Kirillova, Alina 06 April 2016 (has links)
Janus particles, named after the two faced Roman god Janus, possess unique asymmetry and combine two distinct functions at their opposite sides, allowing them to target complex self-assembled architectures and materials inaccessible for homogeneous building blocks. In this study, three areas regarding the topic of Janus particles were explored: the synthesis of Janus particles, their (self-) assembly, and applications. In the first part of the work, we have drawn our attention to the optimization of the synthetic procedures concerning the preparation of Janus particles and to the extending of the current Janus particle library by adding new geometries to the list. In the case of spherical Janus particles, we have developed an easy approach to tailor the Janus ratio of the resulting particles, thus, extending the possibilities of the Pickering emulsion approach for the creation of a variety of Janus particle architectures. Additionally, a new methodology was employed to measure directly and in situ the position/contact angle of the prepared Janus particles with different Janus ratios at a water-oil interface. It was further concluded that having simply two different functionalities on a particle surface does not necessarily imply amphiphilic behavior: only in the case of large wettability contrasts our particles were in a true Janus regime. In the case of platelet-like Janus particles, we have developed a completely new approach for their large-scale synthesis, which involved a reduced number of steps compared to the spherical Janus particles. In the second part of the work, the assembly behavior of various kinds of functional spherical Janus particles was investigated depending on the nature of the Janus particles and the surrounding media conditions. Oppositely charged, uncharged amphiphilic, and charged amphiphilic Janus particles were fabricated comprising different responsive polymers on their surface, and their assembly was investigated depending on the pH value of the dispersion, the ionic strength, or the solvent. It was found that, under specific conditions, the Janus particles formed hierarchical chain-like structures in solutions, which were not observed in the case of the homogeneous particle mixtures. The obtained results indicate that the fundamental understanding of the Janus particle assembly mechanisms is crucial for the programmed formation of desired structures. In the third part of the work, we have focused on the applications of our developed hybrid hairy Janus particles and proposed two main directions that would benefit from the unique properties or architecture of the Janus particles. The first direction is based on the exploitation of the superior interfacial activity of the Janus particles and their use for interfacial catalysis. The second proposed direction for the application of Janus particles is based on their use as building blocks for functional structured surfaces. The prepared surfaces were thoroughly characterized and tested for their performance toward anti-icing as well as anti-fouling applications. Ultimately, the developed functional surfaces based on Janus particles as building blocks are very promising for their future application in the coating technology.
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Untersuchungen zum Vorkommen und Transportverhalten von Partikeln in Grundwässern und Abschätzung ihrer Relevanz für den Schadstofftransport

Marre, Dirk 18 September 2003 (has links)
Im Grundwasser mobile Feststoff-Partikel stehen im Verdacht, den Transport schwerlöslicher Schadstoffe zu begünstigen. Die Partikel-Konzentration im Wasser lässt sich aber nur mittels einer aufwändigen Probenahme bestimmen. Vor diesem Hintergrund wurden im Rahmen dieser Arbeit Feld- und Laborversuche durchgeführt. In Feldversuchen zur Probenahme wurde festgestellt, dass für eine Stabilisierung der Partikel-Anzahl-Konzentration (CN in Partikel>Nachweisgrenze/L) die Dauer der Probenahme ausschlaggebend ist, nicht das insgesamt geförderte Volumen. Eine hohe Förderrate hat dabei nicht automatisch eine stärkere Mobilisierung von Partikeln aus dem Partikel-Depot im Umfeld der Messstelle zur Folge, wie es häufig postuliert wird. Die Gewinnung einer repräsentativen Partikelprobe macht eine Probenahme-Dauer von mindestens 5, häufig sogar über 10 oder 12 Stunden erforderlich. Empfehlungen zur Probenahme wurden erarbeitet. Es wurde aber festgestellt, dass sich stabilisierte Werte für CN als Funktion der Förderdauer (t in min) nach CN = a ? t^(-½) ungefähr abschätzen lassen, wenn der Parameter a über CN nach ca. 60 Minuten ermittelt wird. Bei Wässern mit Sauerstoff-Konzentrationen über ca. 1 mg/L kann überdies auch die Verteilung der Partikel auf einzelne Größenklassen bereits nach dieser Zeit ermittelt werden; bei sauerstoffärmeren Wässern verändert sie sich später noch. Angesichts einer starken Variation von CN einer Messstelle ist es generell aber nur möglich, eine Größenordnung für die Hintergrundkonzentration anzugeben. Von Messstelle zu Messstelle sind große Unterschiede bei CN festzustellen. Die Konzentration ist dabei nicht eindeutig abhängig von der Lithologie des Grundwasserleiters oder der Zusammensetzung des Grundwassers. Allerdings konnte eine schwache Korrelation mit dem Redox-Potential (Eh in mV) des Wassers gefunden werden (CN = 1,8?10^6?e^( 0,0087?Eh) [Partikel>2,58µm/L]; r² ≈ 0,46). Hierüber besteht die Möglichkeit, CN eines Grundwassers auch ohne Partikelmessung abzuschätzen. Insgesamt bewegen sich die Partikel-Massen-Konzentrationen (C in mg/L) der beprobten Wässer meist im Bereich von <1 mg/L, öfters sogar <0,1 mg/L, wenn die im Verlaufe von Probenahme und Messung ausgefällten Fe- und Mn-Oxide nicht berücksichtigt werden. Solche Konzentrationen sind vermutlich kaum in der Lage, relevante Mengen selbst sehr hydrophober Schadstoffen aufzunehmen und zu transportieren. Versuche mit Phenanthren ergaben zudem, dass es anscheinend weniger an bereits in Suspension befindliche Partikel sorbiert, sondern vielmehr in sorbiertem oder kristallinen Zustand aus dem Depot erodiert wird. In Laborversuchen wurde weiter gezeigt, dass in natürlichen Sedimenten ein großes Depot mobilisierbarer Partikel vorhanden ist, das Partikel über einen sehr langen Zeitraum kontinuierlich abgeben kann. Durchbruchsversuche ergaben außerdem, dass ein Großteil zugegebener Partikel bei der Passage durch eine Sedimentprobe zurückgehalten und nur sehr allmählich wieder abgegeben wird. Allerdings war auch ein schneller (präferentieller) Durchbruch zu verzeichnen. In Modellrechnungen konnte gezeigt werden, dass sich ein solcher Partikeltransport weder über eine Filterfunktion noch über die Transportgleichung zufrieden stellend berechnen lässt. Daher ist es nötig, einerseits einen bevorzugten Transport und andererseits eine starke Retardation zu berücksichtigen. Letzteres kann am besten über verschiedene Retardationsfaktoren oder ein dynamisches Partikel-Depot mit Anlagerungs- und Ablösungskonstanten geschehen. / Solid particles that are mobile in groundwater are suspected to enhance the transport of hardly soluble contaminants. But particle concentrations in water can only be measured using time-consuming sampling-procedures. On this background field- and laboratory-experiments were conducted in this work. In field experiments on sampling it turned out, that sampling time is crucial for stabilizing particle number-concentration (CN in particles>detection limit/L), not the volume sampled. A high sampling rate does not -as often argued- automatically result into higher mobilization of particles from the particle-depot in the vicinity of the sampling-well. Obtaining a representative particle sample requires a sampling-time of at least 5, often even more than 10 or 12 hours. In this work recommendations on sampling are given. It was noticed that stabilized values of CN can be estimated as function of sampling time (t in min) by CN = A ? t^(-½), if parameter A is calculated using CN after about 60 minutes. In waters having oxygen-concentrations above approximately 1 mg/L even distribution of the particles into size classes can be estimated after this time; in oxygen-poor waters size-distributions stabilized much later. Because of strong variations of CN in a single measuring well it is generally only possible to give the magnitude of the background-particle-concentration. But among several measuring wells CN may differ by several magnitudes. The concentrations do neither definitely depend upon the lithology of the aquifer nor on the groundwater-composition. But a weak correlation to the redox-potential (Eh in mV) can be found (CN = 1.8 ? 10^6 ? e^( 0.0087 ? Eh) [particles>2.58µm/L]; r² ≈ 0,46). Using this connection it is possible to estimate a magnitude of CN of a groundwater without even measuring particles. Over all particle mass-concentrations (C in mg/L) of all sampled groundwaters were almost always <1 mg/L, often even <0.1 mg/L, at least if iron- and manganese-oxides that precipitated during measurements were ignored. Such particle concentrations are probably hardly capable of adsorbing and carrying relevant amounts of contaminants, even very hydrophobic ones. Experiments using phenanthrene in contaminated sand additionally showed that it is probably hardly adsorbed onto already suspended particles, but mostly eroded from the particle depot in adsorbed or crystalline state. In laboratory experiments it was further shown that there is a huge depot of mobilizable particles in natural sediments that can continually release particles over a very long period of time. Break-through-experiments showed in addition that a large part of particles fed into the system are retained during the passage through a sediment sample and that they are re-released only very slowly. However, there also was a fast (preferential) break-through. In model calculations it could be shown that such a particle transport can neither be sufficiently described by the filter-function nor by the transport equation. Because of that it is necessary to take into consideration a preferential transport on the one hand and a strong retardation on the other. The last one can at the best be described by several retardation-factors or a dynamic particle-depot having constant attachment- and detachment rates.

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