La production de noyaux radioactifs est réalisée par bombardement d'une cible par un faisceau primaire de proton, de neutrons ou d'ions stables. Afin d'obtenir des faisceaux d'ions radioactifs de plusieurs MeV par nucléons, il convient tout d'abord de les multi-ioniser. Le principe de la méthode 1+/n+ consiste à séparer la production des éléments radioactifs de leur multi-ionisation. Une cible de production d'éléments radioactifs est associée à une source d'ions monochargés (ensemble cible-source). Le faisceau d'ions radioactifs 1+ ainsi produit est injecté à basse énergie (quelques dizaines de keV) dans une source d'ions multichargés à Résonance Electronique Cyclotronique (ECR). Les ions monochargés sont ralentis électrostatiquement dans la source n+ et sont capturés par le plasma ECR. Ils sont alors sont multi-ionisés pas à pas vers des états de charge élevés, extraits et accélérés. Les expériences décrites dans cette thèse ont été réalisées avec des éléments stables. La méthode 1+/n+ peut fonctionner en mode continu : le faisceau d'ions monochargés est injecté en continu dans la source n+ et le faisceau d'ions multichargés est produit en continu. Les rendements de transformation 1+/n+ obtenus sont d'une dizaine de pour cent pour les gaz rares et de plusieurs pour cent pour les éléments condensables. La durée de la transformation 1+/n+ est de l'ordre de la centaine de millisecondes ce qui est suffisamment rapide pour la majorité des éléments radioactifs à multi-ioniser. Ces résultats permettent de considérer que la méthode 1+/n+ et aujourd'hui opérationnelle pour un système de production d'ions radioactifs accélérés. La méthode 1+/n+ peut également fonctionner en mode pulsé : le faisceau d'ions monochargés est injecté en continu dans la source n+ et le faisceau d'ions multichargés est extrait par " pulses " de quelques millisecondes. Les rendements obtenus sont de l'ordre du pour cent pour le rubidium et le plomb. Il est nécessaire de réaliser des études complémentaires sur ce mode de fonctionnement afin d'améliorer les résultats déjà obtenus.

Ce travail est consacré à l'analyse et au développement de concepts et d'outils mathématiques en vue de leur application à des problématiques propres aux sites de stockage géologique profond de déchets radioactifs. La première partie porte sur l'estimation en champ lointain de la concentration de radionucléides issus du relâchement des colis de confinement, lorsque les incertitudes sur le relâchement sont prises en compte. En s'appuyant sur les travaux de A. Bourgeat et A. Piatniski sur l'homogénéisation d'une équation de convection-diffusion avec second membre aléatoire, on développe des outils numériques permettant d'approcher le comportement probabiliste du champ de concentration dans une configuration du type site de stockage. Dans une seconde partie, on s'intéresse à la migration de gaz dans et autour d'un site de stockage. Après une revue sur la modélisation physique des écoulements diphasiques de type eau/hydrogène en milieu poreux, on propose une nouvelle formulation mathématique du problème qui décrit, dans un même jeu d'équations, les écoulements à une (liquide) et deux (liquide/gaz) phases. Une étude de l'existence de solutions de cette formulation est menée à l'aide de la théorie générale des équations différentielles quasilinéaires elliptiques-paraboliques introduite par H.W. Alt et S. Luckhaus. Une méthode de résolution numérique du problème est mise en oeuvre pour la simulation de différents cas test, des plus simples au plus représentatif d'un site de stockage géologique. Enfin, l'homogénéisation périodique du modèle est effectuée et appliquée à la simulation de l'exercice Couplex-Gaz proposé par l'ANDRA

La spectrométrie gamma est une des mesures non destructives passives la plus utilisée pour la quantification des radionucléides dans les déchets nucléaires. Le travail de thèse a pour but l'amélioration de l'exploitation du spectre gamma (c'est-à-dire après l'étape d'acquisition du spectre). L'exploitation des spectres se faisant en deux étapes (restituer les énergies et les surfaces nettes des pics contenus dans le spectre et déterminer le rendement de détection de la mesure), le travail de thèse s'est divisé en deux parties. Dans un premier temps, nous avons mis en place un procédé de validation qui quantifie les incertitudes engendrées par l'extraction des énergies et des surfaces et qui est applicable à n'importe quel logiciel de déconvolution. Avec ce procédé, nous avons étudié les performances de la déconvolution effectuée par le logiciel SINBAD. Le travail de thèse a ainsi permis de disposer d'un outil automatisé d'extraction des énergies et des surfaces nettes des pics d'absorption validé et dont les incertitudes sont quantifiées. Enfin, la deuxième partie de la thèse a permis de définir une méthode automatisée de calcul du rendement de détection, applicable à n'importe quel objet mesuré. La faisabilité de la méthode sur des cas simples a été attestée par le travail de thèse. L'extrapolation à des cas plus complexes devra faire l'objet d'études supplémentaires.

Durant cette thèse, nous avons étudié les décroissances β des noyaux de gallium autour de N=50 et préparé une source d'ionisation laser à ALTO. Le besoin d'accéder à des régions de plus en plus exotiques pour la production de faisceaux radioactifs requiert l'élimination des contaminants polluant le faisceau d'intérêt. Afin de résoudre ce problème, une source d'ionisation laser a été développée à ALTO. Le cuivre a été choisi comme premier élément à ioniser pour ses intérêts physiques et pour comparer le fonctionnement de la source laser avec celles des autres installations de recherche. Des lasers ont été ainsi installés et optimisés pour ioniser sélectivement ce type d'atome produits pour les expériences. Ce montage laser nous a permis de tester l'ionisation du cuivre stable avec succès.L'étude de la région des noyaux riches en neutrons autour de N=50 est encore à approfondir. Les connaissances des noyaux de cette région sont clairsemées ce qui ne permet pas de clore les différents débats dont ils sont le sujet. Nous avons donc étudié les noyaux 79,80,82,83,84,85Ga produits à ALTO. Pour cela, un faisceau d'électrons (50MeV et 10µA) délivré par l'accélérateur linéaire est envoyé sur une cible de carbure d'uranium portée à 2000°C. Les électrons y émettent un rayonnement de freinage qui entraine la fission des noyaux d'uranium. Les produits de fission diffusent jusqu'à une source d'ionisation de surface qui est installée en sortie de cible pour ioniser les atomes de gallium et produire le faisceaux d'ions. Ce système nous permet d'étudier les décroissance β- et β--n des isotopes 79,80,82,83,84,85Ga.L'analyse de cette expérience a produit de nouveaux résultats sur les décroissances de 80Ga, 84Ga et 84Ge. Pour 80Ga, l'étude des données a confirmé l'existence d'un état isomérique et a permis de mesurer les durées de vie de l'état fondamental et de l'isomère. De plus, l'analyse de la décroissance de 84Ge a permis de confirmer deux états et de proposer un troisième pour 84As. Enfin la comparaison des résultats expérimentaux avec des calculs théoriques a confirmé l'assignation de spin-parité des premiers états 2+ et 4+ mais aussi du caractère triaxial de 84Ge proposés antérieurement à cette thèse. Le deuxième état 2+ de cet isotope a aussi été identifié. Pour les états de 84As, l'assignation des spins et des parités de quatre états a été proposée et interprétée en terme de mélange de configurations.

Cette thèse s'inscrit dans le cadre du projet SPIRAL qui consiste à produire puis à accélérer un faisceau d'ions multichargés. Ce travail a porté essentiellement sur la partie production et ionisation du faisceau d'ions radioactifs. Un premier ensemble cible-source (NANOGAN II) a été étudié, réalisé puis testé. Il est destiné uniquement à la production de faisceau d'ions radioactifs multichargés de type gaz. Des tests "hors ligne" et "en ligne" ont montré que cet ensemble répond au cahier des charges du projet SPIRAL et qu'il est fin prêt à être mis en fonctionnement dans la casemate de production. A partir de ces tests, les intensités disponibles des futurs faisceaux de SPIRAL ont été calculées. Une étude détaillée de la diffusion d'un atome dans une cible de carbone a été faite. L'expression de l'efficacité de diffusion, à partir des équations de la diffusion (lois de Fick), a été déduite. Cette efficacité dépend des paramètres suivants : la température, la taille des grains composants la cible, les coefficients d'Arrhénius et la période radioactive. Le développement de trois méthodes expérimentales et la confrontation d'expérience/théorie ont permis de comprendre ce processus dans la cible de production et de déduire les coefficients d'Arrhénius pour les gaz rares. Une autre étude des cibles de production est présentée. Elle concerne la distribution de température permettant leur utilisation pendant plus d'un mois à une température de 2400 K. Deux développements ont été étudiés pour le futur de SPIRAL. Le premier (1+/n+) consiste en la transformation d'un faisceau monochargé en un faisceau multichargé grâce à une source R.C.E. Ceci permettra d'utiliser la source multichargé hors de la casemate de production et ainsi d'avoir des sources monochargées adaptées à de nombreux types d'éléments. L'autre développement (SPIRAL-II) est destiné à la production d'atomes radioactifs riches en neutrons crées par la fission de l'uranium induite par des neutrons rapides. Le faisceau de neutron est produit par le stripping/break-up d'un faisceau de deutons dans un convertisseur. Cette solution, très prometteuse, est en cours d'étude et fait partie d'un programme de Recherche Européen.

Le sujet de cette thèse est l'étude et la conception d'un refroidisseur radiofréquence à gaz-tampon pour des faisceaux de haute intensité. Ce projet s'inscrit dans le cadre de la prochaine extension du GANIL, Spiral2 et de la future installation basse-énergie DESIR (« Désintégration, excitation et stockage d'ions radioactifs »). L'objectif est de réduire l'émittance des faisceaux de Spiral2 pour permettre à un séparateur haute-résolution d'en effectuer la purification, idéalement au niveau isobarique. Ce refroidisseur consiste en une structure quadrupolaire linéaire dans laquelle les ions sont confinés par des champs RF en opposition de phase à une énergie d'environ 100 eV. Un gaz léger, généralement de l'hélium, est injecté dans le quadrupole et, à chaque collision, l'ion perdra de l'énergie et sera finalement refroidi. La principale problématique de notre projet est la charge d'espace. En effet, les appareils existants sont capables de refroidir des courants de quelques dizaines de nanoampère quand nous aurons à faire face à des intensités de l'ordre du microampère ce qui accroitra la répulsion coulombienne entre les ions. Cela impose de produire de forts champs de confinement ce qui se traduit par des amplitudes RF élevés (≈ 10 kVpp) et un petit rayon interne (r0 ≈ 3 à 5 mm). Nous avons travaillé sur un premier prototype, SHIRaC-Phase1 (« Spiral2 High Intensity Radiofrequency Cooler »), ayant un rayon de 3mm, construit au CSNSM-Orsay et déplacé au LPC-Caen à la fin de 2007. Le principal effort en termes de R&D a porté sur la partie électronique. Un premier système, basé sur un circuit résonant LC, a été développé permettant de fournir jusqu'à 2500 Vpp entre 4.5 et 6.3 MHz. Dans ces conditions, nous avons vérifié que nous n'avions pas de fortes limitations dues aux décharges électriques entre nos électrodes. Avec ce dispositif, nous avons réduit l'émittance des faisceaux à 2 π.mm.mrad à 60 keV et la dispersion en énergie longitudinale à 146 meV. La transmission maximale en Sodium 23Na+ et en Rubidium 87Rb+ est de 25% avec une source à ionisation de surface dont la qualité du faisceau est meilleure que celle de Spiral2. Cela nous a incités à concevoir un nouveau refroidisseur avec une acceptance de 80 π.mm.mrad à 60 keV. Ce second prototype a un rayon interne plus grand (r0 ≈ 5 mm) et de nouveaux jeux d'électrodes à l'injection et à l'extraction. Les performances du système RF ont été améliorées pour atteindre des amplitudes de 7 kVpp pour des fréquences comprises entre 5.9 MHz et 7.3 MHz. Les exigences en termes de sécurité et de maintenance pour Spiral2 ont également été prise en compte.

Ce travail traite de la maîtrise des émissions d'aérosols radioactifs en médecine nucléaire. Ces émissions ont lieu lors des examens de scintigraphie pulmonaire réalisés avec des aérosols marqués au technétium 99 métastable. Nous avons développé une méthode, utilisant une enceinte d'essai, qui permet de quantifier ces émissions au niveau du générateur. Nous avons mesuré une activité émise dans l'environnement. Une méthode dédiée à la mesure des émissions provenant du patient lors de la ventilation est également proposée et a été employée sur une patiente. Les résultats des différentes mesures et évaluations sont exposés dans ce mémoire. Nous avons caractérisé et modélisé la ventilation d'un service de médecine nucléaire entier à l'aide d'un logiciel de CFD (Computational Fluid Dynamics). Cela nous a permis d'étudier la dissémination de l'aérosol radioactif et de comparer les résultats à des mesures d'activité volumique de l'air ambiant. Le modèle numérique de ce service a été utilisé pour tester des solutions de confinement et aider à définir la position de capteurs de surveillance de la contamination de l'air. Une méthode originale combinant l'étude de position du personnel et la simulation de dissémination de l'aérosol émis, a servi à confirmer les niveaux d'exposition de plusieurs catégories professionnelles et enrichir les études de poste.

Dans ce travail, nous avons développé une méthode générale pour l'étude spectroscopique des niveaux non liés : la diffusion élastique résonante en cinématique inverse. Cette méthode permet l'utilisation de cibles minces comme épaisses, et l'angle de la mesure est choisi égal à 0° par rapport à la direction de propagation du faisceau. Nous avons utilisé une cible gazeuse mince pour la mesure de la réaction 4He(15O,α)15O, puis une cible épaisse pour 1H(15O,p)15O. La seconde mesure a permis d'obtenir les propriétés (énergie, spin, largeur) des premiers états du noyau non lié 16F, ceci avec une résolution en énergie remarquable. Nous avons exploité ces nouveaux résultats dans le calcul du taux de la réaction 15O(p,β+)16O, que nous avons comparé avec le taux estimé pour la réaction 15O(α,γ)19Ne. Nous avons également considéré pour la première fois l'importance de la queue aux basses énergies d'une résonance dans un noyau non lié. Dans cette partie de la résonance on devrait observer un effet de piégeage par le champ coulombien, favorisant ainsi la décroissance bêta du 16F. Nous avons également mis en évidence la possibilité de peupler favorablement cette partie de la résonance par une transition gamma. Les réactions séquentielles 15O(p,γ)(β+)16O et 15O(p,γ)(p,γ)17Ne sont étudiées pour la première fois, et leur taux est comparé avec le taux estimé de la réaction 15O(α,γ)19Ne. Plusieurs conséquences de ces processus proposé pour la nucléosynthèse dans les novae et les sursauts X sont discutées.

23000 tonnes de déchets graphites seront générés lors du démantèlement de la première filière de réacteurs en France (9 réacteurs Uranium Naturel Graphite Gas, UNGG). Ces déchets radioactifs sont classés dans la catégorie Faible Activité Vie Longue (FAVL). Dans le cadre de la loi, l'agence nationale pour la gestion des déchets radioactifs (Andra) étudie un concept de stockage à faible profondeur. Cette étude s'intéresse plus particulièrement au carbone 14, qui est un des principaux radionucléides à vie longue (5730 ans) dans les déchets graphite, mais aussi au tritium qui est l'un des principaux contributeurs de la radioactivité à court terme. Ces deux radionucléides ont la particularité d'exister sous différentes formes, aussi bien en phase gaz (14CO2, HT,...) qu'en phase liquide (14CO32-, HTO,...). Leur spéciation va influencer leur migration du stockage vers l'environnement. Des expériences de lixiviation en milieu alcalin (NaOH 0,1mol.L-1, simulant les conditions de stockage), ont été réalisées sur des échantillons de graphites irradiés provenant de deux réacteurs : SLA2 et G2, afin de quantifier leur relâchement et de définir leur spéciation. Les études montrent que le carbone se trouve aussi bien en phase gaz qu'en phase liquide. Dans la phase gaz, le relâchement est faible (< 0,1%), et correspond à des formes oxydables. Le carbone 14 est relâché majoritairement en phase liquide : 65% de la fraction d'inventaire relâchée est sous forme de carbone 14 inorganique, et 35% de carbone 14 organique. Deux formes de tritium ont été identifiées dans la phase gaz : HTO et HT/Tritium Organiquement Lié. Plus de 90% du tritium en phase gaz se trouve sous forme HT/TOL, mais ce relâchement est faible (<0,1%). Majoritairement le tritium est en phase liquide sous forme HTO.

Nous avons étudié le comportement de capteurs répartis par rétrodiffusion Brillouin dans des fibres optiques soumises à des environnements radiatifs pour la mesure de contraintes thermomécaniques. Le premier chapitre présente le besoin de mesure répartie par fibre optique pour le stockage sur site géologique des déchets radioactifs de moyennes et hautes activités vie longue (MA-VL et HA-VL) envisagé par l'Andra. Le second chapitre précise la méthodologie utilisée durant la thèse. Le choix de fibres optiques utilisées ainsi que les moyens de caractérisation exploités pour étudier l'évolution de la réponse des fibres optiques y sont présentés. Dans la troisième partie, nous montrerons l'influence de l'exposition aux rayonnements UV sur le spectre Brillouin de certaines fibres optiques. La réponse de la fibre optique fortement dopées au Germanium montre une grande sensibilité de l'atténuation et des changements sur la fréquence Brillouin induits par des rayonnements UV. Dans la quatrième partie, nous montrerons les résultats de la méthodologie appliquée pour la caractérisation de la réponse capteurs répartis par rétrodiffusion Brillouin dans diverses fibres optiques au cours des irradiations gamma. Ces études ont permis de converger vers la conception d'une fibre optique spéciale dopée au Fluor qui est adaptée l'application de surveillance d'alvéole de stockage de déchets radioactifs de type HA-VL et MA-VL pendant une échelle séculaire