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A study of in-package nuclear criticality in possible Belgian spent nuclear fuel repository designs

Wantz, Olivier 16 June 2005 (has links)
About 60 percent of the electricity production in Belgium originates from nuclear power plants. Belgium owns 7 nuclear pressurized water reactors, which are located in two sites: 4 reactors in Doel and 3 reactors in Tihange. Together they have a capacity of approximately 5900 MWe. All these reactors use classical uranium oxide fuel assemblies. Two of them (Doel3, Tihange2) have also accepted a limited number of mixed (uranium and plutonium) oxide fuel assemblies. These mixed fuel assemblies came from the reprocessing of spent uranium oxide fuel assemblies in La Hague (France). The reprocessing of spent fuel gives birth to vitrified high-level waste, and to different isotopes of uranium and plutonium, which can be used in the manufacture of mixed oxide fuel assemblies. Each country producing radioactive waste must find a solution to dispose them safely. The internationally accepted solution is to dispose high-level radioactive waste in a deep and stable geological layer. This seems to be the most secure and environment-friendly way to get rid of the high-level radioactive waste. One of the few stable geological layers, which could accept radioactive waste in Belgium, is the Boom clay layer. Another possible layer is the Ypresian clay layer, but it is not the reference option for the moment. The Boom clay layer is quite thin (about 100 m thick) and is not at a large depth (about 240 m below the ground surface) at the proposed disposal site, beneath the SCK CEN Nuclear Research Centre in Mol. A large number of studies have already been performed on the Boom clay layer, and on the possibility of building a high-level radioactive waste repository in this geological medium. Since 1993, the Belgian government has promulgated a moratorium on the reprocessing of spent uranium oxide fuels in La Hague. Since then, spent fuel assemblies are considered as waste, and ONDRAF/NIRAS (the Belgium Agency for Radioactive Waste and Enriched Fissile Materials) has thus to deal with them as waste. This rises a number of questions on how to deal with this new kind of waste. A solution is to directly dispose these spent fuel assemblies in containers in a repository, just like the other high-level radioactive waste. This repository would be build in the Boom clay layer at a depth of about 240 m beneath the SCK CEN. One of the questions raised by this new kind of waste is: "could the direct disposal of the spent nuclear fuel assemblies lead to nuclear criticality risks in the future?". Nuclear criticality is the ability of a system to sustain a nuclear fission chain reaction. This question was not a key issue with vitrified high-level waste because these do not include fissile uranium and plutonium isotopes, which could lead to a criticality event. The spent fuel repository will be designed in order to totally avoid the occurrence of a criticality event at the closure time. But in the future history of the repository, external events could possibly affect this. These events could maybe lead to criticality inside the repository, and this has also to be avoided. This work tries to answer this question, and to determine how to avoid a long-term criticality event inside the repository. The only complete research work answering this question has been performed in the U.S. for the Yucca Mountain repository but this design is fully different from the Belgian one studied here: for example, the waste are not only spent fuel waste, and the geological layer is volcanic tuff.<p>The main achievements of this work are: <p>*A first set of in-package criticality scenarios for different design options for a Belgian spent fuel repository in the Boom clay layer. <p>*A large number of criticality calculations with different parameters (fuel type, fuel burnup, fuel enrichment, distance between the fuel assemblies, distance between the fuel rods, water fraction inside the overpack) for the different design options. <p>*A preliminary study of the effects of the spent fuel assemblies isotopic evolution with time on the multiplication factor. <p>*For the first time, a coupling between the in-package criticality scenarios and the criticality calculations has been performed. / Doctorat en sciences appliquées / info:eu-repo/semantics/nonPublished
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Modélisation de la zone endommagée induite par le creusement du puits d'accès au laboratoire souterrain de Meuse/Haute-Marne (argilites de l'Est)

Miehe, Baptiste 14 May 2004 (has links) (PDF)
L'étude de sûreté d'un stockage souterrain de déchets radioactifs passe, du point de vue de la géomécanique, par la caractérisation de la zone endommagée induite par le creusement du puits d'accès aux cavités de stockage. L'objet de cette thèse est donc de simuler la réponse hydro-mécanique des argilites de l'Est au creusement du puits d'accès au laboratoire souterrain de Meuse/Haute-Marne, en vue d'une comparaison avec les mesures qui seront acquise in situ en 2005 (expérimentation REP).<br/> Nous avons d'abord analysé l'ensemble des essais mécaniques qui ont été réalisés entre 1995 et 2001. Nous observons que chaque série d'essais a sa propre cohérence, que ce soit en termes de paramètres élastiques, de résistance à la rupture ou de capacité au fluage. Mais il existe de fortes différences entre les séries. Ces différences, qui sont dues au protocoles expérimentaux et non au matériau, nous ont permis de mettre en évidence trois résultats importants : les phases de resaturation imposées par plusieurs laboratoires ont dégradé les propriétés mécaniques des argilites de l'Est, l'existence d'une contrainte effective au sens de Biot n'est pas évidente pour ces argilites, et leur résistance à la rupture augmente nettement avec le séchage.<br/>D'après ces essais, nous avons distingué trois mécanismes de déformation irréversible : compaction, pré-rupture, rupture. Nous les avons décrits chacun par une loi de comportement élasto-plastique simple, fondée sur le critère de Mohr-Coulomb ou de Drücker-Prager, avec un écrouissage linéaire. On obtient alors une loi de comportement complète pour les argilites de l'Est en considérant les trois mécanismes simultanément (plasticité multi-critère).<br/>Enfin, les différentes modélisations que nous avons réalisées permettent de tirer les conclusions suivantes :la prise en compte des déformations irréversibles avant-rupture (compaction et pré-rupture) a pour effet de réduire considérablement l'extension de la zone en rupture qui apparaît autour du puits (par rapport au cas où le comportement est élastique jusqu'à la rupture) ; la diffusion des pressions interstitielles modifie peu la réponse mécanique du massif (en particulier, les déformations plastiques créées lors du déchargement mécanique n'évoluent pas au cours du drainage du massif) ; l'anisotropie des contraintes naturelles horizontales, dont par ailleurs nous confirmons l'existence, influence fortement la zone endommagée autour du puits (polarisation en azimut) ; enfin nous montrons qu'il n'est pas indispensable de simuler le détail des opérations de creusement du puits.
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Caractérisation du séparateur de recul ARES et application à l'étude de la réaction 19Ne(p,g)20N

Couder, Manoel 04 June 2004 (has links)
Dans les milieux astrophysiques explosifs tels que les novae ou les sursauts X, la densité d'hydrogène et la température sont suffisamment grandes pour que le temps entre deux réactions impliquant un proton soit plus court que le temps de vie de certains ions radioactifs. La connaissance de la section efficace des réactions de capture d’un proton par un ion radioactif est un des ingrédients important permettant la modélisation de tels milieux. Dans ce travail, un nouveau dispositif expérimental permettant d'étudier la force de résonance de réactions (p,gamma) en cinématique inverse est présenté. Ce dispositif, baptisé ARES (Astrophysical REcoil Separator), a été d’abord caractérisé à l'aide de l'étude de la réaction 19F(p,gamma)20Ne et plus particulièrement de la mesure de la force de la résonance bien connue à 635 keV au dessus du seuil 19F+p. De plus, la simulation de cette expérience est en accord avec les mesures effectuées. Une première mesure de force de résonance d'une réaction impliquant un faisceau d'ions radioactifs est ensuite présentée. Il s'agit de la réaction 19Ne(p,gamma)20Na et plus particulièrement de la résonance à 448 keV au dessus du seuil 19Ne+p. Une limite supérieure de 15.2 meV avec un niveau de confiance de 90% est obtenue. Cette limite supérieure améliore légèrement les résultats de mesures antérieures. / In explosive astrophysical environments such as novae or X-ray bursts, the temperature and the hydrogen density are so large that the time between two reactions involving protons is smaller than the live time of radioactive ions. The cross section of such reactions is an important ingredient of the modeling of such environments. In this work, a new experimental device, allowing the study of resonance strength of (p,gamma) reactions, is presented. This setup, called ARES (Astrophysical REcoil Separator), is first characterized using the study of the well known reaction, 19F(p,gamma)20Ne and more precisely the measurement of the resonance strength of the 635 keV level above the 19F+p threshold. The simulation of this experiment is found in good agreement with the measurement. Then the first resonance strength measurement of a reaction involving radioactive ions beams is presented, i.e. the resonance strength of the 448 keV level above the 19Ne+p threshold in the 19Ne(p,gamma)20Na reaction. An upper limit of 15.2 meV with a confidence level of 90% is obtained. This upper limit improves slightly the results of previous measurements.
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Aérosols nanométriques médicaux : Développement, caractérisation et cartographie de dépôt. / Medical nanosized aerosols : generation, characterization and deposition.

Albuquerque, Iolanda 13 March 2013 (has links)
Les enjeux médicaux et le contexte socio-économique des maladies respiratoires ont une importance majeure à l'échelle mondiale. Parmi les procédures mini-invasives classiques de traitement des maladies respiratoires, l’aérosolthérapie se distingue par sa capacité d’administrer des médicaments pour les pathologies locales, directement dans les voies respiratoires, comme les sinus ou l’arbre trachéaux-bronchique. Dans ce contexte, l’utilisation de nanoparticules à visée pulmonaire est objet de grandes avancées en aérosolthérapie car les aérosols nanométriques ont la capacité de contourner les obstacles dans les voies aériennes supérieures et se déposer dans le poumon profond, renforçant ainsi la performance thérapeutique et diagnostique de ces aérosols. Afin de contribuer à l’évolution des traitements par aérosolthérapie cette thèse s’est orientée vers le développement des nouvelles techniques de génération d’aérosols nanométriques et submicroniques, capables de cibler des régions spécifiques de l'appareil respiratoire d'un patient. La problématique majeure à être confrontée dans ce contexte est donc l’adaptation de la taille des particules de l’aérosol afin de promouvoir un dépôt ciblé chez le patient. Pour cela il est d’abord nécessaire d’avoir une large gamme de tailles d’aérosols, de micronique à nanométrique, puis déterminer la relation entre la taille des particules et leur site de dépôt dans les voies respiratoires. De ce fait, les objectifs principaux de cette thèse sont la caractérisation métrologique et l’évaluation des performances des aérosols nanométriques en termes de cartographie de dépôt. Les résultats obtenus ont démontré qu’il est possible de générer efficacement des aérosols submicroniques et nanométriques soit solides soit liquides. Les aérosols contenant une plus grande quantité de nanoparticules ont montré un dépôt plus important dans les poumons, ce qui contribue au développement des techniques d'administration de médicaments par aérosolthérapies ainsi que pour des études toxicologiques. / Medical and socio-economic issues of respiratory diseases have a major importance in world medicine. Among the conventional minimally invasive procedures in the treatment of respiratory diseases, the aerosoltherapy distinguishes itself by its ability to deliver medication directly into the respiratory tract, such as the sinuses or the tracheal-bronchial tree. In this context, the use of nanoparticles to target the lungs is object of great advances in aerosoltherapy as nanometric aerosols have the ability to overcome obstacles in the upper airways and deposit in the deep lung, increasing the therapeutic and diagnostic performance of these aerosols. In order to contribute with the advance of aerosoltherapy treatments this thesis is directed towards the development of new techniques of generation of nanometric and submicronic aerosols, able to target specific regions of the respiratory system of a patient. The major problem within this context is the adjustment of the aerosol’s particle size in order to promote a targeted deposition in a patient. Therefore, it is firstly necessary to have a wide range of aerosols sizes, from micronic to nanometric, and then it is needed to determine the relationship between particle size and deposition site in the respiratory tract. As a result, the main objectives of this thesis are the metrological characterization of nanometric aerosols and the evaluation of its performance in terms of its deposition in the respiratory tract. The achieved results have demonstrated that is possible to efficiently generate submicronic and nanometric aerosols, either with solid or liquid particles. Aerosols containing a higher amount of nanoparticles showed a larger deposit in the lungs that may contribute to the advancement of aerosoltherapy techniques as well as for toxicological studies.
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Comportement hydromécanique différé des barrières ouvragées argileuses gonflantes / Hydro-mechanical behaviour of bentonite-sand mixture used as sealing materials in radioactive waste disposal galleries

Saba, Simona 09 December 2013 (has links)
Dans le but de vérifier l'efficacité des dispositifs de scellement ou des barrières ouvragées dans le stockage géologique des déchets radioactifs, l'Institut de Radioprotection et de Sûreté Nucléaire (IRSN) a mis en œuvre le projet expérimental SEALEX (SEALing performance EXperiments) auquel ce travail est étroitement lié. Dans le cadre de ce projet, des essais in-situ sont effectués à l'échelle représentative et dans des conditions naturelles sur un mélange compacté de bentonite et de sable. Ce matériau de mélange a été choisi pour sa faible perméabilité et surtout pour sa capacité de gonflement qui permet de colmater les vides existant dans le système, notamment le vide technologique correspondant au vide radial entre le noyau de scellement et la roche hôte et qui est inévitable au cours de l'installation du noyau dans le forage. Une fois les vides scellés, le gonflement à volume constant engendre une pression de gonflement aussi bien sur la roche hôte (radiale) que sur les structures de confinement en béton (axiale). Le comportement de ce matériau dans ces conditions de couplages hydromécaniques est alors étudié dans ce travail. La microstructure du matériau à son état initial a été premièrement examinée par micro-tomographie rayons-X. Ceci a permis de voir la distribution des grains de bentonite et de sable ainsi que le réseau de pores dans l'échantillon. Des macro-pores se sont retrouvés concentrés à la périphérie de l'échantillon ainsi qu'entre les grains de sable, ce qui pourra affecter à court terme la perméabilité. L'hydratation du même matériau en condition de gonflement limité a été ensuite observée par une photographie 2D et par la micro-tomographie aux rayons-X. Le mécanisme de gonflement par production de gel de bentonite, la cinétique de gonflement, la diminution de densité et l'homogénéisation du matériau final on été analysés. L'hydratation en conditions de gonflement empêché a été aussi étudiée par des essais où la pression de gonflement a été mesurée dans deux directions : radialement et axialement. La différence retrouvée entre les pressions de gonflement axiales et radiales a évoqué la présence d'une anisotropie de microstructure qui a été analysée en fonction de la masse volumique sèche de bentonite dans le mélange. Des essais en modèle réduit reproduisant à une échelle 1/10ème les essais in situ (SEALEX) ont été également effectués afin d'étudier le comportement du noyau compacté après la reprise des vides au cas d'un accident détruisant les éléments de confinement. Des mesures locales de pression de gonflement le long des échantillons ont permis de mettre en évidence l'évolution du gradient de densité durant le gonflement axial. Finalement une comparaison entre les résultats obtenus dans ce travail et ceux d'un essai in situ (SEALEX) a été faite. Une bonne correspondance entre les valeurs d'humidités relatives a été retrouvée pour les mêmes longueurs d'hydratation tout en prenant en compte la saturation par le vide technologique radial. Par contre, la comparaison des évolutions et des valeurs de pressions de gonflement était plus compliquée vu les différences de configurations des essais / In order to verify the effectiveness of the geological high-level radioactive waste disposal, the French Institution of Radiation protection and Nuclear Safety (IRSN) has implemented the SEALEX project to control the long-term performance of swelling clay-based sealing systems, and to which this work is closely related. Within this project, In-situ tests are carried out on compacted bentonite-sand mixture in natural conditions and in a representative scale. This material is one of the most appropriate sealing materials because of its low permeability and good swelling capacity. Once installed, this material will be hydrated by water from the host-rock and start swelling to close all gaps in the system, in particular the internal pores, rock fractures and technological voids. Afterwards, swelling pressure will develop. In the present work, laboratory experiments were performed to investigate the sealing properties under this complex hydro-mechanical conditions taking into consideration the effect of technological voids. The microstructure of the material in its initial state was first examined by microfocus X-ray computed tomography (µCT). This allowed identification of the distribution of grains of sand and bentonite as well as the pores in the sample. Macro-pores are found concentrated at the periphery of the sample and between the grains of sand, which could affect in the short term the permeability. The hydration of the same material in limited swelling conditions was then observed by 2D photography and 3D µCT. The swelling mechanism with bentonite gel production, the swelling kinetics, the density decrease and the homogenisation of the material were analyzed. The hydration in the conditions of prevented swelling was also studied by swelling pressure tests with radial and axial measurements of swelling pressure. The difference found between the axial and radial swelling pressures suggested the presence of an anisotropic microstructure. Mock-up tests at a 1/10 scale of the in situ SEALEX tests were carried out for the study of the recovery capacity of the mixture in case of an accident causing the failure of the confining structures. Local measurements of swelling pressures along the sample allowed analysis of the density gradient evolution during axial swelling. Finally, a comparison between the laboratory results and those from an in-situ test was done, showing a good fitting in the relative humidity curves for the same infiltration length while considering the saturation effect from the technological void. The swelling pressure comparison was more complex because of the different configurations of the tests (existence of technological void in-situ that could affect the kinetics)
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Transformations minéralogiques et géochimiques induites par la présence d'hydrogène dans un site de stockage de déchets radioactifs

Truche, Laurent 22 October 2009 (has links) (PDF)
L'objectif de cette étude est d'évaluer la réactivité abiotique de l'hydrogène dans un site de stockage géologique de déchets radioactifs en formation argileuse. Nous montrons que l'hydrogène est un agent réducteur pouvant être impliqué dans des réactions d'oxydoréductions sous contrôle cinétique avec certaines espèces oxydées de la formation hôte du stockage. Le système soufre apparait tout particulièrement réactif vis-à-vis de la perturbation redox induite par la présence d'hydrogène, sa déstabilisation se traduit notamment par une importante production de sulfure. Notre étude expérimentale sur la réduction des sulfates par l'hydrogène montre que cette réaction ne peut pas être à l'origine de cette production de sulfure. En effet les temps de demi-vie pour les sulfates sont de l'ordre de 200.000 ans à 90°C et l'énergie d'activation de la réaction est très élevée (131 kJ/mol). Par contre, la pyrite est un oxydant potentiel pour l'hydrogène. Nous montrons que cette dernière réaction est possible sur de courtes périodes de temps dés 90°C. A des pH légèrement alcalins tels que ceux de l'eau porale d'une formation argileuse formation et des températures comprises entre 90 et 180°C, cette réaction conduit à la précipitation de pyrrhotite et à la production d'H2S. Nous proposons une loi de vitesse pour cette réaction pouvant être intégrée dans des simulations numériques évaluant la sûreté du stockage à long terme.
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Etude de la structure du $^{44}$S par sa décroissance isomérique

Force, Carole 16 October 2009 (has links) (PDF)
L'étude du noyau de l'atome a pour but d'approfondir notre connaissance de l'interaction nucléaire responsable de la cohésion du noyau. Les noyaux stables (Z≈N) furent les premiers étudiés, permettant une modélisation de l'interaction nucléaire. A cette époque, l'un des buts était de reproduire les propriétés singulières des noyaux ”magiques”. Avec le développement des accélérateurs, des noyaux riches ou déficients en neutrons ont été créées en laboratoire, donnant accès à l'évolution de l'interaction nucléaire avec l'isospin. Les études effectuées depuis les années 90 sur les noyaux exotiques ayant un nombre de neutrons N=28 ont montré que le caractère magique ne persistait pas loin de la stabilité. En particulier, le $^{44}*S (Z=16, N=28) est trouvé déformé dans son état fondamental. Du côté théorique, les calculs prédisent une coexistence de formes sphérique-déformé pour le modèle en couches et déformé-déformé pour le champ moyen. La mesure en 2005 d'un deuxième état $0^+$ à faible énergie d'excitation est venue confirmer cette hypothèse sans pouvoir apporter de réponse sur les déformations mises en jeu. L'expérience présentée ici a eu pour but de caractériser cette coexistence de formes à partir des mesures de la probabilité de transition réduite B(E2 ; $0^+_2 $→ $2^+ _1 $) et de la force de transition monopolaire $ρ^2$(E0; $0^+ _2$ → $0^+_1$). De la faible valeur B(E2 ; $0^+_2$ → $2^+_1$) obtenue, une interprétation sur le mélange des états $0^+_1$ et $0^+_2$ a été proposée ainsi qu'une comparaison aux résultats de calculs modèle en couches. La faible valeur $ρ^2*$ mesurée a été comparée aux systématiques puis deux interprétations ont été proposées dans le cadre du modèle en couches et du modèle collectif géométrique.
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Caractérisation microbiologique de l'argile à Opalinus du Mont Terri et de l'argilite du Callovo-Oxfordien de Meuse/Haute-Marne

Poulain, Sebastien 12 December 2006 (has links) (PDF)
Cette thèse entre dans le cadre des recherches de l'axe II de la loi Bataille (30/12/1991) sur l'éventualité d'un stockage des déchets nucléaires de haute activité à vie longue en couches géologiques profondes. A son voisinage, la présence de microorganismes pourrait influencer la mobilité de radionucléides issus des colis de déchets. Ce travail a consisté à rechercher la présence de microorganismes autochtones dans l'argile à Opalinus du Mont Terri (Suisse) et dans l'argilite du Callovo-Oxfordien de Meuse/Haute-Marne (France). L'exploration de ces environnements jusqu'à présent peu étudiés du point de vue microbiologique indique une très faible densité cellulaire dans ces sédiments argileux, mais a néanmoins conduit à l'isolement d'espèces bactériennes nouvelles. De plus, des analyses microbiologiques ont permis la caractérisation d'une partie de la population microbienne introduite dans le laboratoire souterrain de Meuse/Haute-Marne par la ventilation du site et l'activité humaine.
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Les déséquilibres radioactifs 238U-230Th-226Ra : discussions sur les sources et processus responsables du volcanisme de la Cordillère des Andes et sur la déglaciation en Islande

Chmeleff, Jérôme 28 October 2005 (has links) (PDF)
Par le biais d'analyses précises des déséquilibres radioactifs des séries de l'uranium, permises par des améliorations effectuées aussi bien au niveau de l'acquisition des données par spectrométrie de masse qu'au niveau de la qualité de la chimie, deux grandes questions ont été abordées et des réponses au sujet des périodes de glaciation en Islande et la pétrogenèse des laves Andines ont été proposées. <br />Deux méthodes ont été utilisées pour permettre la datation de coulées de laves de la péninsule de Reykjanes et de l'île d'Heimaey, en Islande, directement en rapport avec les périodes de déglaciation ou de réchauffement autour de la dernière période glaciaire. Une méthode originale basée sur l'utilisation des veines de ségrégation présentes dans les coulées de laves a été mise au point. Cet objet géologique particulier permet de s'affranchir des xénocristaux lors de l'application de la méthode de l'isochrone interne dans le système 238U-230Th, du fait même de son mode de formation. Grâce à cette méthode et à son utilisation sur une coulée de lave de la région de Reykjanes et une coulée au nord de l'île d'Heimaey des contraintes sont apportées à la fois sur la géologie quaternaire de la région de Reykjavik et sur l'âge de la fin de la glaciation de Würm sur l'île d'Heimaey. En parallèle, l'homogénéité des laves historiques et holocènes de la péninsule de Reykjanes, en ce qui concerne les rapports (230Th/232Th) et Th/U, a permis de dériver dans le temps le rapport (230Th/232Th) pour déterminer l'âge de coulées datant de la période glaciaire. Ainsi il a été confirmé que l'excursion magnétique enregistrée dans la coulée de Skálamælifell est très probablement la même que celle de Laschamp-Olby et qu'à cette époque (environ 48.000 ans) le glacier, recouvrait la péninsule de Reykjanes. Par cette même méthode l'étendue du glacier a également été contrainte par la datation d'un bouclier de picrite aux environs de 22.000 ans, âge, pourtant en pleine glaciation, où la péninsule devait être libre de toute chape de glace.<br />Dans un deuxième temps, la pétrogenèse des laves de l'arc Andin a été contrainte dans le temps et l'espace. Des excès quasiment systématiques de 226Ra par rapport à 230Th dans les laves des zones volcaniques australes, sud et nord des Andes (AVZ, SVZ et NVZ) nous renseignent sur le temps de remontée des magmas après leur formation qui est nécessairement rapide (moins de 8.000 ans pour conserver ces déséquilibres). Un lien a également pu être fait entre l'activité éruptive et les excès de 238U (et dans une moindre mesure 226Ra) par rapport à 230Th. Cette observation suggère que les volcans les plus actifs (Villarrica et Llaima pour la SVZ) sont ceux dont la source est la plus enrichie en fluides, provenant de la plaque subduite et des sédiments qui la couvrent, lors de la fusion partielle du coin de manteau et que les déséquilibres nous renseignent sur le contexte géodynamique à l'échelle régionale. Enfin l'étude plus fine de volcans particuliers (Nevado de Longavi (SVZ) et Guagua Pichincha (NVZ)), suggère que les déséquilibres radioactifs des séries de l'uranium enregistrent l'évolution d'un volcan. Ainsi l'histoire complexe du Nevado de Longavi peut être appréhendée par cette approche et les signaux particuliers de ce volcan peuvent être traduits en terme de variation de fusion partielle de la source, cristallisation fractionnée ou contamination crustale. Dans le cas du Guagua Pichincha c'est la source du volcanisme adakitique qui pourra être discutée grâce à l'étude des excès de 238U et 226Ra par rapport à 230Th et un modèle de formation d'adakites par fusion partielle du coin de manteau hydraté puis cristallisation de grenat à haute pression sera proposé.
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Durabilité chimique et comportement à l'irradiation des verres quaternaires LnYSiAlO (Ln = La ou Ce)

Gavarini, Stéphane 25 November 2002 (has links) (PDF)
Les verres aluminosilicates de terres rares sont connus pour leurs propriétés optiques et mécaniques intéressantes. Des études récentes ont montré que leur durabilité chimique était également excellente, ce qui a conduit à les envisager comme matrice spécifique d'immobilisation d'actinides trivalents. La vitesse initiale de dissolution des verres LaYSiAlO et CeYSiAlO, ainsi que la dépendance vis à vis du pH des mécanismes de dissolution, ont été déterminées au moyen de lixiviations dynamiques et statiques. Ces expériences ont été effectuées à 90°C dans de l'eau désionisée ou en milieu NaOH/HNO3 dilué dont le pH est compris entre 2 et 13. La composition des verres synthétisés varie autour de la composition moyenne suivante : La(Ce)-5%, Y-5%, Al-10%, Si-15%, O-65% ; l'élaboration de verres analogues au lanthane et au cérium a permis de mettre en évidence des différences de comportement liées uniquement à la nature de la terre rare. La désintégration a des radioéléments susceptibles d'être confinés dans le verre donne lieu à l'émission de particules a et de noyaux de recul qui provoquent principalement des dégâts électroniques (ionisations et excitations) et des déplacements d'atomes. Ces effets ont été simulés en irradiant de manière externe des monolithes de verre avec un faisceau d'électrons de 2,5 MeV ou d'ions Bi+ de 200 keV. Une série de tests d'altération en régime statique et eau désionisée a ensuite été programmée sur les échantillons irradiés afin de déterminer les conséquences de cette irradiation sur leur durabilité chimique. La spectrophotométrie U.V.-visible et l'ICP-MS ont été utilisés pour analyser les lixiviats, alors que la caractérisation élémentaire du solide a été effectuée par MEB-EDS et microanalyse nucléaire. L'XPS a permis d'obtenir des informations sur la composition ultra-superficielle des verres altérés et/ou irradiés (sur quelques nm), ainsi que sur le degré d'oxydation du cérium. Les conséquences structurales des irradiations b ont été étudiées par RMN et Raman ; les défauts paramagnétiques ont fait l'objet d'une analyse par RPE.

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