En France, le problème des déchets radioactifs a fait l’objet de différentes prises en charge. La gestion de ces déchets a été singularisée et confiée à un opérateur spécialisé, l’Agence Nationale pour la gestion des Déchets Radioactifs, l’Andra, créée en 1979 pour stocker ces déchets. Mais l’Andra a rencontré des difficultés pour réaliser des projets de stockage régulièrement contestés. Aujourd’hui encore, alors que son projet de stockage géologique entre en phase de réalisation, elle fait l’objet de critiques, cristallisant des rapports de force traversant l’ensemble du secteur nucléaire. Pour retracer les évolutions de cette gestion depuis les années 1950, l’étude du travail organisationnel permet d’appréhender de l’intérieur comment les agents définissent les problèmes, conçoivent et réalisent des solutions. A travers ce travail stratégique et politique, ils transforment régulièrement l’Agence en fonction du déroulement de ses projets : filiale industrielle du CEA, elle est transformée en agence de recherche finalisée, puis à nouveau en opérateur industriel pour réaliser le stockage géologique. Ces changements permettent aux acteurs de relancer des projets critiqués, sans forcément en modifier le contenu : ce n’est pas l’inertie mais la flexibilité organisationnelle et institutionnelle qui permet d’expliquer le maintien de solutions contestées. Enfin, le problème des déchets cristallise une multiplicité de logiques temporelles. L’analyse du travail de temporalisation de l’action, comme forme particulière d’organisation, permet d’interroger l’articulation entre changement et verrouillage de l’action publique. Ainsi notre étude porte sur le lien entre définition d’un problème, construction de solutions irréversibles, travail organisationnel et temporel. / In France, the problem of radioactive waste has been subjected to different solutions. In 1979, the storage of radioactive waste was entrusted to a specialized operator, the National Agency for Radioactive Waste Management (Andra). Yet, through the course of its history, the Agency has faced many difficulties to implement its projects, which often came under strong public criticism. Still today, while its project of geological disposal is about to move into its industrial phase, the Andra is still widely criticized and serves as a crystallization point for power relationships in the nuclear sector. In order to retrace the evolution of French radioactive waste management since the 1950s, the archival and ethnographical study of the Andra’s organizational work provides an insider perspective on how its agents have defined problems, as well as conceived and implemented solutions. Indeed, through this strategic and political work, they have frequently transformed the Agency to fit the progress of its projects. From an industrial subsidiary of the French Atomic Energy Commission (CEA), the Agency was transformed into a finalized research agency, then again into an industrial operator in order to undertake to construction the geological disposal site. Through to these changes, actors have been able to revived criticized projects, without necessarily modifying their contents. In fact, it is not stability but organizational and institutional flexibility, which can account for the preservation of these controversial solutions. Lastly, the problem of radioactive waste crystallizes a multiplicity of temporal logics. The analysis of this work of temporalisation, which can be seen as a particular kind of organization, questions the articulation between change and permanency of public action. As such, this study sheds light on the relation between dynamics of problem definition, the construction of irreversible technical solutions, and organizational and temporal work.

Nous avons étudié le comportement de capteurs répartis par rétrodiffusion Brillouin dans des fibres optiques soumises à des environnements radiatifs pour la mesure de contraintes thermomécaniques. Le premier chapitre présente le besoin de mesure répartie par fibre optique pour le stockage sur site géologique des déchets radioactifs de moyennes et hautes activités vie longue (MA-VL et HA-VL) envisagé par l’Andra. Le second chapitre précise la méthodologie utilisée durant la thèse. Le choix de fibres optiques utilisées ainsi que les moyens de caractérisation exploités pour étudier l’évolution de la réponse des fibres optiques y sont présentés. Dans la troisième partie, nous montrerons l’influence de l’exposition aux rayonnements UV sur le spectre Brillouin de certaines fibres optiques. La réponse de la fibre optique fortement dopées au Germanium montre une grande sensibilité de l’atténuation et des changements sur la fréquence Brillouin induits par des rayonnements UV. Dans la quatrième partie, nous montrerons les résultats de la méthodologie appliquée pour la caractérisation de la réponse capteurs répartis par rétrodiffusion Brillouin dans diverses fibres optiques au cours des irradiations gamma. Ces études ont permis de converger vers la conception d’une fibre optique spéciale dopée au Fluor qui est adaptée l’application de surveillance d’alvéole de stockage de déchets radioactifs de type HA-VL et MA-VL pendant une échelle séculaire / We studied the behavior distributed Brillouin sensor in optical fibers under radiative environments for strain and temperature measurements. The first chapter presents the need for distributed measurement by using optical fiber for the storage of radioactive waste geological site of medium and high long-lived activities (MA- VL and HA-VL) proposed by Andra. The second chapter outlines the methodology used in the thesis. The choice of fiber used and the characterization means operated to study the evolution of the response of the optical fibers are presented. In the third part, we show the influence of exposure to UV radiation on the Brillouin spectrum of several optical fibers. The response of the optical fiber highly doped with Germanium shows high sensitivity on the attenuation and the Brillouin frequency induced by UV radiation. In the fourth section, we show results from our methodology for the characterization of the response Brillouin sensors in various optical fibers during differents gamma irradiation conditions. These studies converge towards the design of a special fluorine -doped optical fiber which is suitable for the application of monitoring of the future site for the storage of radioactive waste type HA- MA- VL and VL for a century scale

Afin de traiter les effluents liquides radioactifs de faible et moyenne activités, le procédé utilisé à l'échelle industrielle est la coprécipitation. L'enjeu de cette thèse est d'optimiser le procédé continu de coprécipitation. Pour cela, un réacteur innovant est conçu et modélisé : le réacteur/décanteur continu. Deux systèmes modèles sont étudiés : la coprécipitation du strontium par le sulfate de baryum et la sorption du césium par le PPFeNi. Le milieu étudié est une solution contenant du nitrate de sodium afin de prendre en compte la force ionique élevée des effluents. Chaque système modèle est d'abord étudié de manière séparée, puis de manière simultanée. Les lois cinétiques de nucléation et de croissance cristalline du sulfate de baryum sont déterminées, puis intégrées au modèle de coprécipitation. Des études de cinétique et d'isotherme de sorption du césium par le PPFeNi sont aussi menées afin d'acquérir les données nécessaires à la modélisation du procédé. La modélisation permet de prédire finement la concentration résiduelle en strontium et en césium en fonction du type de procédé utilisé : cela constitue un outil précieux pour l'optimisation d'unités existantes ou le dimensionnement d'unités futures. Le réacteur/décanteur continu présente de très nombreux avantages par rapport au procédé continu classique : il permet d'améliorer sensiblement les performances de décontamination en strontium et en césium tout en réduisant le volume de boues générées par le procédé. Le réacteur/décanteur assure aussi une bonne séparation liquide/solide, et l'installation résultante se révèle nettement plus compacte. Ainsi, le réacteur/décanteur continu permet d'intensifier les procédés de traitement d'effluents liquides radioactifs, et constitue une technologie très prometteuse pour une application industrielle future / In order to decontaminate radioactive liquid wastes of low and intermediate levels, the coprecipitation is the process industrially used. The aim of this PhD work is to optimize the continuous process of coprecipitation. To do so, an innovative reactor is designed and modelled: the continuous reactor/classifier. Two model systems are studied: the coprecipitation of strontium by barium sulphate and the sorption of cesium by PPFeNi. The simulated effluent contains sodium nitrate in order to consider the high ionic strength of radioactive liquid wastes. First, each model system is studied on its own, and then a simultaneous treatment is performed. The kinetic laws of nucleation and crystal growth of barium sulphate are determined and incorporated into the coprecipitation model. Kinetic studies and sorption isotherms of cesium by PPFeNi are also performed in order to acquire the necessary data for process modelling. The modelling realised enables accurate prediction of the residual strontium and cesium concentrations according to the process used: it is a valuable tool for the optimization of existing units, but also the design of future units. The continuous reactor/classifier presents many advantages compared to the classical continuous process: the decontamination efficiency of strontium and cesium is highly improved while the volume of sludge generated by the process is reduced. A better liquid/solid separation is observed in the reactor/classifier and the global installation is significantly more compact. Thus, the radioactive liquid wastes treatment processes can be intensified by the continuous reactor/classifier, which represents a very promising technology for future industrial application

L'objet de la recherche concerne la place du débat public dans le processus démocratique de la décision, dans la France du XXIe siècle, appliqué à la problématique de la gestion des déchets radioactifs. L'hypothèse de départ, eu égard aux dispositifs multipliant les formes de débat depuis les années 80, est d'affirmer que la place du débat public est croissante dans les processus de décision et de construction de l'intérêt général. Plus précisément, les travaux se focalisent sur les modes de communication de l'ensemble des acteurs avec leurs publics, qu'il s'agisse du débat public institutionnel, organisé par la Commission nationale du débat public, mais aussi du débat entendu au sens large, évoquant ainsi la désignation générique de tout mode de mise en discussion publique des choix collectifs. Ce qui nous interroge sur la mise en perspective du jeu démocratique entre les différents acteurs, politiques, experts, industriels, administratifs et citoyens "ordinaires", que ce soit au niveau local, à l'exemple d'une installation d'un centre de stockage de déchets radioactifs sur un territoire, ou bien au niveau national, cadre dans lequel la mise en œuvre de l'action publique débouche sur des décisions politiques encadrées par le travail législatif. Cette double problématique interroge les processus de délibération et de décision des pouvoirs publics, concernant le domaine des choix scientifiques et technologiques, puisqu'il s'agit du nucléaire, domaine particulièrement complexe, objet de controverses sociotechniques, puisqu'il comporte des enjeux aussi bien technologiques, que politiques, économiques, sociaux, avec une forte valeur éthique. Il s'agira donc de s'interroger, à travers cette "radiographie" du débat public à la française, sur ses enjeux et ses finalités et sur sa capacité médiatrice entre les acteurs sociaux. Comment agit cette relation ambivalente entre information, communication et participation, quels effets produit-elle sur le processus démocratique de la décision publique, ces questions s'avèrent essentielles pour la compréhension de l'objet d'étude, dans une approche des SIC qui privilégie l'interaction des acteurs avec leur environnement / The purpose of the research is with regards to public debate's place in the decision democratic process in the 21rst century France, and applied to the problematic of the radioactive wastes management. The starting hypothesis, relying on the disposals multiplying debates forms since the 80's, is to assert the increasing place of the public debate in the decision and construction process of the general interest. More precisely, researches focus on the communication modes of the set of the actors and their audiences, involving institutional public debate organized by the National Commission for the Public Debate, but also involving debate in a general meaning, therefore evoking the generic designation of any kind of public discussion about collective choices. What's interrogating us on the put in prospect of the democratic game between all the different actors : political ones, experts, industrial ones, administrative ones and "ordinary" citizens, may it be at a local level (with the example of an installation of a radioactive wastes stocking center on a territory) or else at a national level – frame in which the implementation of the public action results in political decisions framed by legislative work. This double problematic interrogates deliberation and decision processes of the Public Powers, regarding scientific and technologic choices domain, since we're dealing here with nuclear, which is a particularly complex domain, target of many socio-technical controversies, since it contains technological stakes, as well as political, economical and social ones, with a strong ethic value. Here, we'll be dealing with wondering – through this "radiography" of the French public debate – about its stakes and its purposes as well as its mediator ability between social actors

Cette thèse s’inscrit dans le cadre du programme de recherche et développement en cours auprès de l'installation européenne ALTO (Accélérateur Linéaire et Tandem d'Orsay) à l'Institut de Physique Nucléaire d'Orsay afin de fournir de nouveaux faisceaux de noyaux exotiques riches en neutrons, les plus intenses possibles. La production de tels faisceaux permettra de réaliser des expériences cruciales pour l'avancement de nos connaissances dans le domaine de la physique nucléaire. A ALTO, les noyaux riches en neutrons sont produits par photofission dans des cibles épaisses de carbure d’uranium. Afin d’améliorer les intensités des faisceaux radioactifs, et notamment ceux constitués d'isotopes de vie courte, il est nécessaire de développer des cibles denses et poreuses, deux propriétés a priori antagonistes mais indispensables pour favoriser respectivement la quantité de fragments de fission produits et leur diffusion hors de la cible. Des résultats récents obtenus dans le cadre de projets européens ont démontré la possibilité d'obtenir des faisceaux de noyaux inaccessibles jusqu'à présent, grâce à des cibles réfractaires dotées d'une structure nanométrique. Une étude systématique des paramètres de fabrication (broyage et mélange des poudres précurseurs, pressage, épaisseur, carburation...) a conduit à la mise au point de protocoles de synthèse de cibles nano-structurées. Quatorze types d'échantillons différents ont ainsi été élaborés ; après avoir caractérisé leurs propriétés physico-chimiques, les échantillons ont été irradiés avec un faisceau de deutons délivré par l’accélérateur tandem du laboratoire et les fractions relâchées d'une quinzaine d'éléments ont été mesurées par spectrométrie gamma. L'analyse statistique des résultats, effectuée dans un cadre multidimensionnel, a permis d'établir des corrélations fortes entre les propriétés de relâchement et certaines propriétés structurales, notamment la porosité (quantité et répartition sur des pores de faible dimension), la taille des grains et des agrégats. / This thesis is part of the research and development program performed at the ALTO facility (Accélérateur Linéaire et Tandem d'Orsay) at the Institut de Physique Nucléaire d’Orsay (IPNO) in order to provide new beams of exotic neutron-rich nuclei, as intense as possible. The production of such beams will allow performing crucial experiments for the advancement of knowledge in the field of nuclear physics. At ALTO, the neutron-rich nuclei are produced by photofission in thick uranium carbide targets. To improve the radioactive beam intensities, in particular those formed by short-lived isotopes, it is necessary to develop dense and porous targets, two properties a priori antagonistic but essential to increase respectively the amount of fission fragments produced and their diffusion out of the target. Recent results obtained in the framework of European projects have demonstrated the possibility to obtain beams of nuclei unreachable up to now using refractory targets with a nanoscaled structure. A systematic study of the manufacturing parameters (grinding and mixing of precursor powders, pressing, thickness, carburization...) led us to develop synthesis protocols of nanostructured targets. Fourteen different samples were produced and their physicochemical properties have been characterized. Then the samples were irradiated with the deuteron beam delivered by the tandem accelerator of the laboratory and the released fractions of about fifteen elements were measured by gamma spectrometry. The statistical analysis of the results, carried out using a multivariate approach, allow us to establish strong correlations between the release properties and some structural properties, namely the porosity (quantity and distribution on small pores), the grain and aggregate size.

En raison de la résistance élevée à l’irradiation de certaines compositions, les oxydes de structure pyrochlore A₂B₂O ₇ sont considérés comme des matrices potentielles d’immobilisation des actinides produits en réacteur nucléaire. Dans ce contexte, l’étude de la stabilité structurale sous irradiation de ces oxydes est particulièrement importante. Ce travail concerne donc l’étude de l’influence de la composition des pyrochlores et de leur microstructure sur leur comportement vis-à-vis de l’irradiation.Dans ce but, quatre compositions d’oxydes pyrochlores de formule générale A₂B₂O ₇ avec A = Gd, Nd et B = Zr, Ti ont tout d’abord été élaborées. Différentes voies de synthèse (réaction à l’état solide, chimie douce par la méthode Pechini) de poudres pyrochlores ont été explorées afin de maîtriser in fine la taille de grains des céramiques densifiées par frittage classique ou par frittage SPS. Les résultats obtenus par chimie douce sont prometteurs : des poudres fines (<100 nm) de structure pyrochlore ont été élaborées. Enfin, selon les conditions de frittage SPS choisies, des céramiques denses ont été obtenues, avec une taille de grains de 700 nm pour Y₂Ti₂O ₇ et de 300 nm pour Nd₂Zr₂O ₇ , ce qui, à notre connaissance, correspond aux plus petites tailles de grains pour ce type de composé.Afin d’étudier le comportement sous irradiation, les oxydes élaborés de compositions Gd₂Ti₂O ₇ , Y₂Ti₂O ₇ , Gd₂Zr₂O ₇ et Nd₂Zr₂O ₇ , ont été irradiés avec des ions lourds de basse énergie (Au 4MeV délivrés par l’installation JANNuS à Orsay) pour déterminer les modifications structurales produites par les effets nucléaires et par des ions lourds d’une centaine de MeV (ligne IRRSUD) ou de l’ordre du GeV (ligne SME) du GANIL à Caen afin d’étudier les effets induits par les excitations électroniques. Les transformations induites par irradiation ont été caractérisées par Diffraction des Rayons X (parfois in situ avec le dispositif ALIX du GANIL), Microscopie Electronique à Balayage et en Transmission (MEB, MET) et spectroscopie Raman. La spectroscopie d'absorption (XANES et EXAFS effectuées au synchrotron SOLEIL) a été utilisée pour caractériser l'ordre local dans la phase amorphe induite par irradiation dans les titanates. Dans le domaine du ralentissement nucléaire, les résultats principaux sont que les titanates s’amorphisent sous irradiation alors que seule une transition pyrochlore-fluorine est observée pour les zirconates. Dans le domaine du ralentissement électronique, les titanates s’amorphisent par un mécanisme d’impact direct et Gd₂Zr₂O ₇ subit uniquement une transition pyrochlore-fluorine. Par contre, contrairement à son comportement observé sous irradiation avec des ions de basse énergie, Nd₂Zr₂O ₇ s’amorphise avec des ions lourds de haute énergie, avec une cinétique d’endommagement complexe qui met en jeu des transitions pyrochlore-amorphe, pyrochlore-fluorine et fluorine-amorphe. La structure interne des traces induites par excitations électroniques a été étudiée par MET. Les analyses par spectroscopie Raman en coupe transverse des échantillons irradiés ont permis la détermination de l’épaisseur de la phase amorphe ainsi que du pouvoir d’arrêt électronique seuil pour la formation des traces. Les conductivités thermiques des échantillons irradiés sont plus faibles que celles obtenues dans les composés non irradiés. Enfin, l’étude de la restauration thermique des composés irradiés avec des ions lourds de haute énergie montre que les transformations de phases ainsi que les températures auxquelles se produisent ces transformations dépendent de la composition. / Due to the high resistance to irradiation of some compositions, pyrochlore-type oxides with A₂B₂O ₇ structure are considered as potential matrices for the immobilization of actinides produced in nuclear reactor. In this context, the study of the structural stability after irradiation of these oxides is particularly important and should be investigated. This work aims at studying the effects of both the composition and the microstructure on the behavior of pyrochlores upon irradiation. For this purpose, four compositions of pyrochlore oxides of general formula A₂B₂O ₇ (with A = Gd, Nd and B = Ti, Zr) were first elaborated. Powders were prepared using different routes (solid state reaction, soft chemistry with Pechini process) in order to control the grain size of the ceramics densified either by conventional sintering or by SPS. The results obtained by soft chemistry are promising: fine powders (<100 nm) with the pyrochlore structure were prepared. Finally, according to the selected SPS conditions, dense ceramics were obtained with a grain size of 700 nm for Y₂Ti₂O ₇ and 300 nm for Nd₂Zr₂O ₇ , which, to our knowledge, corresponds to the smaller grain size for these compositions. Pyrochlore oxides with the compositions Gd₂Ti₂O ₇ , Y₂Ti₂O ₇ , Gd₂Zr₂O ₇ and Nd₂Zr₂O ₇ were irradiated with low energy heavy ions (4 MeV Au ions delivered by the JANNuS platform in Orsay) to determine the structural modifications produced by nuclear collisions. The same ceramics were also irradiated with swift heavy ions (hundreds of MeV on the IRRSUD beamline or of the order of GeV on the SME beamline) at the GANIL accelerator in Caen to study the effects induced by electronic excitations. The transformations induced by irradiation were characterized by XRD (in situ with the ALIX set up of the GANIL or ex situ after irradiation), scanning and transmission electron microscopy (SEM, TEM) and Raman spectroscopy. Fine absorption spectroscopy (XANES and EXAFS performed at the synchrotron Soleil) was implemented in order to characterize the local order in the amorphous phase induced by irradiation in the titanates. In the ballistic process regime, the main results are the amorphization of the titanates, while only an anion-deficient fluorite phase is formed for zirconates. The phase transformations induced by electronic excitation show that titanates become amorphous by a direct impact mechanism whereas a pyrochlore-fluorite transition occurs for Gd₂Zr₂O ₇ . However, in contrast to the behavior observed upon irradiation with low energy ions, Nd₂Zr₂O ₇ becomes amorphous upon high energy ion irradiations, with a complex damage kinetics involving pyrochlore-amorphous, pyrochlore-fluorite and fluorite-amorphous phase transitions. The internal structure of tracks induced by electronic excitation was studied by TEM. Raman spectroscopy analyses performed on cross-sectioned irradiated samples allowed the determination of the amorphous phase thickness and the electronic stopping power threshold for the formation of tracks.The thermal conductivities of the irradiated samples are lower than those obtained for unirradiated compounds. Finally, a specific study concerning the thermal recovery of irradiated pyrochlores with swift heavy ions shows that the phase transitions and the temperature at which these transformations occur depend on the composition.

Le laboratoire TRIUMF se spécialise dans la production de faisceaux d’ions rares radioactifs qui sont fondamentaux en physique nucléaire et de la matière condensée, entre autres. TRIUMF construit présentement un accélérateur linéaire d’électrons supraconducteur de 50 MeV, 10 mA dans le cadre du projet ARIEL. Les électrons accélérés seront utilisés pour produire des faisceaux radioactifs par photo-désintégration. Le faisceau d’électrons est « converti » en photons par le rayonnement de freinage des électrons lorsqu’ils traversent un matériau de Z élevé placé directement devant la cible de production. La cible utilisée initialement sera du 9Be afin de produire du 8Li. Le 9Be est intégré dans un composé de BeO fabriqué à TRIUMF et conçu d’après les spécifications de l’IPN Orsay où les tests préliminaires prendront place pendant la construction d’ARIEL. La puissance déposée dans la cible et la production d’isotopes rares sont calculées avec le code de simulations Monte Carlo FLUKA. / The TRIUMF laboratory in Vancouver B.C. is a world leader in the production of rare radioactive ion beams. Such beams are fundamental in research for nuclear physics, nuclear astrophysics and solid state science among others. TRIUMF is constructing a 50 MeV, 10 mA superconducting electron linac as part of its ARIEL project. The accelerated electrons will be used to produce RIB through photodisintegration. The electron beam is “converted” into photons by braking radiation of the electrons passing through a high Z material placed immediately before the production target. The initial target to be employed is 9Be, used to produce a 8Li beam. The 9Be is imbedded in a BeO compound manufactured at TRIUMF and designed following specifications of IPN Orsay where the preliminary tests will be conducted while ARIEL is being constructed. Both the power deposition and rare isotope production rates were calculated using the Monte Carlo simulation package FLUKA.

Dans le but de vérifier l'efficacité des dispositifs de scellement ou des barrières ouvragées dans le stockage géologique des déchets radioactifs, l'Institut de Radioprotection et de Sûreté Nucléaire (IRSN) a mis en œuvre le projet expérimental SEALEX (SEALing performance EXperiments) auquel ce travail est étroitement lié. Dans le cadre de ce projet, des essais in-situ sont effectués à l'échelle représentative et dans des conditions naturelles sur un mélange compacté de bentonite et de sable. Ce matériau de mélange a été choisi pour sa faible perméabilité et surtout pour sa capacité de gonflement qui permet de colmater les vides existant dans le système, notamment le vide technologique correspondant au vide radial entre le noyau de scellement et la roche hôte et qui est inévitable au cours de l'installation du noyau dans le forage. Une fois les vides scellés, le gonflement à volume constant engendre une pression de gonflement aussi bien sur la roche hôte (radiale) que sur les structures de confinement en béton (axiale). Le comportement de ce matériau dans ces conditions de couplages hydromécaniques est alors étudié dans ce travail. La microstructure du matériau à son état initial a été premièrement examinée par micro-tomographie rayons-X. Ceci a permis de voir la distribution des grains de bentonite et de sable ainsi que le réseau de pores dans l'échantillon. Des macro-pores se sont retrouvés concentrés à la périphérie de l'échantillon ainsi qu'entre les grains de sable, ce qui pourra affecter à court terme la perméabilité. L'hydratation du même matériau en condition de gonflement limité a été ensuite observée par une photographie 2D et par la micro-tomographie aux rayons-X. Le mécanisme de gonflement par production de gel de bentonite, la cinétique de gonflement, la diminution de densité et l'homogénéisation du matériau final on été analysés. L'hydratation en conditions de gonflement empêché a été aussi étudiée par des essais où la pression de gonflement a été mesurée dans deux directions : radialement et axialement. La différence retrouvée entre les pressions de gonflement axiales et radiales a évoqué la présence d'une anisotropie de microstructure qui a été analysée en fonction de la masse volumique sèche de bentonite dans le mélange. Des essais en modèle réduit reproduisant à une échelle 1/10ème les essais in situ (SEALEX) ont été également effectués afin d'étudier le comportement du noyau compacté après la reprise des vides au cas d'un accident détruisant les éléments de confinement. Des mesures locales de pression de gonflement le long des échantillons ont permis de mettre en évidence l'évolution du gradient de densité durant le gonflement axial. Finalement une comparaison entre les résultats obtenus dans ce travail et ceux d'un essai in situ (SEALEX) a été faite. Une bonne correspondance entre les valeurs d'humidités relatives a été retrouvée pour les mêmes longueurs d'hydratation tout en prenant en compte la saturation par le vide technologique radial. Par contre, la comparaison des évolutions et des valeurs de pressions de gonflement était plus compliquée vu les différences de configurations des essais

Le procédé par coprécipitation est l’un des plus utilisé dans l’industrie nucléaire pour le traitement des effluents liquides radioactifs car il peut être appliqué à tous les effluents quelque soit leur composition. Ce procédé consiste à former in situ des particules solides par précipitation dans le but de capter sélectivement un ou plusieurs radioéléments. L’objectif de ce travail de thèse est de mettre en évidence les phénomènes impliqués lors de la coprécipitation d’un élément présent en faible concentration. Pour cela, cette étude propose une nouvelle modélisation des phénomènes de coprécipitation dont l’originalité tient dans la possibilité de simuler le phénomène hors équilibre thermodynamique et à l’échelle d’un réacteur chimique. Ce modèle, couplé avec la résolution du bilan de population, permet d’identifier l’influence des paramètres de procédés (débits, agitation…) sur la décontamination. Afin d’éprouver ce nouveau modèle, celui-ci est appliqué au traitement, dans les conditions industrielles, du strontium par le sulfate de baryum en réacteur continu et semi-fermé. A partir de ces simulations, des lois d’évolution de l’efficacité du traitement en fonction de différents paramètres de procédé (Temps de passage ou d’injection, agitation, concentration de BaSO4) ont été dégagées puis vérifiées expérimentalement. Cette étude permet de définir les meilleures conditions de traitement. Trois dispositifs (à recyclage, à lit fluidisé et réacteur/décanteur) permettant d’approcher ces meilleures conditions ont été testés avec succès. Ceux-ci ouvrent d’importantes perspectives pour la réduction de la quantité de boue produite. Deux brevets ont été déposés suite à ce travail / To decontaminate liquid nuclear wastes, the coprecipitation process is the most commonly used in nuclear field because it can be applied to any type of aqueous effluents whatever their composition may be. This process deals with the in situ precipitation of solid particles to selectively remove one or more radioelements. The aim of this PhD work is to investigate phenomena which take place during the coprecipitation of a trace component. To reach this objective, we have proposed a new modelling of the coprecipitation mechanism. The originality of this new approach lies in the possibility to simulate the phenomenon in non equilibrium conditions and at the reactor scale. This modelling combined with the resolution of the population balance, enable to identify the influence of process parameters (flowrates, stirring speed…) on crystal size and ultimately on decontamination. To test this new modelling, simulations of the coprecipitation of strontium ions with barium sulphate have been performed in continuous and semibatch reactors. Thanks to these simulations, laws of the treatment efficiency variation as a function of several process parameters (mean residence time, stirring speed, BaSO4 concentration) have been determined and experimentally verified. This study leads to the determination of optimal treatment conditions. Three apparatus (recycling apparatus, fluidised bed and reactor/settling tank) providing these optimal conditions have been successfully tested and offered significant outlooks for the reduction of the volume of sludge produced by the process. Two new processes are patent pending

Ce travail est consacré à l’analyse et au développement de concepts et d’outils mathématiques en vue de leur application à des problématiques propres aux sites de stockage géologique profond de déchets radioactifs. La première partie porte sur l’estimation en champ lointain de la concentration de radionucléides issus du relâchement des colis de confinement, lorsque les incertitudes sur le relâchement sont prises en compte. En s’appuyant sur les travaux de A. Bourgeat et A. Piatniski sur l’homogénéisation d’une équation de convection-diffusion avec second membre aléatoire, on développe des outils numériques permettant d’approcher le comportement probabiliste du champ de concentration dans une configuration du type site de stockage. Dans une seconde partie, on s’intéresse à la migration de gaz dans et autour d’un site de stockage. Après une revue sur la modélisation physique des écoulements diphasiques de type eau/hydrogène en milieu poreux, on propose une nouvelle formulation mathématique du problème qui décrit, dans un même jeu d’équations, les écoulements à une (liquide) et deux (liquide/gaz) phases. Une étude de l’existence de solutions de cette formulation est menée à l’aide de la théorie générale des équations différentielles quasilinéaires elliptiques-paraboliques introduite par H.W. Alt et S. Luckhaus. Une méthode de résolution numérique du problème est mise en oeuvre pour la simulation de différents cas test, des plus simples au plus représentatif d’un site de stockage géologique. Enfin, l’homogénéisation périodique du modèle est effectuée et appliquée à la simulation de l’exercice Couplex-Gaz proposé par l’ANDRA / The purpose of this work is to analyze and develop mathematical concepts and tools in application to performance assessment of an underground nuclear waste disposal. The first part is concerned with estimating the far field concentration of radionuclides released by containers of waste when uncertainties on the release are taking in account. Using the work of A. Bourgeat and A. Piatniski about homogenization of a convection-diffusion equation with random source term, numerical tools are developed to approximate the random behavior of the concentration field in an underground disposal configuration. In a second part, we are interested in gas migration in and around an underground nuclear waste disposal. After a review on physical models of two-phase flow in porous media for water/hydrogen mixture, we propose a new mathematical formulation describing one- (liquid) and two- (liquid/gas) phase flow with a unique set of equation. Considering the general theory of quasilinear elliptic-parabolic differential equations introduced by H.W. Alt and S. Luckhaus, we study existence of solutions for this formulation. A numerical method to solve the problem is implemented to simulate several test cases. These test cases run from very simple situations to a representative configuration of an underground nuclear waste disposal. Finally, the periodic homogenization of the model is done and applied to simulate the Couplex-Gas exercise proposed by ANDRA.