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Die Weiterentwicklung von Ultrakurzimpulslaserquellen hat die Horizonte für Wissenschaft, Medizin und Industrie stetig erweitert. Ultrakurze Impulsdauern und hohe Energien erzeugen Spitzenleistungen auf der Gigawatt-Skala, deren zeitliche und spektrale Charakteristik ideale Voraussetzungen für nichtlineare zeitaufgelöste Spektroskopie und ultraschnelle nichtlineare Optik bieten. Die Untersuchung von Molekülschwingungen im sogenannten Fingerabdrucksbereich (engl. fingerprint region) und die effiziente lasergetriebene Erzeugung von Hohen-Harmonischen- und Röntgenimpulsen benötigen Laserquellen im mittleren bis langwelligen Infrarot. Da oberhalb einer Wellenlänge von 4 μm keine Festkörperlaserquellen existieren, hat sich optische parametrische Verstärkung zur Schlüsseltechnik in diesem Wellenlängenbereich entwickelt. In dieser Arbeit werden Laserimpulse oberhalb von 4 μm Wellenlänge mittels optischer parametrischer Verstärkung gestreckter Impulse erzeugt, deren Energien den Micro- bis Millijoule Bereich bei einer Kilohertz-Wiederholrate erreichen. Die Pumpwellenlänge von 2 μm ist vorteilhaft gegenüber den üblicherweise verwendeten Pumpen im nahen Infraroten und erlaubt zur Generation der Eingangsspektren besonders innovative kompakte Laserarchitekturen. Es werden zwei Systeme im mittleren und langwelligen Infrarot entwickelt basierend auf einem Cr:ZnS Eingangslaser, die bisherigen Systemen in Energie und Spitzenleistungen überlegen sind. Während sich die Laserquelle im mittleren Infraroten durch seine Durchstimmbarkeit auszeichnet, wird mit den langwelligen infraroten Impulsen erstmals einen nichtlineare Absorptionsmessung an Wasser durchgeführt. / The progress in the development of ultrafast laser sources has opened up new horizons in science, medicine and industry. Pulses of ultrashort duration and high energy reach gigawatt peak power which offer ideal conditions for time-resolved nonlinear absorption spectroscopy and ultrafast nonlinear optics. The investigation of vibrational states of biomolecules in the so-called fingerprint region and strong-field experiments aiming for the generation of high-harmonics or x-rays quest for such laser sources in the mid- to long-infrared spectral range. Due to the lack of existing solid state lasers beyond 4 μm, optical parametric amplification has emerged as the key technique to generate adequate infrared pulses. In this work, optical parametric chirped pulse amplification (OPCPA) is the key technique used to generate 100 μJ-level energy pulses at kHz repetition rate beyond 4 μm. In this context, novel front-end architectures are designed, tailored to compactness and to exploit the advantages of 2 μm pumped OPCPA over the typically used near-infrared drivers around 1 μm. The novel front-end based on a femtosecond Cr:ZnS oscillator emitting 30 fs pulses at 2.4 μm provides the necessary spectral components for the 2 μm pump and the signal. Two OPCPA systems in the mid-wave infrared (MWIR) and long-wave infrared (LWIR) spectral region, superior in terms of pulse energy and peak power compared with existing systems, are developed. While the tunability of the first system is unique, the second system is used to for the first time demonstrate a nonlinear transmission experiment in water by direct excitation of the L2 libration.

Die Erzeugung immer kürzerer und energiereicherer Laserimpulse ist eine der wichtigsten Aufgaben der Laserphysik, um physikalische Phänomene in bisher unerreichten elektrischen Feldstärkebereichen zugängig zu machen und Beobachtungen auf kleinster Zeitskala zu ermöglichen. Mit Hilfe der Nachkompression verstärkter, in edelgasgefüllten Hohlfasern selbstphasenmodulierter Ti:Saphir-Laserimpulse werden die momentan kürzesten Impulse des sichtbaren Spektralbereiches erzeugt, die nur noch wenige Schwingungszyklen des elektrischen Feldes umfassen. Ebenso notwendig wie ein solcher Schritt der Impulskompression ist der verlässliche Nachweis seines Ergebnisses. Allerdings wächst auch die physikalische und technische Herausforderung einer präzisen und vollständigen Messung des ultrakurzen Laserimpulses mit zunehmender Komplexität und Breite des Impulsspektrums. Die vorliegende Arbeit stellt sowohl auf dem Gebiet der Kompression von Sub-10-fs Impulsen als auch auf dem der vollständigen Charakterisierung solcher Impulse optimierte aber auch neue Verfahrenstechniken vor. In Experimenten an einem zweistufigen Hohlfaserkompressor wird die Erzeugung der momentan kürzesten, nicht adaptiv komprimierten Impulse mit einer Dauer von lediglich 3,8 fs demonstriert. Eine elegante Alternative zu bisherigen Kompressionsmethoden zeigt der Nachweis effektiver Selbstkompression von mJ-Impulsen auf unter 8 fs in einem selbstführenden Edelgasfilament auf. Zur Kontrolle erfolgreicher Impulskompression und für eine phasenempfindliche Untersuchung des Prozesses der Dispersionskompensation über spektrale Bandbreiten von bis zu einer Oktave mussten etablierte Impulsmesstechniken wie das SPIDER- (Spectral Phase Interferometry for Direct Electric-field Reconstruction) und das FROG- (Frequency-Resolved Optical Gating) Verfahren weiterentwickelt werden. So wird mit der Realisierung und vollständigen Analyse interferometrischer FROG-Messungen ein neues phasenempfindliches Impulsmessverfahren vorgestellt. / One challenge of today’s laser physics is the stable compression of more and more intense laser pulses to the shortest possible pulse duration to enable new high-field laser experiments and to investigate fast atomic or molecular dynamics. At present, the shortest laser pulses of the visible spectral region envelop only a few cycles of the electric field. The state of the art method to generate such short pulses behind a Ti:sapphire amplifier laser system is by means of successive steps of spectral broadening inside a gas-filled hollow fibre and dispersion compensation. However, a reliable pulse characterization is as important as the pulse compression. The more spectral bandwidth the pulse covers the more technically challenging is the measurement of the pulse’s electric field structure. In this work, new concepts of compression and characterization of pulses down to durations below 10 fs are demonstrated as well as further optimization of established techniques. Due to modern, chirped-mirror based dispersion compensation pulses as short as 3.8 fs were generated with a two-stage hollow fibre compressor. At present, these are the shortest pulses of the visible spectral region, compressed without adaptive means for dispersion compensation. For the first time the effect of self-compression of mJ-pulses to below 8 fs in a self-guiding noble gas filament is demonstrated experimentally and determined by numerical simulations. Advanced pulse characterization schemes were needed for a phase-sensitive investigation of dispersion compensation and pulse compression of white light pulses. An optimized design of the SPIDER (Spectral Phase Interferometry for Direct Electric-field Reconstruction) technique is demonstrated that facilitates the measurement of the pulse’s spectral phase in case of broadband structured spectra. With the implementation of an interferometric FROG (Frequency-Resolved Optical Gating) a new phase-sensitive pulse characterization method is introduced.

Die vorliegende Arbeit ist der Verbesserung der Carrier-Envelope Phasenstabilisierung von ultrakurzen Laserimpulsen gewidmet. Zur Realisierung von Fortschritten auf diesem Gebiet werden die grundlegenden Rauschquellen identifiziert, die das erzielbare Restphasenrauschen limitieren, und geeignete Maßnahmen zu deren Verringerung vorgeschlagen. Es wird gezeigt, dass sowohl die Messung der Carrier-Envelope Phase (CEP) als auch deren Kontrolle durch verschiedene Rauschbeiträge beeinträchtigt wird. Der Detektionsprozess ist dabei einerseits durch technische Rauschquellen beeinflusst, die vor allem in den verwendeten nichtlinearen Interferometern auftreten. Andererseits repräsentiert das Detektionsrauschen während der elektro-optischen Wandlung eine fundamentale Limitierung, da das optische Schrotrauschen sowie das Rauschen des Lichtdetektors die Messung der CEP unausweichlich beeinträchtigen. Es wird demonstriert, wie solche Beschränkungen durch geeignete Wahl der Interferometertopologie, bzw. durch Optimierung des spektralen Verbreiterungsmechanismus verringert werden können. Experimentell gelingt es dadurch den Signal-Rauschabstand der Phasenmessung um 20 Dezibel zu steigern. Hinsichtlich der CEP Kontrolle von Oszillatoren wird in dieser Arbeit ein neuartiges Doppelstabilisierungskonzept vorgestellt, welches eine feed-forward Stabilisierung, die auf einem akustooptischen Frequenzschieber beruht, mit einer klassischen Feedback Regelung kombinert. Mit diesem Konzept gelingt eine Reduzierung des Phasenrestrauschen auf beispiellose 20 Milliradian. Darüber hinaus werden weitere neue Stabilisierungskonzepte vorgestellt, die ohne Feedback zu dem Laseroszillator auskommen. Bei einem dieser Konzepte, handelt es sich um eine gepulste feed-forward Stabilisierung, die speziell für das Zusammenwirken mit einer Verstärkerstufe konzipiert ist. Erste experimentelle Ergebnisse zeigen, dass Phasenrestrauschen von weniger als 100 Milliradian auch für Verstärkersysteme erreichbar sind. / The present thesis is dedicated to improvements of the carrier-envelope phase stabilization of ultrashort laser pulses. In order to realize such improvements, the fundamental noise sources are identified, and suitable measures for their reduction are proposed. It is shown that both, the measurement of the carrier-envelope phase (CEP) as well as its control are corrupted by different noise contributions. On the one hand, the detection process is influenced by technical noise sources, which arise especially in the used nonlinear interferometers. On the other hand, the detection noise in the electro-optic conversion represents a fundamental limitation, since the optical shot noise as well as the noise induced by the light detector inevitably influence the measurement of the CEP. It is demonstrated how such limitations can be minimized by a suitable choice of the interferometer topology and by an optimization of the spectral broadening process in a micro-structured fiber. This way an enormous improvement of the signal-to-noise ratio by 20 dB is obtained experimentally, which significantly reduces the limitation of detection noise. For controlling the CEP of mode-locked oscillators, a novel double stabilization scheme is introduced in this thesis, which combines a feed-forward stabilization based on an acousto-optic frequency shifter, with a classical feedback loop. This method enables a reduction of the residual phase jitter to an unprecedented value of 20 milliradian. Beyond that, several further concepts are introduced that are capable of stabilizing the CEP without any feedback to the laser oscillator. One of these concepts, represents a pulsed feed-forward stabilization, which is specifically designed for the use in combination with a subsequent amplification stage. First experimental results indicate that residual phase jitters of less than 100 milliradian are within reach also for amplified laser systems.

Zuerst wird die Idee einer gechirpten photonischen Kristallfaser vorgestellt. Aus einem stark vereinfachten Modell, die qualitativen Eigenschaften dieses neuen Fasertyps abgeleitet. Hier gelingt es, alle wichtigen Designparameter zu bestimmen. Die hervorragenden Leitungseigenschaften dieser Fasern werden dann in Experimenten demonstriert. Ohne jegliche Dispersionskompensation wird die Übertragung eines 25 fs Impulses in einer 1 Meter langen Faser gezeigt. Wird zusätzlich eine Dispersionskompensation verwendet, lassen sich sogar Impulse mit weniger als 20 fs Dauer übertragen. Im Anschluss daran wird eine photonische Kristallfaser untersucht, die mit einer Flüssigkeit gefüllt ist. Die hergestellte Faser ist dahingehend optimiert, einen hoch effizienten Soliton-Fission Mechanismus zu ermöglichen, der zur Erzeugung von Weißlicht genutzt wird. Diese Weißlicht-Impulse haben eine mit Soliton-Fission bisher noch nie erreichte Energie von 390 nJ. Auf Grundlage einer guten Übereinstimmung mit den experimentellen Resultaten lässt sich aus numerischen Simulationen der zugrunde liegende Effekt bestimmen. Abschließend wird über ein Experiment berichtet, das die nichtlineare Wechselwirkung zwischen zwei Impulsen verschiedener Wellenlänge ausnutzt, um einen optischen Schalter zu verwirklichen. Dieses Experiment erfordert genaueste Kontrolle der Dispersion und der Nichtlinearität in der Faser. Bei der gleichzeitigen Propagation von zwei Impulsen wird ein neuartiger Schalteffekt beobachtet. Beide Impulse haben nahezu die gleiche Gruppengeschwindigkeit, und ihre nichtlineare Wechselwirkung basierend auf Kreuz-Phasen-Modulation wird dadurch deutlich verstärkt. Hiermit wird ein voll funktionsfähiger optischer Transistor mit gutem Schaltkontrast experimentell demonstriert, der insbesondere einen schwachen Impuls einen stärkeren Impuls schalten lässt. / First, the concept of a novel chirped photonic crystal fiber is introduced. The qualitative dispersion and loss properties of this new fiber are theoretically derived. The calculated results agree excellently with experimental data obtained from fabricated fiber samples. The superior guiding properties of this new photonic fiber are demonstrated in two experiments. The delivery of 25 fs pulses over a 1 meter distance is realized without any dispersion compensation. Moreover, using dispersion compensation, the delivery of even sub-20-fs pulses becomes possible. Subsequently, a photonic crystal fiber with a liquid core is investigated, work presents effective methods for the preparation and explains a scheme for successfully reducing the insertion loss. The fiber is optimized to support the highly efficient soliton-fission mechanism at unprecedented pulse energies in white-light supercontinuum generation. Because of the liquid core, the supercontinuum generation scheme can be scaled beyond the peak-power limitations of solid-core fibers. The generation of a two-octave spanning supercontinuum with 390 nJ pulse energy is demonstrated. The experimental results are compared to a numerical simulation and the underlying mechanism is identified. Finally, an experiment is presented that exploits strong nonlinear interaction of two pulses inside a photonic crystal fiber for all-optical switching. A novel effect is observed during the co-propagation of two ultrashort pulses with different wavelengths. Because of the dispersion properties in the chosen fiber, these pulses are propagating at nearly identical group velocities, which dramatically increases the nonlinear interaction via cross-phase modulation between the two pulses. Based on this interaction, a fully functional optical transistor is experimentally demonstrated with good switching contrast. In particular, the demonstrated optical transistor enables switching of a strong pulse by a much weaker pulse.

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Diese Dissertation untersucht Quantensysteme in kondensierter Phase, welche mit ihrer Umgebung wechselwirken und durch ultrakurze Laserpulse angeregt werden. Die Zeitskalen der verschiedenen beteiligten Prozessen lassen sich bei solchen Problemen nicht separieren, weshalb die Standardmethoden zur Behandlung offener Quantensysteme nicht angewandt werden können. Die Methode des Surrogate Hamiltonian stellt ein Beispiel neuer Herangehensweisen an dissipative Quantendynamik dar. Die Weiterentwicklung der Methode und ihre Anwendung auf Phänomene, die zur Zeit experimentell untersucht werden, stehen im Mittelpunkt dieser Arbeit. Im ersten Teil der Arbeit werden die einzelnen dissipativen Prozesse klassifiziert und diskutiert. Insbesondere wird ein Modell der Dephasierung in die Methode des Surrogate Hamiltonian eingeführt. Dies ist wichtig für zukünftige Anwendungen der Methode, z.b. auf kohärente Kontrolle oder Quantencomputing. Diesbezüglich hat der Surrogate Hamiltonian einen großen Vorteil gegenüber anderen zur Verfügung stehenden Methoden dadurch, daß er auf dem Spin-Bad, d.h. auf einer vollständig quantenmechanischen Beschreibung der Umgebung, beruht. Im nächsten Schritt wird der Surrogate Hamiltonian auf ein Standardproblem für Ladungstransfer in kondensierter Phase angewandt, zwei nichtadiabatisch gekoppelte harmonische Oszillatoren, die in ein Bad eingebettet sind. Dieses Modell stellt eine große Vereinfachung von z.B. einem Molekül in Lösung dar, es dient hier jedoch als Testbeispiel für die theoretische Beschreibung eines prototypischen Ladungstransferereignisses. Alle qualitativen Merkmale eines solchen Experimentes können wiedergegeben und Defizite früherer Behandlungen identifiziert werden. Ultraschnelle Experimente beobachten Reaktionsdynamik auf der Zeitskala von Femtosekunden. Dies kann besonders gut durch den Surrogate Hamiltonian als einer Methode, die auf einer zeitabhängigen Beschreibung beruht, erfaßt werden. Die Kombination der numerischen Lösung der zeitabhängigen Schrödingergleichung mit der Wignerfunktion, die die Visualisierung eines Quantenzustands im Phasenraum ermöglicht, gestattet es, dem Ladungstransferzyklus intuitiv Schritt für Schritt zu folgen. Der Nutzen des Surrogate Hamiltonian wird weiterhin durch die Verbindung mit der Methode der Filterdiagonalisierung erhöht. Dies gestattet es, aus mit dem Surrogate Hamiltonian nur für relative kurze Zeite konvergierte Erwartungswerten Ergebnisse in der Frequenzdomäne zu erhalten. Der zweite Teil der Arbeit beschäftigt sich mit der theoretischen Beschreibung der laserinduzierten Desorption kleiner Moleküle von Metalloxidoberflächen. Dieses Problem stellt ein Beispiel dar, in dem alle Aspekte mit derselben methodischen Genauigkeit beschrieben werden, d.h. ab initio Potentialflächen werden mit einem mikroskopischen Modell für die Anregungs- und Relaxationsprozesse verbunden. Das Modell für die Wechselwirkung zwischen angeregtem Adsorbat-Substrat-System und Elektron-Loch-Paaren des Substrats beruht auf einer vereinfachten Darstellung der Elektron-Loch-Paare als ein Bad aus Dipolen und auf einer Dipol-Dipol-Wechselwirkung zwischen System und Bad. Alle Parameter können aus Rechnungen zur elektronischen Struktur abgeschätzt werden. Desorptionswahrscheinlichkeiten und Desorptionsgeschwindigkeiten werden unabhängig voneinander im experimentell gefundenen Bereich erhalten. Damit erlaubt der Surrogate Hamiltonian erstmalig eine vollständige Beschreibung der Photodesorptionsdynamik auf ab initio-Basis. / This thesis investigates condensed phase quantum systems which interact with their environment and which are subject to ultrashort laser pulses. For such systems the timescales of the involved processes cannot be separated, and standard approaches to treat open quantum systems fail. The Surrogate Hamiltonian method represents one example of a number of new approaches to address quantum dissipative dynamics. Its further development and application to phenomena under current experimental investigation are presented. The single dissipative processes are classified and discussed in the first part of this thesis. In particular, a model of dephasing is introduced into the Surrogate Hamiltonian method. This is of importance for future work in fields such as coherent control and quantum computing. In regard to these subjects, it is a great advantage of the Surrogate Hamiltonian over other available methods that it relies on a spin, i.e. a fully quantum mechanical description of the bath. The Surrogate Hamiltonian method is applied to a standard model of charge transfer in condensed phase, two nonadiabatically coupled harmonic oscillators immersed in a bath. This model is still an oversimplification of, for example, a molecule in solution, but it serves as testing ground for the theoretical description of a prototypical ultrafast pump-probe experiment. All qualitative features of such an experiment are reproduced and shortcomings of previous treatments are identified. Ultrafast experiments attempt to monitor reaction dynamics on a femtosecond timescale. This can be captured particularly well by the Surrogate Hamiltonian as a method based on a time-dependent picture. The combination of the numerical solution of the time-dependent Schrödinger equation with the phase space visualization given by the Wigner function allows for a step by step following of the sequence of events in a charge transfer cycle in a very intuitive way. The utility of the Surrogate Hamiltonian is furthermore significantly enhanced by the incorporation of the Filter Diagonalization method. This allows to obtain frequency domain results from the dynamics which can be converged within the Surrogate Hamiltonian approach only for comparatively short times. The second part of this thesis is concerned with the theoretical treatment of laser induced desorption of small molecules from oxide surfaces. This is an example which allows for a description of all aspects of the problem with the same level of rigor, i.e. ab initio potential energy surfaces are combined with a microscopic model for the excitation and relaxation processes. This model of the interaction between the excited adsorbate-substrate complex and substrate electron-hole pairs relies on a simplified description of the electron-hole pairs as a bath of dipoles, and a dipole-dipole interaction between system and bath. All parameters are connected to results from electronic structure calculations. The obtained desorption probabilities and desorption velocities are simultaneously found to be in the right range as compared to the experimental results. The Surrogate Hamiltonian approach therefore allows for a complete description of the photodesorption dynamics on an ab initio basis for the first time.

Die vorliegende Dissertation behandelt das Zusammenspiel von effizienten aktiven Lasermedien und neuartigen sättigbaren Absorbern, welche auf den Kohlenstoff-Nanostrukturen Graphen und den einwandigen Kohlenstoff Nanoröhren (SWCNTs) basieren. Die aktiven Lasermedien decken den Spektralbereich von 1,0 Mikrometer bis 2,1 Mikrometer ab, d.h. eine ganze Oktave, und nutzen die laseraktiven Ionen des Ytterbiums, Chroms und Thuliums. In dieser Arbeit werden die auf Graphen und SWCNT basierenden sättigbaren Absorber hinsichtlich ihres einer Anregung folgenden Relaxationsverhaltens, ihrer von der Fluenz abhängigen Transmission und ihres Sättigungs- verhaltens bei hohen Fluenzen untersucht. Eine vorangestellte Einführung der optischen Eigenschaften von Graphen und SWCNTs wird gegeben und die Modelle zur Beschreibung realer Proben werden aus theoretischen Modellvorstellungen hergeleitet. Die sättigbaren Absorber basierend auf Graphen und SWCNTs werden untereinander und mit klassischen halbleitenden sättigbaren Absorbern verglichen. Diese Arbeit zeigt ferner die Erzeugung ultrakurzer Pulse verschiedener Laser mit diesen neuartigen sättigbaren Absorbern basierend auf Kohlenstoff Nanostrukturen. Die erhaltenen Pulse werden mittels Spektrometrie, Autokorrelation, Radiofrequenz- und partiell FROG-Messungen charakterisiert, und der zugrunde liegende Pulsformungsmechanismus, sowie die Stabilität gegen das Güteschalten werden diskutiert. / This thesis addresses the interplay of highly efficient active laser media and novel saturable absorbers based on the carbon nanostructures graphene and single-walled carbon nanotubes (SWCNTs). The active laser media cover the spectral region from 1.0 micron up to 2.1 micron, i.e. a whole octave, and apply ytterbium, chromium and thulium as active lasing ions. Within this work, the saturable absorbers based on SWCNTs and graphene are characterized with respect to their relaxation behaviour after excitation, and with respect to their fluence-dependent transmission and saturation. A precedent introduction of the general optical properties of graphene and SWCNTs is presented as well and the models to describe real samples experimentally are deduced from theoretical model conceptions. The saturable absorbers based on graphene and SWCNTs are compared to each other and to classical semiconducting saturable absorbers. This thesis further presents the generation of ultrashort laser pulses applying these novel carbon nanostructure based saturable absorbers in different lasers. The obtained pulses are characterized by spectrometry, autocorrelation, radio-frequency measurements and partially by FROG measurements. Additionally, the underlying pulse formation process and the Q-switching stability are discussed.

Zusammenfassung in PostScript In dieser Arbeit wird die photoinduzierte Dynamik offener Molekularsysteme unter dem Einfluß intensiver und ultrakurzer Laserpulse untersucht. Die Anregung eines Moleküls durch einen optischen ultrakurzen Laserpuls führt zu Übergängen zwischen verschiedenen elektronischen Zuständen. Dieser Anregungsprozeß wird begleitet von dissipativen Vorgängen wie Energie-- und Phasenrelaxation. Die Beschreibung dieser photoinduzierten Dynamik erfolgt mit Hilfe der Methode der Dichtematrixtheorie. Dabei zeigt die Ableitung der Quanten--Master--Gleichung im Rahmen des Projektionsoperator--Formalismus, daß die wirkenden äußeren Felder einmal direkt im reversiblen Anteil der Bewegungsgleichung auftreten, aber auch einen indirekten Einfluß über den die Dissipation beschreibenden Dissipations--Superoperator ausüben. In dieser Arbeit wird zum ersten Mal die durch ultrakurze Laserpulse induzierte Feldabhängigkeit des Dissipations--Superoperators berücksichtigt. Im Rahmen der Darstellung der Quanten--Master--Gleichung im Floquetbild kann eine anschauliche Deutung dieses feldabhängigen Effektes gegeben werden: die die Dissipation beschreibende frequenzabhängige Spektraldichte der Umgebungsmoden wird feldabhängig bei verschiedenen Frequenzen abgefragt. Analytische Untersuchungen zum Zwei--Niveau--System zeigen, daß die Feldabhängigkeit dann relevant wird, wenn die Pulslänge vergleichbar ist mit der Zeitskala, auf der die Autokorrelationsfunktion der Umgebungsfreiheitsgrade abklingt. Um den Einfluß auf experimentelle Größen zu untersuchen, wird ein zweifarbiges Pump--Test--Experiment zum Laserfarbstoffmolekül IR 125 betrachtet, bei welchem die spektral und zeitlich aufgelöste Transmission auf einer Femtosekunden-- und Pikosekunden--Zeitskala gemessen wurde. Im Rahmen des Modells einer effektiven Schwingungsmode wird eine Anpassungsrechnung an das Experiment vorgenommen. Dabei wird zunächst die Standard-Redfield-Theorie verwendet, um ein Referenzmodell zu gewinnen. Es gelingt, eine gute Übereinstimmung mit dem Experiment zu erreichen. Die exakte Berücksichtigung des Einflusses der internen Konversion zwischen den angeregten elektronischen Zuständen führt zu einem Anstieg der Transmission innnerhalb einer Pikosekunde. Es ist notwendig, die Dichtematrixgleichungen exakt zu lösen, da eine vergleichende Untersuchung mit Hilfe der nichtlinearen Suszeptibilität dritter Ordnung eine deutliche Abweichung zum exakten Resultat zeigt. Ausgehend vom Referenzfall feldunabhängiger Dissipation wird dann die Feldabhängigkeit der Relaxationsraten bestimmt sowie der Einfluß auf Observablen wie der relativen Transmission untersucht. In Übereinstimmung mit den analytischen Ergebnissen zeigt sich, daß der feldabhängige Effekt am größen ausgeprägt ist, wenn die Pulslänge kleiner als die Korrelationszeit der Umgebungsfreiheitsgrade wird und die wirkenden Felder hinreichend intensiv sind.Damit wird eine Kontrolle von Dissipation möglich. Ein Einfluß des feldabhängigen Effektes auf experimentelle Observablen wird vorhergesagt. / abstract in PostScript This thesis investigates the influence of intense and ultrashort laser pulses on the photoinduced dynamics of open molecular systems. The excitation of a molecule by an optical ultrashort laser pulse induces transitions between different electronic states. This excitation process is accompanied by the dissipative processes of energy and vibrational relaxation. This excitation process is described within the method of the density matrix theory. Thereby, the derivation of the quantum master equation in the framework of the projection operator formalism demonstrates that the external fields are present in the reversible part of the equation of motion and also exert an indirect influence by acting on the dissipation superoperator which accounts for dissipation. In this thesis the field--dependency of the dissipation superoperator which is induced by the external fields is considered for the first time. By a representation of the quantum master equation in the Floquet picture, an interpretation of this field--dependent effect can be given: the frequency--dependent spectral density of the environmental modes which describe dissipation is determined at different field--dependent frequencies. Analytical investigations for the two level system demonstrate that the field dependence becomes relevant if the pulse length is comparable with the time scale on which the autocorrelation function of the environmental degrees of freedom decays.To investigate the influence on experimental quantities, a two--color pump--probe experiment for the laser dye molecule IR 125 is considered for which the spectrally and temporally resolved transmission on a femtosecond and picosecond time scale has been measured. Within the model of one effective vibrational mode the experimental data is fitted. The standard Redfield theory is used to provide a reference model. A high degree of concurrence between the theory and the results of the experiment is achieved. The exact treatment of internal conversion between the excited electronic states leads to a rise in transmission within one picosecond. It is necessary to solve the density matrix equations exactly because a comparative investigation with the nonlinear susceptibility of third order leads to a clear viation from the exact result. Starting from the reference case of field--independent dissipation, the field--dependency of the relaxation rates is determined and the influence on observables for example the relative transmission is investigated. The analytical results show that the field--dependent effect is strongest if the pulse length becomes smaller than the correlation time of the environmental modes and if the acting fields are sufficiently strong. Thereby, a control of dissipation becomes possible. An influence of the field--dependent effect on experimental observables is predicted.

Ein Ziel der Arbeit war die Entwicklung eines Verfahrens zur 3D-Positionierung auf Basis elektrooptischer Pseudostreckenmessung. Ein zweites Ziel war die Entwicklung eines Reflexgoniometers zur zweiachsigen Winkelmessung. Im Rahmen der Arbeit wurden die Grundlagen zur instrumentellen Umsetzung beider Verfahren erarbeitet, die Genauigkeitspotentiale ermittelt und mögliche Anwendungen für die einzelnen Schlüsseltechnologien und deren Kombination abgeleitet. In einer Prototyp-Entwicklung wurden Vorschläge für die wesentlichen Funktionselemente des räumlichen Weg- bzw. Winkelmesssystems gemacht. Hierzu gehören das kardanisch aufgehängte Etalon, die temperaturstabilisierte Laseroptik und die temperaturkalibrierte CCD der Winkelmesseinheit (Reflexgoniometer), die Systeme zur Erzeugung und Detektion ultrakurzer Laserpulse, eine elastische Optik, Möglichkeiten zur Formung des transversalen Strahlprofils, das TCSPC-System und die zur Auswertung und Kalibrierung notwendigen Algorithmen, wie z.B. die Autokollimation eines Lasers. ("Veröffentlicht von der Deutschen Geodätischen Kommission Reihe C (Dissertationen) unter der Nummer C 614 (München 2008; ISBN 3 7696 5053 0; 2; 144 S.") / One goal of the thesis was the development of a method for three-dimensional positioning based on electro-optical measurement of pseudo ranges. Another goal was the development of a reflex goniometer for biaxial angle measurement. Within the scope of this thesis the basics for the instrumental realisation of both methods were developed, the accuracy potentials were determined and possible applications for the separate key technologies and their combination were deduced. In a prototype development proposals were made for the main functional elements of the spatial distance and angle measurement systems. These include the gimbal mounted etalon, the temperature stabilised laser optics and the temperature calibrated CCD of the angle measurement device (reflex goniometer), the systems for creation and detection of ultrashort laser pulses, an elastic optical device, possibilities of transversal beam shaping, the TCSPC system and the algorithms which are necessary for analysis and calibration, e.g. the autocollimation of a laser.