Les nano-antennes optiques sont de nouveaux éléments, généralement métalliques, permettant d’améliorer les interactions électromagnétiques entre le rayonnement lumineux et un objet sub-longueur d’onde. Ces dispositifs innovants, fonctionnant dans une gamme de longueur d’onde correspondant au spectre visible et proche infrarouge, répondent à certaines contraintes inhérentes à l’optique lorsque les échelles d’interactions relèvent du nanomètre. En particulier, les propriétés des antennes optiques métalliques sont régies par l’apparition de résonances plasmons qui permettent, d’une part de confiner le champ électromagnétique dans des volumes très inférieurs aux limites imposées par la diffraction, et d’autre part d’exalter fortement les processus optiques à faibles sections efficaces. L’objectif de cette thèse est de comprendre par l’expérience quels sont les paramètres clés qui caractérisent une nano-antenne optique afin d’en contrôler son fonctionnement. Ces paramètres ont été accessibles expérimentalement grâce au développement d’une microscopie adaptée basée sur une illumination diascopique à faible ouverture numérique avec soit une détection coronographique confocale ou conoscopique. Cet appareillage nous a permis de mesurer la capacité d’une antenne optique unique à diffuser un rayonnement lumineux. Les études ont débutées avec des systèmes modèles simples (nanoparticules) pour évoluer vers des antennes couplées (dimères). Par analogie avec le domaine radiofréquences, les paramètres importants d’une antenne optique que sont la plage fréquentielle, le désaccord, le gain et le diagramme de rayonnement ont été définis et mesurés. L’influence des caractéristiques morphologiques de l’antenne sur ces paramètres a complété l’étude. Toujours par comparaison avec les antennes radiofréquences, nous avons introduit le concept de tuner optique. Le principe est de modifier la réponse optique de la charge de l’antenne, c’est-à-dire le milieu dans lequel elle émet son rayonnement. Dans ce but, nous avons utilisé un milieu anisotrope composé des molécules de cristal liquide dont l’orientation de l’ellipsoïde des indices peut être commandée par un champ électrostatique. Le fonctionnement du tuner, c’est-à-dire l’accord de l’antenne à une fréquence de travail, a été démontré pour des antennes optiques couplées. / Optical nanoantennas are a new class of optical devices, generally constituted of metal nanoparticles, used for enhancing the interaction between an electromagnetic wave and a nano-scale object. These components are operating in the visible to near infra-red part of the spectrum and are offering solutions for the inherent limitations of optics at the nanometer scale. In particular, the properties of optical antennas are governed by the surface plasmon resonances of the underlying structure. These resonances are associated with a large field confinement, beyond the diffraction limit, and an enhancement of the local electromagnetic response that is used to amplify weak optical processes. The objective of this doctoral thesis is to understand by an experimental approach what are the key parameters characterizing an optical antenna with the aim to control its operation. Through the development of an original microscopy based on a low numerical aperture diascopic illumination and a subsequent spatial filtering, the scattering characteristics of a single optical nano-antenna were successfully measured. Our approach was first tested with simple model antennas (nanoparticles) before investigating multi-element coupled antennas (dimers). In analogy to radiofrequency theory, we have defined and measured important antenna characteristics: operating frequency, detuning factor, gain and emission diagram. We have studied the influence of the morphology of the antenna on these characteristics. Continuing the comparison with microwave antennas, we have introduced the concept of an optical tuner. The operating principle is to modify the medium in which the antenna is emitting its radiation i.e. the load of the device. To this aim, we have employed anisotropic liquid crystal molecules. With this load medium, the orientation of the anisotropy can be controlled by a static electric field. The operation of the optical tuner, i.e. tuning of the antenna to a broadcasting frequency, is demonstrated for electromagnetically coupled antennas.

Les principaux objectifs de cette thèse sont la fabrication et la caractérisation structurale à haute résolution de nanorubans de graphène à bords atomiquement lisses ainsi que leur intégration dans des composants et l'étude du transport électronique. En premier lieu, nous montrons que des nanorubans de graphène cristallins de largeur inférieure à 100 nm et avec des qualités structurales supérieures l'état de l'art peuvent être découpé par un faisceau électronique focalisé d'énergie modérée en présence d'oxygène. Les caractéristiques des rubans obtenus sont également supérieures à l'approche précédente utilisant la vapeur d'eau. Dans un deuxième temps, la structure des nanorubans est caractérisée jusqu'à l'échelle atomique par microscopie électronique en transmission corrigée des aberrations sphériques. Nous montrons que la cristallinité des nanorubans, tant en leur centre que le long des bords de découpe, est préservée. Les performances de notre approche atteignent l'état de l'art et sa reproductibilité permet de fabriquer des rubans longs de plusieurs centaines de nanomètres mais de largeur aussi fine que 16 nm. Ensuite, nous avons transposé la découpe de nanoruban suspendus à une configuration partiellement suspendue sur substrat SiO2/Si permettant de les intégrer dans des composants adaptés aux mesures de transport électronique à basse température et sous champ magnétique. Le transport électronique dans les rubans contactés de 60 x 300 nm présente un gap et des oscillations en balayage de grille arrière qui sont en accord avec un mécanisme de blocage de Coulomb dans un domaine de taille de l'ordre de la taille du ruban. Si ces résultats montrent la persistance de barrières tunnel, ses bords semblent de qualité suffisante pour ne pas induire de confinement supplémentaire. Au-delà des composants mésoscopiques, notre méthode de fabrication des rubans par gravure électronique sous oxygène ouvre des perspectives dans deux domaines en émergence. Elle est compatible avec l'ultravide et parfaitement adaptée au développement d'une technologie atomique à base de graphène. Une caractérisation de la contamination du graphène ainsi qu'une caractérisation électrique de dispositifs de graphène qui a été fait par microscopie à effet tunnel multisonde en ultra vide. Enfin, les rubans de graphène que nous produisons ont les dimensions et qualités structurales requises pour observer un comportement plasmonique du graphène dans le visible et ainsi interagir avec des structures plasmoniques métalliques. Ce couplage a été examiné en étudiant le signal Raman du graphène au voisinage de colloïdes d'or. / The main objectives of this thesis are the fabrication and high-resolution structural characterisation of graphene nanoribbons with atomically smooth edges as well as their device integration and electronic transport study. In first place, we show that crystalline graphene nanoribbons with width under 100 nm and structural properties better than the state of the art can be patterned by a focused electron beam in presence of oxygen. The structural characteristics of the ribbons are also better than the old process using water vapour. Secondly, nanoribbons structure is characterized down to the atomic scale by spherical aberration corrected transmission electron microscopy. We show that the nanoribbons crystallinity, of the centre as well as along the cut edges, is preserved. The performance of our process reaches the state of the art and its reproducibility allows to produce ribbons with length of hundreds of nanometer but as narrow as 16 nm. After that, we have transposed the suspended nanoribbon etching to a partially suspended configuration on a SiO2/Si substrate allowing the integration in devices suitable for electronic transport measurements at low temperature and under magnetic field. The electronic transport in contacted ribbons of 60x300 nm shows a gap and oscillations on backgate scanning measurements that are in agreement with a Coulomb blockade mechanism with dot sizes in the range of the ribbon surface. Even though those results show the persistence of tunnel barriers, the edges quality look good enough to avoid additional confinement. Other than mesoscopic devices, our ribbon fabrication process by electronic beam under oxygen atmosphere opens perspectives in two emergent fields. The process is ultra high vacuum compatible and perfectly adapted to the development of an atomic graphene based technology. A characterisation of contaminants of graphene samples as well as electrical characterisation of graphene devices has been performed in a multiprobe scanning tunnelling microscope in ultra high vacuum. Finally, our graphene nanoribbons have the right dimensions and structural qualities required for the observation of plasmonic behaviour of graphene in visible light and so interact with metallic plasmonic structures. This coupling has been analysed by studying the Raman signal of graphene at the close environment of gold colloids.

Ce travail est consacré à l’étude de la dynamique ultrarapide d’électrons chauds photo-excité dans des structures plasmonique. L’intérêt particulier de ce domaine réside dans le fait que les SPs, en raison de leurs caractéristiques spatio-temporelles spécifique, offrent un nouvel attrait technologique pour les processus de transport d’information ultra-rapide aux nano-échelles. Dans ce contexte, ce manuscrit offre une compréhension et une exploitation de l’une des principales limitations des technologies à base de SP : les pertes par effet Joule. Nous exploitons le fait que le mécanisme d’absorption des plasmons dans les métaux est suivi par la génération d’électrons chauds à l’échelle femtoseconde, ainsi les pertes peuvent être considrées comme une conversion d’énergie plasmon-électrons chauds. Cette conversion d’énergie est mesurée à l’aide d’une technique pompe-sonde laser femtoseconde. Nous lançons des impulsions SP que nous sondons sur des centaines de femtosecondes grace aux variations de permittivité diélectrique induites par le gaz d’électrons chaud accompagnant la propagation de SP. Le profil de température électronique est par conséquent une image de la distribution de densité de puissance de plasmon (absorption) non élargi spatialement et temporellement par diffusion de porteurs d’énergie. Nous avons pu démontrer la capacité de relier la mesure de température électronique à l’absorption du SP, révélant une absorption anormale autour d’une fente nanométrique. Les résultats expérimentaux sont en accord quantitatif avec les prédictions théoriques de la distribution de densité de puissance. Dans une seconde partie, nous avons étudié les pertes plasmoniques et leurs caractéristiques lors de sa propagation sur un film métallique semi-infini. Nous avons déterminé la vitesse de l’onde thermique électronique et son atténuation. Dans la dernière partie, nous utilisons une structure en pointe pour guider adiabatiquement et focaliser le plasmon à l’extrémité. Nous avons démontré ainsi la génération d’un point chaud nanométrique et avons mis en évidence un retard dans l’échauffement des électrons à l’extrémité de la pointe. Les perspectives et les questions ouvertes sont également discutées. / In this work we explored the ultrafast dynamics of photo-excited hot electrons in plasmonic structures. The particular interest of this field resides on the fact surface plasmons (SP), because of their unrivaled temporal and spatial characteristics, provide a technological route for ultrafast information processes at the nanoscale. In this context, this manuscript provides a comprehension and the harnessing of one of the major limitation of the SP-based technologies : absorption losses by Joule heating. We exploit the fact that the mechanism of plasmon absorption in metals is followed by generation of hot electrons at femtosecond time scale, thus losses can be seen as a plasmon-to-hot-electron energy conversion. This energy conversion is measured with femtosecond pump-probe technique. Femtosecond SP pulses are launched and probed over hundred femtoseconds through the permittivity variations induced by the hot-electron gas and which accompany the SP propagation. The measured electron temperature profile is therefore an image of plasmon power density distribution (absorption) not broadened spatially and temporally by energy carrier diffusion. As an important result we demonstrated the capability to link the electronic temperature measurement to the plasmonic absorption, revealing an anomalous light absorption for a sub- slit surroundings, in quantitative agreement with predictions of the power density distribution. In a second part we studied plasmon losses and their characteristics when they propagate on semi-infinite metal film. We determined the electronic thermal wave velocity and damping. In the last part we used a focusing taper-structure to adiabatically guide and focus the plasmon at the apex. Was demonstrated the generation of a nanoscale hot spot and put in evidence a delayed electron heating at the taper apex. Perspectives and the remaining open questions are also discussed.

Cette thèse porte sur l’étude mathématique des interactions entre la lumière et certains types de nanoparticules.À l’échelle du nanomètre, des particules métalliques comme l’or ou l’argent subissent un phénomène de résonance lorsque leurs électrons libres interagissent avec un champ électromagnétique. Cette interaction produit une augmentation du champs électrique proche et lointain, leur permettant d’améliorer la luminosité et la directivité de la lumière, confinant des champs électromagnétiques dans des directions avantageuses. Ce phénomène, appelé "résonances plasmoniques pour des nanoparticules" ouvre une porte sur une large gamme d’applications, des nouvelles techniques d’imagerie médicale à des panneaux solaires efficaces. En utilisant des techniques issues des potentiels de couches et de la théorie de la perturbation,nous proposons une étude de la dispersion d’ondes électromagnétiques par une et plusieurs nanoparticules plasmoniques, dans le cadre quasi-statique, Helmholtz et Maxwell. Nous étudions ensuite certaines applications tel que la génération de chaleur, les métasurfaces et l’imagerie super-résolue. / This thesis deals with the mathematical study of the interactions between light and certain types of nanoparticles. At the nanometer scale, metal particles such as gold or silver undergo a resonance phenomenon when their free electrons interact with an electromagnetic field. This interaction results in an enhancement of the near and far electric field, enabling them to improve the brightness and the directivity of the light, confining electromagnetic fields in advantageous directions. This phenomenon, called "plasmonic resonances for nanoparticles", opens a door to a wide range of applications, from new medical imaging techniques to efficient solar panels. Using layer potentials techniques and perturbation theory, we proposea study of the scattering of electromagnetic waves by one and several plasmonic nanoparticles in the quasi-static, Helmholtz and Maxwell framework. We then study some applications such as heat generation, metasurfaces and super-resolution.

The objective of this study is to examine core-shell type plasmonic metamaterials aimed at the development of materials with unique electromagnetic properties. The building blocks of metamaterials under study consist of gold as a metal component, and silica and precipitated calcium carbonate (PCC) as the dielectric media. The results of this study demonstrate important applications of the core-shells including scattering suppression, airborne obscurants made of fractal gold shells, photomodification of the fractal structure providing windows of transparency, and plasmonics core-shell with a gain shell as an active device. Plasmonic resonances of the metallic shells depend on their nanostructure and geometry of the core, which can be optimized for the broadband extinction. Significant extinction from the visible to mid-infrared makes fractal shells very attractive as bandpass filters and aerosolized obscurants. In contrast to the planar fractal films, where the absorption and reflection equally contribute to the extinction, the shells' extinction is caused mainly by the absorption. This work shows that the Mie scattering resonance of a silica core with 780 nm diameter at 560 nm is suppressed by 75% and only partially substituted by the absorption in the shell so that the total transmission is noticeably increased. Effective medium theory supports our experiments and indicates that light goes mostly through the epsilon-near-zero shell with approximately wavelength independent absorption rate. Broadband extinction in fractal shells allows as well for a laser photoburning of holes in the extinction spectra and consequently windows of transparency in a controlled manner. Au fractal nanostructures grown on PCC flakes provide the highest mass normalized extinction, up to 3 m^2/g, which has been demonstrated in the broad spectral range. In the nanoplasmonic field active devices consist of a Au nanoparticle that acts as a cavity and the dye molecules attached to it via thin silica shell as the active medium. Such kind of devices is considered as a nano-laser or nano-amplifier. The fabricated nanolasers were studied for their photoluminescence kinetic properties. It is shown that the cooperative effects due to the coupling of dye molecules via Au nanoparticle plasmons result in bi-exponential emission decay characteristics in accord with theory predictions. These bi-exponential decays involve a fast superradiant decay, which is followed by a slow subradiant decay. To summarize, this work shows new attractive properties of core-shell nanoparticles. Fractal Au shells on silica cores prove to be a good scattering suppressor and a band pass filter in a broadband spectral range. They can also be used as an obscurant when PCC is used as the core material. Finally, gold nanoparticles coated with silica with dye results in bi-exponential decays.

Efficient substrates for surface-enhanced Raman spectroscopy (SERS) are under constant development, since time-consuming and costly fabrication routines are often an issue for high-throughput spectroscopy applications. In this research, we use a two-step fabrication method to produce self-organized parallel-oriented plasmonic gold nanostructures. The fabrication routine is ready for wafer-scale production involving only low-energy ion beam irradiation and metal deposition. The optical spectroscopy features of the resulting structures show a successful bidirectional plasmonic response. The localized surface plasmon resonances (LSPRs) of each direction are independent from each other and can be tuned by the fabrication parameters. This ability to tune the LSPR characteristics allows the development of optimized plasmonic nanostructures to match different laser excitations and optical transitions for any arbitrary analyte. Moreover, in this study, we probe the polarization and wavelength dependence of such bidirectional plasmonic nanostructures by a complementary spectroscopic ellipsometry and Raman spectroscopy analysis. We observe a significant signal amplification by the SERS substrates and determine enhancement factors of over a thousand times. We also perform finite element method-based calculations of the electromagnetic enhancement for the SERS signal provided by the plasmonic nanostructures. The calculations are based on realistic models constructed using the same particle sizes and shapes experimentally determined by scanning electron microscopy. The spatial distribution of electric field enhancement shows some dispersion in the LSPR, which is a direct consequence of the semi-random distribution of hotspots. The signal enhancement is highly efficient, making our SERS substrates attractive candidates for high-throughput chemical sensing applications in which directionality, chemical stability, and large-scale fabrication are essential requirements.

Surface polaritons, i.e., collective oscillations of the surface charges, strongly influence the optical response at the micro- and nanoscale and have to be accounted for in modern nanotechnology. Within this thesis, certain basic phenomena involving surface polaritons are investigated by means of the semianalytical multiple-multipole (MMP) method. The results are compared to experiments. In the first part, the surface plasmon resonance (SPR) of metal nanoparticles is analyzed. This resonant collective oscillation of the free electrons in a metallic nanoparticle leads to an enhancement and confinement of the local electric field at optical frequencies. The local electric field can be further increased by tailoring the shape of the particle or by using near-field-interacting dimers or trimers of gold nanospheres. The hot spots found under such conditions increase the sensitivity of surface-enhanced Raman scattering by several orders of magnitude and simultaneously reduce the probed volume, thereby providing single-molecule sensitivity. The sub-wavelength-confined strong electromagnetic field associated with a SPR provides the basis for scattering-type near-field optical microscopy or tip-enhanced Raman spectroscopy, where the metal particle serves as a probe that is scanned laterally in the vicinity of a substrate. The presence of the latter causes a characteristic shift of the SPR towards lower frequencies. This effect originates in the near-field interaction of the surface charges on the objects. Furthermore, the excitation of higher-order modes becomes possible in case of an excitation by a strongly inhomogeneous wave, such as an evanescent wave. These modes may significantly contribute to the near field but have only very little influence on the far-field signature. Instead of using resonant probes, one may place a nonresonant probe in the vicinity of a substrate having a high density of electromagnetic surface states. This also produces a resonance of the light scattering by the system. Especially polar crystals, such as the investigated silicon carbide, feature such a high density of surface phonon polariton states in the mid-infrared spectral region, which can be excited due to the near-field interaction with a polarized particle. Thereby, a resonance is created leading to a strong increase of the electric field at the interface. In the second part of the thesis, special emphasis is put on surface plasmon polaritons (SPPs). Such propagating surface waves can be excited directly by plane waves only at patterned interfaces. This process is studied for the case of a groove. The groove breaks the translational invariance, so that the SPPs can be launched locally at the edges of the groove. Additionally, the mode(s) inside the groove are excited. These modes can basically be understood as metal-insulator-metal cavity modes. Their dispersion strongly depends on the groove width. The cavity behavior caused by the finite depth provides another degree of freedom for optimizing the SPP excitation by plane waves. Thin metallic films deposited on glass offer two different SPP waveguide modes, each of which can be addressed preferentially by a proper choice of the width of the groove. The reflection, transmission, scattering, and the conversion of the modes at discontinuities such as edges, steps, barriers, and grooves can be controlled by appropriately designing the geometry at the nanoscale. Furthermore, the excitation of SPPs at single and multiple slits in thin-film metal waveguides on glass and their propagation and scattering is shown by scanning near-field optical experiments. Such waveguide structures offer a means for transporting light in a confined way. Especially triangularly shaped waveguides can be used to guide light in sub-wavelength spaces. / Die Wechselwirkung von elektromagnetischer Strahlung mit subwellenlängenkleinen Teilchen bzw. Oberflächenstrukturen ermöglicht nicht nur eine Miniaturisierung optischer Geräte, sondern erlaubt sehr interessante Anwendungen, beispielsweise in der Sensorik und Nahfeldoptik. In der vorliegenden Arbeit werden die zu Grunde liegenden Effekte im Rahmen der klassischen Elektrodynamik mit Hilfe der semianalytischen Methode der multiplen Multipole (MMP) analysiert, und die Ergebnisse werden mit Experimenten verglichen. Im ersten Teil werden Oberflächenplasmonenresonanzen (engl. surface plasmon resonance - SPR) einzelner und wechselwirkender Metallteilchen untersucht. Die dabei auftretende resonante kollektive Schwingung der freien Elektronen des Partikels bewirkt eine deutliche Erhöhung und Lokalisierung des elektromagnetischen Feldes in seiner Umgebung. Die spektrale Position und die Stärke der SPR eines Nanoteilchens, die von dessen geometrischer Form, Permittivität und Umgebung abhängen, können nur im Grenzfall sehr kleiner Teilchen elektrostatisch beschrieben werden, wohingegen der verwendete semianalytische MMP-Ansatz weitaus flexibler ist und insbesondere auch auf größere Partikel, Teilchen mit komplizierterer Form bzw. Ensembles von Partikeln anwendbar ist. Die betrachteten einzelnen kleinen (< Wellenlänge) Goldkügelchen und Silberellipsoide besitzen eine stark ausgeprägte SPR im sichtbaren optischen Bereich. Diese ist auf eine dipolartige Polarisierung des Teilchens zurückzuführen. Höhere Moden der Polarisation können entweder als Folge von Retardierungseffekten an größeren (mit der Wellenlänge vergleichbaren) Teilchen oder bei der Verwendung inhomogener (z.B. evaneszenter) Wellen angeregt werden. Partikel, die sich in der Nähe eines Substrates befinden, unterliegen der Nahfeldwechselwirkung zwischen den (lichtinduzierten) Oberflächenladungen auf der Oberfläche des Teilchens und des Substrats. Dies führt zu einer Verschiebung der SPR zu niedrigeren Frequenzen und einer Erhöhung des lokalen elektrischen Feldes. Letzteres bildet die Grundlage z.B. der spitzenverstärkten Raman-Spektroskopie und der optischen Nahfeldmikroskopie mit Streulichtdetektion. Dasselbe Prinzip bewirkt ein stark überhöhtes elektrisches Feld zwischen miteinander wechselwirkenden Nanopartikeln, welches z.B. die Sensitivität der oberflächenverstärkten Raman-Mikroskopie um mehrere Größenordnungen steigern kann. Im Gegensatz zur SPR einzelner Nanopartikel kann die Resonanz der Lichtstreuung im Fall eines Partikels in der Nähe eines Substrats aus der durch die Nahfeldwechselwirkung induzierten Anregung elektromagnetischer Oberflächenzustände entstehen. Diese wirken ihrerseits auf das Nanopartikel zurück, wobei eine resonante Lichtstreuung beobachtbar ist. Dieser, am Beispiel einer metallischen Nahfeldsonde über einem Siliziumcarbid-Substrat analysierte, Effekt ermöglicht bei einer ganzen Klasse von polaren Kristallen interessante Anwendungen in der Mikroskopie und Sensorik basierend auf der hohen Dichte von Oberflächenphononpolaritonen dieser Kristalle im mittleren infraroten Spektralbereich und deren nahfeldinduzierten Anregung. Im zweiten Teil der Arbeit werden kollektive Anregungen von Elektronen an Metalloberflächen untersucht. Die dabei auftretenden plasmonischen Oberflächenwellen (engl. surface plasmon polaritons - SPPs) weisen einen exponentiellen Abfall der Intensität senkrecht zur Grenzfläche auf. Diese starke Lokalisierung der Energie an der Oberfläche bildet die Grundlage vieler Anwendungen, z.B. im Bereich der hochempfindlichen Detektion (bio)chemischer Verbindungen oder für eine zweidimensionale Optik (engl. plasmonics). Das Aufheben der Translationsinvarianz längs der Oberfläche ermöglicht die direkte Anregung von SPPs durch ebene Wellen. Die Abhängigkeit dieser Kopplung von der Geometrie wird am Beispiel eines Nanograbens untersucht. Dabei werden neben den SPPs ebenfalls eine oder mehrere Moden im Graben angeregt. Folglich ermöglicht die geeignete Wahl der Grabengeometrie die Optimierung der Umwandlung von ebenen Wellen in SPPs. Im - in der Praxis weit verbreiteten - Fall asymmetrisch eingebetteter metallischer Dünnschichtwellenleiter existieren zwei Moden. In Abhängigkeit von der Grabenbreite kann die eine oder die andere Mode bevorzugt angeregt werden. Die Analyse der Wechselwirkung von SPPs mit Oberflächenstrukturen, z.B. Kanten, Stufen, Barrieren und Gräben, zeigt die Möglichkeit der Steuerung der Reflexions-, Transmissions- und Abstrahleigenschaften durch die gezielte Wahl der Geometrie der "Oberflächendefekte" auf der Nanoskala und deckt die zu Grunde liegenden Mechanismen und die daraus resultierenden Anforderungen bei der Herstellung neuer plasmonischer Komponenten auf. Exemplarisch wird das Prinzip der SPP-Anregung an einzelnen und mehreren Gräben in dünnen metallischen Filmen sowie der subwellenlängen Feldlokalisierung an sich verjüngenden metallischen Dünnschichtwellenleitern unter Verwendung der optischen Nahfeldmikroskopie experimentell gezeigt.

Der externe Wirkungsquerschnitt von auf AlGaAs/InGaAlP basierenden Leuchtdioden (LEDs) ist auf Grund von Totalreflexion infolge des hohen Brechungsindex des Halbleitermaterials (n=3...4) beschränkt. Auf die Oberfläche der LED aufgebrachte metallische Nanoteilchen (MNT) können jedoch als Dipolstreuer genutzt werden, um so die Emission der LED zu vergrößern. In dieser Arbeit wurden zunächst einzelne Goldnanoteilchen verschiedener Größe auf einer solchen Leuchtdiode in zwei verschiedenen Der externe Wirkungsquerschnitt von auf AlGaAs/InGaAlP basierenden Leuchtdioden (LEDs) ist auf Grund von Totalreflexion infolge des hohen Brechungsindex des Halbleitermaterials (n=3...4) beschränkt. Auf die Oberfläche der LED aufgebrachte metallische Nanoteilchen (MNT) können jedoch als Dipolstreuer genutzt werden, um so die Emission der LED zu vergrößern. In dieser Arbeit wurden zunächst einzelne Goldnanoteilchen verschiedener Größe auf einer solchen Leuchtdiode in zwei verschiedenen Umgebungsmedien untersucht. Dabei zeigt sich eine deutliche Verstärkung der Emission, falls die Dipolresonanz des MNT bei kürzeren Wellenlängen im Vergleich zur LED-Emission liegt. Für den Fall, dass die Dipolresonanz mit der Emission überlappt oder bei größeren Wellenlängen liegt, kommt es zu einer Abschwächung. Numerische Berechnungen zeigen, dass dabei die Stärke der Quadrupolmode, welche zusätzliche Absorption hervorruft, sowie eine Rotverschiebung der Dipolresonanz bei Anregung oberhalb des kritischen Winkels der Totalreflexion eine entscheidende Rolle spielen. Mit Hilfe einer speziellen Maskentechnik, der Fischer-Pattern-Nanolithographie, können Arrays von MNT hergestellt und anschließend die MNT in Form und Größe manipuliert werden. Die zunächst dreieckige Form der Partikel führt zu einer Abschwächung der Emission, welche sich aber durch Umwandlung der MNT in Kugeln zu einer Emissionsverstärkung wendet. Dabei kann Licht, welches sonst im Substrat gefangen wäre, durch plasmonische Streuung ausgekoppelt werden. Eine Untersuchung ähnlicher Strukturen auf einem hochbrechenden, transparenten Substrat (GaP) zeigt, dass die Lage der plasmonischen Resonanzen stärker vom Abstand der Partikel abhängt, als gewöhnlich zu erwarten wäre.:1 Eigenschaften metallischer Nanoteilchen 2 Untersuchung der Lichtauskopplungsverstärkung einzelner Metalnanoteilchen auf der LED 3 Regelmäßig angeordnete metallische Nanoteilchen - Herstellung und Verstärkungseigenschaften 4 Manipulation der Größe metallischer Nanopartikel 5 Eigenschaften eines Arrays metallischer Nanopartikel auf einem hochbrechenden Substrat 6 Abschlussdiskussion / The external quantum efficiency of light-emitting diodes (LEDs) based on AlGaAs/InGaAlP is limited by total internal reflection because of the high refractive index (typically between 3 and 4) of the semiconductor. Metal nanoparticles (MNP) deposited on the surface of the LED can be used as dipole scatterers in order to enhance the emission of the LED. In this thesis, first, single gold nanoparticles of various sizes deposited on such an LED were investigated. A clear enhancement is detected as long as the dipole plasmon resonance of the particle is at a shorter wavelength than the LED emission. If the plasmon resonance coincides with the LED emission or is at a larger wavelength, the enhancement turns into suppression. Numerical simulations indicate that this latter effect is mainly caused by the particle quadrupole resonance producing extra absorption. Arrays of MNPs can be produced by a special mask technique called \"Fischer pattern nanolithography\" and manipulated in shape and size by additional steps. Originally, the MNPs produced by this technique are triangular in shape and turn out to suppress the LED emission. After transformation of the particles to spheres, a clear enhancement was detected. Light that would otherwise remain trapped inside the substrate is coupled out by resonant plasmonic scattering. Investigations on analogous structures on a transparent high-index material (GaP) indicate a stronger coupling between the particles than expected on the basis of literature data.:1 Eigenschaften metallischer Nanoteilchen 2 Untersuchung der Lichtauskopplungsverstärkung einzelner Metalnanoteilchen auf der LED 3 Regelmäßig angeordnete metallische Nanoteilchen - Herstellung und Verstärkungseigenschaften 4 Manipulation der Größe metallischer Nanopartikel 5 Eigenschaften eines Arrays metallischer Nanopartikel auf einem hochbrechenden Substrat 6 Abschlussdiskussion

<p>Plasmonics with the capability to harness electromagnetic waves at a nanoscale can be utilized for multitude of applications in ultra-compact miniature optical devices. Plasmonic metasurfaces which are artificially designed sub-wavelength structures have gained unprecedented interest in being able to engineer and effectively modulate the amplitude and phase of the incident wave. Introducing randomness to such plasmonic metasurfaces can also advance possibilities for extraordinary wave manipulation. Hence, by exploiting the plasmonic response of the ordered and disordered metasurfaces, we can design high performance devices for nanoscale optics.</p> <p>Aiming to provide a holistic solution to the current device limitations and bio-compatibility, my research focuses on non-toxic and environment-friendly coloration using plasmonic disordered metasurfaces. These structures generate a broad range of long-lasting colors in reflection that can be applied to real-life artistic or technological applications with a spatial resolution on the order of 0.3 mm or less. Moreover, my research also deals with the possibility of even concentrating energy in the smallest phase-space volume in optics in the form of coherent radiation through designing nanolasers. The study of carrier dynamics and photophysics of the gain media can be extremely beneficial towards the practicability of these lasers. This work elucidates the evolution of different competing mechanisms for coherent lasing. The dynamic study and experimental demonstration of these devices and respective materials can therefore provide a novel aspect to fundamental and applied research.</p>

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