Depuis la découverte de la magnétorésistance (MR) géante en 1988 par le groupe d'Albert Fert (prix Nobel de physique en 2007), le domaine de l'électronique de spin a connu un essor sans précédent, justifié par toutes les applications qu'elle permet d'envisager en électronique.Depuis une vingtaine d'années, il est question d'utiliser le degré de liberté de spin directement dans les matériaux semi-conducteurs avec le gros avantage par rapport aux métaux de pouvoir manipuler électriquement le spin des porteurs. L'électronique de spin dans les matériaux semi-conducteurs utilise pour coder l'information non seulement la charge des porteurs (électrons et trous), mais aussi leur spin. En associant charge et spin, on ajoute de nouvelles fonctionnalités aux dispositifs de micro-électronique traditionnels.Le premier challenge consiste à contrôler l’injection et la détection d’une population de porteurs polarisés en spin dans les semi-conducteurs traditionnels (Si, Ge).Pour cela, nous avons étudié des dispositifs hybrides de type MIS: Métal ferromagnétique/Isolant/Semi-conducteur qui nous permettent d'injecter et de détecter électriquement un courant de spin. La première partie de cette thèse concerne les dispositifs à 3 terminaux sur différents substrats qui utilisent une unique électrode ferromagnétique pour injecter et détecter par effet Hanle l’accumulation de spin dans les semi-conducteurs. Une amplification des signaux de spin extraits expérimentalement par rapport aux valeurs théoriques du modèle diffusif est à l’origine d’une controverse importante. Nous avons alors démontré que l’origine du signal de MR ou de l’amplification ne peut être expliquée par la présence de défauts dans la barrière tunnel. A l’inverse, nous prouvons la présence d’états d’interface qui peuvent expliquer l’amplification du signal de spin. De plus, la réduction de la densité d’états d’interface par une préparation de surface montre des changements significatifs comme la diminution du signal de spin.La deuxième partie de ces travaux concerne la transition vers les vannes de spin latérales sur semi-conducteurs. Dans ces dispositifs utilisant deux électrodes FM, le découplage entre l’injection et la détection de spin permet de s’affranchir des effets de magnétorésistance parasites car seul un pur courant de spin est détecté dans le semi-conducteur. Par une croissance d’une jonction tunnel ferromagnétique épitaxiée, nous avons démontré l’injection de spin dans des substrats de silicium et germanium sur isolant. En particulier nous observons un fort signal de spin jusqu’à température ambiante dans le germanium.Finalement, les prémices de la manipulation de spin par l’étude du couplage spin-orbite ont été étudiées dans les substrats d’arséniure de gallium et de germanium. En effet, nous avons induit par effet Hall de spin (une conséquence du couplage spin-orbite) une accumulation de spin qui a été sondée en utilisant la spectroscopie de muon. On démontre alors, à basse température, la présence de l’accumulation grâce au couplage entre les spins électroniques accumulés et les noyaux de l’arséniure de gallium. / Since the discovery of the giant magnetoresistance in 1988 by the group of Albert Fert (Nobel Prize in 2007), the field of spintronics has been growing very fast due to its potential applications in micro-electronics.For almost 20 years, it has been proposed to introduce the spin degree of freedom directly in the semiconducting materials. Spintronics aims at using not only the charge of carriers (electrons and holes) but also their intrinsic spin degree of freedom. In that case, spins might be manipulated with electric fields. By using both charge and spin, one might add new functionalities to traditional micro-electronic devices.Indeed, the first challenge of semiconductor spintronics is to create and detect a spin polarized carrier population in traditional semiconductors like Si and Ge to further manipulate them.For this purpose, we have used hybrid ferromagnetic metal/insulator/semiconductor devices which allow us to perform electrical spin injection and detection. The first part of this thesis deals with 3 terminal devices grown on different substrates and in which a single ferromagnetic electrode is used to inject and detect spin polarized electrons using the Hanle effect. A spin signal amplification is measured experimentally as compared to the value from the theoretical diffusive model, this raised a controversy concerning 3 terminal measurements. We demonstrate that localized defects in the tunnel barrier cannot be at the origin of the measured MR signal and spin signal amplification. Instead, we show that the presence of interface states is the origin of the spin signal amplification in all the substrates. By using a proper surface preparation and the MBE growth of the magnetic tunnel junctions, we reduce the density of interface states and show a significant modification of the spin signals.In a second part, we present the transition from 3 terminal measurements to lateral spin valves on semiconductors. In the last configuration by using two ferromagnetic electrodes, charge and spin currents are decoupled in order to avoid any spurious magnetoresistance artefacts. Using epitaxially grown magnetic tunnel junctions we can prove the spin injection in silicon and germanium. Especially, we are able to measure non local spin signals in germanium up to room temperature.Finally, we study the spin Hall effect in gallium arsenide and germanium substrates. For this propose we induce spin accumulation using the spin Hall effect (i.e spin-orbit coupling) and probe it using muon spectroscopy. We demonstrate, at low temperature the presence of spin accumulation by the coupling between nuclear spins and the electron spin accumulation.

Les isolants topologiques constituent une nouvelle classe de matériaux caractérisés par l'association d'un volume isolant et de surfaces conductrices. Avec des propriétés électroniques similaires au graphene, notamment un transport régit par des particules à énergie de dispersion linéaire couramment appelés fermions de Dirac ainsi qu'une protection topologique empêchant tout phénomène de rétrodiffusion, ces matériaux suscitent un intérêt grandissant dans la quête d'une électronique de faible consommation. En effet, la production de courants de spin non-dissipatifs et polarisés ainsi que la formation de courants de spin purs en l'absence de matériaux magnétiques constituent une partie des attentes de ces matériaux topologiques.L'objectif de cette thèse a été de démontrer expérimentalement le potentiel de l'isolant topologique HgTe pour des applications notamment dans le domaine de la l'électronique de spin ou spintronique.Pour ce faire, d'importants efforts ont été mis en œuvre pour améliorer le procédé de croissance par épitaxie par jets moléculaires.La composition chimique, la contrainte ainsi que la qualité des interfaces de la couche de HgTe ont été identifiées comme des axes majeurs de travail et d'optimisation afin d'obtenir une structure de bande inversée, l'ouverture d'un gap de volume, ainsi que pour protéger les propriétés électroniques des états de surface topologiques. Fort de ces caractéristiques, notre matériau possède à priori toutes les qualités nécessaires pour permettre de sonder les propriétés topologiques. Accéder à ces propriétés particulières est en particulier possible par des mesures d'effet Hall quantique sur des structures de type barres de Hall. La fabrication de ces dispositifs a néanmoins requis une attention particulière à cause de la forte volatilité du mercure et a nécessité le développement d'un procédé de nanofabrication à basses températures.Des mesures d'effet Hall quantique à très basses températures ont ensuite été réalisées dans un cryostat à dilution. Tout d'abord des couches épaisses de HgTe ont été mesurées et ont démontrées des mécanismes de transport très complexes mêlant les états de surface topologiques à d'autres contributions attribuées au volume et aux états de surface latéraux. La réduction de l'épaisseur des couches de HgTe a permis de limiter l'impact de ces contributions en les rendant négligeable pour les couches les plus fines. Dans ces conditions, ces structures ont affiché les propriétés attendues de l'effet Hall quantique avec notamment une annulation de la résistance. Avec ces propriétés, l'analyse en température de l'effet Hall quantique a permis de démontrer la nature des porteurs circulant sur les états de surface topologiques et de les identifier à des fermions de Dirac.Avec la mise en évidence de la nature topologique de notre système, l'étape suivante a été d'utiliser les propriétés topologiques et plus particulièrement le blocage entre le moment et le spin d'un électron pour tester le potentiel du système 3D HgTe/CdTe pour la spintronique. Premièrement, des mesures de pompage de spin ont été réalisées et ont mis en exergue la puissance de ces structures pour l'injection et la détection de spin. Deuxièmement, ces structures ont été implémentéessous la forme de jonction p-n dans l'idée de réaliser un premier dispositif de spintronique qui présente à ce jour des premiers signes de fonctionnement. / With graphene-like transport properties governed by massless Dirac fermions and a topological protection preventing from backscattering phenomena, topological insulators, characterized by an insulating bulk and conducting surfaces, are of main interest to build low power consumption electronic building-blocks of primary importance for future electronics.Indeed, the absence of disorder, the generation of dissipation-less spin-polarized current or even the possibility to generate pure spin current without magnetic materials are some of the promises of these new materials.The objective of this PhD thesis has been to experimentally demonstrate the eligibility of HgTe three dimensional topological insulator system for applications and especially for spintronics.To do so, strong efforts have been dedicated to the improvement of the growth process by molecular beam epitaxy.Chemical composition, strain, defect density and sharpness of the HgTe interfaces have been identified as the major parameters of study and improvement to ensure HgTe inverted band structure, bulk gap opening and to emphasize the resulting topological surface state electronic properties. Verification of the topological nature of this system has then been performed using low temperature magneto-transport measurements of Hall bars designed with various HgTe thicknesses. It is worth noting that the high desorption rate of Hg has made the nanofabrication process more complex and required the development of a low temperature process adapted to this constraint. While the thicker samples have evidenced very complex transport signatures that need to be further investigated and understood, the thickness reduction has led to the suppression of any additional contributions, such as bulk or even side surfaces, and the demonstration of quantum Hall effect with vanishing resistance. Consequently, we have managed to demonstrate direct evidences of Dirac fermions by temperature dependent analysis of the quantum Hall effect. The next step has been to use the topological properties and especially the locking predicted between momentum and spin to test the HgTe potential for spintronics. Spin pumping experiments have demonstrated the power of these topological structures for spin injection and detection. Moreover, the implementation of HgTe into simple p-n junction has also been investigated to realize a first spin-based logic element.

Ce travail de thèse est consacré à l’étude et au contrôle des propriétés de spin des électrons dans des structures à base de semi-conducteurs GaAs : GaAsN, GaAsBi et InGaAs. L'objectif est de donner une description fine de leurs propriétés électronique afin d'appréhender leur potentiel pour des applications en optoélectronique et spintronique. Nous avons focalisé l'étude des propriétés de spin des semi-conducteurs à base de nitrure dilué GaAsN sur les propriétés de l'interaction hyperfine entre l'électron et les noyaux des centres paramagnétiques naturellement présents dans ces matériaux. L'étude est réalisée par des expériences de photoluminescence pompe-sonde, en tirant parti du mécanisme de filtrage de spin par les centres paramagnétiques profonds présents dans le GaAsN massif : la recombinaison dépendante du spin (SDR). Nous démontrons, via l'enregistrement de la dynamique de la photoluminescence bande à bande, une nouvelle technique de détection des oscillations de spin cohérentes électron-noyau dues à l'interaction hyperfine. Ces oscillations sont observées dans l'application d'un champ magnétique externe et sans la nécessité d'utiliser les techniques de résonance de spin électronique. La caractérisation des matériaux bismures dilués GaAsBi en couches massives et en puits quantiques élaborés par épitaxie par jet moléculaire avec différentes concentrations de bismuth avec des expériences de spectroscopie de photoluminescence résolue en temps et en polarisation permet l’étude des propriétés de spin des électrons. Les résultats expérimentaux ont révélé une nette diminution du temps de relaxation de spin des électrons lorsque la fraction de bismuth augmente. Cette réduction significative du temps de relaxation de spin est liée à l'augmentation du couplage spin-orbite dans le matériau GaAsBi. La dynamique de relaxation observée est en bon accord avec le modèle de D'yakonov-Perel. Une troisième étude a porté sur le contrôle et la manipulation de spin des électrons dans les puits quantiques à semi-conducteurs III-V InGaAs/GaAs. Les hétérostructures élaborées sur des substrats d'orientation (111) présentent des propriétés de symétries particulières, qui combinées aux propriétés piézoélectriques, permettent sans application d’un champ électrique externe, de bloquer ou accélérer la dynamique de relaxation de spin. Ces observations démontrent la possibilité de contrôler le spin des porteurs à l'aide des propriétés intrinsèques de structures à puits quantiques, ce qui en fait de très bons candidats pour des applications futures de traitement et de stockage de l'information quantiques. / This thesis is devoted to the study of the electron spin properties for optoelectronic and spintronic applications of different GaAs-based semiconductor systems: GaAsN, GaAsBi, and InGaAs.The investigation of the spin properties of dilute nitride GaAsN-based semiconductors is centered on the properties of the hyperfine interaction between the electron and the nuclei at the paramagnetic centers naturally present in these compounds. The study is carried out, in the temporal domain, by a photoluminescence-based pump-probe technique and taking advantage of the spin-dependent relaxation mechanism via deep paramagnetic centers in GaAsN bulk. We demonstrate a novel detection scheme of the coherent electron-nuclear spin oscillations related to the hyperfine interaction and revealed by the band-to-band photoluminescence in zero external magnetic field and without the need of electron spin resonance techniques. GaAsBi semiconductors provide new opportunities for many optoelectronic applications thanks to possibility of greatly modulate the band gap and the spin-orbit interaction with the bismuth concentration. Using time-resolved photoluminescence spectroscopy experiment, we have characterized the optical and spin properties of bulk and quantum well GaAsBi structures elaborated by molecular beam epitaxy in a wide range of Bi-content. The experimental results revealed, on the one hand, the localization effect of exciton at low temperature and, on the other hand, the marked decrease of electron spin relaxation time when bismuth content increases. These results are consistent with Dyakonov-Perel spin relaxation mechanism whose efficiency is enhanced by the strong spin-orbit coupling interaction in GaAsBi alloy. The third study is focused on the demonstration of the control of the electron spin relaxation time in the III-V semiconductors by taking advantage of the symmetry properties allied to the piezoelectric effects in InGaAs (111)B heterostructures, without the need of any external electric field. We show that, in this system, the particular direction (111) associated with parameters related to InGaAs quantum wells such as indium concentration and quantum well width allows the control of spin electron relaxation time via piezoelectric field induced by the strain amplitude in the well. These observations demonstrate the possibility of monitoring electron spin relaxation process using intrinsic quantum confined structures, making them ideal candidates for use in quantum information storage and processing devices.

En spintronique, l’étude des hétérostructures multicouches composées d'une électrode ferromagnétique et d'une couche isolante mince, c'est-à-dire des jonctions tunnel magnétiques (JTM), est particulièrement importante. Le système canonique est le Fe/MgO/Fe où les hautes valeurs du rapport de la magnétoresistance tunnel (TMR) ont été mesurées. Le facteur crucial définissant la performance de la jonction est l’imperfection structurelle dans un dispositif réel. Dans notre travail, nous nous sommes concentrés sur des lacunes d'oxygène dans MgO. Au moyen de la théorie de la fonctionnelle de densité, nous avons étudié les propriétés électroniques de l'état fondamental des lacunes d'oxygène simples et doubles dans MgO massif, appelées respectivement centres F et M. Nous avons ensuite étudié l'impact de ces lacunes sur le transport balistique dans les jonctions magnétiques. Nous avons démontré le rôle supérieur joué par les centres M et nous avons prouvé qu'un transport cohérent, préservant le spin et la symétrie des électrons, est possible en présence de centres M. / In sprintronics, the study of multilayer heterostructures composed of a ferromagnetic electrodes and a thin insulating layer, i.e. magnetic tunnel junctions (MTJs), is of special importance. The canonical systems are MTJs made of Fe/MgO/Fe where hight tunneling mangetoresistance ratio (TMR) values were measured. The crucial factor defining the junction performance is the structural imperfection appearing in a real devices. In our work we focused in particular on oxygen vacancies in MgO. By means of density functional theory we studied ground state electronic properties of single and double oxygen vacancies, referred as F and M centers, respectively, in bulk MgO. We then switched to full junctions where we investigated the impact of vacancies on the ballistic transport. We demonstrated that M centers played a superior role and proved that coherent transport, preserving electrons spin and symmetry, is possible in presence of paired vacancies.

Nous étudions plusieurs problémes reliés aux propriétés de transport dans les systèmes corrélés. La thèse contient 3 parties distinctes, chacune d'entre elles décrivant un aspect particulier. Nous avons obtenu dans chacun des cas des résultats qui permettent une meilleure compréhension du transport. Nous étudions l'effet de la dissipation et d'une perturbation extérieure dépendant du temps sur le diagramme de phases d'un systèmes à N corps à température nulle et à température finie. En présence de perturbation dépendant du temps, la dissipation joue un rôle important dans l'évolution vers un état stable indépendant du temps. Nous utilisons le formalisme de Keldysh dans l'approximation adiabatique qui permet d'étudier le diagramme de phases du système en fonction de parameter et de la température. Dans la 2ième partie, nous étudions un concept important pour la physique des systèmes métalliques à plusieurs bandes, le concept d'hybridation, et la façon dont l'hybridation affecte la supraconductivité du métal. De façon générale, une hybridation dépendante ou non du vecteur d'onde k a tendance à détruire la supraconductivité. Nous montrons dans ce chapitre qu'une hybridation antisymétrique a l'effet inverse et renforce la supraconductivité. Nous montrons que si l'hybridation est antisymétrique, la supraconductivité a des propriétés non-triviales. Nous proposons que dans un tel système, il puisse exister des fermions de Majorana, même en l'absence de couplage spin-orbite. Le dernier chapitre de la thèse porte sur les effets du couplage spin-orbite sur le transport dans les nanostructures magnétiques. Dans les nanostructures, le couplage spin-orbite joue un rôle important en raison de la brisure de symmétrie à la surface ou aux interfaces. En particulier, nous étudions l'effet de l'interaction Dzyaloshinskii-Moriya (DM) sur le transport de spin dans un système tri-couche. Nous montrons qu'il existe une interaction DM entre les moments des couches et les électrons de conduction, et l'influence de cette interaction sur le transport est étudiée dans un modèle simplifié ou chaque couche est représentée par un point. / We study some important problems related to the transport properties of many body systems. It is divided in three parts, each one focusing in a specific topic. We obtain relevant results that improve our understanding of these systems. We investigate the effect of dissipation and time-dependent external sources, in the phase diagram of a many body system at zero and finite temperature. In the presence of time-dependent perturbations, dissipation is essential for the system to attain a steady, time independent state. In order to treat this time dependent problem, we use a Keldysh approach within an adiabatic approximation that allows us to study the phase diagram of this system as a function of the parameters of the system and temperature. We also discuss the nature of the quantum phase transitions of the system. Next, we study an important concept in the physics of metallic multi-band systems, that of hybridization, and how it affects the superconducting properties of a material. A constant or symmetric $k$-dependent hybridization in general act in detriment of superconductivity. We show here that when hybridization between orbitals in different sites assumes an anti-symmetric character having odd-parity it {it{enhances}} superconductivity. The antisymmetric hybridization in a problem study in this thesis (present in Chapter 3) allow us to propose a new system where it is possible to investigate Majorana fermions, even in absence of spin-orbit interactions. In the last part of this thesis we study the effect of spin-orbit coupling (SOC) on transport properties in magnetic nanostructures. In this system SOC plays an important role, because surfaces (or interfaces) introduce symmetry breaking which is a source of spin-orbit interaction. We study the role of Dzyaloshinshkii-Moriya (DM) interaction on spin-transport in a 3 layer system. We show that there is a DM interaction between magnetics ions in the layers and spin of conduction electrons. We study the influence of this DM interaction on transport within a simple model where each layer is represented by a point.

La spintronique antiferromagnétique est un domaine de recherche émergent dans le secteur des technologies de l'information. Ce domaine exploite la combinaison unique de propriétés dans les matériaux antiferromagnétiques. Leur grande fréquence d'excitation, leur robustesse face à des champs extérieurs, une aimantation totale nulle et la possibilité de générer de forts effets de magnéto-transport les rendent particulièrement intéressants. Le transfert de spin, le couplage spin-orbite et les effets caloritroniques constituent les phénomènes qui ont façonné une grande partie de la recherche et des développements récents en spintronique. Dans cette thèse, nous avons étudié les effets de transfert et de pompage de spin dans des antiferromagnétiques métalliques et isolants au moyen de la technique de résonance ferromagnétique, dans des tricouches du type injecteur de spin ferromagnétique - NiFe, CoFeB / (conducteur de spin - Cu / absorbeur de spin antiferromagnétique - IrMn, NiFeOx, NiO. Les mesures de la dépendance en température de la relaxation ferromagnétique ont révélé un nouvel effet de pompage de spin associé aux fluctuations linéaires lors de la transition de phase magnétique de l'antiferromagnétique, quel que soit l'état électronique et la nature du transport de spin. Cela ouvre de nouvelles voies pour un pompage de spin plus efficace, tout en fournissant une méthode polyvalente pour mesurer la température critique des films ultra-minces à aimantation totale nulle. Dans le but de mesurer à la fois les fluctuations de spin linéaires et non linéaires dans l'antiferromagnétique, nous avons effectué des mesures électriques dans une configuration de mesure du type ‘spin Hall’. Une dépendance en température non-monotone inédite de la tension dc transverse a parfois été observée. Elle est principalement associée aux propriétés d’un ferromagnétique spécifique: le Permalloy, sans rapport avec les effets de rectification de spin. Ces résultats s'ajoutent à une littérature croissante sur l'absorption d’un courant de spin, soulignant la capacité des ferromagnétiques à agir comme détecteurs de courant de spin émis à la suite de phénomènes impliquant une dynamique d’aimantation. Finalement, nous avons utilisé le couplage d'échange pour étudier et ensuite façonner les propriétés magnétiques et électriques de plusieurs antiferromagnétiques destinés à diverses applications spintroniques, y compris la lecture par magnétorésistance tunnel anisotrope. / Antiferromagnetic spintronics is an emerging research field in the area of information technology that exploits the unique combination of properties of antiferromagnets. It is their high excitation frequency, robustness against external fields, zero net magnetization and possibility of generating large magneto-transport effects that makes them so interesting. Spin transfer, spin-orbit coupling and spin caloritronics constitute the phenomena that have shaped much of the recent research and development towards pure antiferromagnetic spintronics. Here we investigate spin transfer torque and spin pumping in both metallic and insulating antiferromagnets by means of ferromagnetic resonance technique, in ferromagnetic spin injector – NiFe, CoFeB / (spin conductor – Cu) / antiferromagnetic spin sink – IrMn, NiFeOx, NiO trilayers. Temperature dependence measurements of the ferromagnetic relaxation revealed a novel spin pumping effect associated to the linear fluctuations at the magnetic phase transition of the antiferromagnet, regardless its electronic state and the nature of the spin transport. This opens new ways towards more efficient spin pumping, while providing at the same time a versatile method to probe the critical temperature of ultrathin films with zero net magnetization. Next, in an effort to probe linear as well as non-linear fluctuations in the antiferromagnet we conducted electrical measurements in spin Hall geometry. A novel non-monotonous temperature dependence of transverse dc voltage was sometimes observed, mostly associated to the properties of a specific ferromagnet: Permalloy, unrelated to spin rectification effects. These findings add to a growing body of literature on spin current absorption, highlighting the ability of ferromagnets to act as spin current detectors, in phenomena involving magnetization dynamics. Finally, we used exchange bias to investigate and subsequently engineer the magnetic and electric properties of various antiferromagnets intended for diverse spintronic applications including reading via tunneling anisotropic magnetoresistance.

L'électronique moléculaire est l'un des domaines les plus intrigants de la recherche moderne. Ce domaine pourrait produire un système de construction modulaire et évolutif pour des applications spintroniques à l'échelle nanométrique. Un exemple particulièrement prometteur est celui des aimants à une seule molécule, qui se sont déjà avérés être appropriés pour des la réalisation de spin valve et de qubit de spin. L'un des plus grands défis du domaine est l'intégration de ces objets de taille nanométrique dans des circuits complexes afin de permettre la détection et la manipulation d'états de spin moléculaires. Comme l'ont montré ces dernières années le groupe NanoSpin, les nanotubes de carbone (CNTs) peuvent servir de support pour les aimants à une seule molécule, en combinant les caractéristiques des deux constituants.Une pierre angulaire de ce projet de thèse a donc été le développement d'une technique de fabrication fiable pour des dispositifs de CNTs de haute qualité, contrôlables par de multiples électrodes de grille locales afin de permettre le contrôle local des systèmes hybrides moléculaires. Un procédé basé sur la fabrication conventionnelle à un substrat a été développé à partir de zéro, pour lequel l'optimisation de la conception des échantillons, les techniques de lithographie et de dépôt ainsi que les choix de matériaux ont dû être soigneusement incorporés afin de respecter les restrictions imposées par les conditions de croissance. Nous avons d'abord réussi à produire des échantillons CNT propres, permettant de mettre en évidence une configuration à double boite quantique, tout en ajustant des caractéristiques de type p à n. Les segments créés de cette manière peuvent être contrôlés de manière stable sur toute la longueur du dispositif et devraient donc constituer une base appropriée pour l'étude de la physique moléculaire.La matière topologique non triviale constitue une plate-forme séduisante pour étudier à la fois les principes fondamentaux et les applications possibles de la spintronique au calcul quantique. Les isolants cristallins topologiques, avec tellurure d'étain (SnTe) comme exemple principal, représentent un nouvel état au sein de ce zoo des matériaux topologiques 3D. Peu de temps après les premières réalisations expérimentales, des suggestions ont été faites sur la possibilité d’un type de supraconductivité non conventionnelle hébergé à l'interface entre la matière topologique et les supraconducteurs classiques. Les implications possibles de ces systèmes comprennent l'appariement de Cooper avec une quantité de mouvement finie dans la phase FFLO ou l’ordinateur quantique topologique, basé sur des excitations particulières, appelé quasi-particule Majorana.Ce projet de thèse visait à participer à l'enquête sur les signes de supraconductivité non conventionnelle dans SnTe. Les expériences de transport sur des couches pures dans les géométries de la barre de Hall et des dispositifs hybrides supraconducteurs, réalisés à la fois comme jonctions Josephson et SQUID, sont discutés. Un couplage étonnamment fort de SnTe au supraconducteur a été trouvé et dépendances de la supraconductivité sur les géométries des échantillons, la température et le champ magnétique ont été étudiées. La relation courant-phase a été analysée dans la limite d’effets cinétiques forts. Le couplage électrostatique et l'exposition à des micro-ondes ont été explorée, mais la physique prédominante dans de telles configurations s'est avéré être de type purement conventionnel, soulignant l’importance des améliorations sur le côté matériaux.Des mesures de champ magnétique dans le plan ont donné lieu à la signature d’un φ0-SQUID avec des transitions 0-π accordables, fournissant des preuves de possibles de transitions contrôlées de la supraconductivité triviale aux régimes de couplage non conventionnels dans SnTe. / Molecular electronics is one of the most intriguing fields of modern research, which could bring forth a modular and scalable building system for nanoscale spintronics applications. A particularly promising example are single-molecule magnets, which have already successfully shown to be suitable for spin valve or spin qubit operations. One of the biggest challenges of the field is the integration of these nanometer-sized objects in complex circuits in order to allow for detection and manipulation of moleculear spin states. As shown in recent years by the NanoSpin group, carbon nanotubes (CNTs) can serve as such type of carrier for the single-molecule magnets, combining features of both constituents.A corner stone of this thesis project was hence the development of a dependable fabrication technique for high-quality CNT devices, controllable by multiple local gate electrodes in order to enable local control of molecular hybrid systems. A process based on conventional one-chip fabrication was developed from scratch, for which optimization of sample design, lithography and deposition techniques as well as material choices had to be carefully incorporated, in order to accomodate the restrictions imposed by the CNT growth conditions on the prevention of leakage currents. We succeeded in producing clean CNT devices, which could support a double dot configuration, tunable from p- to n-type characteristics. The segments created in this way can be stabily controlled over the entire device length and should hence provide a suitable backbone to study molecular physics.Topological matter constitutes an enticing platform to investigate both fundamental principles as well as possible applications from spintronics to quantum computation. Topological crystalline insulators, with tin telluride ( SnTe ) as a prime example, represent a new state of matter within this zoo of 3D topological materials. Soon after first experimental realizations, suggestions were made about the possibility of an unconventional type of superconductivity hosted at the interface between topological matter and conventional superconductors. Possible implications of such systems include Cooper pairing with finite momentum, the FFLO phase, or topological quantum computing, based on peculiar excitations, called Majorana bound states.This thesis project aimed to participate in the investigation of signs of unconventional superconductivity in SnTe . Transport experiments on bare films in Hall bar geometries and superconducting hybrid devices, realized as both Josephson junctions and SQUIDs, are discussed. A surprisingly strong coupling of SnTe to Ta superconductor was found and dependencies of superconductivity on sample geometries, temperature and magnetic field were investigated. The current-phase relation was analyzed in the limit of strong kinetic effects. Electrostatic gating and rf exposure was explored, but predominant physics in such configurations turned out to be of purely conventional type, pointing out the importance of improvements on the material side.In-plane magnetic field measurements gave rise to the manifestation of ϕ0-SQUIDs with tunable 0−π-transitions, providing evidence for possible controlled transitions from trivial superconductivity to unconventional coupling regimes in SnTe.

Magnetic ordering of dopants in diamond holds the prospect of exploiting diamond’s unique properties in the emerging field of spintronics. Several transition metal defects have been reported to order ferromagnetically in various semiconductors, however, low Curie temperatures and lack of other fundamental material properties have hindered practical implementation in room temperature spintronic applications. In this Thesis, we consider the energetic stability of 3d transition metal doped-diamond and its magnetic ordering properties at various lattice sites and charge states using ab initio Density Functional Theory methods. We find the majority of 3d transition metal impurities in diamond at any charge state to be energetically most stable at the divacancy site compared to substitutional or interstitial lattice sites, with the interstitial site being highly unstable (by ~8 - 10 eV compared to the divacancy site). At each lattice site and charge state, we find the formation energies of transition metals in the middle of the 3d series (Cr, Mn, Fe, Co, Ni) to be considerably lower compared to those early or late in the series. The energetic stability of transition metal impurities across the 3d series is shown to be strongly dependent on the position of the Fermi level in the diamond band gap, with the formation energies at any lattice site being lower in p-type or ntype diamond compared to intrinsic diamond. Further, we show that incorporation of isolated transition metal impurities into diamond introduces spin polarised impurity bands into the diamond band gap, while maintaining its semiconducting nature, with band gaps in both the spin-up and spin-down channels. These impurity bands are shown to originate mainly from s, p-d hybridization between carbon sp 3 orbitals with the 3d orbitals of the transition metal. In addition, the 4p orbitals contribute significantly to hybridization for transition metal atoms at the substitutional site, but not at the divacancy site. In both cases, the spin polarisation and magnetic stabilization energies are critically dependent on the lattice site and charge state of the transition metal impurity. By allowing magnetic interactions between transition metal atoms, we find that ferromagnetic ordering is likely to be achieved in divacancy Cr+2, Mn+2, Mn+1 and Co0 as well as in substitutional Fe+2 and Fe+1, indicating that transition metal-doped diamond is likely to form a diluted magnetic semiconductor which may successfully be considered for room temperature spintronic applications. In addition, these charge states correspond to p-type diamond, except for divacancy Co0, suggesting that co-doping with shallow acceptors such as B ( will result in an increase of charge concentration, which is likely to enhance mediation of ferromagnetic spin coupling. The highest magnetic stabilization energy occurs in substitutional Fe+1 (33.3 meV), which, also exhibits half metallic ferromagnetic ordering at the Fermi level, with an induced magnetic moment of 1.0 μB per ion, thus suggesting that 100 % spin polarisation may be achieved in Fe-doped diamond. / Physics / D. Litt. et Phil. (Physics)

Dans le manuscrit, nous étudions l’impact des défauts sur le transport électronique dépendant du spin dans les jonctions tunnel magnétiques (JTM). Ces études ont été effectuées sur des hétérostructures possédant des barrières tunnel composé de SrTiO3, TiO2 et de MgO. Dans le cas des deux premières structures, nous montrons comment l’oxydation à l’interface induit réduction très prononcée de la magnétorésistance tunnel (TMR). Dans le cas du MgO, des études optiques sur les états induits par les défauts dans la barrière isolante ont été effectué. Nous avons montré qu’il est possible de contrôler la densité de certain type de défaut (lacune d’oxygène) en altérant les conditions de dépôts du MgO. Les études électriques et optiques effectué sur ces échantillons permettent de remonter à l’énergie des défauts au sein de la barrière. Les méthodes d’analyses des mesures électrique Î (I chapeau), qui représente la variation relative ou absolue du courant électrique en fonction de la température, permet de définir différents régime de transport à travers les jonctions CoFeB/MgO/CoFeB. Le régime intrinsèque observé à basse température s’explique par les effets de structure de bande du CoFeB et du MgO (filtrages des électrons de différente symétrie par la barrière de MgO), tandis que le régime « extrinsèque » observé aux températures intermédiaires résulte d’une activation thermique progressive des lacunes d’oxygène et est accompagné d’une réduction de la résistance ainsi que du signal TMR. Nous avons également montré dans des études préliminaires qu’une excitation optique des défauts a un impact sut le magnéto-transport. / In the manuscript it is presented how the spin-polarized transport across magnetic tunnel junctions (MTJ) is affected by presence of structural defects within the barrier and at its interfaces. Studies concern structures incorporating SrTiO3, TiO2 and MgO insulators. In case of the first two structures it is shown how interfacial oxidation results in the drastically reduced value of the tunnelmagnetoresistance (TMR). In case of the MgO barrier, extensive studies on defect sites within the crystalline network of the insulator are performed. It is shown that one may control density of certain types of oxygen vacancies by altering growth conditions of the MgO layer. Further electrical and optical studies give insight into energetical positioning of these defect sites. Extension of the Î magnetotransport analysis method from the ‘absolute’ to the ‘relative’ case reveals several regimes of transport across CoFeB/MgO/CoFeB junctions. The low-temperature ‘intrinsic’ regime is attributed exclusively to the band structure effects of the CoFeB electrodes, whereas the mid- to room-temperature ‘extrinsic’ regimes result from the gradual incidence of thermally activated defect sites on the spin-polarized transport, which is accompanied by an increased reduction of both the resistance and the TMR signal. Initial experiments show that optical excitation of the defect sites has a crucial impact on the magnetotransport.

Cette thèse s’intéresse à la fabrication de jonctions magnétiques à effet tunnel organiques. Les MTJ organiques remplacent la barrière par une molécule. Il a fallu d’abord vaincre les problèmes liés à la fabrication de ces MTJ. En effet, ce type de jonction est très fragile du point de vue de sa fabrication, car incompatible avec les solvants. Un nouveau procédé de fabrication a été mis au point. Ce procédé fait appel à de petites « billes » nanométriques dispersées à la surface d’un échantillon. Ce procédé a été utilisé avec succès. Nous avons obtenu une réponse magnétique des échantillons. Des mesures XAS et de magnéto-transport ont été menées sur des jonctions MgO. Une approche in operando innovante a été utilisée. Ces mesures ont démontré que la présence d’oxyde de fer aux interfaces limite la TMR. Pour finir, des mesures SR-PES ont été menées dans le but d’étudier la polarisation d’interface de Cu/MnPc dans le système Cu(100)//Co/Cu/MnPc. Ces mesures ont révélé que cette interface est très fortement polarisée en spin. Les structures qui apparaissent dans les spectres ne peuvent être expliquées par une simple atténuation du signal du cobalt due à la couverture de molécules. / This thesis concerns the fabrication of organic magnetics tunnel junctions. Organic MTJs replace the barrier with a molecule. First, we had to overcome the problems of MTJ manufacturing. Indeed, this type of junction is very fragile from the point of view of its manufacturing because they are incompatible with solvents. A new manufacturing process has been developed. This process uses small nanometric "beads" scattered on the surface of a sample. This method has been used successfully and we obtained a magnetic response of the samples. XAS and magneto-transport measurements were conducted on MgO junctions. An innovative in operando approach was used. These measurements revealed that the presence of oxide at the interfaces limits the TMR. Finally, SR-PES measurements were carried out in order to study the Cu/MnPc interface polarization in the Cu (100)//Co/Cu/MnPc system. These measurements revealed that this interface is strongly spin polarized. Structures appearing in the spectra cannot be explained by a simple attenuation of the cobalt signal due to molecule coverage.