Ce mémoire présente le confinement d'atomes froids dans des pièges dipolaires mis en forme par des micro-structures gravées à la surface d'un miroir, à la manière de lentilles de Fresnel.<br />Dans la première partie, nous détaillons le dispositif expérimental que nous avons mis en place pour former un piège magnéto-optique à miroir, et donnons ses caractéristiques.<br />Dans la deuxième partie, nous décrivons les moyens théoriques, numériques et expérimentaux que nous avons utilisés pour dessiner et caractériser différents motifs de lentilles. Nous étudions alors le chargement, la température et la durée de vie des atomes de Césium capturés. Plusieurs géométries sont présentées : lentilles simples (cylindriques ou circulaires), lentille à focale variable, réseaux de lentilles.<br />Un adressage dynamique de ces derniers est démontré. Quelques perspectives sont finalement dégagées, en particulier au sujet des lentilles à focales variables et d'une possibilité d'adressage magnétique des pièges.

Ce mémoire présente l'étude du déplacement collisionnel de la fréquence d'horloge du césium en présence du gaz tampon hélium ou xénon. L'introduction d'un gaz tampon dans les cellules à vapeur alcaline est nécessaire pour diminuer la largeur de raie de la résonance CPT par effet Dicke. Cependant, la présence de gaz tampon induit un déplacement quadratique de la fréquence d'horloge en fonction de la température de la cellule. Il est possible d'annuler la dépendance thermique du déplacement collisionnel en se plaçant à une température, dite d'inversion, déterminée par le ratio de gaz tampons introduits dans la cellule. Cette température est un point de fonctionnement de choix pour l'opération d'horloges atomiques miniatures et nécessite d'être de l'ordre de 90 voire 100 °C pour les applications à contraintes environnementales sévères. Nous avons mesuré les valeurs des coefficients de déplacement collisionnel de la fréquence d’horloge du césium en présence d’hélium et déterminé pour la première fois la valeur du coefficient quadratique en température. Concernant le xénon, les mesures des valeurs des coefficients de déplacement collisionnel sont incertaines en raison du caractère cubique non-attendu du déplacement collisionnel de la fréquence d’horloge du césium en présence de xénon. Ce comportement serait attribué à des interactions avec les molécules transitoires de van der Waals. Nous avons également établi qu'un mélange de gaz tampon néon-hélium permet d'obtenir des températures d'inversion supérieures à 80 °C. Des mesures dans des micro-cellules ont révélé des températures de l'ordre de 89 à 94 °C pour des mélanges à quelques pourcents d'hélium. / This thesis presents a study on collisional shift of cesium clock frequency in the presence of helium or xenon buffer gas. Introduction of buffer gas in alkaline vapour cells is necessary to narrow the CPT line-width by Dicke effect. Nevertheless, buffer gas induces a quadratic shift of the clock frequency versus temperature cell. Cancellation of collisional shift temperature dependence is possible at a so-called inversion temperature depending on the buffer gas ratio. This inversion temperature is great working point for micro atomic clocks. This temperature is required to be 90 or even 100 °C, especially to work in harsh environmental constraints. We measured collisional shift coefficients of cesium clock frequency in presence of helium buffer gas and we determined for the first time the value of the quadratic coefficient. About xenon buffer gas, the measurement of collisional shift coefficients is more difficult because of non-expected cubic behavior of collisional clock frequency shift which could be linked to the interaction with van der Waals molecules. We established that a neon-helium buffer gas mixture could allow an inversion temperature superior to more than 80 °C. Inversion temperatures from 89 to 94 °C are measured in cesium vapor microcells filled with a mixture containing a few percent of helium.

Dans le combustible nucléaire UO2, utilisé dans les réacteurs à eau pressurisée (REP), le Cs, élément volatil compte parmi les produits de fission (PF) les plus abondamment produits. De plus, l’isotope 137Cs est connu pour être particulièrement radiotoxique. En cas d’accident, le relâchement de cet isotope est donc problématique et son étude est cruciale pour la sûreté nucléaire. En France, l’IRSN (Institut de Radioprotection et de sureté nucléaire) développe des codes de prédictions du relâchement des PF depuis le combustible, tels que MFPR (Module for Fission Product Release). Ces codes nécessitent d’être alimentés par des données fondamentales sur le comportement des PF. Ainsi, la connaissance des coefficients de diffusion de ces éléments dans la matrice combustible en fonction de la température et de l’atmosphère (pouvant oxyder le combustible en UO2+x) est primordiale. Dans ce contexte, l’objectif de cette thèse, menée en collaboration avec l’IRSN, est d’étudier la migration du Cs dans le dioxyde d’uranium stœchiométrique et sur-stœchiométrique, en conditions représentatives d’un fonctionnement normal et accidentel d’un REP, avec et sans la présence de Mo. Ce dernier est un PF abondamment produit qui agit comme tampon d’oxydation du combustible et est capable d’avoir des interactions chimiques avec le césium. De telles interactions pourraient affecter le comportement du Cs, et donc son relâchement depuis le combustible. Il a donc été nécessaire d’envisager les éventuelles interactions entre le Cs et le Mo dans le cadre de notre étude. La démarche expérimentale a consisté à simuler la présence de Cs et/ou Mo dans des pastilles d’UO2 ou d’UO2+x. par implantations ioniques des isotopes stables 133Cs et/ou 95Mo. Des recuits à haute température (950-1600°C) sous atmosphère contrôlée ou des irradiations en régime électronique couplées en température ont ensuite été réalisés, permettant d’induire la migration du Cs et du Mo. La spectrométrie de masse à ionisation secondaire (SIMS) a été utilisée pour suivre l’évolution des profils de concentration des éléments implantés, permettant d’extraire les coefficients de diffusion apparents du Cs dans UO2 et UO2+x en fonction des différents traitements. Une étude complémentaire de la microstructure a été réalisée par spectroscopie Raman et microscopie électronique en transmission (MET). Le Cs est très mobile dans UO2 sous atmosphère réductrice même si une partie et piégée sous forme de bulles à faible profondeur. Nous avons mis en évidence que la présence de Mo diminuait fortement cette mobilité. La même tendance est observée dans UO2+x sous atmosphère oxydante. Néanmoins les mécanismes d’immobilisation du Cs par le Mo diffèrent selon les conditions redox de recuit. En atmosphère réductrice, les expériences MET ont montré la formation de paires bulles de Cs-précipités métalliques de Mo dans les échantillons co-implantés. En atmosphère oxydante, l’absence de mobilité du Cs pourrait être liée à l’oxydation du Mo rendant possible des interactions chimiques Cs-Mo. Pour la première fois, des potentiels semi-empiriques ont été utilisés pour réaliser des calculs de dynamique moléculaire sur la diffusion du Cs et du Mo dans UO2 et UO2+x. Ces calculs nous ont aussi permis de caractériser les mécanismes de diffusion de l’oxygène dans ces matériaux en présence de ces deux PF / In the nuclear fuel UO2, which is widely used in Pressurized Water Reactor (PWR), Cs is a volatile element and is one of the most abundant fission product (FP). Furthermore, 137Cs is known to be highly radiotoxic. During a hypothetical accident, release of Cs would be particularly problematic for the environment. Hence, study of this element is of major concern for nuclear safety. To assess this issue, the French nuclear safety institute (IRSN) develops codes to predict FP release from nuclear fuel in normal and accidental conditions. This code requires fundamental data on FP behavior such as diffusion coefficient of these elements in UO2 as a function of temperature and atmosphere conditions (leading to UO2+x formation in oxidative conditions). The aim of this PhD, supported by the IRSN, is to study Cs migration in stoichiometric and hyper-stoichiometric uranium dioxide with and without the presence of Mo, in normal and accidental conditions of a PWR. This latter element is also an abundant FP, which is important to consider because it acts as an oxygen buffer in the fuel and may interact chemically with Cs. Such interactions may affect Cs behavior, hence its release from the fuel. Therefore, Cs-Mo interactions are considered in our study. The experimental procedure consists in simulating the Cs and/or Mo presence in UO2 and UO2+x pellets by ion implantation of stable isotopes 133Cs and/or 95Mo. Then, high temperature annealing (950 °C - 1600 °C) under controlled atmosphere or electronic excitations induced by irradiation coupled with temperature are performed to induce Cs and Mo migration. Secondary Ion Mass Spectrometry (SIMS) is used to follow the concentration profile evolution of these elements, allowing extracting effective diffusion coefficients of Cs in UO2 and UO2+x as a function of irradiation or thermal treatment. Microstructure characterizations were made by Raman spectroscopy and transmission electron microscopy (TEM). We show that Cs is mobile in UO2 under reducing atmosphere, even though some of the Cs is trapped in Cs-bubbles located near the surface. We evidence that Mo presence prevents Cs to be mobile. The same tendency is observed in UO2+x under oxidizing atmosphere. Nevertheless, Cs immobilization mechanisms in presence of Mo vary upon redox conditions used during annealing. In reducing conditions, TEM experiments showed formation of Cs bubbles associated with Mo metallic precipitates in co-implanted samples. In oxidative conditions, absence of Cs mobility could be explained by Mo oxidation leading to possible Cs-Mo chemical interactions. For the first time, semi-empirical potentials were used to perform molecular dynamic (MD) calculations on Cs and Mo diffusion in UO2 and UO2+x. These simulations also allowed characterizing oxygen diffusion mechanisms in these matrixes in presence of Cs and Mo

Ce travail de thèse porte sur la conception, la réalisation et l'étude de sources laser à semi-conducteur de haute cohérence, émettant à 894 nm, pour application aux horloges atomiques Césium compactes pompées optiquement, dans un contexte de développement industriel. Nous nous intéressons plus particulièrement aux lasers à émission par la tranche, dits "Distributed-Feedback" (DFB), pompés électriquement. L'objectif est d'obtenir un laser monomode en fréquence, à faible seuil, à rendement optique élevé et de largeur de raie inférieure à 1 MHz. Nous traitons d'abord de la conception et de la caractérisation au 1er ordre des diodes DFB, jusqu'à leur mise en modules pour horloge, puis nous effectuons une étude approfondie des propriétés physiques de l'émission laser en terme de cohérence temporelle, en introduisant une nouvelle méthode universelle de caractérisation du bruit de fréquence optique. Enfin, nous nous intéressons aux propriétés spectrales de l'émission en configuration d'asservissement sur une raie de fluorescence du Césium ("Dither-Locking"). Nous montrons que les propriétés intrinsèques du composant satisfont aux exigences du système industriel tel qu'il a été défini lors de l'étude. / This PhD work deals with the design, the fabrication and the study of high-coherence semiconductor laser sources emitting at 894 nm, for application to compact, optically-pumped cesium atomic clocks in an industrial context. We are particularly interested in the electrically pumped "Distributed-Feedback" in-plane laser diodes (DFB). The aim is to obtain a low-threshold, single-mode laser with high optical efficiency and a linewidth of less than 1 MHz. We first deal with the design and first-order characterization of the DFB diodes until they are put into modules for the clock. We then carry out an in-depth study of the physical properties of the laser emission in terms of coherence time. For that purpose, a new universal method for characterizing the optical frequency noise is introduced. Finally, we look further into the spectral properties of the emission in a servo configuration on a fluorescence line of the cesium ("Dither-Locking"). We show that the intrinsic properties of the component satisfy the requirements of the industrial system as defined in the study.

Les faisceaux d’électrons et d’ions sont au cœur de nombreuses techniques instrumentales servant à explorer, analyser et agir sur des matériaux à l’échelle du micromètre au nanomètre (Microscopie électronique, spectrométrie d’électrons, techniques de « FIB »). Les limites de résolution spatiale et énergétique de ces techniques dépendent en grande partie des propriétés des sources qu’elles utilisent et en particulier de leur température de fonctionnement. De fait, depuis plus de 10 ans, le potentiel des atomes froids ionisés comme nouveau type de source d’électrons ou d’ions est intensivement exploré.Le projet expérimental réalisé au LAC et décrit dans cette thèse utilise un jet d’atomes de césium issu d’un piège magnéto-optique à deux dimensions. La température transverse du jet est de l’ordre de 100 µK. Malgré cela, le jet est encore trop divergent après la sortie de la zone de refroidissement pour notre expérience. Afin guider le jet d’atomes jusqu’à la zone d’ionisation, nous avons étudié une méthode particulière de guidage dipolaire. L’utilisation d’un seul laser convenablement réglé nous a permis de guider et pousser les atomes du jet en même temps tout en limitant le chauffage. Nous avons ainsi pu compresser avec ce laser pousseur-guideur le jet d’atomes sur un diamètre de 400 µm à 60 cm de la zone de refroidissement du PMO-2D.Le jet est ensuite ionisé par la méthode d’ionisation en champ électrique statique d’atomes de Rydberg. Les atomes sont tout d’abord excités par laser sur un état de Rydberg (n~30) en présence d’un champ électrique uniforme et homogène. Les atomes du jet ainsi excités voyagent vers une zone présentant un fort gradient de champ où ils vont alors s’ioniser autour de la même valeur de potentiel, réduisant ainsi la taille de la zone d’ionisation et donc de la dispersion en énergie potentielle initiale du faisceau d’électron. La probabilité d’ionisation des atomes dans le champ dépend grandement de l’état de Rydberg préalablement excité. Le choix de l’état de Rydberg optimal, i.e. qui a une probabilité d’ionisation la plus grande possible, nécessite une étude de l’ionisation des états de Rydberg du césium. Un modèle à deux niveaux est présenté dans cette thèse qui permet de retrouver le comportement d’ionisation d’état de Rydberg observé expérimentalement. Ce modèle simple nous a permis de comprendre quel type d’état nous devions exciter. Enfin une étude expérimentale est également présentée. / Electron and Ion beams are at the base of many instrumental techniques used to explore, to analyse and to modify materials from the micrometer to the manometer scale (Electronic Microscopy, Electron Spectrometry, Focused Ion beams techniques…). Spatial and Energetic resolutions of these techniques are strongly dependent on its source‘s properties and particularly their working temperature. In fact, for more than ten years, the potential of ionised cold atoms have been intensively studied. Our experiment at LAC, described in this thesis, uses a 2 dimensional magneto-optical trap (2D-MOT) to create a caesium atomic beam. The transverse temperature of the beam is around 100 µK. Despite this, the beam is still too divergent after exiting the cooling area. To guide the atomic beam up to the ionisation area, we have studied and implemented a particular method of dipolar guiding. The use of a unique laser properly set allowed us to push and guide altogether the atoms of the beam while limiting the heating effect. Thus, we have managed to compress the atomic beam’s size to 400 µm at 60 cm from the output of the MOT.Afterward, the atomic beam is ionised by the method of Rydberg (static) field ionisation. The atoms are firstly excited by laser on a Rydberg state (n~30) as a static homogeneous and uniform electric field is applied. The excited atoms of beam travel therefore to a high-gradient field area where they ionise around the same electric potential value, therefore reducing the ionisation area’s size and the initial potential energy spread of the electron beam. The ionisation probability of the atoms in the field depends greatly on the excited Rydberg state. The choice of an optimal Rydberg state , i.e. with the highest probability of ionisation, needs better knowledge of the ionisation of cesium Rydberg states. A two levels model us to describe the ionisation behaviour of some Ryberg. This simple models helps to understand what kind of states we want to excite in order to optimise the ionisation area‘s size. An experimental study of cesium Rydberg states is also presented.

Alors que toutes les expériences de violation de la parité (PV) dans les transitions atomiques très interdites utilisent jusqu'ici la détection par fluorescence, notre expérience est de type pompe-sonde avec détection du signal PV directement sur un faisceau sonde transmis. Un faisceau laser impulsionnel de polarisation linéaire ε_1 excite les atomes de césium sur la transition 6S-7S dans un champ électrique colinéaire E parallèle à k_ex. Le faisceau sonde (k_pr parallèle à k_ex) de polarisation linéaire ε_2 accordé sur la transition 7S-6P3/2 est amplifié. La petite asymétrie (de l'ordre de 10^-6) dans le gain qui dépend du sens du tnèdre (E, ε_1, ε_2) est la manifestation de l'effet PV. On la mesure par une apparente rotation de la polarisation sonde, impaire en E, dans un polarimètre utilisé en mode équilibré. La mise en oeuvre de nouveaux critères de sélection nous permet de discriminer le vrai signal PV de fausses rotations dues à des interférences électromagnétiques, aux effets géométriques, aux imperfections des polarisations pompe et sonde, ou à la présence de champs électriques ou magnétiques transverses. Ces critères de sélection exploitent la symétrie du signal PV - dichroisme linéaire - et la symétrie de révolution de l'expérience. Ceci permet non seulement de rejeter de faux signaux mais aussi d'identifier les mécanismes en jeu, la nature des défauts et de déterminer leur grandeur. Le rapport signal-sur-bruit actuel permet d'entreprendre des mesures PV à la précision statistique de 10%. Une mesure à 1% nécessite des améliorations. Nous avons démontré deux voies possibles. La première exploite l'amplification de l'asymétrie à fort gain, l'un des atouts majeurs de notre méthode de détection basée sur l'émission stimulée. La seconde combine l'augmentation de l'intensité sonde incidente et l'usage d'une lame dichroique amplifiant de petites rotations de polarisation.

Une connaissance précise des propriétés de collision entre atomes froids est essentielle pour l'étude de la condensation de Bose-Einstein ou la formation de molécules froides. Dans ces expériences, les phénomènes importants ont lieu principalement à des distances interatomiques grandes, c'est-à-dire dans la zone asymptotique. Nous avons développé une méthode purement asymptotique qui nous permet de décrire les propriétés collisionnelles des atomes alcalins froids sans avoir recours à la partie interne des potentiels moléculaires, qui est connue avec une précision moindre. Le point clé de la méthode est l'utilisation des lignes de noeuds, qui sont des lignes joignant les noeuds des fonctions d'onde radiales successives proches du seuil de dissociation du fondamental. Dans le cadre de l'approximation de Born-Oppenheimer, l'utilisation de ces lignes de noeuds, obtenues par intégration de l'équation de Schrödinger radiale dans la zone asymptotique uniquement, fournit un moyen simple pour déterminer des longueurs de diffusion à partir des positions expérimentales de niveaux liés. La méthode a ensuite été étendue au cas des potentiels couplés. Elle apparaît comme une véritable méthode paramétrique dans laquelle quelques paramètres décrivant des lignes de noeuds bien choisies remplacent la partie interne des potentiels. Ces paramètres sont ajustés sur des résultats expérimentaux. Une fois ces paramètres connus, toutes les propriétés de collision telles que les longueurs de diffusion, les décalage en fréquence des horloges atomiques ou encore les résonnances de Feshbach induites par un champ magnétique, peuvent en principe être déduites. Cette méthode a été utilisée pour obtenir les propriétés de collision des atomes de sodium et de césium ultrafroids.

Cette thèse est consacrée à l'étude expérimentale des réseaux optiques brillants dans des situations où le potentiel lumineux perd partiellement ou totalement ses propriétés de périodicité spatiale. Elle s'inscrit dans le domaine du refroidissement d'atomes par laser tout en étudiant des systèmes qui partagent leurs propriétés de symétrie avec les quasicristaux (structures ordonnées non périodiques découvertes en physique des solides).<br /><br />Nous décrivons comment obtenir des potentiels lumineux quasi-périodiques et nous expliquons comment nous avons refroidi et piégé des atomes de césium dans des réseaux optiques incommensurables, dans des super-réseaux optiques (potentiels lumineux modulés à grande échelle) et dans des quasicristaux<br />optiques avec une symétrie rotationnelle d'ordre cinq.<br /><br />Nous avons caractérisé ces nouveaux systèmes physiques par des techniques de temps de vol, de spectroscopie pompe-sonde, de diffraction de Bragg et d'imagerie directe. Nous avons ainsi obtenu des informations sur la température cinétique, sur<br />le mouvement des atomes dans les puits de potentiel lumineux, sur la distribution de densité atomique (ordre à grande échelle) et sur les propriétés de transport des réseaux optiques quasi-périodiques.<br /><br />Dans une dernière partie de la thèse, nous avons effectué une étude<br />numérique par simulation Monte-Carlo semi-classique des réseaux optiques périodiques et quasi-périodiques à trois dimensions. Les résultats de ces simulations sur la température, la localisation et les propriétés de transport sont en bon accord qualitatif avec les expériences. Ces simulations ont permis d'améliorer notablement la compréhension du comportement des atomes dans ce nouveau type de réseau optique.

Nous étudions les performances et limites de cellules à césium en<br />saphir pour une expérience de physique atomique visant à une mesure précise<br />d'un effet de violation de parité (PV) associé à l'échange du boson Zo<br />dans l'atome de césium. Une telle mesure permet un test à très basse énergie du<br />modèle standard électrofaible. Il s'agit d'une expérience pompe-sonde sur le<br />système 6S1/2-7S1/2-6P3/2, menée en régime impulsionnel, dans une<br />vapeur dense de césium (2.10^14 atomes/cm3), soumise à un champ<br />électrique E= (2kV/cm) statique à<br />l'échelle des impulsions laser. <br /><br />Dans la configuration étudiée avant cette thèse (champ E appliqué selon<br />la direction de propagation des faisceaux) les cellules en saphir ont permis de<br />dépasser plusieurs limites rencontrées auparavant avec les cellules en verre:<br />(i) totale immunité des fenêtres aux conditions de l'expérience (ii)<br />destruction thermique des dimères Cs2 en surchauffant la vapeur (iii)<br />production désormais possible du champ E dans la cellule avec des<br />électrodes externes, attestant la réduction des courants surfaciques internes.<br />Il apparaît cependant une émission d'électrons par les fenêtres, induite par<br />l'impulsion laser d'excitation, et on met en évidence une multiplication des<br />charges au cours de leur accélération dans le champ électrique. Les<br />perturbations associées à la charge d'espace et au courant électronique<br />limitent actuellement la précision des moyennages PV dans cette configuration.<br />Nous avons ensuite exploré une nouvelle configuration expérimentale, où le<br />champ électrique est perpendiculaire aux faisceaux. Cela a été réalisable<br />facilement avec l'utilisation d'électrodes externes, exploitables avec les<br />cellules en saphir. Les premières études expérimentales ont permis de dégager<br />les conditions de mesure et de calibration d'orientations atomiques<br />longitudinale et transverse (en utilisant la précession de Larmor) dans l'état<br />7S, par polarimétrie pompe-sonde impulsionnelle, en exploitant la détection par<br />émission stimulée. Nous avons par ailleurs mis en oeuvre une mesure atomique<br /> in situ du champ électrique, utilisable dans les deux configurations<br />expérimentales. Cette mesure est indispensable pour exploiter les mesures PV en<br />configuration longitudinale.

Le dioxyde de carbone supercritique (SF-CO2) a été choisi afin d'étudier l'extraction en milieu supercritique d'ions métalliques tels que le césium et l'uranium. Un intérêt particulier a été porté au rôle de l'eau lors de ces extractions ainsi qu'à son interaction avec des agents chélateurs (AC). En première partie, les éthers couronne ont été choisis comme AC du césium et leur interaction avec l'eau a été étudiée dans le SF-CO2 en utilisant la spectroscopie InfraRouge à Transformée de Fourier (IR-TF). La configuration sandwich entre deux éthers couronne et une molécule d'eau a été observée dans le SF-CO2. Pour les configurations simple et pontée, l'équilibre a été défini et l'enthalpie de formation de la liaison hydrogène a été calculée. Ces résultats ont ensuite été comparés à ceux obtenus dans des mélanges de CHCl3 et de CCl4 en utilisant la spectroscopie à Résonance Magnétique Nucléaire (RMN). Pour conclure cette première partie, le rôle de l'eau a été étudié lors de l'extraction du picrate de césium par le DCH18C6 et les constantes d'équilibre ont été calculées. Dans une deuxième partie, l'extraction de l'uranium a été étudiée dans le SF-CO2. Des complexes de Phosphate de TriButyle (TBP), d'eau et d'acide nitrique ont été utilisés comme AC et oxydants. L'IR-TF a été utilisée pour étudier l'interaction entre le TBP et l'eau dans le SF-CO2. Ces résultats ont été comparés à ceux trouvés dans le CHCl3 en utilisant la RMN. Cette même spectroscopie a été utilisée pour comprendre les interactions entre l'acide nitrique, le TBP et l'eau, seuls puis dissous dans du CHCl3. La formation de microgouttelettes d'acide et d'eau dues à l'effet anti-solvant a été observée et quantifiée. Pour conclure ce travail de thèse j'ai réussi à optimiser l'extraction et la récupération d'uranium enrichi provenant de cendres d'incinération de déchets de fabrication de combustible nucléaire. Un complexe de TBP, d'eau et d'acide nitrique dissous dans du SF-CO2 a été utilisé à cette fin.