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Etude du comportement des gaz de fission dans le dioxyde d'uranium : mécanismes de diffusion, nucléation et grossissement de bulles

Michel, Amelie 13 December 2011 (has links) (PDF)
Lors de l'irradiation en réacteur du combustible, sont générés des gaz de fission, principalement xénon et krypton, soumis à plusieurs phénomènes : la diffusion et la précipitation. Ces différents phénomènes peuvent avoir des conséquences néfastes sur les propriétés physico-chimiques du combustible et sur son comportement en réacteur. L'objectif de ce travail est d'améliorer la compréhension du comportement des gaz de fission en identifiant les mécanismes régissant les phénomènes de diffusion, de nucléation et de grossissement de bulles. Pour ce faire, des études à effets séparés ont été mises en place couplant des irradiations/implantations aux ions à des caractérisations fines sur Grands Instruments. L'influence de plusieurs paramètres tels que le type de gaz, sa concentration et la température a été mise en évidence. L'interprétation des mesures de relâchement réalisées par Spectrométrie de Désorption Thermique au CENBG de Bordeaux, a permis de déterminer des coefficients de diffusion du xénon et du krypton dans le dioxyde d'uranium. Un mécanisme de nucléation hétérogène sur les germes de défauts a été démontré à l'aide d'expériences sur la plate-forme JANNuS d'Orsay couplant un implanteur, un accélérateur et un Microscope Electronique en Transmission (MET). Enfin, des caractérisations par MET et par spectroscopie d'absorption X d'échantillons implantés en gaz et recuits ont mis en évidence le grossissement des bulles par capture d'atomes de gaz et de lacunes.
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Diffusion thermique et sous irradiation du chlore dans le dioxyde d'uranium

Pipon, Yves 13 December 2006 (has links) (PDF)
Ce travail concerne l'étude de la migration du 36Cl, produit d'activation, dans le dioxyde d'uranium. Nous avons simulé la présence de 36Cl par l'implantation d'une quantité de 37Cl comparable à la concentration de chlore présente à l'état d'impureté. Afin d'évaluer les propriétés de diffusion du chlore dans le combustible, nous avons procédé à deux types d'expériences :<br />- l'influence de la température a été étudiée en effectuant des recuits thermiques dans une gamme de température comprise entre 900 et 1300°C ; nous avons montré que le chlore implanté était mobile dès 1000°C et déterminé une énergie d'activation de 4,3 eV ;<br /><br />- l'influence de l'irradiation par des produits de fission a été étudiée en irradiant les échantillons avec des ions 127I (énergie de 63,5 MeV). Nous avons pu déterminer que la diffusion du chlore implanté sous irradiation et dans la gamme de température 30 – 250°C n'était pas purement athermique. Nous avons calculé un coefficient de diffusion sous irradiation D250 °C de l'ordre de 10^(-14) cm^2s^(-1).<br />Nous avons montré l'importance des défauts d'implantation et d'irradiation qui constituent notamment des chemins préférentiels pour un transport rapide du chlore. Les calculs ab-initio effectués en complément de l'étude expérimentale montrent que le site préférentiel du chlore est un site substitutionnel. Cela nous permet de penser que le mécanisme de diffusion du chlore est un mécanisme atomique de type Frank-Turnbull ou bien un mécanisme de diffusion par paires « lacune / chlore ».
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Approche micromécanique du comportement du combustible dioxyde d'uranium / Micromechanical approach of behavior of uranium dioxide nuclear fuel

Soulacroix, Julian 06 October 2014 (has links)
Le dioxyde d'uranium (UO2) est le combustible de référence pour les réacteurs nucléaires à eau pressurisée. Notre étude traite de la compréhension et de la modélisation du comportement mécanique, dans les domaines basse température (rupture fragile) et haute température (déformation viscoplastique), à l'échelle de la microstructure. Dans un premier temps est présentée une étude des propriétés géométriques des polycristaux en général et du polycristal d'UO2 en particulier. Nous montrons que nous pouvons reproduire des agrégats polycristallins réalistes et économes en nombre d'éléments. Pour améliorer les connaissances du comportement de ce matériau dans le domaine de rupture fragile, nous avons développé une méthode expérimentale permettant de mieux comprendre le phénomène de rupture fragile à l'échelle du grain. Nous montrons que la rupture est entièrement intragranulaire et que les plans {100} semblent être les plans préférentiels pour cette rupture. Les résultats expérimentaux obtenus sont directement utilisés pour formuler une loi de comportement de rupture fragile intragranulaire à l'échelle du cristal, utilisée ensuite dans des calculs de rupture fragile sur un polycristal tridimensionnel. Le calcul est réalisé en champ complet, donnant ainsi accès à l'amorçage et à la propagation de la fissure à travers les grains. Enfin, nous avons développé une modélisation du comportement de l'UO2 dans le domaine viscoplastique. Nous présentons tout d'abord une loi de comportement à l'échelle macroscopique qui inclut un effet de vieillissement par migration de défauts vers les dislocations. Dans un second temps, nous avons développé une loi de comportement de type plasticité cristalline adaptée à l'UO2, incluant les effets de rotation de réseau. Nous présentons des exemples de calculs sur polycristaux. / Uranium dioxide (UO2) is the reference fuel for pressurized water nuclear reactors. Our study deals with understanding and modeling of mechanical behavior at the microstructure scale at low temperatures (brittle fracture) and high temperature (viscoplastic strain). We have first studied the geometrical properties of polycrystals at large and of UO2 polycrystal more specifically. As of now, knowledge of this behavior in the brittle fracture range is limited. Consequently, we developed an experimental method which allows better understanding of brittle fracture phenomenon at grain scale. We show that fracture is fully intra-granular and {100} planes seem to be the most preferential cleavage planes. Experimental results are directly used to deduce constitutive equations of intra-granular brittle fracture at crystal scale. This behavior is then used in 3D polycrystal simulation of brittle fracture. The full field calculation gives access to the initiation of fracture and propagation of the crack through the grains. Finally, we developed a mechanical behavior model of UO2 in the viscoplastic range. We first present constitutive equations at macroscopic scale which accounts for an ageing process caused by migration of defects towards dislocations. Secondly, we have developed a crystal plasticity model which was fitted to UO2. This model includes the rotation of the crystal lattice. We present examples of polycrystalline simulations.
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Étude par diffraction des rayons X des déformations induites par irradiation/implantation d'ions dans le dioxyde d'uranium / Study by X-ray diffraction of the strains induced by irradiation/ion implantation in uranium dioxide

Richard, Axel 22 November 2012 (has links)
En conditions de stockage définitif, la désintégration a des radionucléides (produits en réacteur) induit desdommages dans le combustible nucléaire usé. Cet endommagement, et les déformations associées, doivent êtreétudiés pour évaluer correctement la tenue et l'évolution à long terme des pastilles de combustible. La démarcheproposée dans cette thèse pour réaliser cette étude consiste :- à simuler la désintégration a par une implantation d'ions hélium dans une couche fine, en surface depolycristaux d'U02 j- à mesurer les déformations qui en résultent par des techniques de diffraction aux rayons X : la macrodiffractionpour une mesure moyenne dans la couche implantée, la microdiffraction, produite par un rayonnementsynchrotron, pour des mesures très localisées, à l'intérieur des grains d'un polycristal d'U02.L'étude des déformations en fonction de la dose implantée permet de d'évaluer les effets des dégâts d'irradiationsur des durées de stockage de plusieurs milliers d'années.De nouvelles méthodes d'analyse ont été mises au point pour interpréter automatiquement les milliers de clichésde microdiffraction et en déduire la mesure des déformations dans la couche implantée. Un modèle mécaniquea été construit pour rendre compte des mesures avec une grande précision, équivalente à la précision expérimentale.Ce modèle permet de mesurer le gonflement induit par les dommages d'irradiation pour des endommagementsallant jusqu'à 0,77 dpa. Les valeurs mesurées sont comparables à des résultats de la littérature, obtenus sur despastilles auto-irradiées. Il a également permis de quantifier l'augmentation avec l'endommagement de l'anisotropieélastique de l'U02.La microdif / During long term storage of spent nuclear fuel, the a-decays of radionuclides produced by the in-pile irradiationinduces damages in pellets. These damages, and the resulting strains, must be studied in order to assess correctlythe long term evolution of fuel pellets. The approach chosan here is :- to simulate the a-decays by He ion implantation j- to measure the resulting straÏns using X ray diffraction techniques : macrodiffraction for average measurements,and synchrotron radiation based micro diffraction for local measurements inside grains.The study of strains as a function of ion implantation Huency enables to evaluated irradiation damages overthousands of storage yearB.New analytical methods have been developed to automatically interpret thousands of microdiffraction patterns,and to deduce strain into the implanted layer. Mechanical modeling bas been used to accurately predictmeasurements. This model enables to measure the isotropie swelling induced by helium implantation in a lowdamage range (below 0.77 dpa). Measured values are close to results previously reported in literature on selfirradiated pellets. This model also allowed to quantify the increase with damage of U02 elastic aniBOtropy.X ray microdiffraction is a powerful technique to map the strRin fields within grains. This enables to study theinfluence of neighboring grains on the measured straÏns. This influence remains negligible (below the measurementaccuracy) for low depth helium implantation (60 keV). For deeper belium implaotations (500 aod 1500 keV), thisis not anymore the case : strains are very heterogeneous in the vicinity of gYRin boundaries.
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Etude à l'échelle atomique de la plasticité et de la sur-stœchiométrie dans le dioxyde d'uranium / Atomic stacle study of plasticity and hyperstoichiometry in uranium dioxide

Soulié, Aurélien 02 October 2018 (has links)
L’objectif de ce travail consiste d’une part à étudier la plasticité dans le dioxyde d’uranium en décrivant à l’échelle atomique le mécanisme de glissement des dislocations, et d’autre part à étudier l’oxyde sur-stœchiométrique en déterminant les configurations atomiques et les relations structurales des phases se formant sur le diagramme en fonction de la stœchiométrie O/U et de la température. Nous réalisons pour cela des simulations à l’échelle atomique par minimisation d’énergie et par dynamique moléculaire à l’aide d’un potentiel empirique complexe à charges variables, autorisant des modifications de charges d’ions en fonction de leur environnement local. Cette étude nous a permis dans un premier temps de caractériser la plasticité dans les monocristaux d’UO₂ en montrant qu’elle est produite dans les plans de glissement principaux {100} par glissement thermiquement activé de dislocations coin à basse température par un procédé de germination et de croissance de paires de décrochements sur ces dislocations. Dans un second temps, le même potentiel empirique nous a permis de préciser à l’échelle atomique la structure de la phase désordonnée UO₂₊ₓ à haute température et l’évolution en fonction de la température de la structure de la phase ordonnée U₄O₉₋ᵧ. Nous donnons alors une description atomistique d’une partie du diagramme de phase. Ainsi, l’outil que nous utilisons, un potentiel à charges variables, nous a permis de mieux comprendre les propriétés de l’UO₂ et d’une façon plus générale, nous prouvons que ce type d’outil est prometteur complémentaire aux potentiels empiriques classiques et aux méthodes ab-initio pour modéliser des systèmes atomiques complexes. / The aim of this work is to study on the first hand plasticity in uranium dioxide by the mean of an atomic scale characterization of dislocations glide mechanisms, and on the other hand to study hyper-stoichiometric uranium dioxide by the determination of atomic configurations and their relations that appear on the phase diagram as a function of O/U ratio and temperature. To achieve this, we perform atomic scale simulations by energy minimization and molecular dynamics using a complex variable charge empirical potential, which let the ionic charges vary as the local atomic environment is modified. We firstly characterize plasticity in UO₂ single crystals and show that it is governed in the {100} main glide planes by thermally activated edge dislocations glide at low temperatures by a mechanism of nucleation and growth of kink pairs on these dislocations. Then, the same empirical potential let us derive at the atomic scale the structure of the high temperature disordered UO₂₊ₓ phase and the evolution with temperature of the ordered structure U₄O₉. This gives an atomistic description of part of the U-O phase diagram. So, the tool we use, a variable charge empirical potential, let us understand more precisely UO₂ properties, and more generally we prove that this kind of tool is a promising alternative to classical empirical potentials and ab-initio methods to model complex atomic systems.
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Modèle numérique micro-mécanique d'agrégat polycristallin pour le comportement des combustibles oxydes

Pacull, Julien 04 February 2011 (has links) (PDF)
Dans les réacteurs nucléaires à eau sous-pression (REP), le combustible est constitué de pastilles d'oxyde d'uranium (UO2) empilées dans des tubes métalliques, l'ensemble constituant un crayon combustible. La simulation du comportement des crayons combustibles en situation nominale ou incidentelle nécessite d'avoir recours à une modélisation multi-échelle et multi-physique, les phénomènes modélisés étant regroupés en deux catégories : la thermo-mécanique et la physico-chimie relative au comportement des produits de fission gazeux. Ces dernières années l'évolution des modèles et des moyens de calcul a permis des développer les simulations thermo-mécaniques à l'échelle de la microstructure et d'accroitre les possibilités de couplage. C'est dans ce contexte d'amélioration et de raffinement de la modélisation que se situe ce sujet de thèse. <br /><br /> Ce travail concerne le développement d'une modélisation du comportement thermo-mécanique de l'UO2 à l'échelle du polycristal. Deux descriptions de l'agrégat sont envisagées : une approche à champ moyens (via une formulation auto-cohérente) et une approche par éléments finis, pour laquelle la géométrie du Volume Elémentaire Représentatif (VER) est décrite comme une mosaïque de Voronoï 3D-périodique. <br /> Les mécanismes de viscoplasticité spécifiques au combustible UO2 sont modélisés à l'échelle du monocristal, en introduisant des caractéristiques de la microstructure (systèmes de glissement, densités de dislocation, décohésion aux joints de grains) dans la mise en équations du modèle. <br /><br /> Le comportement du VER est par la suite analysé à la fois en termes de réponse effective, qui est comparée aux données expérimentales disponibles et aux modèles mécaniques utilisés à l'échelle de la pastille, et en termes de phénomènes de localisation. En particulier, nous nous intéressons aux distributions de pression hydrostatique inter- et intragranulaire, qui pilotent le transport des produits de fission. <br /> La robustesse des résultats obtenus en fonction du choix du maillage éléments finis est étudiée. Une série de calculs est présentée afin de trouver un compromis satisfaisant en termes de discrétisation pour une estimation correcte des contraintes locales. <br /><br /> Enfin, l'exploitation du modèle se déroule en deux temps. Une première étude propose de retrouver des mesures expérimentales de décohésion intergranulaire sur le combustible en introduisant des modèles de zones cohésives dans le VER.<br /> Afin de quantifier l'effet de la microstructure sur le comportement mécanique de l'UO2 en irradiation, un chargement de type rampe de puissance similaire aux essais expérimentaux menés sur des crayons combustible est appliqué au polycristal. L'analyse des distributions locales de contraintes donne lieu à une discussion sur l'effet de l'incompatibilité de déformation entre grains voisins sur le comportement des produits de fission.
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Etude par calcul de structure électronique des dioxydes d'uranium et de cérium contenant des défauts et des impuretés / Theoretical study using electronic structure calculations of uranium and cerium dioxides containing defects and impurities

Shi, Lei 04 November 2016 (has links)
Le dioxyde d'uranium (UO2) est le combustible nucléaire le plus largement utilisé dans les réacteurs nucléaires à travers le monde. En conditions d’exploitation, UO2 est soumis au flux de neutrons et subit des réactions en chaîne de fission nucléaire, ce qui crée un grand nombre de produits de fission et des défauts ponctuels. L'étude du comportement des produits de fission et des défauts ponctuels est importante pour comprendre les propriétés du combustible sous irradiation. Nous effectuons des calculs de structure électronique basés sur la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT) pour modéliser les dégâts d’irradiation à l'échelle atomique. La méthode DFT+U est utilisé pour décrire les fortes corrélations des électron 4f du cérium et des électrons 5f de l’uranium dans les matériaux étudiés (UO2, CeO2 et (U, Ce)O2). (U, Ce)O2 est étudié car il est considéré comme un matériau modèle peu radioactif d'oxydes d’actinides mixtes comme (U, Pu)O2 qui est le combustible d'oxydes mixtes (MOX) utilisé dans les réacteurs à eau légère et les réacteurs à neutrons rapides. Le dioxyde de cérium (CeO2) est étudié pour des données de référence de (U, Ce)O2. Nous effectuons une étude DFT+U des défauts ponctuels et des produits de fission gazeux (Xe et Kr) dans CeO2 et comparons nos résultats à ceux déjà existants pour l’UO2. Nous étudions les propriétés en volume, ainsi que le comportement des défauts pour (U, Ce)O2, et comparons nos résultats à ceux de (U, Pu)O2. En outre, pour l'étude des défauts dans UO2, des améliorations méthodologiques sont explorées considérant l'effet de couplage spin-orbite et l’effet de taille finie de la supercellule de modélisation. / Uranium dioxide (UO2) is the most widely used nuclear fuel in existing nuclear reactors around the world. While in service for energy supply, UO2 is submitted to the neutron flux and undergoes nuclear fission chain reactions, which create large number of fission products and point defects. The study of the behavior of the fission products and point defects is important to understand the fuel properties under irradiation. We conduct electronic structure calculations based on the density functional theory (DFT) to model this radiation damage at the atomic scale. The DFT+U method is used to describe the strong correlation of the 4f electrons of cerium and 5f electrons of uranium in the materials studied (UO2, CeO2 and (U, Ce)O2). (U, Ce)O2 is studied because it is considered as a low radioactive model material of mixed actinide oxides such as the MOX fuel (U, Pu)O2 used in light water reactors and fast neutron reactors. Cerium dioxide (CeO2) is studied to provide reference data of (U, Ce)O2. We perform a DFT+U study of point defects and gaseous fission products (Xe and Kr) in CeO2 and compare our results to the existing ones of UO2We study the bulk properties as well as the behavior of defects for (U, Ce)O2, and compare our results to the ones of (U, Pu)O2. Furthermore, for the study of defects in UO2, methodological improvements are explored considering the spin-orbit coupling effect and the finite-size effect of the simulation supercell.
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Comportement thermique des défauts lacunaires induits par l'hélium et les gaz de fission dans le dioxyde d'uranium

Belhabib, Tayeb 18 December 2012 (has links) (PDF)
Dans les nouvelles centrales nucléaires dites 4ème génération, comme d'ailleurs les anciennes, le dioxyde d'uranium devra opérer dans des milieux hostiles de températures et d'irradiation avec la présence des produits de fission (PF) et des particules alpha (α). Le fonctionnement dans ces conditions extrêmes induira des déplacements d'atomes et dégradera les propriétés thermiques et mécaniques du combustible UO2. La compréhension du comportement des défauts lacunaires, des PF et de l'hélium est cruciale pour prévoir le comportement du dioxyde d'uranium au sein de ces futures installations nucléaires. La première partie de cette thèse est consacrée à l'étude des défauts lacunaires induits par l'implantation de krypton et d'iode (quelques MeV) dans l'UO2 polycristallin et leurs stades de recuits. L'analyse par spectroscopie d'annihilation de positons (PAS) a permis de mettre en évidence la création de défauts de Schottky VU-2VO dans le cas des implantations iode et la formation de clusters lacunaires contenant du gaz pour les implantations krypton. L'évolution en température de ces défauts générés dépend des paramètres d'implantation (nature des ions, énergie, fluence). Cette étude a montré les rôles importants que peuvent jouer les défauts lacunaires et la présence des gaz de fission dans l'évolution du matériau UO2. Ensuite, nous nous sommes intéressés à l'étude et à la caractérisation, par PAS et les techniques d'analyse par faisceau d'ions (NRA/C et RBS/C), du comportement de l'hélium dans l'UO2. Les mesures de NRA/C et RBS/C révèlent une localisation d'une grande fraction d'hélium dans les sites interstitiels octaédriques de la matrice UO2. La localisation de l'hélium reste stable dans ces sites pour T< 600°C, évoluent légèrement entre 600 et 700°C et devient aléatoire à 800°C. Les mesures PAS mettent en évidence trois stades d'évolution des défauts lacunaires : la recombinaison par migration des interstitiels d'oxygène, l'agglomération des défauts entre 600 et 800°C et leur dissociation et élimination lorsque la température augmente. Ces résultats suggèrent que le transport d'hélium est assisté par les défauts lacunaires.
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Étude des mécanismes de migration du césium dans le dioxyde d'uranium stoechiométrique et sur-stoechiométrique : influence du molybdène / Study of Cesium migration mechanisms in stoichiometric and hyper-stoichiometric uranium dioxide : influence of Molybdenum

Panetier, Clémentine 20 November 2019 (has links)
Dans le combustible nucléaire UO2, utilisé dans les réacteurs à eau pressurisée (REP), le Cs, élément volatil compte parmi les produits de fission (PF) les plus abondamment produits. De plus, l’isotope 137Cs est connu pour être particulièrement radiotoxique. En cas d’accident, le relâchement de cet isotope est donc problématique et son étude est cruciale pour la sûreté nucléaire. En France, l’IRSN (Institut de Radioprotection et de sureté nucléaire) développe des codes de prédictions du relâchement des PF depuis le combustible, tels que MFPR (Module for Fission Product Release). Ces codes nécessitent d’être alimentés par des données fondamentales sur le comportement des PF. Ainsi, la connaissance des coefficients de diffusion de ces éléments dans la matrice combustible en fonction de la température et de l’atmosphère (pouvant oxyder le combustible en UO2+x) est primordiale. Dans ce contexte, l’objectif de cette thèse, menée en collaboration avec l’IRSN, est d’étudier la migration du Cs dans le dioxyde d’uranium stœchiométrique et sur-stœchiométrique, en conditions représentatives d’un fonctionnement normal et accidentel d’un REP, avec et sans la présence de Mo. Ce dernier est un PF abondamment produit qui agit comme tampon d’oxydation du combustible et est capable d’avoir des interactions chimiques avec le césium. De telles interactions pourraient affecter le comportement du Cs, et donc son relâchement depuis le combustible. Il a donc été nécessaire d’envisager les éventuelles interactions entre le Cs et le Mo dans le cadre de notre étude. La démarche expérimentale a consisté à simuler la présence de Cs et/ou Mo dans des pastilles d’UO2 ou d’UO2+x. par implantations ioniques des isotopes stables 133Cs et/ou 95Mo. Des recuits à haute température (950-1600°C) sous atmosphère contrôlée ou des irradiations en régime électronique couplées en température ont ensuite été réalisés, permettant d’induire la migration du Cs et du Mo. La spectrométrie de masse à ionisation secondaire (SIMS) a été utilisée pour suivre l’évolution des profils de concentration des éléments implantés, permettant d’extraire les coefficients de diffusion apparents du Cs dans UO2 et UO2+x en fonction des différents traitements. Une étude complémentaire de la microstructure a été réalisée par spectroscopie Raman et microscopie électronique en transmission (MET). Le Cs est très mobile dans UO2 sous atmosphère réductrice même si une partie et piégée sous forme de bulles à faible profondeur. Nous avons mis en évidence que la présence de Mo diminuait fortement cette mobilité. La même tendance est observée dans UO2+x sous atmosphère oxydante. Néanmoins les mécanismes d’immobilisation du Cs par le Mo diffèrent selon les conditions redox de recuit. En atmosphère réductrice, les expériences MET ont montré la formation de paires bulles de Cs-précipités métalliques de Mo dans les échantillons co-implantés. En atmosphère oxydante, l’absence de mobilité du Cs pourrait être liée à l’oxydation du Mo rendant possible des interactions chimiques Cs-Mo. Pour la première fois, des potentiels semi-empiriques ont été utilisés pour réaliser des calculs de dynamique moléculaire sur la diffusion du Cs et du Mo dans UO2 et UO2+x. Ces calculs nous ont aussi permis de caractériser les mécanismes de diffusion de l’oxygène dans ces matériaux en présence de ces deux PF / In the nuclear fuel UO2, which is widely used in Pressurized Water Reactor (PWR), Cs is a volatile element and is one of the most abundant fission product (FP). Furthermore, 137Cs is known to be highly radiotoxic. During a hypothetical accident, release of Cs would be particularly problematic for the environment. Hence, study of this element is of major concern for nuclear safety. To assess this issue, the French nuclear safety institute (IRSN) develops codes to predict FP release from nuclear fuel in normal and accidental conditions. This code requires fundamental data on FP behavior such as diffusion coefficient of these elements in UO2 as a function of temperature and atmosphere conditions (leading to UO2+x formation in oxidative conditions). The aim of this PhD, supported by the IRSN, is to study Cs migration in stoichiometric and hyper-stoichiometric uranium dioxide with and without the presence of Mo, in normal and accidental conditions of a PWR. This latter element is also an abundant FP, which is important to consider because it acts as an oxygen buffer in the fuel and may interact chemically with Cs. Such interactions may affect Cs behavior, hence its release from the fuel. Therefore, Cs-Mo interactions are considered in our study. The experimental procedure consists in simulating the Cs and/or Mo presence in UO2 and UO2+x pellets by ion implantation of stable isotopes 133Cs and/or 95Mo. Then, high temperature annealing (950 °C - 1600 °C) under controlled atmosphere or electronic excitations induced by irradiation coupled with temperature are performed to induce Cs and Mo migration. Secondary Ion Mass Spectrometry (SIMS) is used to follow the concentration profile evolution of these elements, allowing extracting effective diffusion coefficients of Cs in UO2 and UO2+x as a function of irradiation or thermal treatment. Microstructure characterizations were made by Raman spectroscopy and transmission electron microscopy (TEM). We show that Cs is mobile in UO2 under reducing atmosphere, even though some of the Cs is trapped in Cs-bubbles located near the surface. We evidence that Mo presence prevents Cs to be mobile. The same tendency is observed in UO2+x under oxidizing atmosphere. Nevertheless, Cs immobilization mechanisms in presence of Mo vary upon redox conditions used during annealing. In reducing conditions, TEM experiments showed formation of Cs bubbles associated with Mo metallic precipitates in co-implanted samples. In oxidative conditions, absence of Cs mobility could be explained by Mo oxidation leading to possible Cs-Mo chemical interactions. For the first time, semi-empirical potentials were used to perform molecular dynamic (MD) calculations on Cs and Mo diffusion in UO2 and UO2+x. These simulations also allowed characterizing oxygen diffusion mechanisms in these matrixes in presence of Cs and Mo
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Suivi par émission acoustique de la compaction de particules fragiles d' UO2 / Acoustic emission during the compaction of brittle UO2 particles.

Hegron, Lise 12 November 2014 (has links)
Une option à l'étude pour le recyclage des actinides mineurs consiste à en incorporer environ 10% à une matrice d'UO2. La présence de pores ouverts interconnectés au sein de ce combustible devrait permettre d'évacuer l'hélium et les gaz de fission pour prévenir le gonflement de la pastille et in fine son interaction avec la gaine qui l'entoure. La mise en oeuvre des actinides mineurs oblige à travailler en cellule blindée, à minimiser leur rétention et à proscrire les ajouts de produits organiques. L'emploi de particules fragmentables de quelques centaines de micromètres paraît une solution intéressante pour contrôler la microstructure des comprimés crus et ainsi maîtriser la porosité ouverte après frittage. L'étude consiste à suivre par émission acoustique la compaction de particules fragiles d'UO2 et à relier leurs caractéristiques à la porosité ouverte obtenue après frittage des compacts. Le signal acquis lors d'essais de cisaillement sur des granulés individuels et sur des compacts montre que l'émission acoustique autorise la détection de la fragmentation et permet l'identification d'une forme d'onde caractéristique. Les influences de la contrainte de compaction, de la distribution granulométrique initiale et de la cohésion interne des granulés, sur la tenue mécanique des compacts et sur la microstructure des frittés, en particulier sur la porosité ouverte sont analysées. Moyennant quelques précautions, l'émission acoustique, par sa capacité à déterminer le domaine de fragmentation des granulés pendant la mise en forme, paraît une technique prometteuse pour suivre la compaction de particules fragiles en vue de la fabrication de combustibles à porosité maîtrisée. / One of the options considered for recycling minor actinides is to incorporate about 10% to UO2 matrix. The presence of open pores interconnected within this fuel should allow the evacuation of helium and fission gases to prevent swelling of the pellet and ultimately its interaction with the fuel clad surrounding it.Implementation of minor actinides requires working in shielded cell, reducing their retention and outlawing additions of organic products. The use of fragmentable particles of several hundred micrometers seems a good solution to control the microstructure of the green compacts and thus control the open porosity after sintering.The goal of this study is to monitor the compaction of brittle UO2 particles by acoustic emission and to link the particle characteristics to the open porosity obtained after the compact sintering.The signals acquired during tensile strength tests on individual granules and compacts show that the acoustic emission allows the detection of the mechanism of fragmentation and enables identification of a characteristic waveform of this fragmentation.The influences of compaction stress, of the initial particle size distribution and of the internal cohesion of the granules, on the mechanical strength of the compact and on the microstructure and open porosity of the sintered pellets, are analyzed.By its ability to identify the range of fragmentation of the granules during compaction, acoustic emission appears as a promising technique for monitoring the compaction of brittle particles in the manufacture of a controlled porosity fuel.

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