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Semiconductor-generated entangled photons for hybrid quantum networksZopf, Hartmut Michael 01 October 2020 (has links)
The deterministic generation and manipulation of quantum states has attracted much interest ever since the rise of quantum mechanics. Large-scale, distributed quantum states are the basis for novel applications such as quantum communication, quantum remote sensing, distributed quantum computing or quantum voting protocols. The necessary infrastructure will be provided by distributed quantum networks, allowing for quantum bit processing and storage at single nodes. Quantum states of light then allow for inter-node transmission of quantum information. Transmission losses in optical fibers may be overcome by quantum repeaters, the quantum equivalent of classical signal amplifiers. The fragility of quantum superposition states makes building such networks very challenging. Hybrid solutions combine the strengths of different physical systems: Efficient quantum memories can be realized using alkali atoms such as rubidium. Leading in the deterministic generation of single photons and polarization entangled photon pairs are semiconductor InAs/GaAs quantum dots grown by the Stranski-Krastanov method. Despite remarkable progress in the last twenty years, complex quantum optical protocols could not be realized due to low degree of entanglement, low brightness and broad wavelength distribution.
In this work, an emerging family of epitaxially grown GaAs/AlGaAs quantum dots obtained by droplet etching and nanohole infilling is studied. Under pulsed resonant two-photon excitation, they emit single pairs of entangled photons with high purity and unprecedented degree of entanglement. Entanglement fidelities up to f = 0.94 are observed, which are only limited by the optical setup or a residual exciton fine structure. The samples exhibit a very narrow wavelength distribution at rubidium memory transitions. Strain tuning is applied via piezoelectric actuators to allow for reversible fine-tuning of the emission frequency.
In a next step, active feedback is employed to stabilize the frequency of single photons emitted by two separate quantum dots to an atomic rubidium standard. The transmission of a rubidium-based Faraday filter serves as the error signal for frequency stabilization. A residual frequency deviation of < 30MHz is achieved, which is less than 1.5% of the quantum dot linewidth. Long-term stability is demonstrated by Hong-Ou-Mandel interference between photons from the two quantum dots. Their internal dephasing limits the expected visibility to V = 40%. For frequency-stabilized dots, V = (41 ± 5)% is observed as opposed to V = (31 ± 7)% for free-running emission. This technique reaches the maximally expected visibility for the given system and therefore facilitates quantum networks with indistinguishable photons from distributed sources.
Based on the presented techniques and improved emission quality, pivotal quantum communication protocols can now be implemented with quantum dots, such as transferring entanglement between photon pairs. Embedding quantum dots in a dielectric antenna ensures a bright emission. For the first time, entanglement swapping between two pairs of photons emitted by a single quantum dot is realized. A joint Bell measurement heralds the successful generation of the Bell state Ψ+ with a fidelity of up to (0.81 ± 0.04). The state's nonlocal nature is confirmed by violating the CHSH-Bell inequality with S = (2.28 ± 0.13). The photon source is tuned into resonance with rubidium transitions, facilitating implementation of hybrid quantum repeaters. This work thus represents a major step forward for the application of semiconductor based entangled photon sources in real-world scenarios.
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Herstellung und Charakterisierung von planaren und drahtförmigen Heterostrukturen mit ZnO- und ZnCdO-QuantengräbenLange, Martin 22 November 2012 (has links)
Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurden planare und drahtförmige Heterostrukturen (HS) mit ZnO- und ZnCdO-Quantengräben bezüglich ihrer Lumineszenz untersucht. Die Proben wurden mit der gepulsten Laserabscheidung (PLD) hergestellt. Bei ZnO-basierten drahtförmigen HS mit Durchmessern im Mikro- und Nanometer-Bereich handelt es sich um vielversprechende Kandidaten für miniaturisierte optoelektronische Bauelemente.
Da es für viele Anwendungen notwendig ist, dass die Emission des Quantengrabens (QW) in einem breiten Spektralbereich eingestellt werden kann, muss die ZnO-Bandlücke möglichst stark verändert werden können. Durch ZnCdO und MgZnO ist dies möglich. Durch eine Optimierung der Abscheideparameter wurde der für PLD erreichte maximale Cd-Gehalt signifikant auf 0,25 erhöht. Große Mg-Gehalte konnten schon vor der Forschung zur vorliegenden Arbeit mit der PLD realisiert werden.
Die planaren HS mit ZnO-Quantengräben wurden vorrangig bezüglich Ihrer Lumines-zenzeigenschaften untersucht. Aufgrund der Orientierung der QW sollten diese zusätzlich zum Quantum-Confinement Effekt den Quantum-Confined Stark Effect (QCSE) zeigen. Der QCSE wurde durch zeitabhängige und anregungsabhängige Lumineszenzmessungen nachgewiesen. In den Mikrodraht (µW)- bzw. Nanodraht (NW)-HS mit ZnO-QW wurde die Emission zwischen 3,4 eV und 3,6 eV bzw. 3,4 eV und 3,7 eV eingestellt.
Um HS mit ZnCdO-QW herstellen zu können, war es notwendig, die strukturellen und optischen Eigenschaften sowie die elektronische Struktur von ZnCdO-Dünnfilmen zu untersuchen. Durch einen hohen Cd-Gehalt von 0,25 war es möglich, die Bandlücken-energie um 0,8 eV zu verringern. In planaren HS wurde ZnO bzw. MgZnO als Barriere verwendet und die QW-Emission zwischen 2,5 eV und 3,1 eV bzw. 2,5 eV und 3,65 eV eingestellt. Es wurde untersucht, ob für HS mit ZnCdO-QW ein QCSE auftritt. Die experimentellen Energien wurden dazu mit berechneten Werten verglichen, die mithilfe einer Effektiv-Masse-Näherung und dem Modell eines endlich tiefen Potentialtopfes bestimmt wurden. In entsprechenden µW- bzw. NW-HS wurde die QW-Emission infolge des Quantum-Confinement Effektes zwischen 2,7 eV und 3,1 eV bzw. 2,5 eV und 3,4 eV variiert.
Da es für die Anwendung von µW- und NW-HS wichtig ist, dass diese eine homogene QW-Emission zeigen, wurde deren spektrale Position entlang der Struktur und für die verschiedenen Facetten der hexagonalen Drähte untersucht. Die Homogenität der Emission
ist für die µW-HS kleiner als für die NW-HS.:I Einleitung 1
II Grundlagen 5
1 Kristall- und Bandstruktur der verwendeten Materialien 7
1.1 Kristallstruktur . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 7
1.2 Bandstruktur und effektive Massen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 9
1.3 ZnO-basierte Mikro- und Nanostrukturen . . . . . . . . . . . . . . . . . 14
2 Lumineszenz 17
2.1 Band-Band-Übergänge . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 18
2.2 Exzitonen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 18
2.3 Exziton-Polaritonen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19
2.4 Lumineszenz von ZnO-Dünnfilmen und -Einkristallen . . . . . . . . . . . 21
2.5 Lumineszenz von ZnO-Mikro- und ZnO-Nanostrukturen . . . . . . . . . 25
2.6 Lumineszenz von ternären Halbleitern . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27
3 Quantengrabenstrukturen 29
3.1 Energieniveaus im Quantengraben . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 30
3.2 Exzitonenbindungsenergie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 33
3.3 Quantum-Confined Stark Effect . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35
4 Hexagonale Resonatoren 43
4.1 Fabry-Pérot- und WGM-Resonatoren . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 43
4.2 Brechungsindex . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 47
III Experimentelle Methoden 51
5 Proben 53
5.1 Herstellungsmethoden . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 53
5.2 Probenherstellung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 56
6 Untersuchungsmethoden 61
6.1 Strukturelle Charakterisierung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 61
6.2 Optische Charakterisierung und Charakterisierung der elektronischen Struktur . . . . . . . 65
IV Ergebnisse und Diskussion 69
7 Heterostrukturen mit ZnO-Quantengräben 71
7.1 Planare Heterostrukturen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 71
7.2 Mikrodraht-Heterostrukturen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 85
7.3 Nanodraht-Heterostrukturen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 93
8 ZnCdO/ZnO-Doppelheterostrukturen 103
8.1 Lumineszenzeigenschaften . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 103
8.2 Tempern und thermische Stabilität . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 115
9 Heterostrukturen mit ZnCdO-Quantengräben 123
9.1 ZnCdO-Dünnfilme . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 123
9.2 Planare ZnCdO/ZnO-Multiquantengrabenstrukturen . . . . . . . . . . . 133
9.3 Planare ZnCdO/MgZnO-Quantengrabenstrukturen . . . . . . . . . . . . 151
9.4 Mikrodraht-Heterostrukturen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 163
9.5 Nanodraht-Heterostrukturen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 169
Zusammenfassung und Ausblick 179
V Anhang 185
Ausheizen eines Niedrigtemperatur-ZnO-Dünnfilmes 187
Abkürzungsverzeichnis 191
Eigene Veröffentlichungen 193
Eigene Tagungsbeiträge 195
Literaturverzeichnis 197
Danksagung 210
Selbstständigkeitserklärung 211
Lebenslauf 213
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Identifikation von Transport- und Rekombinationskanälen zur Optimierung (AlGaIn)N basierter licht-emittierender HalbleiterdiodenBinder, Michael 19 January 2023 (has links)
Nitridbasierte LEDs bilden nicht nur die Basis für eine effiziente weiße Lichterzeugung, sondern halten auch durch eine Vielzahl weiterer Applikationen, wie zum Beispiel als Emitter bei der Pulsvermessung bei smart wearables oder auch in Displays, in unser Leben Einzug.
Die Untersuchung der physikalischen Effekte, welche die elektrooptischen Eigenschaften (AlGaIN)N-basierter LEDs, insbesondere die Effizienz, bestimmen, sowie deren Abhängigkeit von der Emissionswellenlänge und vom Betriebsstrom der LED, ist Gegenstand dieser Arbeit.
Es wird ein physikalisches Model zur Beschreibung der Strom-Spannungscharakteristik moderner blaue LEDs aufgestellt. Dieses bringt die LED-Spannung mit der internen Rekombinationsdynamik in Verbindung und ermöglicht somit die Vorhersage der Effizienz aus der Bestimmung rein elektrischer Kenngrößen.
Die physikalische Ursache für den Effizienzabfall blauer sowie grüner LEDs im Bereich hoher Ströme war lange Zeit Gegenstand einer intensiv geführten Debatte in der Literatur. Mit dem in dieser Arbeit entwickelten Konzept zur Visualisierung von Auger-Prozessen kann bewiesen werden, dass dieses auch als Droop bezeichnete Problem auf Auger-Rekombination zurückzuführen ist.
Aufbauend auf diesem Befund wird ein neuartiges Konzept zur Abmilderung des Droops aufgezeigt: Durch gezielte Einbringung einer dreidimensionalen Struktur lässt sich der Ladungsträgertransport verbessern und somit der Verlustkanal bei hohen Stromdichten verringern.:1 Einleitung
2 Grundlagen
3 Exemplarische Herleitung grundlegender Kenngrößen einer typischen LED
4 Effizienzuntersuchungen an SQWs unterschiedlicher Wellenlänge
5 Untersuchung der Kleinstromeffizienz
6 Der Droop – Untersuchung des Hochstromverlustkanals
7 Verminderung des Droops - V-förmige Defekte zur Löcherinjektion
8 Zusammenfassung / III-Nitride based LEDs not only constitute the basis for an efficient generation of white light, but they also play an increasingly important role in our lives by many new applications such as vital sign monitoring with smart wearables or displays. The identification of the underlying physical effects governing the electrooptical characteristics, especially efficiency, and their dependency on LED emission wavelength and operation current is the focus of this work.
A physical model describing the current-voltage characteristics of modern blue LEDs is developed. This model correlates the LED voltage with its internal recombination dynamics and thus enables the prediction of the LED efficiency out of purely electrically acquired key figures.
The physical root cause for the efficiency decrease of blue and green LEDs towards higher currents was intensively debated in the literature for many years. In this work a concept to visualize Auger processes is developed. This way, it can be shown that the high current efficiency decrease, also known as Droop, can be attributed to Auger recombination.
Based on this conclusion a new concept to mediate the Droop is shown: By employing three-dimensional hole injecting layers in the epitaxial structure, the carrier transport can be improved, which is a lever to decrease the Droop.:1 Einleitung
2 Grundlagen
3 Exemplarische Herleitung grundlegender Kenngrößen einer typischen LED
4 Effizienzuntersuchungen an SQWs unterschiedlicher Wellenlänge
5 Untersuchung der Kleinstromeffizienz
6 Der Droop – Untersuchung des Hochstromverlustkanals
7 Verminderung des Droops - V-förmige Defekte zur Löcherinjektion
8 Zusammenfassung
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In situ Raman-Spektroskopie an Metallphthalocyaninen: Von ultradünnen Schichten zum organischen FeldeffekttransistorLudemann, Michael 06 July 2016 (has links) (PDF)
Im ersten Teil der Arbeit werden Signalverstärkungsmechanismen für Raman-Spektroskopie erschlossen und evaluiert. Die als geeignet bewerteten Methoden finden im zweiten Teil ihre Anwendung zur Untersuchung der vibronischen Eigenschaften von dünnen Manganphthalocyaninschichten, die anschließend mit Kalium interkaliert werden. Hierbei sind verschiedene Phasen identifizierbar, die ein ganzzahliges Verhältnis von Kaliumatomen zu Manganphthalocyaninmolekülen besitzen. Im dritten Teil werden die elektrischen Eigenschaften durch die Verwendung dieses Materialsystems als aktives Medium eines Feldeffekttransistors untersucht.
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Resistive switching in BiFeO3-based thin films and reconfigurable logic applicationsYou, Tiangui 28 October 2016 (has links) (PDF)
The downscaling of transistors is assumed to come to an end within the next years, and the semiconductor nonvolatile memories are facing the same physical downscaling challenge. Therefore, it is necessary to consider new computing paradigms and new memory concepts. Resistive switching devices (also referred to as memristive switches) are two-terminal passive device, which offer a nonvolatile switching behavior by applying short bias pulses. They have been considered as one of the most promising candidates for next generation memory and nonvolatile logic applications. They provide the possibility to carry out the information processing and storage simultaneously using the same resistive switching device.
This dissertation focuses on the fabrication and characterization of BiFeO3 (BFO)-based metal-insulator-metal (MIM) devices in order to exploit the potential applications in nonvolatile memory and nonvolatile reconfigurable logics. Electroforming-free bipolar resistive switching was observed in MIM structures with BFO single layer thin film. The resistive switching mechanism is understood by a model of a tunable bottom Schottky barrier. The oxygen vacancies act as the mobile donors which can be redistributed under the writing bias to change the bottom Schottky barrier height and consequently change the resistance of the MIM structures. The Ti atoms diffusing from the bottom electrode act as the fixed donors which can effectively trap and release oxygen vacancies and consequently stabilize the resistive switching characteristics. The resistive switching behavior can be engineered by Ti implantation of the bottom electrodes.
MIM structures with BiFeO3/Ti:BiFeO3 (BFO/BFTO) bilayer thin films show nonvolatile resistive switching behavior in both positive and negative bias range without electroforming process. The resistance state of BFO/BFTO bilayer structures depends not only on the writing bias, but also on the polarity of reading bias. For reconfigurable logic applications, the polarity of the reading bias can be used as an additional logic variable, which makes it feasible to program and store all 16 Boolean logic functions simultaneously into the same single cell of BFO/BFTO bilayer MIM structure in three logic cycles. / Die Herunterskalierung von Transistoren für die Informationsverarbeitung in der Halbleiterindustrie wird in den nächsten Jahren zu einem Ende kommen. Auch die Herunterskalierung von nichtflüchtigen Speichern für die Informationsspeicherung sieht ähnlichen Herausforderungen entgegen. Es ist daher notwendig, neue IT-Paradigmen und neue Speicherkonzepte zu entwickeln. Das Widerstandsschaltbauelement ist ein elektrisches passives Bauelement, in dem ein der Widerstand mittels elektrischer Spannungspulse geändert wird. Solche Widerstandsschaltbauelemente zählen zu den aussichtsreichsten Kandidaten für die nächste Generation von nichtflüchtigen Speichern sowie für eine rekonfigurierbare Logik. Sie bieten die Möglichkeit zur gleichzeitigen Informationsverarbeitung und -speicherung.
Der Fokus der vorliegenden Arbeit liegt bei der Herstellung und der Charakterisierung von BiFeO 3 (BFO)-basierenden Metal-insulator-Metall (MIM) Strukturen, um zukünftig deren Anwendung in nichtflüchtigen Speichern und in rekonfigurierbaren Logikschaltungen zu ermöglichen. Das Widerstandsschalten wurde in MIM-Strukturen mit einer BFO-Einzelschicht untersucht. Ein besonderes Merkmal von BFO-basierten MIM-Strukturen ist es, dass keine elektrische Formierung notwendig ist. Der Widerstandsschaltmechnismus wird durch das Modell einer variierten Schottky-Barriere erklärt. Dabei dienen Sauerstoff-Vakanzen im BFO als beweglichen Donatoren, die unter der Wirkung eines elektrischen Schreibspannungspulses nichtflüchtig umverteilt werden und die Schottky-Barriere des Bottom-Metallkontaktes ändern. Dabei spielen die während der Herstellung von BFO substitutionell eingebaute Ti-Donatoren in der Nähe des Bottom-Metallkontaktes eine wesentliche Rolle. Die Ti-Donatoren fangen Sauerstoff-Vakanzen beim Anlegen eines positiven elektrischen Schreibspannungspulses ein oder lassen diese beim Anlegen eines negativen elektrischen Schreibspannungspules wieder frei. Es wurde gezeigt, dass die Ti-Donatoren auch durch Ti-Implantation der Bottom-Elektrode in das System eingebracht werden können.
MIM-Strukturen mit BiFeO 3 /Ti:BiFeO 3 (BFO/BFTO) Zweischichten weisen substitutionell eingebaute Ti-Donatoren sowohl nahe der Bottom-Elektrode als auch nahe der Top-Elektrode auf. Sie zeigen nichtflüchtiges, komplementäres Widerstandsschalten mit einer komplementär variierbaren Schottky-Barriere an der Bottom-Elektrode und an der Top-Elektrode ohne elektrische Formierung. Der Widerstand der BFO/BFTO-MIM-Strukturen hängt nicht nur von der Schreibspannung, sondern auch von der Polarität der Lesespannung ab. Für die rekonfigurierbaren logischen Anwendungen kann die Polarität der Lesespannung als zusätzliche Logikvariable verwendet werden. Damit gelingt die Programmierung und Speicherung aller 16 Booleschen Logik-Funktionen mit drei logischen Zyklen in dieselbe BFTO/BFO MIM-Struktur.
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Resistive switching in BiFeO3-based thin films and reconfigurable logic applicationsYou, Tiangui 25 October 2016 (has links)
The downscaling of transistors is assumed to come to an end within the next years, and the semiconductor nonvolatile memories are facing the same physical downscaling challenge. Therefore, it is necessary to consider new computing paradigms and new memory concepts. Resistive switching devices (also referred to as memristive switches) are two-terminal passive device, which offer a nonvolatile switching behavior by applying short bias pulses. They have been considered as one of the most promising candidates for next generation memory and nonvolatile logic applications. They provide the possibility to carry out the information processing and storage simultaneously using the same resistive switching device.
This dissertation focuses on the fabrication and characterization of BiFeO3 (BFO)-based metal-insulator-metal (MIM) devices in order to exploit the potential applications in nonvolatile memory and nonvolatile reconfigurable logics. Electroforming-free bipolar resistive switching was observed in MIM structures with BFO single layer thin film. The resistive switching mechanism is understood by a model of a tunable bottom Schottky barrier. The oxygen vacancies act as the mobile donors which can be redistributed under the writing bias to change the bottom Schottky barrier height and consequently change the resistance of the MIM structures. The Ti atoms diffusing from the bottom electrode act as the fixed donors which can effectively trap and release oxygen vacancies and consequently stabilize the resistive switching characteristics. The resistive switching behavior can be engineered by Ti implantation of the bottom electrodes.
MIM structures with BiFeO3/Ti:BiFeO3 (BFO/BFTO) bilayer thin films show nonvolatile resistive switching behavior in both positive and negative bias range without electroforming process. The resistance state of BFO/BFTO bilayer structures depends not only on the writing bias, but also on the polarity of reading bias. For reconfigurable logic applications, the polarity of the reading bias can be used as an additional logic variable, which makes it feasible to program and store all 16 Boolean logic functions simultaneously into the same single cell of BFO/BFTO bilayer MIM structure in three logic cycles. / Die Herunterskalierung von Transistoren für die Informationsverarbeitung in der Halbleiterindustrie wird in den nächsten Jahren zu einem Ende kommen. Auch die Herunterskalierung von nichtflüchtigen Speichern für die Informationsspeicherung sieht ähnlichen Herausforderungen entgegen. Es ist daher notwendig, neue IT-Paradigmen und neue Speicherkonzepte zu entwickeln. Das Widerstandsschaltbauelement ist ein elektrisches passives Bauelement, in dem ein der Widerstand mittels elektrischer Spannungspulse geändert wird. Solche Widerstandsschaltbauelemente zählen zu den aussichtsreichsten Kandidaten für die nächste Generation von nichtflüchtigen Speichern sowie für eine rekonfigurierbare Logik. Sie bieten die Möglichkeit zur gleichzeitigen Informationsverarbeitung und -speicherung.
Der Fokus der vorliegenden Arbeit liegt bei der Herstellung und der Charakterisierung von BiFeO 3 (BFO)-basierenden Metal-insulator-Metall (MIM) Strukturen, um zukünftig deren Anwendung in nichtflüchtigen Speichern und in rekonfigurierbaren Logikschaltungen zu ermöglichen. Das Widerstandsschalten wurde in MIM-Strukturen mit einer BFO-Einzelschicht untersucht. Ein besonderes Merkmal von BFO-basierten MIM-Strukturen ist es, dass keine elektrische Formierung notwendig ist. Der Widerstandsschaltmechnismus wird durch das Modell einer variierten Schottky-Barriere erklärt. Dabei dienen Sauerstoff-Vakanzen im BFO als beweglichen Donatoren, die unter der Wirkung eines elektrischen Schreibspannungspulses nichtflüchtig umverteilt werden und die Schottky-Barriere des Bottom-Metallkontaktes ändern. Dabei spielen die während der Herstellung von BFO substitutionell eingebaute Ti-Donatoren in der Nähe des Bottom-Metallkontaktes eine wesentliche Rolle. Die Ti-Donatoren fangen Sauerstoff-Vakanzen beim Anlegen eines positiven elektrischen Schreibspannungspulses ein oder lassen diese beim Anlegen eines negativen elektrischen Schreibspannungspules wieder frei. Es wurde gezeigt, dass die Ti-Donatoren auch durch Ti-Implantation der Bottom-Elektrode in das System eingebracht werden können.
MIM-Strukturen mit BiFeO 3 /Ti:BiFeO 3 (BFO/BFTO) Zweischichten weisen substitutionell eingebaute Ti-Donatoren sowohl nahe der Bottom-Elektrode als auch nahe der Top-Elektrode auf. Sie zeigen nichtflüchtiges, komplementäres Widerstandsschalten mit einer komplementär variierbaren Schottky-Barriere an der Bottom-Elektrode und an der Top-Elektrode ohne elektrische Formierung. Der Widerstand der BFO/BFTO-MIM-Strukturen hängt nicht nur von der Schreibspannung, sondern auch von der Polarität der Lesespannung ab. Für die rekonfigurierbaren logischen Anwendungen kann die Polarität der Lesespannung als zusätzliche Logikvariable verwendet werden. Damit gelingt die Programmierung und Speicherung aller 16 Booleschen Logik-Funktionen mit drei logischen Zyklen in dieselbe BFTO/BFO MIM-Struktur.
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Development of novel YMnO3-based memristive structuresBogusz, Agnieszka 14 June 2018 (has links)
Memristor, defined as a two-terminal device which exhibits a pinched hysteresis loop in the current-voltage characteristics, is a main component of the resistive random access memory. Both memristor and memristive phenomena, known also as resistive switching (RS), have been thoroughly investigated in the past nearly two decades. This dissertation investigates YMnO3 thin films and explores a new concept concerning utilization of multiferroic properties for activation and/or enhancement of RS. It is hypothesized that the charged domain walls and/or vortex cores in YMnO3 thin films can act as an effective nanoscale features which support formation of the conductive filaments and, in consequence, enable development of an electroforming-free memristive structure. Results of the electrical characterization of YMnO3-based metal-insulator-metal structures indicate that hexagonal YMnO3 films deposited on metal-coated oxide substrate exhibit electroforming-free unipolar resistive switching (URS) while orthorhombic YMnO3 films grown on the doped oxide substrate show bipolar resistive switching (BRS). Observed URS is assigned to the formation and rupture of conductive, metallic-like filaments induced by the thermo-chemical phenomena. Results of polarity-dependent studies reveal that formation of conductive filaments proceeds in the electrostatic discharge event which is followed by their irreversible rupture during the reset process. Main properties of the observed URS include very good retention of programmed states, large memory window (between 10E+2 and 10E+4), high voltage and current required for set and reset, respectively, and low endurance. BRS is attributed to the complementary electronic and ionic processes within the p-n junction formed at the interface between p-YMnO3 and n-type oxide substrate. Results of ferroelectric characterization reveal that resistively switching YMnO3 films do not exhibit ferroelectric properties. Therefore, observed RS in YMnO3-based structures can not be directly related to the presence of charged domain walls and/or multiferroic vortex cores. Prospective functionality extension of YMnO3-based memristive devices is developed and presented on the example of photodetecting properties of metal-YMnO3-insulator-semiconductor stacks. Studies conducted within the framework of this doctoral dissertation investigate the resistive switching behaviour of YMnO3-based junctions. Obtained results contribute to the better understanding of the resistive switching and failure mechanisms in ternary oxides, and provide hints toward device engineering. / Der Memristor ist definiert als eine Zweipol-Vorrichtung, die eine hysteretische Strom-Spannungs-Charakteristik aufweist. Memristoren sind nichtflüchtige Widerstandsspeicher, deren elektrischer Widerstand mittels elektrischer Spannungspulse verändert werden kann. Sowohl Memristoren als auch memristive Widerstandsschalter (RS) werden seit mehr als zwei Jahrzehnten intensiv untersucht. Diese Dissertation untersucht YMnO3-Dünnschichten mit zirkularen Vorderseiten-Elektroden und unstrukturierten Rückseiten-Elektroden und erforscht ein neues Konzept über die Nutzung der multiferroischen Eigenschaften für die Aktivierung und/oder Verbesserung des memristiven Verhaltens. Es wird angenommen, dass die geladenen Domänenwände und/oder Vortices in YMnO3-Dünnschichten die Bildung leitfähiger Filamente wirksam unterstützt und folglich die Entwicklung eines neuartigen, formierungs-freiem Widerstandsspeichersermöglicht. Die Ergebnisse der elektrischen Charakterisierung von YMnO3-basierten Widerstandsschalter zeigen unipolares RS (URS), wenn eine metallische Rückseitenelektrode verwendet wird und bipolares RS (BRS), wenn als Rückseitenelektrode ein metallisch leitendes
Oxid-Substrat verwendet werden. Das URS wird als thermochemisches RS klassifiziert und mit der Bildung und Auflösung metallisch leitender Filamente korreliert. Das BRS wird auf das Einfangen/Freigeben von Defekten in der Raumladungszone des YMnO3 im pn-Übergang von p-YMnO3/n-Nb:SrTiO3-Strukturen zurückgeführt. Die wichtigsten Eigenschaften des formierungsfreien URS sind die sehr gute Retention der programmiertenWiderstandszustände,
große Speicherfenster (zwischen 10E+2 und 10E+4), die hohe Schreibspannung
für den Set-Prozess und der hohe Schreibstrom für den Reset-Prozess. Die Endurance ist aufgrund der Degradation des Vorderseiten-Elektrode gering. Die Ergebnisse des polaritätsabhängigen Widerstandsschaltens zeigen, dass der Set-Prozess mit elektrostatischer Entladung einhergeht. Die ferroelektrische Charakterisierung zeigt, dass die YMnO3–Dünnfilme keine ferroelektrischen Eigenschaften aufweisen. Daher kann das beobachtete URS nicht direkt auf die Anwesenheit von geladenen Domänenwände und Vortices zurückgeführt werden.
Darüberhinaus wurden die photodetektierenden Eigenschaften von Metall-YMnO3-Isulator-Halbleiter-Stacks als potenzielle Erweiterung der Funktionalität von YMnO3-basierten memristiven Bauelementen vorgestellt und vorgeschlagen.
Im Rahmen der vorliegenden Dissertation wurde das Widerstandsschalten von multiferroischen, YMnO3-basierten Widerstandsschaltern untersucht. Die erhaltenen Ergebnisse tragen zu einem besseren Verständnis des Widerstandsschaltens von multiferroischen Materialien bei.
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In situ Raman-Spektroskopie an Metallphthalocyaninen: Von ultradünnen Schichten zum organischen FeldeffekttransistorLudemann, Michael 01 July 2016 (has links)
Im ersten Teil der Arbeit werden Signalverstärkungsmechanismen für Raman-Spektroskopie erschlossen und evaluiert. Die als geeignet bewerteten Methoden finden im zweiten Teil ihre Anwendung zur Untersuchung der vibronischen Eigenschaften von dünnen Manganphthalocyaninschichten, die anschließend mit Kalium interkaliert werden. Hierbei sind verschiedene Phasen identifizierbar, die ein ganzzahliges Verhältnis von Kaliumatomen zu Manganphthalocyaninmolekülen besitzen. Im dritten Teil werden die elektrischen Eigenschaften durch die Verwendung dieses Materialsystems als aktives Medium eines Feldeffekttransistors untersucht.:1. Einleitung
2. Theoretische Grundlagen der angewendeten Effekte
3. Experimentelle Details
4. Herstellung, Charakterisierung und Optimierung von Substraten für Raman-Oberflächenverstärkungseffekte
5. Untersuchung zu Verstärkungsmechanismen des Raman-Effekts an dünnen organischen Schichten
6. Interkalation mit Kalium in dünne Schichten aus Manganphthalocyanin
7. MnPc unter Spannungs- und Stromeinfluss - Der Feldeffekttransistor
8. Zusammenfassung
Anhang
Literatur
Abbildungsverzeichnis
Eidesstattliche Versicherung
Lebenslauf
Liste wissenschaftlicher Leistungen
Danksagung
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Charge transport and energy levels in organic semiconductors / Ladungstransport und Energieniveaus in organischen HalbleiternWidmer, Johannes 25 November 2014 (has links) (PDF)
Organic semiconductors are a new key technology for large-area and flexible thin-film electronics. They are deposited as thin films (sub-nanometer to micrometer) on large-area substrates. The technologically most advanced applications are organic light emitting diodes (OLEDs) and organic photovoltaics (OPV). For the improvement of performance and efficiency, correct modeling of the electronic processes in the devices is essential. Reliable characterization and validation of the electronic properties of the materials is simultaneously required for the successful optimization of devices. Furthermore, understanding the relations between material structures and their key characteristics opens the path for innovative material and device design.
In this thesis, two material characterization methods are developed, respectively refined and applied: a novel technique for measuring the charge carrier mobility μ and a way to determine the ionization energy IE or the electron affinity EA of an organic semiconductor.
For the mobility measurements, a new evaluation approach for space-charge limited current (SCLC) measurements in single carrier devices is developed. It is based on a layer thickness variation of the material under investigation. In the \"potential mapping\" (POEM) approach, the voltage as a function of the device thickness V(d) at a given current density is shown to coincide with the spatial distribution of the electric potential V(x) in the thickest device. On this basis, the mobility is directly obtained as function of the electric field F and the charge carrier density n. The evaluation is model-free, i.e. a model for μ(F, n) to fit the measurement data is not required, and the measurement is independent of a possible injection barrier or potential drop at non-optimal contacts. The obtained μ(F, n) function describes the effective average mobility of free and trapped charge carriers. This approach realistically describes charge transport in energetically disordered materials, where a clear differentiation between trapped and free charges is impossible or arbitrary.
The measurement of IE and EA is performed by characterizing solar cells at varying temperature T. In suitably designed devices based on a bulk heterojunction (BHJ), the open-circuit voltage Voc is a linear function of T with negative slope in the whole measured range down to 180K. The extrapolation to temperature zero V0 = Voc(T → 0K) is confirmed to equal the effective gap Egeff, i.e. the difference between the EA of the acceptor and the IE of the donor. The successive variation of different components of the devices and testing their influence on V0 verifies the relation V0 = Egeff. On this basis, the IE or EA of a material can be determined in a BHJ with a material where the complementary value is known. The measurement is applied to a number of material combinations, confirming, refining, and complementing previously reported values from ultraviolet photo electron spectroscopy (UPS) and inverse photo electron spectroscopy (IPES).
These measurements are applied to small molecule organic semiconductors, including mixed layers. In blends of zinc-phthalocyanine (ZnPc) and C60, the hole mobility is found to be thermally and field activated, as well as increasing with charge density. Varying the mixing ratio, the hole mobility is found to increase with increasing ZnPc content, while the effective gap stays unchanged. A number of further materials and material blends are characterized with respect to hole and electron mobility and the effective gap, including highly diluted donor blends, which have been little investigated before. In all materials, a pronounced field activation of the mobility is observed. The results enable an improved detailed description of the working principle of organic solar cells and support the future design of highly efficient and optimized devices. / Organische Halbleiter sind eine neue Schlüsseltechnologie für großflächige und flexible Dünnschichtelektronik. Sie werden als dünne Materialschichten (Sub-Nanometer bis Mikrometer) auf großflächige Substrate aufgebracht. Die technologisch am weitesten fortgeschrittenen Anwendungen sind organische Leuchtdioden (OLEDs) und organische Photovoltaik (OPV). Zur weiteren Steigerung von Leistungsfähigkeit und Effizienz ist die genaue Modellierung elektronischer Prozesse in den Bauteilen von grundlegender Bedeutung. Für die erfolgreiche Optimierung von Bauteilen ist eine zuverlässige Charakterisierung und Validierung der elektronischen Materialeigenschaften gleichermaßen erforderlich. Außerdem eröffnet das Verständnis der Zusammenhänge zwischen Materialstruktur und -eigenschaften einen Weg für innovative Material- und Bauteilentwicklung.
Im Rahmen dieser Dissertation werden zwei Methoden für die Materialcharakterisierung entwickelt, verfeinert und angewandt: eine neuartige Methode zur Messung der Ladungsträgerbeweglichkeit μ und eine Möglichkeit zur Bestimmung der Ionisierungsenergie IE oder der Elektronenaffinität EA eines organischen Halbleiters.
Für die Beweglichkeitsmessungen wird eine neue Auswertungsmethode für raumladungsbegrenzte Ströme (SCLC) in unipolaren Bauteilen entwickelt. Sie basiert auf einer Schichtdickenvariation des zu charakterisierenden Materials. In einem Ansatz zur räumlichen Abbildung des elektrischen Potentials (\"potential mapping\", POEM) wird gezeigt, dass das elektrische Potential als Funktion der Schichtdicke V(d) bei einer gegebenen Stromdichte dem räumlichen Verlauf des elektrischen Potentials V(x) im dicksten Bauteil entspricht. Daraus kann die Beweglichkeit als Funktion des elektrischen Felds F und der Ladungsträgerdichte n berechnet werden. Die Auswertung ist modellfrei, d.h. ein Modell zum Angleichen der Messdaten ist für die Berechnung von μ(F, n) nicht erforderlich. Die Messung ist außerdem unabhängig von einer möglichen Injektionsbarriere oder einer Potentialstufe an nicht-idealen Kontakten. Die gemessene Funktion μ(F, n) beschreibt die effektive durchschnittliche Beweglichkeit aller freien und in Fallenzuständen gefangenen Ladungsträger. Dieser Zugang beschreibt den Ladungstransport in energetisch ungeordneten Materialien realistisch, wo eine klare Unterscheidung zwischen freien und Fallenzuständen nicht möglich oder willkürlich ist.
Die Messung von IE und EA wird mithilfe temperaturabhängiger Messungen an Solarzellen durchgeführt. In geeigneten Bauteilen mit einem Mischschicht-Heteroübergang (\"bulk heterojunction\" BHJ) ist die Leerlaufspannung Voc im gesamten Messbereich oberhalb 180K eine linear fallende Funktion der Temperatur T. Es kann bestätigt werden, dass die Extrapolation zum Temperaturnullpunkt V0 = Voc(T → 0K) mit der effektiven Energielücke Egeff , d.h. der Differenz zwischen EA des Akzeptor-Materials und IE des Donator-Materials, übereinstimmt. Die systematische schrittweise Variation einzelner Bestandteile der Solarzellen und die Überprüfung des Einflusses auf V0 bestätigen die Beziehung V0 = Egeff. Damit kann die IE oder EA eines Materials bestimmt werden, indem man es in einem BHJ mit einem Material kombiniert, dessen komplementärer Wert bekannt ist. Messungen per Ultraviolett-Photoelektronenspektroskopie (UPS) und inverser Photoelektronenspektroskopie (IPES) werden damit bestätigt, präzisiert und ergänzt.
Die beiden entwickelten Messmethoden werden auf organische Halbleiter aus kleinen Molekülen einschließlich Mischschichten angewandt. In Mischschichten aus Zink-Phthalocyanin (ZnPc) und C60 wird eine Löcherbeweglichkeit gemessen, die sowohl thermisch als auch feld- und ladungsträgerdichteaktiviert ist. Wenn das Mischverhältnis variiert wird, steigt die Löcherbeweglichkeit mit zunehmendem ZnPc-Anteil, während die effektive Energielücke unverändert bleibt. Verschiedene weitere Materialien und Materialmischungen werden hinsichtlich Löcher- und Elektronenbeweglichkeit sowie ihrer Energielücke charakterisiert, einschließlich bisher wenig untersuchter hochverdünnter Donator-Systeme. In allen Materialien wird eine deutliche Feldaktivierung der Beweglichkeit beobachtet. Die Ergebnisse ermöglichen eine verbesserte Beschreibung der detaillierten Funktionsweise organischer Solarzellen und unterstützen die künftige Entwicklung hocheffizienter und optimierter Bauteile.
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Charge transport and energy levels in organic semiconductorsWidmer, Johannes 02 October 2014 (has links)
Organic semiconductors are a new key technology for large-area and flexible thin-film electronics. They are deposited as thin films (sub-nanometer to micrometer) on large-area substrates. The technologically most advanced applications are organic light emitting diodes (OLEDs) and organic photovoltaics (OPV). For the improvement of performance and efficiency, correct modeling of the electronic processes in the devices is essential. Reliable characterization and validation of the electronic properties of the materials is simultaneously required for the successful optimization of devices. Furthermore, understanding the relations between material structures and their key characteristics opens the path for innovative material and device design.
In this thesis, two material characterization methods are developed, respectively refined and applied: a novel technique for measuring the charge carrier mobility μ and a way to determine the ionization energy IE or the electron affinity EA of an organic semiconductor.
For the mobility measurements, a new evaluation approach for space-charge limited current (SCLC) measurements in single carrier devices is developed. It is based on a layer thickness variation of the material under investigation. In the \"potential mapping\" (POEM) approach, the voltage as a function of the device thickness V(d) at a given current density is shown to coincide with the spatial distribution of the electric potential V(x) in the thickest device. On this basis, the mobility is directly obtained as function of the electric field F and the charge carrier density n. The evaluation is model-free, i.e. a model for μ(F, n) to fit the measurement data is not required, and the measurement is independent of a possible injection barrier or potential drop at non-optimal contacts. The obtained μ(F, n) function describes the effective average mobility of free and trapped charge carriers. This approach realistically describes charge transport in energetically disordered materials, where a clear differentiation between trapped and free charges is impossible or arbitrary.
The measurement of IE and EA is performed by characterizing solar cells at varying temperature T. In suitably designed devices based on a bulk heterojunction (BHJ), the open-circuit voltage Voc is a linear function of T with negative slope in the whole measured range down to 180K. The extrapolation to temperature zero V0 = Voc(T → 0K) is confirmed to equal the effective gap Egeff, i.e. the difference between the EA of the acceptor and the IE of the donor. The successive variation of different components of the devices and testing their influence on V0 verifies the relation V0 = Egeff. On this basis, the IE or EA of a material can be determined in a BHJ with a material where the complementary value is known. The measurement is applied to a number of material combinations, confirming, refining, and complementing previously reported values from ultraviolet photo electron spectroscopy (UPS) and inverse photo electron spectroscopy (IPES).
These measurements are applied to small molecule organic semiconductors, including mixed layers. In blends of zinc-phthalocyanine (ZnPc) and C60, the hole mobility is found to be thermally and field activated, as well as increasing with charge density. Varying the mixing ratio, the hole mobility is found to increase with increasing ZnPc content, while the effective gap stays unchanged. A number of further materials and material blends are characterized with respect to hole and electron mobility and the effective gap, including highly diluted donor blends, which have been little investigated before. In all materials, a pronounced field activation of the mobility is observed. The results enable an improved detailed description of the working principle of organic solar cells and support the future design of highly efficient and optimized devices.:1. Introduction
2. Organic semiconductors and devices
2.1. Organic semiconductors
2.1.1. Conjugated π system
2.1.2. Small molecules and polymers
2.1.3. Disorder in amorphous materials
2.1.4. Polarons
2.1.5. Polaron hopping
2.1.6. Fermi-Dirac distribution and Fermi level
2.1.7. Quasi-Fermi levels
2.1.8. Trap states
2.1.9. Doping
2.1.10. Excitons
2.2. Interfaces and blend layers
2.2.1. Interface dipoles
2.2.2. Energy level bending
2.2.3. Injection from metal into semiconductor, and extraction
2.2.4. Excitons at interfaces
2.3. Charge transport and recombination in organic semiconductors
2.3.1. Drift transport
2.3.2. Charge carrier mobility
2.3.3. Thermally activated transport
2.3.4. Diffusion transport
2.3.5. Drift-diffusion transport
2.3.6. Space-charge limited current
2.3.7. Recombination
2.4. Mobility measurement
2.4.1. SCLC and TCLC
2.4.2. Time of flight
2.4.3. Organic field effect transistors
2.4.4. CELIV
2.5. Organic solar cells
2.5.1. Exciton diffusion towards the interface
2.5.2. Dissociation of CT states
2.5.3. CT recombination
2.5.4. Flat and bulk heterojunction
2.5.5. Transport layers
2.5.6. Thin film optics
2.5.7. Current-voltage characteristics and equivalent circuit
2.5.8. Solar cell efficiency
2.5.9. Limits of efficiency
2.5.10. Correct solar cell characterization
2.5.11. The \"O-Factor\"
3. Materials and experimental methods
3.1. Materials
3.2. Device fabrication and layout
3.2.1. Layer deposition
3.2.2. Encapsulation
3.2.3. Homogeneity of layer thickness on a wafer
3.2.4. Device layout
3.3. Characterization
3.3.1. Electrical characterization
3.3.2. Sample illumination
3.3.3. Temperature dependent characterization
3.3.4. UPS
4. Simulations
5.1. Design of single carrier devices
5.1.1. General design requirements
5.1.2. Single carrier devices for space-charge limited current
5.1.3. Ohmic regime
5.1.4. Design of injection and extraction layers
5.2. Advanced evaluation of SCLC – potential mapping
5.2.1. Potential mapping by thickness variation
5.2.2. Further evaluation of the transport profile
5.2.3. Injection into and extraction from single carrier devices
5.2.4. Majority carrier approximation
5.3. Proof of principle: POEM on simulated data
5.3.1. Constant mobility
5.3.2. Field dependent mobility
5.3.3. Field and charge density activated mobility
5.3.4. Conclusion
5.4. Application: Transport characterization in organic semiconductors
5.4.1. Hole transport in ZnPc:C60
5.4.2. Hole transport in ZnPc:C60 – temperature variation
5.4.3. Hole transport in ZnPc:C60 – blend ratio variation
5.4.4. Hole transport in ZnPc:C70
5.4.5. Hole transport in neat ZnPc
5.4.6. Hole transport in F4-ZnPc:C60
5.4.7. Hole transport in DCV-5T-Me33:C60
5.4.8. Electron transport in ZnPc:C60
5.4.9. Electron transport in neat Bis-HFl-NTCDI
5.5. Summary and discussion of the results
5.5.1. Phthalocyanine:C60 blends
5.5.2. DCV-5T-Me33:C60
5.5.3. Conclusion
6. Organic solar cell characteristics: the influence of temperature
6.1. ZnPc:C60 solar cells
6.1.1. Temperature variation
6.1.2. Illumination intensity variation
6.2. Voc in flat and bulk heterojunction organic solar cells
6.2.1. Qualitative difference in Voc(I, T)
6.2.2. Interpretation of Voc(I, T)
6.3. BHJ stoichiometry variation
6.3.1. Voc upon variation of stoichiometry and contact layer
6.3.2. V0 upon stoichiometry variation
6.3.3. Low donor content stoichiometry
6.3.4. Conclusion from stoichiometry variation
6.4. Transport material variation
6.4.1. HTM variation
6.4.2. ETM variation
6.5. Donor:acceptor material variation
6.5.1. Donor variation
6.5.2. Acceptor variation
6.6. Conclusion
7. Summary and outlook
7.1. Summary
7.2. Outlook
A. Appendix
A.1. Energy pay-back of this thesis
A.2. Tables and registers / Organische Halbleiter sind eine neue Schlüsseltechnologie für großflächige und flexible Dünnschichtelektronik. Sie werden als dünne Materialschichten (Sub-Nanometer bis Mikrometer) auf großflächige Substrate aufgebracht. Die technologisch am weitesten fortgeschrittenen Anwendungen sind organische Leuchtdioden (OLEDs) und organische Photovoltaik (OPV). Zur weiteren Steigerung von Leistungsfähigkeit und Effizienz ist die genaue Modellierung elektronischer Prozesse in den Bauteilen von grundlegender Bedeutung. Für die erfolgreiche Optimierung von Bauteilen ist eine zuverlässige Charakterisierung und Validierung der elektronischen Materialeigenschaften gleichermaßen erforderlich. Außerdem eröffnet das Verständnis der Zusammenhänge zwischen Materialstruktur und -eigenschaften einen Weg für innovative Material- und Bauteilentwicklung.
Im Rahmen dieser Dissertation werden zwei Methoden für die Materialcharakterisierung entwickelt, verfeinert und angewandt: eine neuartige Methode zur Messung der Ladungsträgerbeweglichkeit μ und eine Möglichkeit zur Bestimmung der Ionisierungsenergie IE oder der Elektronenaffinität EA eines organischen Halbleiters.
Für die Beweglichkeitsmessungen wird eine neue Auswertungsmethode für raumladungsbegrenzte Ströme (SCLC) in unipolaren Bauteilen entwickelt. Sie basiert auf einer Schichtdickenvariation des zu charakterisierenden Materials. In einem Ansatz zur räumlichen Abbildung des elektrischen Potentials (\"potential mapping\", POEM) wird gezeigt, dass das elektrische Potential als Funktion der Schichtdicke V(d) bei einer gegebenen Stromdichte dem räumlichen Verlauf des elektrischen Potentials V(x) im dicksten Bauteil entspricht. Daraus kann die Beweglichkeit als Funktion des elektrischen Felds F und der Ladungsträgerdichte n berechnet werden. Die Auswertung ist modellfrei, d.h. ein Modell zum Angleichen der Messdaten ist für die Berechnung von μ(F, n) nicht erforderlich. Die Messung ist außerdem unabhängig von einer möglichen Injektionsbarriere oder einer Potentialstufe an nicht-idealen Kontakten. Die gemessene Funktion μ(F, n) beschreibt die effektive durchschnittliche Beweglichkeit aller freien und in Fallenzuständen gefangenen Ladungsträger. Dieser Zugang beschreibt den Ladungstransport in energetisch ungeordneten Materialien realistisch, wo eine klare Unterscheidung zwischen freien und Fallenzuständen nicht möglich oder willkürlich ist.
Die Messung von IE und EA wird mithilfe temperaturabhängiger Messungen an Solarzellen durchgeführt. In geeigneten Bauteilen mit einem Mischschicht-Heteroübergang (\"bulk heterojunction\" BHJ) ist die Leerlaufspannung Voc im gesamten Messbereich oberhalb 180K eine linear fallende Funktion der Temperatur T. Es kann bestätigt werden, dass die Extrapolation zum Temperaturnullpunkt V0 = Voc(T → 0K) mit der effektiven Energielücke Egeff , d.h. der Differenz zwischen EA des Akzeptor-Materials und IE des Donator-Materials, übereinstimmt. Die systematische schrittweise Variation einzelner Bestandteile der Solarzellen und die Überprüfung des Einflusses auf V0 bestätigen die Beziehung V0 = Egeff. Damit kann die IE oder EA eines Materials bestimmt werden, indem man es in einem BHJ mit einem Material kombiniert, dessen komplementärer Wert bekannt ist. Messungen per Ultraviolett-Photoelektronenspektroskopie (UPS) und inverser Photoelektronenspektroskopie (IPES) werden damit bestätigt, präzisiert und ergänzt.
Die beiden entwickelten Messmethoden werden auf organische Halbleiter aus kleinen Molekülen einschließlich Mischschichten angewandt. In Mischschichten aus Zink-Phthalocyanin (ZnPc) und C60 wird eine Löcherbeweglichkeit gemessen, die sowohl thermisch als auch feld- und ladungsträgerdichteaktiviert ist. Wenn das Mischverhältnis variiert wird, steigt die Löcherbeweglichkeit mit zunehmendem ZnPc-Anteil, während die effektive Energielücke unverändert bleibt. Verschiedene weitere Materialien und Materialmischungen werden hinsichtlich Löcher- und Elektronenbeweglichkeit sowie ihrer Energielücke charakterisiert, einschließlich bisher wenig untersuchter hochverdünnter Donator-Systeme. In allen Materialien wird eine deutliche Feldaktivierung der Beweglichkeit beobachtet. Die Ergebnisse ermöglichen eine verbesserte Beschreibung der detaillierten Funktionsweise organischer Solarzellen und unterstützen die künftige Entwicklung hocheffizienter und optimierter Bauteile.:1. Introduction
2. Organic semiconductors and devices
2.1. Organic semiconductors
2.1.1. Conjugated π system
2.1.2. Small molecules and polymers
2.1.3. Disorder in amorphous materials
2.1.4. Polarons
2.1.5. Polaron hopping
2.1.6. Fermi-Dirac distribution and Fermi level
2.1.7. Quasi-Fermi levels
2.1.8. Trap states
2.1.9. Doping
2.1.10. Excitons
2.2. Interfaces and blend layers
2.2.1. Interface dipoles
2.2.2. Energy level bending
2.2.3. Injection from metal into semiconductor, and extraction
2.2.4. Excitons at interfaces
2.3. Charge transport and recombination in organic semiconductors
2.3.1. Drift transport
2.3.2. Charge carrier mobility
2.3.3. Thermally activated transport
2.3.4. Diffusion transport
2.3.5. Drift-diffusion transport
2.3.6. Space-charge limited current
2.3.7. Recombination
2.4. Mobility measurement
2.4.1. SCLC and TCLC
2.4.2. Time of flight
2.4.3. Organic field effect transistors
2.4.4. CELIV
2.5. Organic solar cells
2.5.1. Exciton diffusion towards the interface
2.5.2. Dissociation of CT states
2.5.3. CT recombination
2.5.4. Flat and bulk heterojunction
2.5.5. Transport layers
2.5.6. Thin film optics
2.5.7. Current-voltage characteristics and equivalent circuit
2.5.8. Solar cell efficiency
2.5.9. Limits of efficiency
2.5.10. Correct solar cell characterization
2.5.11. The \"O-Factor\"
3. Materials and experimental methods
3.1. Materials
3.2. Device fabrication and layout
3.2.1. Layer deposition
3.2.2. Encapsulation
3.2.3. Homogeneity of layer thickness on a wafer
3.2.4. Device layout
3.3. Characterization
3.3.1. Electrical characterization
3.3.2. Sample illumination
3.3.3. Temperature dependent characterization
3.3.4. UPS
4. Simulations
5.1. Design of single carrier devices
5.1.1. General design requirements
5.1.2. Single carrier devices for space-charge limited current
5.1.3. Ohmic regime
5.1.4. Design of injection and extraction layers
5.2. Advanced evaluation of SCLC – potential mapping
5.2.1. Potential mapping by thickness variation
5.2.2. Further evaluation of the transport profile
5.2.3. Injection into and extraction from single carrier devices
5.2.4. Majority carrier approximation
5.3. Proof of principle: POEM on simulated data
5.3.1. Constant mobility
5.3.2. Field dependent mobility
5.3.3. Field and charge density activated mobility
5.3.4. Conclusion
5.4. Application: Transport characterization in organic semiconductors
5.4.1. Hole transport in ZnPc:C60
5.4.2. Hole transport in ZnPc:C60 – temperature variation
5.4.3. Hole transport in ZnPc:C60 – blend ratio variation
5.4.4. Hole transport in ZnPc:C70
5.4.5. Hole transport in neat ZnPc
5.4.6. Hole transport in F4-ZnPc:C60
5.4.7. Hole transport in DCV-5T-Me33:C60
5.4.8. Electron transport in ZnPc:C60
5.4.9. Electron transport in neat Bis-HFl-NTCDI
5.5. Summary and discussion of the results
5.5.1. Phthalocyanine:C60 blends
5.5.2. DCV-5T-Me33:C60
5.5.3. Conclusion
6. Organic solar cell characteristics: the influence of temperature
6.1. ZnPc:C60 solar cells
6.1.1. Temperature variation
6.1.2. Illumination intensity variation
6.2. Voc in flat and bulk heterojunction organic solar cells
6.2.1. Qualitative difference in Voc(I, T)
6.2.2. Interpretation of Voc(I, T)
6.3. BHJ stoichiometry variation
6.3.1. Voc upon variation of stoichiometry and contact layer
6.3.2. V0 upon stoichiometry variation
6.3.3. Low donor content stoichiometry
6.3.4. Conclusion from stoichiometry variation
6.4. Transport material variation
6.4.1. HTM variation
6.4.2. ETM variation
6.5. Donor:acceptor material variation
6.5.1. Donor variation
6.5.2. Acceptor variation
6.6. Conclusion
7. Summary and outlook
7.1. Summary
7.2. Outlook
A. Appendix
A.1. Energy pay-back of this thesis
A.2. Tables and registers
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