Arrays of free-standing metallic nanorods are promising candidates for sensors, switches and spectroscopy. They have structure sizes much smaller than the wavelength of visible light, feature a long-axis surface plasmonic resonance (LSPR) and show metamaterial-like properties. This thesis provides a detailed investigation of their linear optical properties and highlights some nonlinear optical aspects. By means of graded structures having a tunable LSPR and three different theoretical models -- a numerical multiple-multipole method (MMP) model, a semi-analytic collective surface plasmon (CSP) model and an analytic dipolar interaction model (DIM) -- the optical properties were analyzed. Using the DIM, the experimentally observed blueshift of the LSPR in comparison to a single nanorod is confirmed and a physical explanation is provided. The LSPR strongly depends on the angle of incidence and the rod diameter. However, for a varying length the changes are small with the long-axis mode showing a lower energy limit. The detailed arrangement of the nanorods and the azimuthal angle of the incoming light plays only a minor role for small nanorod separations. Similarly, the dependence on the metal is the same as for single particles, whereas the sensitivity to the surrounding dielectric is much stronger than in the single-particle case. For longer nanorods made of silver, angle-dependent higher-order modes are observed and reproduced using MMP. The CSP model is applied and Fabry-Pérot-like oscillations of the CSPs are found. The propagating nature of these modes leads to the discovery that the p component of the transmitted light experiences a phase jump and to the observation of polarization conversion inside the structures. Negative refraction is found in nanorod arrays; it is revealed that a negative energy flux occurs only within a bandwidth given by the LSPR of a single nanorod and the array resonance. For smaller wavelengths, the in-plane component of the Poynting vector reverses, leading to an (extraordinary) positive flux. At the LSPR itself, the flux parallel to the surface is found to be zero. The negative refraction is also exploited to mimic a nanolens with structure parameters that are infact technical realizable. In the visible regime the nanolens shows a NA of 1.06 and superlens-like features such as identical rotation and linear translation of image and object. The nonlinear measurements on graded structures are conducted using femtosecond pump-probe spectroscopy resulting in kinetics showing either an increased transmission or absorption with signal changes of up to 40%. By converting them to transient spectra and by comparison with the literature, electron distribution changes at the Fermi edge and hot electrons/phonons are identified as the main reasons for the changes. Probing at the inflection points of the LSPR reveals ultrafast signals. Using transient spectra they are traced back to a short blueshift of the LSPR. / Strukturen aus frei stehenden metallischen Nanostäbchen versprechen interessante An­wendungen als Sensoren, Schalter und in der Spektroskopie. Da ihre Strukturgrößen kleiner als die Wellenlänge des sichtbaren Lichtes sind, besitzen sie eine langachsige Oberflächen­plasmonenresonanz (LSPR) und weisen metamaterialartige Eigenschaften auf. In dieser Dissertation werden die linearen und nichtlinearen optischen Eigenschaften solcher Struk­turen im Detail untersucht. Mit Hilfe von Gradientenstrukturen, die eine durchstimmbare LSPR besitzen, und dreier theoretischer Modelle – eines numerischen Modells basierend auf der Methode der mul­tiplen Multipole (MMP), eines semianalytischen Modells kollektiver Oberflächenplasmonen (CSP) sowie eines analytischen dipolaren Interaktionsmodells (DIMs) – werden die op­tischen Eigenschaften analysiert. Unter Verwendung des DIMs wird die experimentell beobachtete Blauverschiebung der LSPR im Vergleich zur Resonanz eines Einzelstäbchens bestätigt und eine physikalische Erklärung dafür geliefert. Die LSPR ist stark vom Einfallswinkel und vom Stäbchendurch­messer abhängig. Im Unterschied dazu sind die Änderungen bei einer Längenvariation klein, wobei die langachsige Mode ein unteres Energielimit aufweist. Weiterhin haben die genaue Anordnung der Stäbchen und der azimutale Winkel des einfallenden Lichtes nur einen untergeordneten Einfluss. Die Abhängigkeit vom verwendeten Metall ist analog zu einem Einzelstäbchen, während die Empfindlichkeit in Bezug auf das Umgebungsmedium wesentlich stärker ist. Längere Nanostäbchen aus Silber zeigen winkelabhängige Moden höherer Ordnung, welche mittels MMP reproduziert werden können. Das CSP-Modell wird ebenfalls darauf ange­wendet, wobei Fabry-Pérot-artige Oszillationen der CSPs entdeckt werden. Die propa­gierende Natur der CSPs führt zur Entdeckung eines Phasensprungs der p‑Komponente des transmittierten Lichtes sowie zur Beobachtung von Polarisationskonversion in den Strukturen. Nanostäbchen-Arrays weisen außerdem negative Brechung auf. Es wird gezeigt, dass ein negativer Energiefluss nur in dem Wellenlängenbereich zwischen der LSPR der Einzelstäb­chen und der Arrayresonanz auftritt. Für kleinere Wellenlängen kehrt sich die in der Ebene befindende Poynting-Vektor-Komponente um, was zu einer (außerordentlichen) positiven Brechung führt. An der LSPR selbst ist der zur Strukturebene parallele Fluss Null. Die negative Brechung wird ferner ausgenutzt, um eine Nanolinse mit realistischen Struktur­parametern zu simulieren. Im sichtbaren Bereich zeigt sie eine NA von 1,06 und super­linsenartige Eigenschaften, wie eine identische Rotation und eine lineare Translation von Bild und Objekt. Die nichtlinearen Messungen an Gradientenstrukturen werden mittels Femtosekunden-Pump-Probe-Spektroskopie durchgeführt und liefern Kinetiken, welche entweder eine ver­stärkte Transmission oder eine verstärkte Absorption mit Signalstärken von bis zu 40% aufweisen. Durch Konvertierung in transiente Spektren und Vergleich mit der Literatur werden eine veränderte Elektronverteilung an der Fermi-Kante und heiße Elektronen/Pho­nonen als Ursache für die Änderungen gefunden. Das Abtasten mit dem Probe-Puls an den Wendepunkten der Resonanz offenbart ultraschnelle Signale. Mit Hilfe der transienten Spektren wird dies auf eine kurzzeitige Blauverschiebung der LSPR zurückgeführt.

In dieser Arbeit untersuchen wir ultradünne (In,Ga)N Quantentöpfe (QW) in Form von kurzperiodischen Übergittern auf (0001) GaN. Wir charakterisieren dieser Strukturen mit verschiedenen Methoden, d.h.: die hochauflösende Transmissionselektronenmikroskopie, die Rastertransmissionselektronenmikroskopie, Röntgenbeugung und die hochenergetischer Refeflexionselektronenbeugung an Oberflächen, sowie die Photolumineszenz (PL) und die Kathodolumineszenz. Wir fokussieren uns dabei auf die Quantifizierung des Indiumgehaltes solche ultradünnen Schichten und diskutieren über grundlegende optische Eigenschaften dieser Übergitter. Wir finden, dass: 1. Der Indiumeinbau in GaN unter Exposition von In und N-Fluss ist selbst-begrenzend auf eine Zusammensetzung von 25% und eine Schichtdicke von einer Monolage. Die Variation der Wachstumsbedingungen führen weder nicht zu einer Höhung des Indiumgehalts noch der Schichtdicke. Diese Selbstbegrenzung ist im Ergebnis auf die Unterschiede in der Bildungsenthalpie von InN und GaN und auf die hohe Gitterfehlanpassung des Systems. Die niedrigste Energiekonfiguration ist einer (2»3×2»3)R30° Oberflächenrekonstruktion. 2. In diesen polaren In0.25Ga0.75N Übergitter Polarisationsfelder, Dickenfluktuationen oder Kompositionsschwankungen keine wesentliche Rolle spielen. Unsere optischen Studien in Kombination mit DFT-Berechnungen zeigen, dass der Rekombinationsprozess durch den Einschluss der Lochwellenfunktion in den Monoschichten gesteuert wird, dass mit abnehmender Barrieredicke verändert werden können. Im Gegenteil, ist die Elektronenwellenfunktion immer delokalisiert. Unsere Übergitter Phänomene sind als in konventionellen QWs, z.B. den nichtexponentiellen Abfall der PL-Intensität, die spektrale Abhängigkeit der PL Lebensdauer und eine S-förmige Temperaturabhängigkeit des Emissionspeaks. Die letzte lassen sich durch das Zusammenspiel von Ladunsgträgerlokalisation und nicht-strahliger Rekombination erklären. / In this work we investigate ultra-thin (In,Ga)N quantum wells (QWs) grown on (0001) GaN in the form of short-period superlattices (SLs). We perform a comprehensive study of these structures via various methods, i.e.: high resolution transmission electron microscopy, scanning transmission electron microscopy, x-ray diffraction and reflection high-energy electron diffraction, as well as photoluminescence (PL) and cathodoluminescence. We focus on the quantification of In incorporation and study basic optical properties of these SLs. The main results of our investigations are: 1. The In incorporation into GaN under exposure of In and N flux is self-limited to a composition of 25% and a layer thickness of one monolayer. Varying growth conditions do not increase the In content or the layer thickness. This self-limitation is a result of the differences in formation enthalpy of InN and GaN and the high lattice mismatch of the system. The lowest energy configuration that sets maximum In concentration to a fundamental limit of 25%, stable under various growth regimes, is the one with (2»3×2»3)R30° surface reconstruction. 2. Our polar In0.25Ga0.75N SLs serve as model system for recombination process in (In,Ga)N since their recombination is not suffering from polarization fields, well-width or high compositional fluctuations. The optical studies combined with DFT calculations show that the recombination process is governed by the confinement of the hole wavefunction in the QWs, that can be substantially weakened by decreasing barrier thickness. This leads to an increase of non-radiative recombination in the barriers. In the opposite, the electron wave function is always delocalized. Our SLs show common phenomena observed in conventional QWs or bulk alloys like a non-exponential decay of the PL intensity, spectral dependence of the decay time and S-shape temperature dependence. The latter can be explained by the interplay of carrier localization and non-radiative recombination.

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Indirekte Halbleiter, wie beispielsweise Silizium, zählen bei technischen Anwendungen zu den wichtigsten halbleitenden Materialien. Die indirekte Bandstruktur führt jedoch dazu, dass diese Materialien schlechte Lichtemitter sind. Die theoretische Beschreibung der optischen Eigenschaften dieser Materialien wurde in früheren Betrachtungen über phänomenologische Ansätze verfolgt. In dieser Arbeit wird eine mikroskopische Theorie, basierend auf den Heisenberg-Bewegungsgleichungen, entwickelt, um die Prozesse im Bereich der indirekten Energielücke zu beschreiben. Nach Herleitung der relevanten Gleichungen wird im ersten Anwendungskapitel die Absorption und optische Verstärkung im thermischen Gleichgewicht diskutiert. Bei der Diskussion wird insbesondere auf den Unterschied zu direkten Halbleitern eingegangen. Es zeigt sich, dass sich die optische Verstärkung in indirekten Halbleitern fundamental von denen in direkten unterscheidet. Im Gegensatz zum direkten Halbleiter kann die maximale optische Verstärkung eines indirekten Übergangs die maximale Absorption um Größenordnungen übertreffen. Im zweiten Anwendungsteil werden Nichtgleichgewichtsphänomene diskutiert. Durch starke optische Anregung kann eine hohe Elektronenkonzentration am Gamma-Punkt erzeugt werden. Da das globale Bandstrukturminimum aber am Rand der Brillouinzone liegt, verweilen die Elektronen nicht lange dort, sondern streuen in das Leitungsbandminimum. Dieser Prozess der sogenannten Intervalley-Streuung wird im Hinblick auf Gedächtniseffekte diskutiert. Nach dem Streuprozess der Elektronen besitzt das System eine Überschussenergie, die sich in einem Aufheizen der Ladungsträger zeigt. Das zweite Nichtgleichgewichtsphänomen ist das Abkühlen des Lochsystems, welches aufgrund der Trennung der Elektronen und Löcher in indirekten Halbleiter auch im Experiment getrennt untersucht werden kann. Mithilfe eines Experiment-Theorie-Vergleichs wird ein schneller Elektron-Loch-Streuprozess nachgewiesen, der dazu führt, dass in indirekten Halbleitern das Thermalisieren und Equilibrieren der Elektronen und Löcher auf der gleichen Zeitskala stattfindet.

Indirekte Halbleiter, wie beispielsweise Silizium, zählen bei technischen Anwendungen zu den wichtigsten halbleitenden Materialien. Die indirekte Bandstruktur führt jedoch dazu, dass diese Materialien schlechte Lichtemitter sind. Die theoretische Beschreibung der optischen Eigenschaften dieser Materialien wurde in früheren Betrachtungen über phänomenologische Ansätze verfolgt. In dieser Arbeit wird eine mikroskopische Theorie, basierend auf den Heisenberg-Bewegungsgleichungen, entwickelt, um die Prozesse im Bereich der indirekten Energielücke zu beschreiben. Nach Herleitung der relevanten Gleichungen wird im ersten Anwendungskapitel die Absorption und optische Verstärkung im thermischen Gleichgewicht diskutiert. Bei der Diskussion wird insbesondere auf den Unterschied zu direkten Halbleitern eingegangen. Es zeigt sich, dass sich die optische Verstärkung in indirekten Halbleitern fundamental von denen in direkten unterscheidet. Im Gegensatz zum direkten Halbleiter kann die maximale optische Verstärkung eines indirekten Übergangs die maximale Absorption um Größenordnungen übertreffen. Im zweiten Anwendungsteil werden Nichtgleichgewichtsphänomene diskutiert. Durch starke optische Anregung kann eine hohe Elektronenkonzentration am Gamma-Punkt erzeugt werden. Da das globale Bandstrukturminimum aber am Rand der Brillouinzone liegt, verweilen die Elektronen nicht lange dort, sondern streuen in das Leitungsbandminimum. Dieser Prozess der sogenannten Intervalley-Streuung wird im Hinblick auf Gedächtniseffekte diskutiert. Nach dem Streuprozess der Elektronen besitzt das System eine Überschussenergie, die sich in einem Aufheizen der Ladungsträger zeigt. Das zweite Nichtgleichgewichtsphänomen ist das Abkühlen des Lochsystems, welches aufgrund der Trennung der Elektronen und Löcher in indirekten Halbleiter auch im Experiment getrennt untersucht werden kann. Mithilfe eines Experiment-Theorie-Vergleichs wird ein schneller Elektron-Loch-Streuprozess nachgewiesen, der dazu führt, dass in indirekten Halbleitern das Thermalisieren und Equilibrieren der Elektronen und Löcher auf der gleichen Zeitskala stattfindet.

We have measured the optical properties of films of the organic semiconductors PTCDA (3,4:9,10-perylene-tetracarboxylic dianhydride) and HBC (peri-hexabenzocoronene), prepared by Organic Molecular Beam Expitaxy (OMBE), on different substrates by means of Differential Reflectance Spectroscopy (DRS). The optical setup enables us to directly follow the thickness dependent optical properties of the organic films, starting from submonolayer coverage up to thicker films on the order of 20 monolayers (ML) film thickness. Due to the different optical nature of the different substrates used, i.e., mica, glass, Au(111), and HOPG, the direct interpretation of the DRS signal is not feasible. Therefore, we have proposed a method by which the calculation of the optical constants n (index of refraction) and k (absorption index) of thin films on arbitrary substrates from just one spectral measurement (in our case the DRS) becomes possible. The results fulfill a priori a Kramers-Kronig consistency and no specific model is needed to express the spectral behavior of the optical constants. Based on our method, we have successfully calculated the optical constants, and therefore the absorption behavior, of films of different thickness of PTCDA on mica, glass, Au(111), and HOPG, as well as of HBC on mica, glass, and HOPG. Extrinsic effects due to island growth or the presence of a polarizable substrate (screening) have been accounted for. We have introduced a finite dipole model which considers the extended geometry and anisotropy of the organic molecules. The calculated absorption behavior is discussed in great detail in terms of spectral changes with varying film thickness, different growth modes, degree of ordering of the films, interactions with the substrates and oscillator strength. A direct observation of a monomer-dimer transition in solid films could be observed for the first time. Our results indicate an exciton delocalization over about 4 molecules for both molecules.