The study of transport in nano-structured devices and molecular junctions has become a topic of great interest with the recent call for quantum technologies. Most of our knowledge has been guided by experimental and theoretical studies of the single-electron transistor (SET), an elementary device constituted by a quantum dot coupled to two otherwise independent free electron gases. The SET is particularly interesting because its transport properties at low temperatures are governed by the Kondo effect. A methodological difficulty has nonetheless barred theoretical progress in describing accurately realistic devices. On the one hand, Density-Functional Theory (DFT), the most convenient tool to obtain the electronic structure of complex materials, yields only qualitatively descriptions of the low-temperature physical properties of quantum dot devices. On the other hand, a quantitative description of low-temperature transport properties of the SET, such that obtained through the solution of the Anderson model via exact methods, is nonetheless unable to account for realistic features of experimental devices, such as geometry, band structure and electron-electron interactions in the electron gases. DFT describes the electron gases very well, but proves inadequate to treat the electronic correlations introduced by the quantum dot. This thesis proposes a way out of this frustrating dilemma. Our contribution is founded on renormalization-group (RG) concepts. Specifically, we show that, under conditions of experimental interest, the high and low temperatures regimes of a SET corresponds to the weakly-coupling and strongly-coupling fixed points of the Anderson Hamiltonian. Based on an RG analysis, we argue that, at this low-temperature fixed point, the entanglement between impurity and gas-electron spins introduces non-local correlations that lie beyond the reach of local- or quasi-local-density approximations, hence rendering inadequate approximations for the exchange-correlation energy functional. By contrast, the weak-coupling fixed point is within the reach of local-density approximations. With a view to describing realistic properties of quantum dot devices, we therefore propose a hybrid self-consistent procedure that starts with the weak-coupling fixed point and takes advantage of a reliable numerical method to drive the Hamiltonian to the strong-coupling fixed point. Our approach employs traditional DFT to treat the weak-coupling system and the Numerical Renormalization-Group (NRG) method to obtain properties in the strongcoupling regime. As an illustration, we apply the procedure to a single-electron transistor modeled by a generalized one-dimensional Hubbard Hamiltonian. We analyze the thermal dependence of the conductance in the SET and discuss its behavior at low-temperatures, comparing our results with other self-consistent approaches and with experimental data. / O estudo de propriedades de transporte em dispositivos nano estruturados e junções moleculares tornou-se um tópico de grande interesse com a recente demanda por novas tecnologias quânticas. Grande parte do nosso conhecimento tem sido guiado por trabalhos experimentais e teóricos de um dispositivo conhecido como transístor de um elétron (SET), o qual é constituído por um ponto quântico acoplado a dois gases de elétrons independentes. O SET é particularmente interessante devido as suas propriedades de transporte a baixas temperaturas, as quais são governadas pelo efeito Kondo. Uma dificuldade metodológica, no entanto, tem barrado novos avanços teóricos para se obter uma descrição precisa de dispositivos realistas. Por um lado, a teoria do funcional da densidade (DFT), uma das ferramentas mais convenientes para calcular a estrutura eletrônica de materiais complexos, provê uma descrição apenas qualitativa das propriedades de transporte de transístores quânticos a baixas temperaturas. Por outro lado, uma descrição quantitativa satisfatória do SET a baixas temperaturas, tal como a modelagem e solução do modelo de Anderson via métodos exatos, é incapaz de levar em conta características realistas de dispositivos complexos, tal como geometria, estrutura de bandas e interações inter eletrônicas nos gases de elétrons. Embora a DFT os descreva bem, ela é inadequada para tratar correlações introduzidas pelo ponto quântico. Na presente tese propomos uma alternativa para este dilema. Nossa contribuição é fundamentada em conceitos de grupo de renormalização (RG). Especificamente, mostramos que, em condições de interesse experimental, os regimes de altas e baixas temperaturas em um SET correspondem aos pontos fixos de acoplamento fraco e forte do Hamiltoniano de Anderson. Baseando-nos em na análise do RG, mostramos que, no ponto fixo de baixas temperaturas, o emaranhamento entre a impureza e os spins dos gases eletrônicos introduz correlações não-locais que não podem ser descritas com abordagens DFT baseadas em aproximações locais ou quase locais para o potencial de troca e correlação. Em contraste, o ponto fixo de acoplamento fraco pode ser descrito por aproximações locais. Com o objetivo de obter uma descrição realista das propriedades de transístores quânticos, propomos um procedimento auto-consistente que começa do ponto fixo de acoplamento fraco e se aproveita de um método numérico eficiente para levar o Hamiltoniano para o ponto fixo de acoplamento forte. Nossa abordagem emprega DFT para tratar o sistema no limite de acoplamento fraco e o método de Grupo de Renormalização Numérico (NRG) para obter propriedades no regime de acoplamento forte. Como ilustração, aplicamos o procedimento para um transístor de um elétron modelado através do Hamiltoniano de Hubbard generalizado. Analisamos a dependência térmica da condutância no SET discutindo seu comportamento a baixas temperatura e comparamos nossos resultados com outras abordagens auto-consistentes e resultados experimentais.

La miniaturisation des composants, qui s’est engagée depuis l’avènement de l’électronique il y a plus de 50 ans, atteint aujourd’hui la dimension nanométrique, ouvrant la porte aux phénomènes quantiques. Ultime étape de cette miniaturisation, la boîte quantique, dans laquelle les électrons sont confinés dans les trois directions de l’espace, présente des propriétés remarquables, telles que l’augmentation du gap entre la bande de conduction et la bande de valence, ou la discrétisation des niveaux d’énergies. Autre conséquence du confinement, la forte interaction électron-électron régnant au sein de la boîte conduit à une énergie de charge importante, susceptible de bloquer l'entrée d'un électron dans la boîte sans apport d'énergie extérieur. Ce phénomène de blocage des charges est appelé blocage de Coulomb. Le transistor à un électron (SET), dispositif élémentaire tirant profit de ce phénomène, est pressenti pour quelques applications, comme la réalisation de fonctions logiques ou la détection de charge. Parmi les domaines concernés, la thermoélectricité, c’est-à-dire la possibilité de créer du courant électrique à partir d’une différence de température, s’intéresse de près aux dispositifs à un électron en raison de leurs niveaux d’énergie discrets qui conduisent à une très faible conductivité thermique. Ce travail présente le simulateur SENS (Single-Electron Nanodevice Simulation) développé dans l’équipe, et dont j’ai réalisé la partie destinée à la simulation du SET. Il s’appuie sur la résolution des équations couplées de Poisson et Schrödinger, nécessaire à la détermination des fonctions d’onde dans la boîte de silicium, elles-mêmes dépendantes des tensions appliquées aux électrodes. Les fréquences de transition tunnel sont ensuite calculées par la règle d’or de Fermi. L’étude approfondie du courant dans les SET permet d’extraire des diagrammes de stabilité en diamant, et démontre l’importance de paramètres tels que la taille de l’îlot, la dimension des barrières tunnel, la température et le nombre d’électrons occupant la boîte. L’étude du courant électronique et du courant de chaleur en présence d’une différence de température aux électrodes du SET est également faite pour juger de la pertinence de l’utilisation d’un SET en tant que générateur thermoélectrique, mais aussi comme étalon pour déterminer le coefficient Seebeck. Enfin, une étude du bruit de grenaille dans la double-jonction tunnel (SET sans la grille) est faite, démontrant le fort lien entre taux de transfert tunnel et bruit. En particulier, selon l’évolution des taux des transferts tunnel d’entrée et de sortie de l'îlot, pour un nombre d’électrons supérieur 2, il est possible d’observer une augmentation importante du bruit, qui devient alors super-Poissonien. L’étude de l’influence des paramètres géométriques démontre que le bruit de grenaille dépend essentiellement de la différence des épaisseurs de barrière tunnel. / After a continuous reduction which has begun 50 years ago, the feature size of electronic devices has now reached the nanometer scale, opening the door to quantum phenomena. The final stage of this miniaturization, the quantum dot, in which the electrons are confined in all three directions of space, has remarkable properties, such as an increase of the bandgap between the conduction band and the valence band, and the discretization of energy levels. Another consequence of confinement, the strong electron-electron interaction occurring in the dot induces a significant charging energy which may prevent an electron entering the dot if an external energy is not provided to the system. This charge blocking is called Coulomb blockade. The single electron transistor (SET), the elementary device taking advantage of Coulomb blockade, is slated for some applications, such as the realization of digital functions or charge sensors. Among the areas concerned, the thermoelectricity, i.e., the possibility of creating an electrical current from a temperature gradient, is very interested in single-electron devices due to their discrete energy levels which lead to a very low thermal conductivity.This thesis presents the simulator SENS (Single-Electron Nanodevice Simulation) developed in the team and the part I have developed specifically for the simulation of SET. It is based on a 3D solver of Poisson and Schrödinger coupled equations, necessary for the determination of the wave functions in the case of silicon, and dependent on voltages applied to the electrodes. Tunnel transfer rates are then calculated by Fermi's golden rule. In-depth study of the current in the SETs gives access to diamond stability diagrams, and demonstrates the importance of parameters such as dot size, tunnel the barriers thicknesses, the temperature and the number of electrons occupying the dot. The study of the electron current and the heat flow in the presence of a temperature difference at the electrodes of an SET is also made to consider the suitability of the use of an SET as thermoelectric generator, but also as a standard for determining the Seebeck coefficient.Finally, a study of shot noise in double-tunnel junction (SET without the gate) is made, demonstrating the strong link between tunnel transfer rate and shot noise. In particular, according to the evolution of in- and out – tunnel transfer rates, for a number of electrons in the dot greater than 2, it is possible to observe a significant increase in noise, which becomes super-Poissonian. The study of the influence of geometrical parameters shows that the shot noise depends mainly on the difference of the tunnel barrier thicknesses.

Dans le cadre de ce travail de doctorat, nous avons mis au point un nouveau microscope à balayage à transistor à électron unique (SET) qui fonctionne à très basse température (T = 50 mK) et à champs magnétiques intenses (18 T). Un SET se compose d'un petit îlot métallique relié aux électrodes de source et de drain par deux jonctions tunnel. En régime de blocage de Coulomb à basse température (T < 5 K), un champ électrique externe règle le courant circulant dans le SET. De plus, de petites variations du champ électrique entraînent de grandes variations du courant SET, ce qui fait de l'appareil un détecteur de charge très sensible, capable de détecter des charges inférieures à 0,01e. Ainsi, lorsque le SET scanne au-dessus d'une surface, il cartographie les propriétés électrostatiques de l'échantillon. Cependant, la mise en œuvre d'un microscope à balayage SET est extrêmement difficile car il combine la microscopie à sonde à balayage, les basses températures et les dispositifs nanoscopiques très sensibles. Pour cette raison, seuls quelques groupes ont réussi sa réalisation. Nos choix technologiques pour construire le microscope améliorent certains aspects par rapport aux instruments déjà existants.La percée est que nous fabriquons la sonde SET en utilisant des techniques lithographiques standard sur des plaquettes commerciales de silicium. C'est pourquoi il est possible de fabriquer des sondes SET par lots. De plus, grâce à une combinaison de techniques de découpage et de gravure, le SET est conçu très près du bord du substrat de Si (< 1 micromètre ). De cette façon, le SET peut être approché à quelques nanomètres de la surface de l'échantillon au moyen d'un contrôle de distance de force atomique. De plus, une électrode de grille fabriquée sur la sonde à proximité de l'îlot peut être utilisée pour régler le point de fonctionnement du SET. Une nouveauté de notre instrument est qu'avec cet électrode de grille et une boucle de rétroaction, nous avons cartographié directement le champ électrique local. Nous démontrons cette nouvelle méthode de balayage par rétroaction en imaginant un réseau interdigité d'électrodes à l'échelle nanométrique. De plus, le SET est un outil idéal pour l'étude de la localisation d'états électroniques. À l'avenir, notre microscope sera utilisé pour l'étude des systèmes d'électrons bidimensionnels en régime de l'effet Hall quantique, des isolants topologiques et de la transition métal-isolant. / In this doctoral work, we have developed a new scanning single electron transistor (SET) microscope that works at very low temperatures (T = 50 mK) and high magnetic fields (B = 18 T). A SET consists of a small metallic island connected to source and drain electrodes through two tunnel junctions. In the Coulomb blockade regime at low temperature regime (T 5 K), an external electric field tunes the current circulating through the SET. In addition,small electric field variations lead to large SET current changes that makes the device a highly sensitive charge detector, able to detect charges smaller than 0.01 e. Thus, when the SET scans above a surface, it maps the electrostatic properties of the sample. However, the implementation of a scanning SET microscope is extremely challenging since it combines scanning probe microscopy, low temperatures and sensitive nanoscopic devices. For thisreason, only a few groups have succeeded its realization. Our technological choices to build the microscope improve certain aspects with respect to the already existing instruments. The breakthrough is that we fabricate the SET probe using standard lithographic techniques on commercial silicon wafers.For that reason, batch fabrication of SET probes is possible. Furthermore, by a combination of dicing and etching techniques, the SET is engineered extremely close to the edge of the Si chip (< 1 micrometer). In this way, the SET can be approached to a few nanometer from the sample surface by means of a atomic force distance control. Additionally, an on-probe gate electrode fabricated close to the island can be used to tune the operating point of the SET. Anovelty of our instrument is that with this on-probe gate and a feedback loop we have been able to map directly the local electric field. We demonstrate this new feedback scanning method by imaging an interdigitated array of nanometer scale electrodes. Moreover, the SET is an ideal tool for the study of the localization of electronic states. In the future, our scanning SET will be used for the study of two-dimensional electron systems in the quantum Hall regime, topological insulators and the metal insulator transition.

La r eduction (\scaling") continue des dimensions des transistors MOS- FET nous a conduits a l' ere de la nano electronique. Le transistor a ef- fet de champ multi-grilles (MultiGate FET, MuGFET) avec l'architecture \nano l canal" est consid er e comme un candidat possible pour le scaling des MOSFET jusqu' a la n de la roadmap. Parall element au scaling des CMOS classiques ou scaling suivant la loi de Moore, de nombreuses propo- sitions de nouveaux dispositifs, exploitant des ph enom enes nanom etriques, ont et e faites. Ainsi, le transistor mono electronique (SET), utilisant le ph enom ene de \blocage de Coulomb", et le transistor a atome unique (SAT), en tant que transistors de dimensions ultimes, sont les premiers disposi- tifs nano electroniques visant de nouvelles applications comme la logique a valeurs multiples ou l'informatique quantique. Bien que le SET a et e ini- tialement propos e comme un substitut au CMOS (\Au-del a du dispositif CMOS"), il est maintenant largement consid er e comme un compl ement a la technologie CMOS permettant de nouveaux circuits fonctionnels. Toutefois, la faible temp erature de fonctionnement et la fabrication incompatible avec le proc ed e CMOS ont et e des contraintes majeures pour l'int egration SET avec la technologie FET industrielle. Cette th ese r epond a ce probl eme en combinant les technologies CMOS de dimensions r eduites, SET et SAT par le biais d'un sch ema d'int egration unique a n de fabriquer des transistors \Trigate" nano l. Dans ce travail, pour la premi ere fois, un SET fonction- nant a temp erature ambiante et fabriqu es a partir de technologies CMOS SOI a l' etat de l'art (incluant high-k/grille m etallique) est d emontr e. Le fonctionnement a temp erature ambiante du SET n ecessite une le (ou canal) de dimensions inf erieures a 5 nm. Ce r esultat est obtenu grce a la r eduction du canal nano l "trigate" a environ 5 nm de largeur. Une etude plus ap- profondie des m ecanismes de transport mis en jeu dans le dispositif est r ealis ee au moyen de mesures cryog eniques de conductance. Des simula- tions NEGF tridimensionnelles sont egalement utilis ees pour optimiser la conception du SET. De plus, la coint egration sur la m^eme puce de MOS- FET FDSOI et SET est r ealis ee. Des circuits hybrides SET-FET fonction- nant a temp erature ambiante et permettant l'ampli cation du courant SET jusque dans la gamme des milliamp eres (appel e \dispositif SETMOS" dans la litt erature) sont d emontr es de m^eme que de la r esistance di erentielle n egative (NDR) et de la logique a valeurs multiples. Parall element, sur la m^eme technologie, un transistor a atome unique fonc- tionnant a temp erature cryog enique est egalement d emontr e. Ceci est obtenu par la r eduction de la longueur de canal MOSFET a environ 10 nm, si bien qu'il ne comporte plus qu'un seul atome de dopant dans le canal (dif- fus ee a partir de la source ou de drain). A basse temp erature, le trans- port d' electrons a travers l' etat d' energie de ce dopant unique est etudi e. Ces dispositifs fonctionnent egalement comme MOSFET a temp erature am- biante. Par cons equent, une nouvelle m ethode d'analyse est d evelopp ee en corr elation avec des caract eristiques a 300K et des mesures cryog eniques pour comprendre l'impact du dopant unique sur les caracteristiques du MOSFET a temp erature ambiante.

Les fluctuations de point zéro de la charge sur la capacité d'une jonction tunnel connectée à un circuit de polarisation sont, dans quasiment toutes les situations expérimentales, supérieures à la charge de l'électron. De ce fait, les effets de la granularité de l'électricité sont masqués, sauf dans les circuits qui contiennent une «île», électrode connectée au reste du circuit seulement par des jonctions tunnel et des capacités. La charge de l'île étant quantifiée, ses fluctuations sont bloquées. Si la capacité de l'île est suffisamment petite et la température suffisamment basse, aucun électron ne peut pénétrer sur l'île par effet tunnel à cause de l'accroissement d'énergie électrostatique que cela entraînerait. Nous avons observé cet effet, appelé «blocage de Coulomb», dans la «boîte à électrons», où une île est délimitée par une jonction tunnel et une capacité. Une source de tension couplée à l'île à travers la capacité permet d'y contrôler le nombre d'électrons. Nous avons conçu et fait fonctionner deux dispositifs à jonctions tunnel nanométriques basés sur ce principe, le «tourniquet» et la «pompe», à travers lesquels le courant est contrôlé électron par électron. Dans nos expériences, la précision du transfert est de l'ordre du pourcent. Elle devrait être un million de fois plus grande dans des versions de ces dispositifs comportant plus de jonctions. On pourrait alors les utiliser pour une nouvelle mesure de la constante de structure fine alpha.

L'usage du spin des électrons pour le traitement de l'information est devenu un vaste sujet de recherche aujourd'hui, notamment grâce aux nombreuses possibilités qui en découlent. Les recherches actuelles s'étendent de la génération de courants polarisés en spin à la manipulation cohérente de spin d'électrons uniques dans des boîtes quantiques, avec des applications en électronique de spin ou en information quantique. L'objectif de cette thèse est d'étendre le développement de l'électronique de spin à l'échelle de l'électron unique. Pour cela, nous cherchons à accomplir le transport cohérent d'un spin d'électron entre deux boites quantiques. Cela constituerait un moyen prometteur d'interconnecter les différents nœuds d'un nanoprocesseur quantique. Le principe utilisé repose sur l'emploi d'ondes acoustiques de surface qui, grâce aux propriétés piézoélectriques du matériau, permettent la génération de boites quantiques en mouvement. Tout d'abord, une étude de l'injection d'un électron dans une de ces boites quantiques en mouvement a été effectuée. Le contrôle à la nanoseconde de ce processus a été démontré grâce à l'application de pulses de tension modifiant pendant un bref instant le potentiel qui confine l'électron. Dans un deuxième temps, la préparation d'une superposition cohérente d'états de spin a été réalisée à l'aide d'une double boite quantique isolée, dans une position compatible avec le transport par onde acoustique de surface. Enfin, le transport d'information de spin, codée sur un unique ou sur deux électrons, a été accompli avec une fidélité atteignant 30%. / Recently a growing interest emerged towards the use of electron spins for information processing. The current developments range from the generation of spin polarized currents to the coherent manipulation of single electron spins in quantum dots, with applications in spintronics and quantum information processing respectively. The main objective of this thesis was to develop the equivalent of spintronics at the single electron level. For that purpose, we try to achieve the coherent transport of a single electron spin between distant quantum dots. This could be a promising means of interconnecting different nodes of a quantum nanoprocessor. The electron transfer is ensured by a surface acoustic wave (SAW) that induces dynamical quantum dots thanks to the material piezoelectricity. First, the injection of a single electron from a static to a dynamical quantum dot has been studied. It enables the control of single electron transfer with unity probability down to the nanosecond timescale, thanks to a fast engineering of the static confining potential. Next, we demonstrate the possibility to prepare a coherent spin superposition, using an isolated double quantum dot in a metastable position that is compatible with SAW-assisted electron transfer. This type of isolated dot systems offers more liberty in terms of control. Taking advantage of this feature, a new scheme for coherent spin manipulations has been implemented and proved to have reduced noise sensitivity. Finally, transfer of spin information encoded in one or two electrons has been achieved, with fidelities reaching 30%.

Cette thèse s'intéresse à deux types de systèmes de différents degrés de liberté en interaction, et soumis à des fluctuations quantiques.Dans le premier projet abordé dans le manuscrit, on établit un diagramme de phase d'électrons en interactions dans un cristal bidimensionnel à géométrie kagome. Ce diagramme de phase est dressé en fonction de deux paramètres étant les interactions coulombiennes entre électrons sur un même atome pour le premier, et sur des atomes plus proches voisins pour le second. Les énergies caractéristiques de ces deux interactions sont quantifiées par rapport à une énergie de référence étant celle des fluctuations quantiques. On met alors en évidence quatre phases dont deux sont nouvelles, alors que les deux autres font le lien avec la littérature déjà existante, et sont en accord avec cette dernière. Ces deux nouvelles phases émergent lorsque l'énergie de répulsion coulombienne entre électrons sur un même atome domine devant l’énergie caractéristique des fluctuations quantiques. En présence d’une forte répulsion coulombienne entre électrons sur des atomes plus proches voisins, les charges électroniques ne peuvent se délocaliser pour former des ondes de Bloch et sont soumis à ce que l’on appelle une contrainte locale de charge. Apparaissent alors sous la compétition de ces deux interactions coulombiennes, des modes unidimensionnels collectifs le long des chaines d’atomes antiferromagnétiquement ordonnées. Ces modes ont la particularité d’être stabilisés à la fois par les fluctuations des degrés de liberté de spin, et de charge des électrons. La seconde de ces nouvelles phases émerge lorsque la répulsion coulombienne entre électrons sur des atomes voisins devient faible devant les fluctuations quantiques. La contrainte locale est alors relâchée et les électrons forment des ondes de Bloch le long de ce qui s’apparente à des bulles quantiques unidimensionnelles et polarisées en spin. Ces bulles sont alors piégées dans un cristal d’électrons inversement polarisés, avec lesquels elles sont en interaction antiferromagnétique.Le second projet porte sur l’étude d’un aimant moléculaire de Terbium Double-Decker. Cette molécule peut être modélisée par trois degrés de liberté interagissant en cascade les uns avec les autres. Le premier d’entre eux est un degré de liberté de spin nucléaire porté par le noyau de l’ion terbium de la molécule. Ce spin nucléaire est en interaction d’échange avec un degré de liberté de spin électronique porté par les électrons de l’ion terbium. Enfin, en première approximation, ce spin électronique génère un champ dipolaire auquel sont soumis les deux ligands de l’aimant moléculaire. Ces deux ligands sont couplés à deux électrodes de source et de drain, assurant le transport d’électrons uniques à travers ces deniers. Le tout forme donc un transistor à électron unique dans lequel les ligands servent de boîte quantique. Par mesure de magnéto-conductance, il est donc possible par une lecture en cascade, de remonter à l’état du spin électronique et du spin nucléaire. La première étape du projet a donc consisté à établir un modèle décrivant l’aimant moléculaire couplé à ces deux électrodes, afin de prédire les mesures de conductance réalisées au travers du transistor lors des thèses de Stefen Thiele et Clément Godfrin. Les résultats théoriques et expérimentaux obtenus sont en accord quantitatifs.D’autres part, à l’aide de champs électriques radio-fréquences, il est possible de manipuler expérimentalement et de façon cohérente le spin nucléaire. Cette manipulation cohérente du spin nucléaire se fait par l’intermédiaire du nuage électronique de l’ion, et permet ainsi d’être en mesure de réaliser un algorithme quantique sur le spin nucléaire de l’ion terbium. La réalisation d’un programme de simulation a permis de guider la réalisation expérimentale de l’algorithme de Grover, lequel a été implémenté avec succès au cours de la thèse de Clément Godfrin. / This thesis focuses on two different spin and charge systems, interacting under the effect of quantum fluctuations.The first project highlights the phase diagram of interacting electrons on a kagome lattice. This diagram is driven by two Coulomb repulsions. The first is a on site repulsion, and the second a nearest neighbor one. These two repulsions are in competition with quantum fluctuations of electronic charges. Four phases are depicted, two are unknown and the two other are in agreement with the literature. The two new phases are stabilized in the strong on site repulsion regime. When nearest neighbor repulsions are strong enough to induce a charge local constraint, the system enters in a so called Heisenberg-Loop Phase. These loops are antiferromagnetically arranged and can be described by a Heisenberg-like model in which both charge and spin play surprisingly a role in the exchange interaction. The second new phase is stabilized in the regime where nearest neighbor interactions are too weak to maintain the local constraint. Then, half of the electrons are delocalized in unidimensional Bloch states similar to quantum polarized electronic bubbles. These bubbles are trapped in an inversely polarized electronic cristal formed by the other electrons. This peculiar phase is favored by both quantum charge fluctuations in the bubbles, and antiferromagnetic exchanges between their electrons and the cristal ones.The second project deals with a Terbium Double-Decker molecular magnet. This molecule is modeled by three interacting degrees of freedom. The first is a nuclear spin of the Terbium ion, and the second is the electronic spin of this same ion. The two spins interact via a magnetic exchange.In a first approximation, the effect of the electronic spin is to induce a dipolar field. Finally, the last degree of freedom is carried by two ligands under the influence of the dipolar field. The ligands play the role of a read-out quantum dot, and by conductance measurements through this last one, we can probe the electronic spin and then, the nuclear spin. The first step of this project highlights the modeling of the global system. Then numerical computations are depicted and are in a quantitative agreement with the experimental measurements realized during the thesis of Stefan Thiele and Clément Godfrin.On the other hand, by applying electrical Radio Frequency Fields, we can drive quantum fluctuations on the nuclear spin. This quantum manipulation of the spin is realized by the dynamic deformation of the electron cloud under the effect of the Radio Frequency Field. As a result, we are able to implement a Grover Quantum Algorithm on the nuclear field. This thesis focuses on the realization of a simulation program that was a tool used by Clément Godfrin to successfully implement the Grover Algorithm.

Magister Scientiae - MSc (Chemistry) / Although cadmium and lead chalcogenide quantum dot have excellent optical and photoluminescent properties that are highly favorable for biological applications, there still exists increasing concerns due to the toxicity of these metals. We, therefore, report the synthesis of new aqueous soluble IrSe quantum dot at room temperature utilizing a bottom-up wet chemistry approach. NaHSe and H2IrCl6 were utilized as the Se and Ir source, respectively. High-resolution transmission electron microscopy reveals that the synthesized 3MPA-IrSe Qd are 3 nm in diameter. The characteristics and properties of the IrSe Qd are investigated utilizing, Selected Area electron diffraction, ATR- Fourier Transform Infra-Red Spectroscopy, Energy Dispersive X-ray spectroscopy, Photoluminescence, Cyclic Voltammetry and chronocoulometry. A 3 fold increase in the optical band gap of IrSe quantum dot in comparison to reported bulk IrSe is observed consistent with the effective mass approximation theory for semiconductor materials of particles sizes < 10 nm. The PL emission of the IrSe quantum dot is at 519 nm. Their electro-activity is studied on gold electrodes and exhibit reduction and oxidation at - 107 mV and +641 mV, with lowered reductive potentials. The synthesized quantum dot are suitable for low energy requiring electrochemical applications such as biological sensors and candidates for further investigation as photoluminescent biological labels.

Cette thèse décrit une série de travaux réalisés dans le contexte des qubits de spins, allant de l'utilisation de ces qubits pour stocker de l'information à leur utilisation comme détecteurs ultra-sensibles. Nous utilisons des hétérostructures semi-conductrices d'arséniure de gallium dans lesquelles un électron unique peut être isolé au sein d'un piège électrostatique, une boîte quantique. Le spin de cet électron peut être utilisé pour encoder de l'information, et la boîte quantique contenant ce spin unique est alors vue comme un qubit (quantum bit). Au cours de cette thèse nous démontrons la réalisation expérimentale du transport d'un électron unique le long d'un circuit fermé au sein d'un système composé de quatre boîtes quantiques couplées. En considérant l'interaction spin-orbite, cette expérience ouvre la voie vers des manipulations cohérentes de spins utilisant des effets topologiques. Dans le contexte de l'ordinateur quantique et des qubits de spins, nous étudions les portes logiques à deux qubits. Dans le cadre de deux boîtes quantiques couplées par une barrière tunnel, nous démontrons qu'en contrôlant localement le champ magnétique, la porte logique à deux qubits évoluent de la porte SWAP à la porte C-phase. Nous démontrons ainsi la faisabilité d'une porte C-phase. Finalement nous montrons l'utilisation d'un qubit de spin comme un détecteur de charge ultrasensible. Un singlet-triplet qubit est un système quantique qui peut être réglé de manière à être extrêmement sensible à l'environnement électrostatique. Nous démontrons la faisabilité d'un tel détecteur, et nous montrons qu'il peut être utilisé pour détecter un électron unique. / In this thesis we described a series of experimental works, which have been realized in the context of spin qubits, going from their use as information carriers to their use as very sensitive detectors. We use AlGaAs semiconducting heterostructures in which a single electron can be isolated in an electrostatic trap, the so-called quantum dot. The electron spin can be used in order to encode information, and the quantum dot containing this electron can therefore be seen as a qubit (quantum bit). During this thesis we demonstrate the first experimental realization of a single electron transport along a closed path inside a system composed of four coupled quantum dots. By considering spin-orbit interaction, this experiment opens the way toward coherent topological spin manipulations. In the context of quantum computing and spin qubits, we study the two-qubit gates. By considering two tunnel coupled quantum dots, we demonstrate by controlling the local Zeeman splitting that the natural two-qubit gate for spin qubits evolves from the SWAP gate to the C-phase gate. This work demonstrates the feasibility of the C-phase gate. Finally we use spin qubits as very sensitive detectors. A singlet-triplet qubit is a quantum system which can be tuned in order to be very sensistive to the electrostatic environment. Here we report the use of such a qubit to detect a single electron transported next to the detector.

The study of transport in nano-structured devices and molecular junctions has become a topic of great interest with the recent call for quantum technologies. Most of our knowledge has been guided by experimental and theoretical studies of the single-electron transistor (SET), an elementary device constituted by a quantum dot coupled to two otherwise independent free electron gases. The SET is particularly interesting because its transport properties at low temperatures are governed by the Kondo effect. A methodological difficulty has nonetheless barred theoretical progress in describing accurately realistic devices. On the one hand, Density-Functional Theory (DFT), the most convenient tool to obtain the electronic structure of complex materials, yields only qualitatively descriptions of the low-temperature physical properties of quantum dot devices. On the other hand, a quantitative description of low-temperature transport properties of the SET, such that obtained through the solution of the Anderson model via exact methods, is nonetheless unable to account for realistic features of experimental devices, such as geometry, band structure and electron-electron interactions in the electron gases. DFT describes the electron gases very well, but proves inadequate to treat the electronic correlations introduced by the quantum dot. This thesis proposes a way out of this frustrating dilemma. Our contribution is founded on renormalization-group (RG) concepts. Specifically, we show that, under conditions of experimental interest, the high and low temperatures regimes of a SET corresponds to the weakly-coupling and strongly-coupling fixed points of the Anderson Hamiltonian. Based on an RG analysis, we argue that, at this low-temperature fixed point, the entanglement between impurity and gas-electron spins introduces non-local correlations that lie beyond the reach of local- or quasi-local-density approximations, hence rendering inadequate approximations for the exchange-correlation energy functional. By contrast, the weak-coupling fixed point is within the reach of local-density approximations. With a view to describing realistic properties of quantum dot devices, we therefore propose a hybrid self-consistent procedure that starts with the weak-coupling fixed point and takes advantage of a reliable numerical method to drive the Hamiltonian to the strong-coupling fixed point. Our approach employs traditional DFT to treat the weak-coupling system and the Numerical Renormalization-Group (NRG) method to obtain properties in the strongcoupling regime. As an illustration, we apply the procedure to a single-electron transistor modeled by a generalized one-dimensional Hubbard Hamiltonian. We analyze the thermal dependence of the conductance in the SET and discuss its behavior at low-temperatures, comparing our results with other self-consistent approaches and with experimental data. / O estudo de propriedades de transporte em dispositivos nano estruturados e junções moleculares tornou-se um tópico de grande interesse com a recente demanda por novas tecnologias quânticas. Grande parte do nosso conhecimento tem sido guiado por trabalhos experimentais e teóricos de um dispositivo conhecido como transístor de um elétron (SET), o qual é constituído por um ponto quântico acoplado a dois gases de elétrons independentes. O SET é particularmente interessante devido as suas propriedades de transporte a baixas temperaturas, as quais são governadas pelo efeito Kondo. Uma dificuldade metodológica, no entanto, tem barrado novos avanços teóricos para se obter uma descrição precisa de dispositivos realistas. Por um lado, a teoria do funcional da densidade (DFT), uma das ferramentas mais convenientes para calcular a estrutura eletrônica de materiais complexos, provê uma descrição apenas qualitativa das propriedades de transporte de transístores quânticos a baixas temperaturas. Por outro lado, uma descrição quantitativa satisfatória do SET a baixas temperaturas, tal como a modelagem e solução do modelo de Anderson via métodos exatos, é incapaz de levar em conta características realistas de dispositivos complexos, tal como geometria, estrutura de bandas e interações inter eletrônicas nos gases de elétrons. Embora a DFT os descreva bem, ela é inadequada para tratar correlações introduzidas pelo ponto quântico. Na presente tese propomos uma alternativa para este dilema. Nossa contribuição é fundamentada em conceitos de grupo de renormalização (RG). Especificamente, mostramos que, em condições de interesse experimental, os regimes de altas e baixas temperaturas em um SET correspondem aos pontos fixos de acoplamento fraco e forte do Hamiltoniano de Anderson. Baseando-nos em na análise do RG, mostramos que, no ponto fixo de baixas temperaturas, o emaranhamento entre a impureza e os spins dos gases eletrônicos introduz correlações não-locais que não podem ser descritas com abordagens DFT baseadas em aproximações locais ou quase locais para o potencial de troca e correlação. Em contraste, o ponto fixo de acoplamento fraco pode ser descrito por aproximações locais. Com o objetivo de obter uma descrição realista das propriedades de transístores quânticos, propomos um procedimento auto-consistente que começa do ponto fixo de acoplamento fraco e se aproveita de um método numérico eficiente para levar o Hamiltoniano para o ponto fixo de acoplamento forte. Nossa abordagem emprega DFT para tratar o sistema no limite de acoplamento fraco e o método de Grupo de Renormalização Numérico (NRG) para obter propriedades no regime de acoplamento forte. Como ilustração, aplicamos o procedimento para um transístor de um elétron modelado através do Hamiltoniano de Hubbard generalizado. Analisamos a dependência térmica da condutância no SET discutindo seu comportamento a baixas temperatura e comparamos nossos resultados com outras abordagens auto-consistentes e resultados experimentais.