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Le présent projet de maîtrise a pour but d’étudier les interactions optiques des films de nanotubes de carbone (FNTCs) avec les ondes THz. Des expériences d’absorption térahertz faites par spectroscopie THz dans le domaine temporel ont été entreprises sur les films dont l’épaisseur varie. Les films d’épaisseurs allant de 14 à 145 nm, sont des couches minces de nanotubes de carbone (NTCs) empilés les uns sur les autres et sont déposés sur substrats (GaAs et silicium). Une caractérisation comparative des épaisseurs des films est entreprise dans un premier temps par AFM et par ellipsométrie spectroscopique. À cause de la rugosité de la surface et de porosité des films qui compliquent les interactions de la lumière avec les films, les épaisseurs déterminées par AFM sont gardées au détriment de celles d’ellipsométrie. La relation entre les épaisseurs mesurées par AFM en fonction des épaisseurs nominales s’est révélée linéaire. Les couleurs des FNTC sont aussi caractérisées en fonction de leurs épaisseurs. L’expérience d’absorption THz sur les films consiste à enregistrer la transmission d’une impulsion THz à large bande à travers les échantillons. Sur les spectres, on détecte aussi l’impulsion de réflexion, l’écho de réflexion de l’impulsion principale THz à l’intérieur du substrat séparé par un délai temporel. La diminution du pic de l’impulsion principale THz en fonction de l’épaisseur est non linéaire et atteint une saturation pour les films les plus épais. Ce résultat est en lien direct avec les mesures quatre pointes de conductivité dc des films où l’inverse de la résistivité de feuille sature à partir des mêmes épaisseurs de film. L’écho de réflexion de l’impulsion principale à l’intérieur du substrat perd de l’amplitude plus rapidement en fonction de l’épaisseur à cause de près de deux passages supplémentaires de l’impulsion dans le film au moment de la réflexion. Finalement, une disparition de l’impulsion de réflexion à une épaisseur particulière de film (100 nm pour le GaAs et 60 nm pour le Si) démontre les propriétés antiréfléchissantes des FNTCs. / In the present masters project, the goal is to study the optical interactions of carbon nanotube films (CNTFs) with terahertz (THz) waves. The THz absorption experiments made by time domain THz spectroscopy have been undertaken on thickness-variable films. CNTFs, which have their thicknesses range from 14 to 145 nm, are thin CNT layers that are piled one on another are deposited on a substrate (GaAs or silicon). First, a comparative characterization of film thicknesses is undertaken with AFM and with spectroscopic ellipsometry. Because of surface rugosity and film porosity which has the effect of complexifying the interaction of light with the films, AFM thicknesses are held for the rest of the analysis instead of those determined with ellipsometry. AFM measured thicknesses scale linearly with respect to nominal thicknesses that are proportional to the CNT density. CNTFs’ colors reveal to be correlated with their thicknesses. THz absorption experiments consist of taking the transmission spectrum of a broad band THz pulse through the samples. On the spectra, we also detect the reflection pulse, which is the echo of the main THz pulse inside the substrate separated by a time delay. The decrease of the main THz pulse with respect to the film thickness is non linear and reaches a saturation plateau for the thickest films. This finding is in direct relationship with four-point probe sheet conductivity measurements made on the films where a saturation is also observed from the same thicknesses. The reflection pulse loses amplitude more rapidly as the film thickness increases because of two additional wave passages in the film during reflection. Lastly, a quenching of the reflection pulse which is observed at a particular film thickness (100 nm for GaAs and 60 nm for silicon) demonstrates antireflection properties for the CNTFs. / Les expériences de spectroscopie ont été réalisées en collaboration avec Jean-François Allard du groupe de Denis Morris de l'Université de Sherbrooke.

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Terahertz conductivity spectra contain information on charge transport mechanisms and charge confinement on nanometer distances. In this thesis, we make a substantial progress in understanding of terahertz conductivity in several regimes. First, we theoretically investigate linear terahertz conductivity of confined electron gas: while the spectra of degenerate electron gas exhibit geometrical resonances, the response in non-degenerate case smears into a single broad resonance due to the wide distribution of charge velocities. Then, we theoretically and experimentally analyze various TiO2 nanotube layers: their linear charge transport properties strongly depend on the fabrication process, which influences the internal structure of the nanotube walls. In the main part of the thesis, we develop a framework for evaluation of the nonlinear terahertz response of semiconductor nanostructures based on microscopic Monte-Carlo calculations. The nonlinear regime is highly non-perturbative even in moderate fields as illustrated by efficient high harmonics generation. We investigate measurable nonlinear signals for various semiconductor nanostructures; metallic nanoslits filled with nanoelements are the most promising for the experimental observation of terahertz nonlinearities. These nonlinearities per unit charge are...

In dieser Arbeit wird Terahertzspektroskopie (THz) eingesetzt, um nichtlineare niederfrequente Anregungen von kondensierter Materie zu untersuchen. Insbesondere die Anwendung zweidimensionaler (2D) THz-Spektroskopie ermöglicht es, verschiedene Beiträge zu nichtlinearen Signalen zu entflechten. Zunächst wird die nichtlineare polaronische Antwort solvatisierter Elektronen und umliegenden Lösungsmittelmolekülen in der polaren Flüssigkeit Isopropanol erforscht. Solvatisierte Elektronen werden durch Multiphotonen-Ionisation erzeugt. Longitudinale Polaronoszillationen mit THz-Frequenzen werden während der ultraschnellen Lokalisierung der Elektronen impulsiv angeregt. Die Störung solcher Polaronschwingungen mit einem externen THz-Impuls führt zu nichtlinearen Änderungen der transversalen Polaron-Polarisierbarkeit, die sich in deutlichen Änderungen der Oszillationsphase zeigen. Darüber hinaus wird die Erzeugung monozyklischer THz-Impulse in asymmetrischen Halbleiter-Quantentrögen bei resonanter Intersubband-Anregung im Mittelinfraroten (MIR) demonstriert. Die zeitliche Form des emittierten elektrischen THz-Feldes wird durch die Steuerung der Impulsdauer und des elektrischen Feldes der MIR Impulse verändert. Phasenaufgelöste 2D-MIR-Experimente bestätigen, dass die THz-Emission vorrangig auf einen nichtlinearen Verschiebungsstrom bei Femtosekunden-Intersubband-Anregung zurückzuführen ist. Der Einfluss von Intra- und Interbandströmen auf Symmetrieeigenschaften wird in 2D-THz-Experimenten an Wismut demonstriert. Nichtperturbative langwellige Anregung von Ladungsträgern nahe der L-Punkte führt zu einer anisotropen Ladungsträgerverteilung, die sich in einer hexagonalen Winkelabhängigkeit der pump-induzierten THz Transmission manifestiert. Eine damit einhergehende Symmetrieverringerung für bestimmte elektrische Feldpolarisationen erlaubt die Anregung von Zonenrand-Phononen, welche sich in in oszillierenden Signalen in der nichtlinearen 2D-THz-Antwort manifestieren. / This thesis exploits techniques of terahertz (THz) spectroscopy to investigate nonlinear low-frequency excitations of condensed matter. In particular, application of two-dimensional (2D) THz spectroscopy allows to disentangle different nonlinear signal contributions. The nonlinear polaronic response of solvated electrons and their surrounding solvent molecules in the polar liquid isopronal is studied. Solvated electrons are generated via multiphoton ionization. Longitudinal polaron oscillations with THz frequencies are impulsively excited during the ultrafast localization of the electrons. Perturbation of such polaron oscillations with an external THz pulse induces nonlinear changes of the transverse polaron polarizability, reflected in distinct modifications to the oscillation phase as mapped in 2D-THz experiments. Further, the generation of mono-cycle THz pulses from asymmetric semiconductor quantum wells upon resonant intersubband excitation in the mid-infrared (MIR) range is demonstrated. The temporal shape of the emitted THz electric field is modified by controlling pulse duration and peak electric field of the MIR driving pulses. Phase-resolved 2D-MIR experiments confirm that the THz emission is predominantly due to a nonlinear shift current generated upon femtosecond intersubband excitation. The influence of combined intra- and interband currents on symmetry properties, which opens novel quantum pathways for phonon excitation in narrow-band-gap materials, is demonstrated by 2D-THz experiments on bismuth. Nonperturbative long-wavelength excitation of charge carriers close to the L points leads to an anisotropic carrier distribution, reflected in a six-fold azimuthal angular dependence of the pump-induced change of THz transmission. A concomitant symmetry reduction for certain electric-field polarizations allows for the excitation of phonons at the zone boundary which are reflected in oscillatory signals in the nonlinear 2D-THz response.

<p>The thesis intends to explain in full detail the developed techniques and approaches for the modeling, design, and sensitivity analysis of nano-plasmoic structures. However, some examples are included for audiences of general microwave background. Although the thesis is mainly focused on simulation-based techniques, analytical and convex optimization approaches are also demonstrated. The thesis is organized into two parts. Part 1 includes Chapters 2-4, which cover the simulation-based modeling and sensitivity analysis approaches and their applications. Part 2 includes Chapters 5 and 6, which cover the analytical optimization approaches.</p> / <p>We propose novel techniques for modeling, adjoint sensitivity analysis, and optimization of photonic and nano-plasmonic devices. The scope of our work is generalized to cover microwave, terahertz and optical regimes. It contains original approaches developed for different categories of materials including dispersive and plasmonic materials. Artificial materials (metamaterials) are also investigated and modeled. The modeling technique exploits the time-domain transmission line modeling (TD-TLM) technique. Generalized adjoint variable method (AVM) techniques are developed for sensitivity analysis of the modeled devices. Although TLM-based, they can be generalized to other time-domain modeling techniques like finite difference time-domain method (FDTD) and time-domain finite element method (FEM).</p> <p>We propose to extend the application of TLM-based AVM to photonic devices. We develop memory efficient approaches that overcome the limitation of excessive memory requirement in TLM-based AVM. A memory reduction of 90% can be achieved without loss of accuracy and at a more efficient calculation procedure. The developed technique is applied to slot waveguide Bragg gratings and a challenging dielectric resonator antenna problem.</p> <p>We also introduce a novel sensitivity analysis approach for materials with dispersive constitutive parameters. To our knowledge, this is the first wide-band AVM approach that takes into consideration the dependence of material properties on the frequency. The approach can be utilized for design optimization of innovative nano-plasmonic structures. The design of engineered metamaterial is systematic and efficient. Beside working with engineered new designs, dispersive AVM can be utilized in bio-imaging applications. The sensitivity of the objective function with respect to dispersive material properties enables the exploitation of parameter and gradient based optimization for imaging in the terahertz and optical regimes. Material resonance interaction can be easily investigated by the provided sensitivity information.</p> <p>In addition to the developed techniques for simulation-based optimization, several analytical optimization algorithms are proposed to foster the parameter extraction and design optimization in terahertz and optical regimes. In terahertz time-domain spectroscopy, we have developed an efficient parameter based approach that utilizes the pre-known information about the material. The algorithm allows for the estimation of the optical properties of sample materials of unknown thicknesses. The approach has been developed based on physical analytical dispersive models. It has been applied with the Debye, Lorentz, Cole-Cole, and Drude model.</p> <p>Furthermore, we propose various algorithms for design optimization of coupled resonators. The proposed algorithms are utilized to transform a highly non-linear optimization problem into a linear one. They exploit an approximate transfer function of the coupled resonators that avoids negligible multiple reflections among them. The algorithms are successful for the optimization of very large-scale coupled microcavities (150 coupled ring resonators).</p> / Doctor of Philosophy (PhD)

In dieser Arbeit wird das Wachstum von dünnen quasi-kristallinen Ge-Sb-Te (GST) Schichten mittels Molekularstrahlepitaxie demonstriert, die zu einer geordneten Konfiguration von intrinsischen Kristallgitterfehlstellen führen. Es wird gezeigt, wie es eine Strukturanalyse basierend auf Röntgenstrahlbeugungssimulationen, Dichtefunktionaltheorie und Transmissionselektronenmikroskopie ermöglicht, eine eindeutige Beurteilung der Kristallgitterlückenanordnung in den GST-Proben vorzunehmen. Das Verständnis für die Ordnungsprozesse der Gitterfehlstellen erlaubt eine gezielte Einstellung des Ordnungsgrades selbst, der mit der Zusammensetzung und der Kristallphase des Materials in Zusammenhang steht. Auf dieser Basis wurde ein Phasendiagramm mit verschiedenen Wachstumsfenstern für GST erstellt. Des Weiteren wird gezeigt, dass man eine hohe Ordnung der Gitterfehlstellen in GST auch durch Ausheizprozesse und anhand von Femtosekunden-gepulster Laserkristallisation von amorphem Material erhält, das zuvor auf einem als Kristallisationsgrundlage dienenden Substrat abgeschiedenen wurde. Diese Erkenntnis ist bemerkenswert, da sie zeigt, dass sich kristalline GST Schichten mit geordneten Kristallgitterlücken durch verschiedene Herstellungsprozesse realisieren lassen. Darüber hinaus wurde das Wachstum von GeTe/Sb2Te3 Übergittern durchgeführt, deren Struktur die von GST mit geordneten Gitterfehlstellen widerspiegelt. Die Möglichkeit den Grad der Gitterfehlstellenordung in GST gezielt zu manipulieren wurde mit einer Studie der Transporteigenschaften kombiniert. Die Anwendung von großflächigen Charakterisierungsmethoden wie XRD, Raman und IR-Spektroskopie, erlaubte die Bestimmung der Phase und des Fehlstellenordnungsgrades von GST und zeigte eindeutig, dass die Fehlstellenordnung für den Metall-Isolator-Übergang (MIT) verantwortlich ist. Insbesondere wird durch das Vergleichen von XRD-Messungen mit elektrischen Messungen gezeigt, dass der Übergang von isolierend zu leitend erfolgt, sobald eine Ordnung der Kristallgitterlücken einsetzt. Dieses Phänomen tritt in der kubischen Kristallphase auf, wenn Gitterfehlstellen in GST von einem ungeordneten in einen geordneten Zustand übergehen. Im zweiten Teil des Kapitels wird eine Kombination aus FIR- und Raman-Spektroskopie zur Untersuchung der Vibrationsmoden und des Ladungsträgerverhaltens in der amorphen und der kristallinen Phase angewendet, um Aktivierungsenergien für die Elektronenleitung, sowohl für die kubische, als auch für die trigonale Kristallphase von GST zu bestimmen. Hier ist es wichtig zu erwähnen, dass, in Übereinstimmung mit Ergebnissen aus anderen Untersuchungen, das Auftauchen eines MIT beim Übergang zwischen der ungeordneten und der geordneten kubischen Phase beobachtet wurde. Schlussendlich wurden verschiedene sogenannte Pump/Probe Technik, bei der man das Material mit dem Laser anregt und die Röntgenstrahlung oder Terahertz (THz)-spektroskopie als Sonde nutzt, angewandt. Dies dient um ultra-schnelle Dynamiken zu erfassen, die zum Verständnis der Umschaltmechanismen nötig sind. Die Empfindlichkeit der THz-Messungen hinsichtlich der Leitfähigkeit, sowohl in GST, als auch in GeTe/Sb2Te3 Übergittern zeigte, dass die nicht-thermische Natur der Übergitterumschaltprozesse mit Grenzflächeneffekten zusammenhängt und . Der Ablauf wird mit beeindruckender geringer Laser-Fluenz erreicht. Dieses Ergebnis stimmt mit Berichten aus der Literatur überein, in denen ein Kristall-zu Kristallwechsel von auf Übergittern basierenden Speicherzellen für effizienter gehalten wird als GST Schmelzen, was zu einen ultra-schwachen Energieverbrauch führt. / The growth by molecular beam epitaxy of Ge-Sb-Te (GST) alloys resulting in quasi-single-crystalline films with ordered configuration of intrinsic vacancies is demonstrated. It is shown how a structural characterization based on transmission electron microscopy, X-ray diffraction and density functional theory, allowed to unequivocally assess the vacancy ordering in GST samples, which was so far only predicted. The understanding of the ordering process enabled the realization of a fine tuning of the ordering degree itself, which is linked to composition and crystalline phase. A phase diagram with the different growth windows for GST is obtained. High degree of vacancy ordering in GST is also obtained through annealing and via femtosecond-pulsed laser crystallization of amorphous material deposited on a crystalline substrate, which acts as a template for the crystallization. This finding is remarkable as it demonstrates that it is possible to create a crystalline GST with ordered vacancies by using different fabrication procedures. Growth and structural characterization of GeTe/Sb2Te3 superlattices is also obtained. Their structure resembles that of ordered GST, with exception of the Sb and Ge layers stacking sequence. The possibility to tune the degree of vacancy ordering in GST has been combined with a study of its transport properties. Employing global characterization methods such as XRD, Raman and Far-Infrared spectroscopy, the phase and ordering degree of the GST was assessed, and unequivocally demonstrated that vacancy ordering in GST drives the metal-insulator transition (MIT). In particular, first it is shown that by comparing electrical measurements to XRD, the transition from insulating to metallic behavior is obtained as soon as vacancies start to order. This phenomenon occurs within the cubic phase, when GST evolves from disordered to ordered. In the second part of the chapter, a combination of Far-Infrared and Raman spectroscopy is employed to investigate vibrational modes and the carrier behavior in amorphous and crystalline phases, enabling to extract activation energies for the electron conduction for both cubic and trigonal GST phases. Most important, a MIT is clearly identified to occur at the onset of the transition between the disordered and the ordered cubic phase, consistently with the electrical study. Finally, pump/probe schemes based on optical-pump/X-ray absorption and Terahertz (THz) spectroscopy-probes have been employed to access ultrafast dynamics necessary for the understanding of switching mechanisms. The sensitivity of THz-probe to conductivity in both GST and GeTe/Sb2Te3 superlattices showed that the non-thermal nature of switching in superlattices is related to interface effects, and can be triggered by employing up to one order less laser fluences if compared to GST. Such result agrees with literature, in which a crystal to crystal switching of superlattice based memory cells is expected to be more efficient than GST melting, therefore enabling ultra-low energy consumption.

Die vorliegende Dissertation behandelt Grundlagen und Anwendungen der nichtlinearen Terahertzspektrospie (THz). Diese Arbeit zeigt erstmalig, dass sich die Inversion des Quantenkaskadenlasers nach einer Störung schon innerhalb von hundert Femtosekunden wieder erholt. Außerdem wurde der exakte Generationsprozess von THz Impulsen in einem Laser-induzierten zwei-Farben Plasma untersucht. Durch Vergleich mit Simulationen wird eindeutig der Ionisationsstrom im Plasma als Quelle der THz Strahlung identifiziert. Neue Spektroskopiemethoden in ein und zwei Zeitdimensionen werden entwickelt und auf verschiedene Halbleiterstrukturen angewendet. So wird das elektrische Feld des THz-Impulses für Hochfeld-Transportexperimente genutzt. Im quanten-kinetischen Regime entkoppelt die Elektronbewegung von den Phononmoden des Kristalls, und quasi-ballistischer Transport wird möglich. Wir entwickeln ein dynamisches Polaronmodell, welches sowohl die experimentellen Ergebnisse auf kurzen Zeitskalen als auch Literaturwerte auf langen Zeitskalen zuverlässig reproduziert. Bei niedrigen Temperaturen von 80 K tritt zusätzlich THz-induziertes Interbandtunneln in GaAs auf. Die temperaturabhängige Tunnelrate hängt dabei wesentlich von der Dekohärenzrate des induzierten Prozesses ab. Desweiteren wird eine kollineare 2D THz Spektroskopiemethode entwickelt und erstmals an Quantentrogstrukturen angewendet. Eine komplizierte, nichtkollineare Strahlgeometrie ist prinzipiell nicht notwendig. Die eingeführten Frequenzvektoren erklären das zugrundeliegende N-Wellen Mischen analog zum Raum auch in der Zeit. So werden mit einer kollinearen Strahlgeometrie alle nichtlinearen Signale simultan gemessen werden. Mit diesem Konzept wurden Rabi-Oszillationen an Intersubbandübergängen in Signale verschiedener nichtlinearer Ordnung zerlegt. Die ersten 2D Korrelationsspektren im THz-Bereich demonstrieren die energetischen Kopplungen zwischen verschiedenen polaronischen Zuständen in einer Doppel-Quantentrogstruktur. / The presented thesis concerns fundamentals and applications of nonlinear terahertz (THz) spectroscopy. It is demonstrates that the a gain recovery time of a quantum cascade laser (QCL) amounts only to several hundred femtoseconds. We explored the generation process of THz pulses within a laser-induced two-color plasma and identified the ionisation current as the origin of the THz radiation. Novel methods of THz spectroscopy in one and in two dimensions are developed and applied to different semiconductor heterostructures. We use the electric field of THz pulses for high-field transport experiments. Within this quantum-kinetic regime, the electron velocity decouples from phonon modes of the crystal lattice and quasi-ballistic transport becomes feasible during the first hundreds of femtoseconds. We develop a dynamic polaron model, which reproduces the experimental results on short time scales as well as the published values on long time scales. At low temperatures of 80 K, we find additional THz-induced interband tunneling in GaAs. The temperature dependent tunneling rate depends essentially on the decoherence time of the induced process. Furthermore, a novel method of collinear 2D THz spectroscopy is developed and applied to quantum well structures. Frequency vectors are introduced to explain the underlying process of N-wave mixing not in space, but in time. This allows for a collinear beam geometry to measure all nonlinear signals simultaneously. We used this new method to decompose Rabi oscillations on intersubband transitions into nonlinear signals of different order. The first 2D correlation spectra in the THz frequency range demonstrate energetic couplings between polaronic states within an asymmetric double quantum well structure. Another experiment displays for the first time the 2D correlation spectrum of a 2pi Rabi flop on the intersubband transition of a multiple quantum well structure.