La diversification des fonctionnalités intégrées dans les systèmes micro-optoélectroniques est l'un point clé du développement de ces filières. Combiner sur une même puce des matériaux ayant des propriétés différentes doit permettre de faire émerger de nouveaux concepts de composants basés sur de nouveaux effets physiques ou sur la combinaison des propriétés physiques des matériaux intégrés. Parmi les matériaux d'intérêt, les semi-conducteurs III-V présentent des propriétés optiques exceptionnelles et sont couramment utilisés pour réaliser des composants photoniques. Les oxydes fonctionnels, quant à eux, offrent une grande variété de propriétés physiques qui en font des matériaux très prometteurs pour de nombreuses applications. Dans ce contexte, l'objectif global de cette thèse est de démontrer la possibilité d'intégrer des oxydes fonctionnels cristallins sur des hétérostructures à base de GaAs par épitaxie, et de montrer que de telles structures peuvent présenter des propriétés nouvelles pour la photonique. Plus précisément, nous avons focalisé nos efforts sur l'intégration de couches minces de PZT sur des structures à puits quantiques InGaAs/GaAs via des couches tampons de SrTiO3 (STO). Nous avons étudié et développé la croissance par épitaxie par jets moléculaires (MBE) des templates de STO sur GaAs. La forte hétérogénéité entre ces deux types de matériaux nécessite d'avoir recours à des stratégies d'ingénierie d'interface spécifiques et à un excellent contrôle des paramètres de croissance. Nous avons mis en évidence les effets bénéfiques sur la qualité structurale du STO d'une préparation de la surface de GaAs au Ti. Pour ces études, nous avons utilisé la spectroscopie de photoélectrons (XPS, in-situ ou en collaboration avec la ligne TEMPO du synchrotron SOLEIL) et microscopie électronique en transmission (TEM, en collaboration avec le LPN). Ces expériences nous ont permis de sonder structure et chimie de l'interface semi-conducteur/oxyde. Nous avons également étudié les mécanismes de croissance et de cristallisation du STO sur GaAs, en mettant notamment en œuvre des expériences d'XPS in-situ au synchrotron SOLEIL. La compréhension de ces mécanismes spécifiques nous a permis d'adapter les conditions de croissance du STO et d'obtenir des couches tampons d'excellente qualité. Nous avons étudié la croissance de couches minces de PZT sur des structures à puits quantique d'In- GaAs/GaAs via des templates de STO. Nous avons tout d'abord montré que les procédés standards de croissance de PZT (sol-gel ou ablation laser (collaboration avec l'IEF)) conduisaient à de fortes dégradations des puits quantiques du fait des réactions chimiques entre l'oxyde et le matériau III-V. Nous avons étudié les mécanismes de ces dégradations et mis en évidence une forte affinité chimique entre l'As, le Pb et le Sr. Pour pallier cette difficulté, nous avons modifié le procédé de croissance du PZT ainsi que l'hétérostructure III-V (enfouissement du puits, ajout d'AlAs ...). Ces actions combinées nous ont permis de réaliser des couches minces de PZT ferroélectriques sur des structures à puits quantiques d'InGaAs/GaAs. Nous avons ensuite défini un design d'émetteur accordable basé sur une hétérostructure PZT/GaAs/InGaAs. De tels émetteurs ont été réalisés en collaboration avec l'IEF) et mesurés leurs propriétés mécaniques et optiques en effectuant des expériences sous champ. Enfin, nous avons effectué un certain nombre d'études préliminaires visant à démontrer la possibilité d'intégrer des hétérostructures à base de GaAs sur des substrats de Si recouverts de couches tampons de STO. Nous avons pour cela envisagé et étudié la possibilité d'utiliser des composés Zintl-Klemm d'interface susceptibles de minimiser l'énergie d'interface entre le GaAs et le STO. / Diversification of the materials and functionalities integrated on silicon is an important issue for further progression in the field of micro-optoelectronics. The monolithic heterogeneous integration of new materials on silicon, and more generally the combination on the same wafer of materials having different physical properties is a key challenge. Amongst the materials of interest, III-V semiconductors are the object of specific attention because their optoelectronic and transport properties are superior to those of silicon. Similarly, the so-called functional oxides have interesting physical properties (ferroelectricity, ferromagnetism, piezoelectricity, etc.) making them suitable for various applications (NVM, energy harvesters, MEMS . . . ). In this context, the goal of this thesis is to demonstrate the possible integration of crystalline functional oxides on GaAs-based heterostructures using epitaxy and that such structures show new properties for photonic. More precisely, we focused on integration PZT thin film on InGaAs/GaAs quantum wells structures thanks to SrTiO3 (STO) buffer layer. We first studied and developed the growth of STO on GaAs templates using molecular beam epitaxy (MBE). Because of the strong heterogeneity between the two materials, specific interface engineering strategies are required. We highlight the benefit of a Ti-based GaAs surface treatment on the structural quality of STO. For these studies we used photoelectrons spectroscopy (XPS, in-situ and collaboration with TEMPO beam line of SOLEIL synchrotron) and transmission electron spectroscopy (TEM, collaboration with LPN/C2N). Those experiments allowed us to probe both structural and chemical aspects of the semiconductor/ oxide interface. We also studied the growth mechanism of STO on GaAs through in-situ XPS experiments at SOLEIL. Thanks to the understanding of those specifics mechanisms, we could accommodate the growth conditions to obtain good quality STO buffer layers. Then we studied the growth of thin film PZT on InGaAs/GaAs quantum well structures by means of STO templates. We first showed that standard growth process (sol-gel and pulsed laser deposition at IEF/C2N) lead to strong deterioration of quantum well due to chemical reactions between the oxide and the III-V material. We studied the mechanisms involved in this deterioration and highlight the strong chemical affinity between As, Pb and Sr. To palliate this difficulty, the growth process of PZT has been modify and an AlAs “sacrificial” layers has been added in order to limit the oxygen difiusion into the substrate. Thanks to these two solutions, it has been possible to realize a PZT ferroelectric thin film on an InGaAs/GaAs quantum well heterostructure. A tunable source based on such heterostructure has been designed. In this device, the strain induced in the ferroelectric PZT by an electric field is transmitted to the substrate and the quantum well modifying its emitted wavelength. We simulated this device in order to optimize its dimensions. Then we realized this device (collaboration with IEF/C2N) and measured its mechanical and optical properties under an electric field. We also performed preliminary studies in order to demonstrate the possible integration of GaAs-based heterostructures on Si substrates in by the means of STO buffer layer. We considered the use of Zintl- Klemm compounds to minimize the interface energy between GaAs and STO allowing 2D growth of the semiconductor on the oxide.

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The bulk metallic glasses (BMGs) are potential metallic materials due to their interesting properties, such as the high strength, high elastic strain limit, and high wear/corrosion resistance. Over the past four decades, a variety of studies have been done on the characteristics of the mechanical, thermodynamic properties of such category of metallic materials, but there still remain many questions about basic deformation mechanisms and their microstructures so far. Molecular dynamics (MD) simulation can provide significant insight into material properties under the atomic level and see a detailed picture of the model under available investigation in explaining the connection of macroscopic properties to atomic scale. MD simulation is applied to study the material properties and the deformation mechanisms in various binary metallic glasses and intended to examine the feasibility of MD simulation to compare the experimental results obtained in our laboratory over the past few years. The gradual vitrification evolution of atom mixing and local atomic pairing structure of the binary Zr-Ni, Zr-Ti alloys and pure Zr element during severe deformation at room temperature is traced numerically by molecular dynamic simulation. It is found that the icosahedra clusters will gradually develop with the increasing of disorder environment of alloys in the Zr-Ni, Zr-Ti systems, forming amorphous atomic packing. Other compound-like transition structures were also observed in transient in the Zr-Ni couple during the solid-state amorphization process under severe plastic deformation. The crystalline pure Zr can be vitrified in the simulation provided that the rolling speed is high enough and the rolling temperature is maintained at around 300 K. On the other hand, the effective medium theory (EMT) inter-atomic potential is employed in the molecular dynamics (MD) simulation to challenge the study of the diffusion properties in the Mg-Cu thin films. The transition of local structures of Mg-Cu thin films is traced at annealing temperatures of 300, 413, and 500 K. Furthermore, the simulation results are compared with the experimental results obtained from the transmission electron microscopy and X-ray diffraction. The gradual evolution of the local atomic pairing and cluster structure is discussed in light of the Mg and Cu atomic characteristics. Lately, the progress of the cyclic-fatigue damage in a binary Zr-Cu metallic glass in small size scale is investigated using classical molecular-dynamics (MD) simulations. The three-dimensional Zr-Cu fully amorphous structure is produced by quenching at a cooling rate 5 K/ps (ps = 10-12 s-1) from a high liquid temperature. The Nose-Hoover chain method is used to control the temperature and pressure to maintain a reasonable thermodynamic state during the MD-simulation process, as well as to bring the imposed cyclic stress on the subsequent simulation process. Both the stress- and strain-control cyclic loadings are applied to investigate the structural response and free-volume evolution. The overall structure would consistently maintain the amorphous state during cyclic loading. The plastic deformation in simulated samples proceeds via the network-like development of individual shear transition zones (STZs) by the reversible and irreversible structure-relaxations during cyclic loading, dislike the contribution of shear band in large-scale specimens. Dynamic recovery and reversible/irreversible structure rearrangements occur in the current model, along with annihilation of excessive free volumes. This behavior might be able to retard the damage growth of metallic glass and enhance their fatigue life.

Les matériaux ferroélectriques suscitent beaucoup d’intérêt du fait de leurs propriétés physiques telles que la piézoélectricité, la ferroélectricité ou encore leur permittivité élevée. Ainsi, on cherche à les intégrer dans les micro- et nano-systèmes dans lesquels on les retrouve généralement sous forme de couche mince dans une configuration de type capacité plane. En particulier, l’oxyde de plomb, titane et zirconium (PZT) est un matériau très attractif pour les applications RF capacitives du fait de sa grande permittivité. Son intégration sur des électrodes métalliques, i.e. les lignes coplanaires constituant le guide d’onde, implique de maîtriser sa croissance en film mince. L’application d’une tension dans un dispositif RF actif impose également de contrôler les propriétés électriques : nature des courants de fuite et comportement ferroélectrique du PZT. Dans ce contexte, les couches minces de PZT sont déposées par ablation laser (PLD) sur un empilement La₀.₆₇Sr₀.₃₃MnO₃ (LSMO) / Pt (111) déposé sur un substrat monocristallin de saphir. La couche d’accroche conductrice LSMO est nécessaire afin d’éviter la formation d’une phase pyrochlore paraélectrique. Le contrôle de l’orientation cristalline de la couche de LSMO permet de contrôler la texturation de la couche de PZT. Les courants de fuite au travers de l’empilement Pt/PZT/LSMO/Pt ont ensuite été étudiés dans l’intervalle de température 220-330K de façon à déterminer les mécanismes de conduction. Une transition a été mise en évidence entre, autour de la température ambiante, un mécanisme contrôlé par la diffusion des charges en volume et, à basse température, un mécanisme contrôlé par l’injection des charges aux interfaces électrode/PZT. Un mécanisme par sauts a été identifié au-dessus de 280K en cohérence avec la présence de défauts étendus et la structure colonnaire du PZT. Afin de contrôler ces courants de fuite, différentes stratégies ont été utilisées. La première consiste à insérer une couche d’oxyde isolante à l’interface supérieure Pt/PZT modifiant ainsi l’injection des charges et permettant de réduire les courants de fuite. La seconde stratégie consiste, quant à elle, à modifier la structure de la couche de PZT en volume en élaborant des composites diélectrique/PZT multicouches ou colonnaires. Ainsi, une couche d’oxyde isolante a été insérée au milieu de la couche de PZT et a permis de réduire les courants de fuite. Le contrôle de la nucléation du PZT a également permis par nanofabrication d’élaborer un composite colonnaire pérovskite PZT/pyrochlore. La densité de piliers de pyrochlore dans la phase ferroélectrique permet de moduler la densité de courant dans la structure. Le PZT et les hétérostructures permettant de réduire les courants de fuite ont ensuite été intégrés dans une structure RF capacitive avec des lignes coplanaires d’or. Les performances RF en termes d’isolation et de pertes par insertion ainsi que la compatibilité de ces différents matériaux ont été étudiées et ont montré que les solutions développées dans le cadre du contrôle des courants de fuite sont prometteuses pour être intégrées dans les dispositifs RF capacitifs. En outre, on a cherché à extraire la permittivité à haute fréquence du PZT lorsque celui-ci est inséré dans une structure capacitive. Cette étude a notamment permis de mettre en évidence les points techniques à modifier concernant la structure du dispositif afin de parvenir à exploiter les propriétés physiques du PZT à haute fréquence. / Ferroelectric materials are raising a lot of interest due to their physical properties such as piezoelectricity, ferroelectricity or high dielectric constant. Thus, they are generally integrated in micro- and nano-systems as thin films in a capacitive configuration. Especially, the lead zirconate titanate oxide (PZT) is an attractive material for capacitive RF applications due to its high dielectric constant. The growth of the PZT thin film has to be controlled on metallic electrodes for its integration on coplanar transmission lines. Moreover, electrical properties such as leakage current and ferroelectric behavior of PZT have to be monitored upon application of a dc voltage bias for RF device operation. In this context, PZT thin films were grown by the pulsed laser deposition technique (PLD) on a La₀.₆₇Sr₀.₃₃MnO₃ (LSMO) / Pt (111) electrode on a monocrystalline sapphire substrate. The LSMO buffer layer is mandatory to avoid the formation of the paraelectric pyrochlore phase. The control of the crystalline orientation of the LSMO layer allows for the control of the PZT layer texture. Leakage currents through the Pt/PZT/LSMO/Pt stack were then studied in the 220-330K temperature range to determine the conduction mechanisms. A transition is evidenced between a bulk-controlled mechanism near room temperature and an interface-controlled mechanism at low temperature. A hopping mechanism is identified above 280K in line with the presence of extended defects and the columnar structure of the PZT layer. Several strategies were tested to control leakage currents. The first one consists in inserting an insulating oxide layer at the top Pt/PZT interface. In this way, charge injection was modified and leakage currents were reduced. The second strategy consists in changing the PZT layer bulk structure by elaborating a layered or columnar dielectric/PZT composite. Thus, an insulating oxide layer was inserted in the middle of the PZT layer and permitted to reduce leakage currents. Moreover, the control of the PZT nucleation allowed for the elaboration of a columnar PZT/pyrochlore composite. The leakage currents in this composite can be tuned through the pyrochlore pillars density among the ferroelectric matrix. Then, PZT and the heterostructures for leakage current control were integrated in a capacitive RF structure with gold coplanar transmission lines. RF performances in terms of isolation and insertion loss of these materials were studied and gave good results. In particular the heterostructures developed to control the leakage currents are promising for their integration in capacitive RF devices. Besides, I tried to extract the permittivity of PZT at high frequency with the PZT layer in a capacitive configuration. This study highlighted the essential modifications of the capacitive structure that have to be made in order to be able to exploit PZT properties at high frequency.

Made available in DSpace on 2014-12-17T15:42:01Z (GMT). No. of bitstreams: 1 IedaNSM.pdf: 5948604 bytes, checksum: dbf245a349dd04cff535e8ba2e89601d (MD5) Previous issue date: 2007-07-06 / The aim of this work was to study a series of 11 different compositions of Ti-Zr binary alloys resistance to aggressive environment, i. e., their ability to keep their surface properties and mass when exposed to them as a way to evaluate their performance as biomaterials. The first stage was devoted to the fabrication of tablets from these alloys by Plasma-Skull casting method using a Discovery Plasma machine from EDG Equipamentos, Brazil. In a second stage, the chemical composition of each produced tablet was verified. In a third stage, the specimen were submitted to: as-cast microstructure analysis via optical and scanning electron microscopy (OM and SEM), x-ray dispersive system (EDS) chemical analysis via SEM, Vickers hardness tests for mechanical evaluation and corrosion resistence tests in a 0.9% NaCl solution to simulate exposition to human saliva monitored by open circuit potential and polarization curves. From the obtained results, it was possible to infer that specimens A1 (94,07 wt% Ti and 5,93% wt% Zr), A4 (77,81 wt % Ti and 22,19 wt % Zr) and A8 (27,83 wt% Ti and 72,17 wt% Zr), presented best performance regarding to corrosion resistance, homogeneity and hardness which are necessary issues for biomaterials to be applied as orthopedic and odontological prosthesis / Este trabalho teve como finalidade estudar uma s?rie de onze ligas met?licas bin?rias, tit?nio zirc?nio, quanto ? capacidade de resistirem ?s deteriora??es sem sofrerem modifica??es de suas propriedades iniciais de massa e superf?cie quando expostas a meios agressivos, como condi??o fundamental para que as mesmas sejam aplicadas como biomateriais. A primeira etapa tratou da confec??o das amostras das ligas em forma de pastilhas, empregando-se o processo de fundi??o Plasma Skull realizado na m?quina Discovery Plasma, produzida no Brasil pela EDG Equipamentos. Na segunda etapa, as amostras confeccionadas foram submetidas aos ensaios para a determina??o da composi??o qu?mica resultante de cada liga da s?rie ap?s a fus?o. E durante a terceira etapa foram feitos os procedimentos de avalia??es das amostras quanto ? homogeneidade e apresenta??o da microestrutura de cada uma das ligas no estado bruto de fus?o, como resultados dos ensaios metalogr?ficos por microscopia ?ptica e microscopia eletr?nica de varredura acoplada a espectroscopia por energia dispersiva de raios-x; quanto ? propriedade mec?nica de dureza medida em escala Vickers (HV); e quanto ?s propriedades qu?micas de resist?ncia ? corros?o, quando expostas em solu??o de cloreto de s?dio 0,9 %, para simular a saliva, empregando-se o monitoramento do potencial de circuito aberto e as curvas de polariza??o. A partir dos resultados obtidos foi poss?vel identificar as pastilhas de composi??es qu?micas A1 (94,07% de Ti e 5,93% de Zr), A4 (77,81% de Ti e 22,19% de Zr) e A8 (27,83% de Ti e 72,17% de Zr) que resultaram como maiores detentoras do conjunto de propriedades de resist?ncia ? corros?o, homogeneidade e dureza, as quais s?o mais necess?rias em biomateriais tipo pr?teses ortop?dicas ou odontol?gicas

Les matériaux ferroélectriques sont des matériaux qui possèdent une polarisation spontanée en l'absence de champ électrique, leur conférant plusieurs propriétés intéressantes du point de vue des applications possibles. La réduction de l'épaisseur des couches ferroélectriques vers des films minces et ultra-minces s'est avérée nécessaire notamment en vue de leur intégration dans les dispositifs de la micro et nano-électronique. Cependant, cette diminution a fait apparaître certains phénomènes indésirables au sein des couches minces tels que les courants de fuite. La caractérisation électrique de ces matériaux reste donc un défi afin de comprendre les mécanismes physiques en jeu dans ces films, d'autant qu'une information à l'échelle très locale est maintenant requise. Il est donc nécessaire de faire progresser les techniques de mesure électrique pour atteindre ces objectifs. Durant cette thèse, nous mesurons la polarisation diélectrique de l'échelle mésoscopique jusqu'à l'échelle nanométrique en utilisant des caractérisations purement électriques constituées de mesures Polarisation-Tension, Capacité-Tension et Courant-Tension mais aussi des mesures électromécaniques assurées par une technique dérivée de la microscopie à force atomique et nommée Piezoresponse Force Microscopy. Au cours de nos travaux, nous montrons la limite de certaines techniques de caractérisation classiques ainsi que les artéfacts affectant la mesure électrique ou électromécanique et pouvant mener à une mauvaise interprétation des résultats de mesure. Afin de pousser nos investigations plus loin, nous avons développé de nouvelles techniques de mesure pour s'affranchir de certains signaux parasites dont nous exposerons le principe de fonctionnement. Nous présentons les premières mesures directes de polarisation rémanente à l'échelle du nanomètre grâce à une technique que nous nommons nano-PUND. Ces techniques et méthodes sont appliquées à une variété importante de matériaux tels que Pb(Zr,Ti)O3, GaFeO3 ou BaTiO3 dont, pour certains, la ferroélectricité n'a jamais été démontrée expérimentalement sans ambiguïté. / Ferroelectric materials show a spontaneous dielectric polarisation even in the absence of applied electric field, which confers them interesting possibilities of applications. The reduction of the thickness of ferroelectric layers towards ultra-thin values has been necessary in view of their integration in micro and nano-electronic devices. However, the reduction of thickness has been accompanied by unwanted phenomena in thin layers such as tunneling currents and more generally leakage currents. The electrical characterization of these materials remains a challenge which aims at better understanding the physical mechanisms at play, and requires now a nanometric spatial resolution. To do so, it is thus mandatory to enhance the techniques of electrical measurement. In this work, we measure the dielectric polarisation of ferroelectric films from mesoscopic scale down to the nanometric scale using purely electric characterisation techniques (Polarisation vs Voltage, Capacitance vs Voltage, Current vs Voltage), but also electro-mechanical techniques like Piezoresponse Force Microscopy which derives from Atomic Force Microscopy. We show the limits of several classical techniques as well as the artefacts which affect electrical or electro-mechanical measurement and may lead to an incorrect interpretation of the data. In order to push the investigation further, we have developed and we describe new measurement techniques which aim at avoiding some parasitic signals. We present the first direct measurement of the remnent polarisation at the nanoscale thanks to a technique which we call « nano-PUND ». These techniques and methods are applied to a large variety of materials like Pb(Zr,Ti)O3, GaFeO3 or BaTiO3 which (for some of them), ferroelectricity has not been measured experimentally.