No description available.

In den letzten Jahrzehnten haben Tischlaserquellen eine bemerkenswerte Entwicklung durchlaufen. Sie sind nun in der Lage, maßgeschneiderte ultrakurze Mehrfarben-Laserpulse zu erzeugen, die es ermöglichen, die elektronische Dynamik in Materialien auf ihrer natürlichen Zeitskala von Attosekunden zu untersuchen. In dieser Arbeit werden verschiedene Kombinationen von elektrischen Feldern genutzt, von extrem-ultravioletten (XUV) bis nahinfraroten Wellenlängen, um komplexe Elektronendynamiken in Atomen und chiralen Medien zu erforschen, zu rekonstruieren und zu kontrollieren. Dabei werden grundlegende Konzepte der Licht-Materie-Wechselwirkung eingeführt, einschließlich starker Feldprozesse, die im Kern der Attosekundenspektroskopie liegen. Ein Schwerpunkt liegt auf der Nutzung eines XUV-Pulses in Kombination mit einem nahinfraroten Puls, um den Bevölkerungstransfer zu hohen Drehimpulszuständen in Heliumatomen zu untersuchen. Durch Manipulation der Laserparameter wird die Rolle des AC Stark-Effekts von gebundenen Zuständen in der beobachteten Dynamik identifiziert. Weitere Untersuchungen umfassen die Verwendung eines bicirculären elektrischen Feldes zur Induktion von HHG in Argon, wobei Anzeichen einer starken Feldfangung von Elektronen in angeregten Zuständen im HHG-Spektrum entdeckt werden. Die Arbeit zeigt die entscheidende Rolle angeregter Zustände in der HHG auf. Zusätzlich wird die Anwendung synthetischer chiraler Felder erforscht, um Chiralität auf achirale Objekte wie Atome zu übertragen, und es wird eine Verbindung zwischen synthetischen chiralen Feldern und strukturiertem Licht hergestellt. / In recent decades table-top laser sources have undergone remarkable development and are now capable of generating tailored ultrashort multicolor laser pulses, enabling the study of electronic dynamics in materials on their natural timescale of the attoseconds. In this thesis work various combinations of electric fields spanning from extreme-ultraviolet (XUV) to near-infrared wavelengths are used to investigate, reconstruct and control complex electron dynamics in atoms and chiral media. The initial chapter of this thesis introduces the fundamental concepts underlying light-matter interaction, including strong field processes which lie at the core of attosecond spectroscopy. The second chapter focuses on the utilization of an XUV pulse combined with a near-infrared pulse to study population transfer to high angular momentum states in helium atoms. By manipulating laser parameters, the study identifies the significant role played by the AC Stark shift of bound states in the observed dynamics. In the third chapter a bicircular electric field is employed to induce HHG in argon. Changing the timedelay between the two frequencies, indications of strong field trapping of electrons in excited states are uncovered within the HHG spectrum, confirming the existence of long-lived trajectories lasting multiple optical cycles. The study conclusively demonstrates the crucial role of excited states in HHG. The fourth chapter explores the application of synthetic chiral fields—whose polarization traces a chiral curve over the optical cycle—to imprint chirality on achiral objects such as atoms, both in the low- and strong-field regime. Moreover, the thesis establishes a connection between synthetic chiral fields and structured light, introducing chiral vortex beams with azimuthally varying handedness.

La génération d'harmoniques d'ordre élevé en milieu gazeux est un phénomène décrit par un modèle à trois étapes: sous l'effet d'un champ laser intense, un atome (ou une molécule) est ionisé par effet tunnel. L'électron éjecté est par la suite accéléré dans le champ laser, avant de se recombiner sur son ion parent en émettant un photon XUV. D'abord utilisée dans le but de développer des sources de rayonnement secondaire dans le domaine XUV, la génération d'harmoniques d'ordre élevé est également un bon candidat pour sonder la structure électronique des atomes ou des molécules, avec une résolution potentielle de l'ordre de l'attoseconde dans le domaine temporel (1 as=10-18 s) et sub-nanométrique dans le domaine spatial.Au cours des travaux réalisés pendant cette thèse, nous avons étudié la sensibilité des caractéristiques du rayonnement harmonique (amplitude, état de polarisation, phase) à la structure électronique du milieu de génération. Ces études ont été menées tout d'abord dans un milieu atomique couramment utilisé en génération d'harmonique, l'argon, puis dans des milieux moléculaires (N2, CO2, O2). La confrontation de ces mesures avec différentes simulations numériques montre la nécessité de modéliser de façon détaillée le processus de génération, dépassant certaines hypothèses généralement admises.Nous avons également montré la possibilité d'utiliser la spectroscopie d'harmoniques d'ordre élevé afin de mesurer des dynamiques moléculaires de systèmes complexes (notamment le dioxyde d'azote NO2), pour lesquelles les mesures harmoniques peuvent obtenir des résultats complémentaires aux autres techniques couramment utilisées. Dans le cas d'excitations moléculaires peu efficaces, nous avons pu adapter des techniques de spectroscopie optique conventionnelle au domaine spectral des harmoniques d'ordre élevé, améliorant de manière significative le rapport signal/bruit. / High harmonic generation is a well known phenomenon explained by a “three step” model: because of the high intensity field generated by an ultrashort laser pulse, an atom or a molecule can be tunnel ionized. The ejected electron is then accelerated by the intense electric field, and eventually can recombine on its parent ion, leading to the emission of a XUV photon. Because of the generating process in itself, this light source is a promising candidate to probe the electronic structure of atoms and molecules, with an attosecond/sub-nanometer potential resolution (1 as=10-18 s).In this work, we have studied the sensitivity of the emitted light (in terms of amplitude, but also phase and polarization) towards the electronic structure of the generating medium. We have first worked on atomic medium, then on molecules (N2, CO2, O2). Comparing the experimental results with numerical simulations shows the necessity to model finely the generation process and to go beyond commonly used approximations.We have also shown the possibility to perform high harmonic spectroscopy in order to measure dynamics of complex molecules, such as Nitrogen Dioxide (NO2). This technic has obtained complementary results compared to classical spectroscopy and has revealed dynamics of the electronic wavepacket along a conical intersection. In this experiment, we have adapted conventionnal optical spectroscopy technics to the XUV spectral area, which significantly improved the signal over noise ratio.

Nous présentons nos travaux sur la génération d’harmoniques élevée (HHG) avec des impulsions térawatt femtosecondes. Nous avons effectué l’HHG avec les impulsions fondamentales de haute énergie et caractérisé l’émission de XUV spatialement et spectralement de manière monocoup et nous avons observé plusieurs structures dans le champ lointain. Ces structures sont très robustes et reproductibles et ont été observés dans de nombreux types de gaz et des géométries de génération. Sans caractérisation monocoup spatiale et spectrale les structures ne sont pas visibles. Nous avons développé des simulations simples pour identifier ces structures et nous avons pu observer des structures similaires. Nous les avons identifiés comme étant liées à la cohérence spatiale de la source XUV et la diffraction dans le champ lointain. Dans le champ proche, la phase et l’amplitude harmonique évoluent spatialement et temporellement et leurs profils sont fortement modulés. Ces profils modulés diffractent et créent des spectres structurés dans le champ lointain. Nous avons observé que la propagation dans un milieu générateur fin a peu d’influence sur les structures. Nous démontrons une mise en forme spatiale de l’impulsion fondamentale via l’optique adaptative et leur avantage pour HHG. Une optique adaptative nous permet d’avoir un faisceau à profil de phase régulier. Un tel faisceau est utilisé pour HHG avec un faisceau de grand diamètre et contrôle du faisceau XUV est démontrée. Nous avons développé une technique de post-compression de haute énergie, et nous avons obtenu des impulsionsde 10 fs et 10 mJ dans un profil quasi gaussien. La technique repose sur l’automodulation de phase induite par l’ionisation et est compatible avec des impulsions niveau TW de haute énergie. Nous avons effectué des HHG avec ces impulsions et obtenu des spectres XUV quasi continu avec des structures spatiales et spectrales. Nous avons effectué des simulations simples etdes simulations de SFA et nous avons observé des structures similaires même sans prendre en compte la propagation dans le milieu. / We present our work on high harmonic generation with TW femtosecond pulses. We performed HHG with high energy femtosecond pulses and characterize the generated XUV emission spatially and spectrally at the single-shot basis and we observed many structures in spatially resolved XUV spectra in the far field. Those structures are very robust and reproducible and have been observed in many different gases and generation geometries. Without spatial and spectral characterization on the single-shot basis the structures are not visible. We developed simple simulations to identify those structures and we observed similar structures as experimentally. We identified them as a result of spatial coherence of the XUV source and the diffraction to the far field. In the near field, the harmonic amplitude and phase are spatially and temporally dependent and their profiles are strongly modulated. Such modulated profiles diffract to structured spatially resolved spectra in the far field. We observed that propagation of the XUV in the generating medium has little influence on the structures. We demonstrate spatial shaping of the driving pulses via adaptive optics and their advantage for HHG. An adaptive optics allows us to have the driving beam of regular spatial profile and phase even out of focus. Such a beam is used for HHG with a large diameter driving beam and control of the XUV beam is demonstrated. We developed a high energy TW post-compression technique and we obtained pulses of 10 fs and 10 mJ in a quasi-Gaussian spatial profile. The technique is based on ionization-inducedself-phase-modulation and is compatible with high energy TW level pulses. We performed HHG with such TW pulses and obtained XUV quasi-continuum spectra with spectral and spatial structures. We performed simple simulations and SFAsimulations and we observed similar structures even without considering the XUV propagation in the medium.

Depuis la fin des années 80 et l'avènement de la femto-chimie nous pouvons sonder la dynamique nucléaire à l’œuvre au cours de réactions chimiques à l'échelle de la femtoseconde. Plus récemment, la production d'impulsions lasers attosecondes isolées permet d'atteindre une résolution temporelle plus grande encore. Par elle, il devient possible de sonder la dynamique d'origine purement électronique induite par photo-excitation, et notamment photo-ionisation. Dans ce contexte, avec le développement des techniques de spectroscopie résolue en temps, il est important de disposer d'approches théoriques fiables aidant à l'appréhension de résultats toujours plus nombreux dans ce domaine. La tâche et néanmoins rendue difficile par le caractère profondément multi-électronique des processus en jeu. Traiter de tels effets précisément requiert une grande puissance de calcul, ce qui a limité les études disponibles aujourd'hui à de petits systèmes. Au cours de cette thèse, j'ai tenté d'expliquer les résultats d'une expérience de type "pompe-sonde" (UVX-IR) sur molécule de Caféine menée par une équipe de collaborateurs à l'Institut lumière matière. J'ai utilisé pour cela une méthode basée sur la théorie de la fonctionnelle de la densité dépendante du temps, la TD-DFTB dont le coût numérique réduit par rapport à cette dernière permet des calculs sur de gros systèmes en temps raisonnable. J'y présente une étude du paysage énergétique de la Caféine ainsi que le résultat de 2 approches distinctes pour simuler l'ionisation de ce composé. La première, l'approximation de l'ionisation soudaine cosiste à retirer "à la main" un électron à l'une des orbitales Kohn-Sham occupées du système neutre et ne tient pas compte du champ laser. La seconde à recours à un potentiel imaginaire (ou CAP - Complex Absorbing Potential) pour simuler la perte d'electrons, et tiens explicitement compte du champ laser / Since the advent of femtochemistry, at the end of 1980's, we are able to probe the nuclear dynamics underlying chemical reactions down to the scale of a femtosecond. More recently, the production of isolated attosecond pulses allows to reach an even bigger temporal resolution. It is now possible to probe the ultrafast electronic dynamics following a photo-excitation. In this context, with the developpement of time-resolved spectroscopy techniques, it is important to have reliable theorectical approaches in order to apprehend the increasing number of results in this field. This task is made difficult by the intrinsic multi-electronic nature processes at play. The precise treatment of such effects requires a considerable computing power, and have thus limited the availables studies to relatively small systems. In this thesis, I tried to explain the outcome of a "pump-probe" (XUV-IR) experiment on Caffeine molecule realized by our collaborators at the Insitut Lumière Matière. To do so, I used a method based on density functional theory, the TD-DFTB, which lower numerical cost with respect to TD-DFT allows calculation on bigger compounds. I present in the document a study of the energetical landscape of Caffeine, and 2 approaches to simulate ionization. The first one, the so called sudden-ionization approximation consist to retrieve "by hand" an electron from the occupied Kohn-Sham orbitals of the neutral system without taking the laser field into account. The other one is based on the introduction of a complex absorbing potential (CAP) to account for electron loss and take explicitely the laser field into account.

Cette thèse porte sur différents aspects des dynamiques ultra-rapides d’atomes et de molécules soumises à des impulsions laser infrarouges courtes et intenses. Nous étudions des processus fortement non linéaires tels que l’ionisation tunnel, la génération d’harmoniques d’ordre élevé ou l’ionisation au-dessus du seuil. Deux approches différentes sont utilisées. D’un côté nous mettons au point des modèles analytiques approchés qui nous permettent de construire des interprétations physiques de ces processus. D’autre part nous appuyons les interprétations données par ces modèles avec les résultats obtenus par des simulations numériques qui résolvent explicitement l’équation de Schrödinger dépendante du temps en dimension réduite. Nous étudions également une méthode numérique basée sur l’interaction de configuration dépendante du temps afin de pouvoir des décrire des systèmes à plusieurs électrons plus gros et plus complexes. / In this thesis we study different aspects of the ultrafast dynamics of atoms and molecules triggered by intense and short infrared laser pulses. Highly non-linear processes like tunnel ionization, high order harmonic generation and above threshold ionization are investigated. Two different and complementary approaches are used. On the one hand we construct approximate analytical models to get physical insight on these processes. On the other hand, these models are supported by the results of accurate numerical simulations that explicitly solve the time dependent Schrödinger equation for simple benchmark models in reduced dimensions. A numerical method based on time dependent configuration interaction is investigated to describe larger and more more complex systems with several electrons

Lors de la réflexion d’un laser femtoseconde ultra-intense [Iʟ > 10¹⁶ W/cm²] sur une cible solide, celle-ci est ionisée dès les premiers cycles de l’impulsion. Un plasma se détend alors vers le vide avec un profil exponentiel de longueur caractéristique Lg. Pour de faibles longueurs de gradient Lg < λʟ, le gradient plasma est considéré comme raide, il réfléchit spéculairement l’impulsion incidente : c’est un miroir plasma. De tels plasmas, réfléchissant pour la lumière, sont aujourd’hui exploités dans différentes applications scientifiques, comme l’accélération de particules par laser ou encore la génération d’harmoniques d’ordre élevé, associées dans le domaine temporel à un train d’impulsions attosecondes. Néanmoins, pour favoriser ces émissions de lumière ou de particules, le transfert d’énergie entre l’impulsion laser incidente et le plasma est essentiel. L’objectif de cette thèse est de mieux comprendre ces interactions à l’aide de la caractérisation de ces deux observables physiques qui en sont issues : les émissions d’électrons relativistes et d’harmoniques d’ordre élevé. Tout d’abord, nous reportons dans ce manuscrit la première étude expérimentale et numérique détaillée des mécanismes de couplage laser-plasma dense impliqués en régime relativiste [Iʟ > 10¹⁸ W/cm²] en fonction notamment de la longueur caractéristique de gradient Lg. Cette étude a notamment permis d’identifier deux régimes distincts en fonction des conditions d’interaction, éclaircissant ainsi la physique régissant ces systèmes. Par ailleurs, au delà de cet aspect fondamental, le contrôle de ces sources est également essentiel pour de futures expériences. Pour cela, différentes approches permettant de mettre en forme spatialement et temporellement ces impulsions de lumière ultra-brèves ont été étudiées au cours de ce doctorat, ouvrant ainsi de nouvelles perspectives pour l’utilisation de ces sources. En particulier, nous démontrons qu’il est possible d’introduire un moment angulaire orbital aux impulsions XUV attosecondes via la mise en forme spatiale du faisceau IR femtoseconde incident ou bien de plasma dense créé à la surface de la cible mais également de contrôler la dynamique des électrons de surface du plasma à l’échelle attoseconde à l’aide d’un champ incident à deux couleurs. Finalement, une méthode novatrice basée sur des mesures de ptychographie dynamique a été développée afin de caractériser spatio-temporellement ces impulsions de lumière ultra-brèves, constituant un enjeu majeur pour la communauté. / When an ultra-intense femtosecond laser beam [Iʟ > 10¹⁶ W/cm²] is focused on a solid target, the surface becomes completely ionized during the first optical cycles of the laser pulse. Due to their solid-like density and to their limited expansion into the vacuum such plasmas specularly reflect these pulses, just like ordinary mirrors do for low intensity. These plasmas are now used in many scientific applications like particle acceleration by laser light as well as high-order harmonic generation, associated to a train of attosecond pulses in the time domain. Nevertheless, to favor these emissions of light or particle, the energy transfert between the incident field and the dense plasma is crucial. The aim of this thesis is to better understand these interactions through the characterization of high-order harmonics and relativistic electron beams generated on plasma mirrors. We reported in this manuscript the first detailed experimental and numerical study of the coupling mechanisms involved between an ultra-intense laser light [Iʟ > 10¹⁸ W/cm²] and a dense plasma, and more specifically as a function of the gradient scale length Lg. These results enabled to identify two different regimes, clarifying some physical issues. Furthermore, beyond these fondamental aspects, the control of these sources is essential, particularly for futures pump-probe experiments or new spectroscopies. For that, several approaches have been studied to temporally and spatially shape these ultra-short light pulses, thus opening up new perspectives for these sources. We demonstrate in particular the generation of intense XUV vortex beam either by spatially shaping the incident IR field or the dense plasma created at the target surface as well as controlling the electron dynamics on the attosecond time scale with relativistic two-color waveforms. Finally, an innovative method based on in-situ ptychographic measurements has been developed to simultaneously characterize in time and space these ultrashort XUV light pulses, constituting one of the major challenges of the community.

This thesis develops a computationally efficient way of employing Gaussian wave packets to study laser-induced electron dynamics in atomic and molecular systems by directly solving the time-dependent Schrödinger equation (TDSE). First, we investigate charge migration (treating the nuclei classically), high-order harmonic generation (HHG), and single-isolated attosecond pulse generation in the Hydrogen molecular ion subjected to intense laser fields in a different range of frequencies with a basis of static coherent states (SCS). Then, seeking for a smarter way of constructing and guiding a minimal set of time-dependent basis functions, we introduce a fast and accurate approach for optimizing s-type Gaussian type orbitals (GTOs) and apply it to calculate electronic states of different 1D and 3D time-independent systems. Finally, we apply our optimization approach to time-dependent problems. With our approach we obtain excellent agreement with the exact results for HHG spectra of the 1D Hydrogen atom and molecular ion exposed to intense laser fields, which is not possible even with a much larger basis of static s-type GTOs. / Diese Arbeit sucht nach einem computereffizienten Ansatz für die Verwendung von Gaußschen Wellenpaketen zur Untersuchung der Quantenelektronendynamik in atomaren und molekularen laserinduzierten Systemen durch direkte Lösung der zeitabhängigen Schrödingergleichung (TDSE). Beginnend mit statischen kohärenten Zuständen (SCS) untersuchen wir die Ladungsmigration (wobei wir die Kerne klassisch behandeln), die Erzeugung von Oberwellen höherer Ordnung (HHG) und die Erzeugung von isolierten Attosekundenimpulsen im 3D-Wasserstoffmolekül-Ion \ih, das intensiven Laserfeldern in einem unterschiedlichen Frequenzbereich ausgesetzt ist. Auf der Suche nach einer intelligenteren Methode zur Konstruktion und Führung eines minimalen Satzes von Basisfunktionen stellen wir einen schnellen und genauen Ansatz zur Optimierung von Gauß-Orbitalen (GTOs) vom s-Typ vor und wenden ihn erfolgreich zur Berechnung gewünschter elektronischer Zustände verschiedener 1D- und 3D-Quantensysteme an. Letztendlich erweitern wir unseren Optimierungsansatz auf zeitabhängige Szenarien. Wir demonstrieren, wie diese Methode eine ausgezeichnete Übereinstimmung mit den exakten Ergebnissen in den HHG-Spektren des 1D-Wasserstoffatoms und des 1D-\ih, die intensiven Laserfeldern ausgesetzt sind, erzielt, wo die nicht optimierten s-Typ GTOs nicht übereinstimmen, selbst nach den ersten paar Harmonien im Plateaubereich.

Depuis sa première observation, la génération d'harmoniques d'ordre élevé (GHOE) dans les gaz a demontré son importance, ouvrant la voie à la science attoseconde. Cette technique produit un rayonnement impulsionnel XUV qui s'étend dans le domaine spectral intermédiaire entre l'ultraviolet et les rayons X. Ces impulsions attosecondes donnent accès à des résolutions temporelles extrêmes, permettant ainsi d'observer des dynamiques électroniques dans des atomes ou des molécules. En effet le processus de généneration d'harmonique repose sur l'oscillation de paquets d'électrons attosecondes issus des molécules, accélérés par le champ de laser intense et se recombinant radiativement avec leurs ions moléculaires parents. Ainsi, le rayonnement harmonique émis lors de la recombinaison permet d'encoder l'information structurale sur le ou les orbitales impliquées avec une résolution spatiale de l'ordre l'Angström et temporelle femtoseconde ou attoseconde. La génération d'harmonique peut être utilisée comme signal de sonde dans des expériences de spectroscopie pompe-sonde résolue en temps. Ces expériences de spectroscopie harmoniques permettent d'étudier la structure des orbitales et les dynamiques moléculaires ultra-rapides. L'objectif de cette thèse est d'utiliser le processus de la GHOE, pour sonder les processus fondamentaux qui interviennent dans les atomes, les molécules et la matière condensée. Tout d'abord, pour comprendre comment extraire des informations dynamiques ou structurelles sur les orbitales à partir du signal harmonique nous avons étudié un système simple et connu: l'argon. Une nouvelle approche théorique développée par Fabre et Pons a permis de reproduire fidèlement l'expérience. Nous avons continué à étudier la structure et la dynamique moléculaire dans N2 et CO2. Les molécules issues d'un jet supersonique Even-Lavie qui permettait d'obtenir des températures rotationelles de moins de 10K ont été alignées par laser avec un fort degré d'alignement. Ce type de jet permet d'améliorer la sensibilité à la structure des orbitales impliquées et d'identifier la contribution de plusieurs orbitales. Ensuite nous avons utilisé la sensibilité de la génération des harmoniques d'ordre élevé à la structure des orbitales moléculaires pour sonder la dynamique complexe du NO2 excité autour d'une intersection conique. Nous avons appliqué la méthode du réseau d'excitation transitoire qui permet d'améliorer la sensibilité aux molécules excitées. Nous avons donc mené une étude dans les agrégats. A l'aide d'une étude différentielle en température et d'une méthode de cartographie spectrale et spatiale, nous avons pu isoler la contibution des grands agrégats. Notre analyse suggère un nouveau mécanisme de génération par des agrégats et permet même une estimation de la longeur de corrélation des électrons dans les agrégats. Ce manuscrit se termine avec la présentation d'une ligne de lumière XUV. Cette technique consiste à utiliser le rayonnement XUV fs produit par la GHOE comme impulsion sonde pour ioniser des fragments de dissociation moléculaire à l'aide d'une transition à un photon. / Since the first observation of high-order harmonic spectra in gases, high harmonic generation (HHG) has demonstrated its importance, opening a door to the field of attosecond sience. The bandwidth of the emitted spectrum reaches up to the XUV. The attosecond pules reach a very high time resolution, allowing the study of electron dynamics in atoms or molecules. The generation mechanism of HHG is based on the oscillation of the attosecond electron wavepacket emitted by the atoms/molecules, accelerated by the laser field. The electron wavepacket finally recombines radiatively with its parent ion. Thus the structural information of the probed orbital is encoded in the high harmonic spectrum with a spatial resolution of one Angtröm and a temporal resolution of few femtoseconds. HHG can be used as a probe signal resolved for pump-probe spectroscopy. High harmonic spectroscopy allows the study of the orbital structure and ultra-fast molecular dynamics.In this thesis the fundamental mechanisms playing a role in atoms, molecules and condensed matter are probed using HHG. In order to understand how to extract dynamical and structural information of orbitals from a harmonic signal, we have studied an easy and well known systems: the argon atom. A new theoretical approach developped by Fabre and Pons allowed us to reproduce the experimental results in good agreement. We continued with a study of the molecular structure and dynamics of N2 and CO2. A supersonic Even-Lavie jet permitted to reach rotational temperatures lower than 10K with an excellent alignment distribution. Owing to the good alignment in such gas jet, we were able to resolve the orbital structure with a higher sensitivity and to identify the contribution of several orbitals. In the next step we used the sensitivity of HHG towards the structure of molecular orbitals in order to probe the complex dynamics of NO2 in the vicinity of a conical intersection. We applied HHG combined with transient grating spectroscopy which leads to a higher sensitivity of the excited molecules. We then continued with studying cluster. We were able to disentangle the contribution of large clusters to the harmonic signal due to a 2D spatio-spectral representation of a temperature dependent differential measurement. Our analysis suggests a new generation mechanism in clusters and allows an estimation of the electron correlation length in clusters. This thesis ends with the presentation of a XUV beamline. This technique uses the emitted fs-XUV radiation, provided by HHG, as a probe pulse for ionizing the photofragments by a one photon transition.

Une molécule soumise à un champ laser infra-rouge intense (dans la gamme des 10 14 W.cm−2) peut être ionisée par effet tunnel. Le paquet d’ondes électroniques (POE) ainsi libéré est alors accéléré par le champ laser et, lorsqu’il repasse à proximité de l’ion parent, il a une certaine probabilité de se recombiner dans son état fondamental. Lors de cette recombinaison, le POE libère son énergie sous la forme d’un flash attoseconde (1as=10 −18s) de rayons XUV. Cette émission cohérente est produite à chaque demi-cycle laser résultant en un train d’impulsions attosecondes. Dans le domaine spectral, ce train correspond à un spectre discret d’harmoniques de la fréquence lasers. L’étape de recombinaison de l’électron avec l’ion parent peut être considérée comme une sonde de la structure des orbitales de valence moléculaires participant à la génération d’harmoniques et de la dynamique ayant lieu dans l’ion pendant l’excursion de l’électron dans le continuum. En caractérisant en amplitude, phase et polarisation, l’émission harmonique associée à cette recombinaison, il est possible de remonter à ces informations structurales et dynamiques avec une précision de l’ordre de l’Ångström et une résolution attoseconde. En particulier, la phase de l’émission harmonique qui est difficile à caractériser, encode des informations indispensables à la bonne compréhension des processus ayant lieu dans le milieu de génération. Nous présentons les principes et testons de nouvelles techniques permet tant de caractériser la phase de l’émission attoseconde suivant plusieurs dimensions à la fois et dans un laps de temps optimisé. Dans une première partie, nous présentons une méthode permettant de caractériser rapidement la phase spectrale de l’émission harmonique, fondée sur un modèle en champ fort de la photoionisation à deux couleurs (RABBIT). Nous introduisons ensuite une nouveau dispositif interférométrique à deux sources, permettant de mesurer les variations de phase de l’émission attoseconde induites par l’excitation d’un paquet d’ondes rotationnelles ou vibrationnelles. Ce dispositif très stable, compact et sobre énergétiquement repose sur l’utilisation d’un élément optique de diffraction (DOE) binaire. Après avoir qualifié notre dispositif par des simulations numériques et des expériences préliminaires, nous montrons qu’il est si sensible qu’il permet de mesurer les variations de phase en fonction du paramètre d’excitation pour différentes trajectoires électroniques dans le continuum. Pour l’azote et le dioxyde de carbone, les mesures expérimentales montrent des variations de phase très différentes pour les deux premières trajectoires électroniques. Ce DOE est ensuite utilisé pour mesurer la phase de l’émission harmonique dans les molécules alignées dans les mêmes conditions expérimentales que le RABBIT. Les deux expériences menées successivement donnent des résultats compatibles que nous combinons par deux méthodes différentes : le CHASSEUR et le MAMMOTH. Enfin, nous proposons de combiner le DOE avec un réseau transitoire pour caractériser simultanément la phase de l'émission attoseconde moléculaire suivant deux axes de polarisation différents. Ces différentes techniques de mesure de phase nous ont permis d’étudier précisément l’émission harmonique suivant différentes dimensions (angle d’alignement, intensité de génération, trajectoire électronique) et d’en tirer de nouvelles informations sur le mécanisme de génération dans les molécules. / When a low-frequency laser pulse is focused to a high intensity into a gas, the electric field of the laser light may become of comparable strength to that felt by the electrons bound in an atom or molecule. A valence electron can then be 'freed' by tunnel ionization, accelerated by the strong oscillating laser field and can eventually recollide and recombine with the ion. The gained kinetic energy is then released as a burst of coherent XUV light which is spectrally organized as harmonics of the fundamental driving field frequency.In high-harmonic molecular spectroscopy, the recombining electron wave-packet probes the structure of the molecule and the dynamics occurring in the ion left after tunnel ionization. The XUV burst is imprinted with this information which can be retrieved through an accurate characterization of the amplitude, phase and polarization of the harmonics. In the case of small molecules as nitrogen and carbon dioxide, impulsive alignment allows to change the direction of recombination of the electron wave-packet with respect to the molecular axis. The XUV burst from the molecular sample should then be characterized both along the spectral dimension and the alignment angle one, and this for the two polarization components. In this report, we present a new experimental scheme to perform two-source interferometry to measure the phase of the emission in aligned molecules along the alignment angle dimension. We how a refined spatio-spectral analysis of the fringe patterns obtained with this very stable interferometer allows one to extend high-harmonic spectroscopy from short to long trajectories. We then show how the combination of this setup together with RABBIT gives access to a bidimensionnal (spectrum and alignment angle) phase map with no arbitrary constant. Finally comparing two-source interferometry with transient grating spectroscopy leads to inconsistent results that can be interpreted taking into consideration polarization effects.