Thermal conductivity and thermopower measurements in strongly correlated electron systems at low temperatures

Aus der Berechnung der elektronischen Leitf¨ahigkeit nach ersten Prinzipien wird die Forderung nach Strukturmodellen mit geringerer Zustandsdichte an der Fermikante (Pseudogap) abgeleitet und in einer entsprechenden Molekulardynamik auf der Grundlage des Streukonzepts realisiert. Bei der Auswertung der Kubo-Greenwood Formel f¨ur fl¨ussige und amorphe ¨Ubergangsmetalle im Rahmen einer Superzellenmethode wird eine methodisch bedingte D¨ampfung eingef¨uhrt. Ein Superpositionskonzept f¨ur die methodischen und intrinsischen Widerstandsbeitr¨age erm¨oglicht eine Separation der intrinsischen Eigenschaften. Die Linear Muffin-Tin Orbital Methode wird zum Vergleich herangezogen. Es werden die Restwiderst¨ande der fl¨ussigen 3d-¨Ubergangsmetalle berechnet. Abweichungen vom Experiment deuten auf eine nicht richtig ber¨ucksichtigte strukturelle Ordnung und auf Spineffekte hin. Das Modell einer ungeordneten Spinausrichtung in fl¨ussigem Mangan und Eisen zeigt eine Korrektur in die Richtung des Experiments. Zur Ber¨ucksichtigung von Mehrk¨orperkr¨aften in ungeordneten Systemen wird ein Greensfunktionskonzept vorgestellt. Die Grundlage bildet eine Zerlegung der Bandenergie in der komplexen Energieebene in einen kurzreichweitigen Anteil und einem mittel- und langreichweitigen Gapenergiebeitrag. Die Gapenergie ist ein Integral ¨uber das Produkt zwischen Breite und Tiefe aller m¨oglichen Gaps im System. Die Minimierung der Gapenergie ist Verbunden mit der Ausbildung eines Minimums in der elektronischen Zustandsdichte bei der Fermikante. Die ¨Anderungen der Gapenergie bei Struktur¨anderung k¨onnen sehr effektiv ¨uber eine Streupfadoperatordarstellung f¨ur ausgew¨ahlte optimierte komplexe Energiepunkte berechnet werden. Der Realteil der Energiepunkte ist dabei die Fermienergie, der Imagin¨arteil korreliert mit der Breite eines effektiven, mittleren Pseudogaps im System. Bei einer zus¨atzlichen Ber¨ucksichtigung kurzreichweitiger repulsiver Terme wird eine Molekulardynamik m¨oglich. Es kann dabei der ¨Ubergang einer fl¨ussigen metallischen Phase zu einer festen, amorphen Phase mit ausgepr¨agtem Pseudogap simuliert werden.

Bibliografische Beschreibung, Referat und Schlagwörter M.S. Chem. Ing. Sung Gook Park Thema: Organic Modified GaAs Schottky Contacts Einreichungsdatum: 28. September 2001 Im Rahmen dieser Arbeit wurden organische Halbleitermaterialien verwendet, um damit die Transporteigenschaften von Metal/GaAs(100) Schottky-Kontakten zu kontrollieren. Ziel ist es, Strom-Spannungs- (J-V) und Kapazitäts-Spannungs-Kennenlien (C-V) zu verstehen. Zur chemischen und elektronischen Charakterisierung der GaAs(100)-Oberflächen, organische Molekül/GaAs(100)-Grenzflächen und der Metall/organische Molekül-Grenzflächen wurden die Photoelektronenspektroskopie (PES) und Nahkantenröntgenabsorptionsspektroskopie (NEXAFS) eingesetzt. Verschiedene GaAs(100)-Oberflächen, wie die reine GaAs(100)-c(4x4)-, die Wasserstoff-Plasma behandelte GaAs(100)- und die chalkogenpassivierte GaAs-Oberflächen, wurden als Substrate für die organische Molekularstrahldeposition (OMBD) verwendet. In der Arbeit wird der Einfluss der chemischen und elektronischen Eigenschaften dieser Substratoberflächen auf das Wachstum von organischen Molekülen auf deren Oberflächen untersucht. 3,4,9,10-Perylentetracarboxylic Dianhydrid (PTCDA) und Dimethyl-3,4,9,10-Perylentetracarboxyl Diimid wurden zur organischen Modifizierung von Metall/GaAs(100)-Schottky-Kontakten verwendet. Die organischen Moleküle werden anfänglich an Defekten der GaAs(100)-Oberflächen adsorbiert. Die Adsorption an Defekten führt zu einer Reduktion der inhomogenen Bandverbiegung der GaAs(100)-Oberfläche. Aus den PES-Spektren wurden Energiebanddiagramme für organische Schicht/GaAs(100)-Grenzflächen und Metall/organische Grenzflächen abgeleitet. Entsprechend der relativen energetischen Lagen des Leitungsbandminimums von GaAs(100)-Oberflächen und des niedrigsten unbesetzten Molekülorbitals der organischen Schichten werden Interfacedipole ausgebildet. Die Verwendung von anorganischen Substraten mit systematisch variierender Elektronenaffinität (EA) stellt eine neue Methode zur Bestimmung des Transportniveaus von Elektronen in der organischen Schicht dar. Bei Einfügung von dünnen PTCDA-Schichten zwischen Ag-Elektrode und GaAs(100)-Oberfläche, wurde beobachtet, dass die J-V-Kennlinien in Abhängigkeit von der Dicke der organischen Schicht und der Behandlung der GaAs-Oberflächen systematisch variierte. Dieses Verhalten kann unter Verwendung des Energieniveaudiagramms, das mittels PES bestimmt wurde, und durch eine Barrierenerniedrigung infolge von Bildkräften gut erklärt werden. Durch die Kombination von Oberflächenbehandlung und Einfügen einer dünnen definierten organischen Schicht kann die effektive Barrierenhöhe in einem breiten Bereich verändert, d. h. letztendlich definiert eingestellt und kontrolliert werden. Daraus ergibt sich die Möglichkeit, die Leistungsaufnahme von GaAs-Schottky-Kontakten zu reduzieren. <Schlagwörter> Organische Moleküle, Organische Molekularstrahldeposition (OMBD), GaAs(100), Metall/Hableiter- Schottky-Kontakt, Photoemissionspektroskopie (PES), Nahkantenröntgenabsorptionsspektroskopie (NEXAFS), Elektrische Messungen

Die Spektrale Leitfaehigkeit ikosaedrischer Approximanten zeigt Feinstrukturen (100 meV) die das besondere elektronische Transportverhalten der Quasikristalle und Approximanten erklaeren koennen. Der Ursprung diese spektralen Feinstrukturen liegt im Zusammenwirken der typischen mehrkomponentigen Atomcluster des Systems. Das Konzept stellt Struktur und chemische Dekoration auf der Laengenskala der Cluster ueber ausgedehnte Quasiperiodizitaet. Ab-initio Methode mit und ohne periodische Randbedingungen werden hier angewendet, um das Zusammenwirken der Cluster fuer niedere Approximanten ikosaedrischer Quasikristalle zu untersuchen. Deshalb werden die Linearen Muffin-Tin Orbitale in einem Superzellenkonzept, die Tight-Binding Linearen Muffin-Tin Orbitale in einem Cluster-Rekursionsverfahren und die Landauer/Buettiker-Methode in dieser Arbeit eingesetzt. Auf der Grundlage der ab-initio Ergebnisse werden spektrale Modelle (Lorentz-Funktionen) fuer den spektralen spezifischen Widerstand gebildet. Der Uebergang zum Quasikristall erfolgt durch Skalierung der Modellparameter auf der Grundlage der gemessenen Thermokraft. Die optische Leitfaehigkeit und die Temperaturverlaeufe des Widerstandes, der Thermokraft, des Hall-Koeffizienten und der elektronischen Waermeleitfaehigkeit einiger ikosaedrischer Systeme werden so durch je zwei Lorentz-Funktionen beschrieben. Wir zeigen, dass die Transportanomalien zusammen mit den spektralen Feinstrukturen empfindlich vom Subsystems des jeweils aktiven Uebergangsmetallsabhaengen (Orientierung und Dekoration der ikosaedrischen Cluster).

Im Rahmen dieser Arbeit wurden die Strukturbildung in amorphen Al-ÜM-Legierungen, Quasikristallen und amorphen Halbleitern, sowie die Temperatur- und Konzentrationsabhängigkeit der elektrischen Transportgrößen Widerstand und Thermokraft untersucht. Die Legierungen wurden in Form dünner Schichten durch abschreckende Kondensation aus der Dampfphase hergestellt. Die atomare Struktur wurde durch Elektronenbeugung analysiert. Für die Beschreibung der atomaren Struktur werden der Durchmesser der Fermikugel (im k-Raum) und die Friedel-Wellenlänge (im r-Raum) als interne Skalen benutzt. Nach der Skalierung der atomaren Struktur mit diesen Größen zeigen sich große Ähnlichkeiten zwischen ganz verschiedenen Systemen. Durch Kombination der Strukturdaten mit elektronischen Transportgrößen ist es möglich, ein bereits bekanntes Szenarium der Strukturbildung, das auf Resonanzen zwischen dem Elektronensystem als Ganzem und der sich bildenten statischen Struktur der Ionen aufgebaut ist, zu erweitern. Bei der Strukturbildung und ihrem Einfluß auf die elektronischen Transporteigenschaften und die Stabilität der amorphen Phase wird bei den Al-ÜM-Legierungen der Einfluss eines Hybridisierungsmechanismus zwischen den Alp- und den TMd-Elektronen diskutiert. Für die Beschreibung der atomaren Struktur der Al-ÜM-Legierungen wird außer der schon bekannten sphärisch-periodischen Ordnung ein neuer Typ von Ordnung beobachtet, welcher eine lokale Winkelordnung verursacht. Die sphärisch-periodische und die Winkelordnung lassen sich bei der Untersuchung mit verschiedenen Anlasstemperaturen, insbesondere bei den Proben, die einen kontinuierlichen Übergang von amorpher zu quasikristalliner Phase ausführen, beobachten. Die sphärisch-periodische Ordnung führt zu einem breiten Pseudogap in der elektronischen Zustandsdichte bei EF , die Winkelkorrelation bei Quasikristallen, durch die relativ weit reichende Ordnung, zu einem scharfen Pseudogap. Die Änderung der elektronischen Eigenschaften in der amorphen und quasikristallinen Phase als Funktion der Übergangsmetalle aber auch als Funktion der Temperatur kann quantitativ mit dem Konzept der Spektralleitfähigkeit beschrieben werden, das auf zwei Pseudo-Energerielücken an der Fermikante beruht. Die Resonanz, die zu Winkelkorrelationen führt, wird bei amorphen Halbleitern weiter getestet. Es werden dazu sowohl reine Elemente als auch binäre Legierungen untersucht.

In dieser Arbeit werden Resultate elektronischer Transportmessungen von supraleitenden Eisenpniktiden und ferromagnetischen Heusler-Verbindungen diskutiert. Die Eisenpniktide sind eine neuartige Klassen von Hochtemperatursupraleitern, deren Eigenschaften sich aus einem Zusammenspiel von Supraleitung und Magnetismus ergeben. Während die sogenannten 122-Pniktide Antiferromagnetismus aufweisen und unter Dotierung in einen supraleitenden Zustand übergehen, konnte in dotiertem LiFeAs Ferromagnetismus beobachtet werden. Undotiert hingegen zeigt dieses Material interessante supraleitende Eigenschaften. Die Heusler-Verbindungen sind u.a. durch ihren Ferromagnetismus bekannt. Das hier untersuchte Co2FeSi ist einer der stärksten Ferromagnete. Der in diesem Material vorhergesagte vollständig spinpolarisierte elektronische Transport, d.h. alle Leitungselektronen besitzen den gleichen Spin, konnte nachgewiesen werden. Die hier genannten Eigenschaften können exzellent mit der Methode der elektronischen Transportmessungen untersucht werden. Deren Ergebnisse aus Messungen an Einkristallen werden in dieser Arbeit diskutiert. / In this work, results of electronic transport measurements are discussed for superconducting iron pnictides as well as for ferromagnetic Heusler compounds. The iron pnictides are a recently discovered class of high temperature superconductors where magnetism might play a crucial role. While the 122-pnictides show antiferromagnetism and migrate to the superconducting state upon doping, ferromagnetism has been observed in doped LiFeAs. On the other hand, in the undoped state this material shows interesting superconducting properties. Among other propierties, Heusler compounds are well known due to their ferromagnetism. Co2FeSi, which was investigated in this work, is one of the strongest ferromagnets. Beside this, one predicts this compound to be a half-metallic ferromagnet with completely spin polarized electronic transport where all conducting electrons have the same spin. The here addressed properties can well be investigated with the method of electronic transport measurements, whose results on single crystals are discussed in this work.

Chemnitz, Techn. Univ., Diplomarb., 2004.

Chemnitz, Techn. Univ., Diss., 2003.

Thermal conductivity and thermopower measurements in strongly correlated electron systems at low temperatures

Aus der Berechnung der elektronischen Leitf¨ahigkeit nach ersten Prinzipien wird die Forderung nach Strukturmodellen mit geringerer Zustandsdichte an der Fermikante (Pseudogap) abgeleitet und in einer entsprechenden Molekulardynamik auf der Grundlage des Streukonzepts realisiert. Bei der Auswertung der Kubo-Greenwood Formel f¨ur fl¨ussige und amorphe ¨Ubergangsmetalle im Rahmen einer Superzellenmethode wird eine methodisch bedingte D¨ampfung eingef¨uhrt. Ein Superpositionskonzept f¨ur die methodischen und intrinsischen Widerstandsbeitr¨age erm¨oglicht eine Separation der intrinsischen Eigenschaften. Die Linear Muffin-Tin Orbital Methode wird zum Vergleich herangezogen. Es werden die Restwiderst¨ande der fl¨ussigen 3d-¨Ubergangsmetalle berechnet. Abweichungen vom Experiment deuten auf eine nicht richtig ber¨ucksichtigte strukturelle Ordnung und auf Spineffekte hin. Das Modell einer ungeordneten Spinausrichtung in fl¨ussigem Mangan und Eisen zeigt eine Korrektur in die Richtung des Experiments. Zur Ber¨ucksichtigung von Mehrk¨orperkr¨aften in ungeordneten Systemen wird ein Greensfunktionskonzept vorgestellt. Die Grundlage bildet eine Zerlegung der Bandenergie in der komplexen Energieebene in einen kurzreichweitigen Anteil und einem mittel- und langreichweitigen Gapenergiebeitrag. Die Gapenergie ist ein Integral ¨uber das Produkt zwischen Breite und Tiefe aller m¨oglichen Gaps im System. Die Minimierung der Gapenergie ist Verbunden mit der Ausbildung eines Minimums in der elektronischen Zustandsdichte bei der Fermikante. Die ¨Anderungen der Gapenergie bei Struktur¨anderung k¨onnen sehr effektiv ¨uber eine Streupfadoperatordarstellung f¨ur ausgew¨ahlte optimierte komplexe Energiepunkte berechnet werden. Der Realteil der Energiepunkte ist dabei die Fermienergie, der Imagin¨arteil korreliert mit der Breite eines effektiven, mittleren Pseudogaps im System. Bei einer zus¨atzlichen Ber¨ucksichtigung kurzreichweitiger repulsiver Terme wird eine Molekulardynamik m¨oglich. Es kann dabei der ¨Ubergang einer fl¨ussigen metallischen Phase zu einer festen, amorphen Phase mit ausgepr¨agtem Pseudogap simuliert werden.