In dieser Arbeit wurde die Ausgangsverbindung der eisenbasierten Supraleiter, LaFeAsO, durch die Synthese und Charakterisierung von poly- und einkristallinen Proben untersucht. Supraleitung kann in den eisenbasierten Supraleitern durch Elektronen- oder Lochdotierung hervorgerufen werden. Die Substitution von Eisen durch Mangan, formal eine Lochdotierung, hat hingegen einen destruktiven Effekt auf die Supraleitung. Dieser ist bei optimal fluordotiertem LaFeAs(O,F) um Größenordnungen stärker ausgeprägt als bei Nd- oder Sm-FeAs(O,F). Indem Lanthan partiell durch das kleinere Yttrium substituiert wurde, konnte gezeigt werden, dass diese unterschiedlich starke Mangantoleranz durch die Unterschiede im Seltenerdmetall-Ionenradius bedingt ist. Weiterhin finden sich Anzeichen, dass die Unterdrückung der Supraleitung durch Mangan mit Elektronenlokalisierung korreliert ist. Das Fehlen von großen dreidimensionalen Einkristallen der SEFeAsO-Verbindungsklasse stellt ein großes Hindernis in der Erforschung der elektronischen Eigenschaften der eisenbasierten Supraleiter dar. Im Rahmen dieser Arbeit konnte gezeigt werden, dass das Verfahren der Festkörper-Einkristallzüchtung ein geeignetes Mittel darstellt, um große, facettierte SEFeAsO-Einkristalle mit ausgeprägtem Wachstum in c-Richtung zu erhalten. Mit diesem neu entwickelten Einkristallzüchtungsverfahren konnte ein aktualisiertes Phasendiagramm von La(Fe,Co)AsO erstellt werden. Die Substitution von Eisen durch Cobalt entspricht einer Elektronendotierung und führt zu Supraleitung mit einer maximalen Sprungtemperatur von 12 K. Die Ausgangsverbindung LaFeAsO zeigt bei etwa 156 K einen strukturellen Phasenübergang von einer tetragonalen zu einer orthorhombischen Struktur, weiterhin tritt unterhalb von etwa 138 K eine Spindichtewelle auf. In Einklang mit dem bekannten Phasendiagramm werden mit Cobaltdotierung die beiden Übergänge unterdrückt, mit höheren Cobaltkonzentrationen kommt es zu Supraleitung. Anders als beim bekannten Phasendiagramm kann eine deutliche Aufspaltung zwischen magnetischem und strukturellen Übergang bei kleinen Cobaltkonzentrationen beobachtet werden. Außerdem findet sich eine Region der Koexistenz zwischen Supraleitung und Spindichtewelle. Bisher konnte ein solcher Zustand im SE(Fe,Co)AsO-System nicht beobachtet werden.

<p>Thin metal films have found their use in many magnetic devices. They form pseudo two-dimensional systems, where the mechanisms for the magnetic interactions between the layers are not completely understood. Layered crystal structures have an advantage over such artificial systems, since the layers can be strictly mono-atomic without any unwanted admixture. In this study, some model systems of layered magnetic crystal structures and their solid solutions have been investigated by x-ray and neutron diffraction, Mössbauer and electron spectroscopy, heat-capacity and magnetic measurements, and first-principle electronic structure calculations, with the goal of deepening our understanding through controlled chemical synthesis.</p><p>The compounds TlCo₂S₂, TlCo₂Se₂ and their solid solution TlCo₂Se_2-xS_x, all containing well separated cobalt atom sheets, order with the moments ferromagnetically aligned within the sheets. In TlCo₂S₂, the net result is ferromagnetism, while TlCo₂Se₂ exhibits antiferromagnetism. The inter-layer distance is crucial for the long-range coupling, and it was varied systematically through Se-S substitution. The incommensurate helical magnetic structure found for TlCo₂Se₂ (x = 0) prevails in the composition range 0 ≤ x ≤ 1.5 but the pitch of the helix changes. The accompanying reduction in inter-layer distance on sulphur substitution varies almost linearly with the coupling angle of the helix. An additional competing commensurate helix (90°) appears in the medium composition range (found for x = 0.5 and 1.0).</p><p>The systems TlCo_2-xMe_xSe₂ show helical magnetic ordering for Me = Fe or Cu, while a collinear antiferromagnetic structure occurs for Me = Ni. Magnetic order is created by iron substitution for copper in the Pauli paramagnetic TlCu₂Se₂, but now with the moments perpendicular to the metal sheets.</p><p>TlCrTe₂ forms a quite different crystal structure, with intra-layer ferromagnetic alignment and net collinear antiferromagnetism. In contrast to the other phases, the values of the moments conform well to a localised model for Cr³⁺.</p>

Magnetism of carbon-based materials is a challenging area for both fundamental research and possible applications. We present studies of low-dimensional carbon-based magnetic systems (fullerene-diluted molecular magnets, carbon nanotubes, graphite fluoride, and nanoporous carbon) by means of SQUID magnetometer, X-ray diffraction and vibrational spectroscopy, the latter techniques used as complementary instruments to find a correlation between the magnetic behaviour and the structure of the samples.In the first part of the thesis, characteristic features of the magnetization process in aligned films of carbon nanotubes with low concentration of iron are discussed. It is shown that the magnetism of such structures is influenced by quantum effects, and the anisotropy behaviour is opposite to what is observed in heavily doped nanotubes.In the second part, Mn12-based single molecular magnets with various carboxylic ligands and their 1:1 fullerene-diluted complexes are studied. We prove that magnetic properties of such systems strongly depend on the environment, and, in principle, it is possible to design a magnet with desirable properties. One of the studied compounds demonstrated a record blocking temperature for a single molecular magnet. Both fullerene-diluted complexes demonstrated “magnetization training” effect in alternating magnetic fields and the ability to preserve magnetic moment.The third and the fourth parts of the thesis are dedicated to the analysis of various contributions to the magnetic susceptibility of metal-free carbon-based systems – intercalated compounds of graphite fluorides and nanoporous oxygen-eroded graphite. The magnetic properties of these systems are strongly dependent on structure, and can be delicately tuned by altering the π-electron system of graphite, i. e. by degree of fluorination of intercalated compounds and by introduction of boron impurity to the host matrix of nanoporous graphite. / Magnetism av kolbaserade material är ett utmanande område för både grundforskning och möjliga tillämpningar. Vi presenterar studier med låg-dimensionella kolbaserade magnetiska system (fulleren-utspädda molekylära magneter, kolnanorör, grafit fluorid och nanoporösa kol) med hjälp av SQUID magnetometer, röntgendiffraktion och vibrerande spektroskopi, de senare tekniker som används som komplement instrument för att finna sambandet mellan den magnetiska uppträdande och strukturen hos proven. I den första delen av avhandlingen är egenheter från magnetisering processen i linje filmer av kolnanorör med låg koncentration av järn diskuteras. Det visas att magnetism av sådana strukturer påverkas av kvantmekaniska effekter och anisotropin beteende är motsatsen till vad som observerats i kraftigt dopade nanorör. I den tvåa delen är Mn12-baserade enda-molekyl magneter med olika karboxylsyror ligander och deras 1:1 fulleren-utspädda komplex studeras. Vi visar att magnetiska egenskaperna hos sådana system beror i hög grad på miljön, och i princip är det möjligt att utforma en magnet med önskvärda egenskaper. En av de studerade föreningarna visade en post blockeringstemperaturen för en enda molekylär magnet. Både fulleren-utspädda komplex visade "magnetisering utbildning" effekt i alternerande magnetfält och möjligheten att bevara magnetiskt moment. Den tredje och fjärde delarna av avhandlingen är avsedda för inneboende magnetism av analys av olika bidrag till magnetisk susceptibilitet av metall-fritt kol-baserade system -inskjutna föreningar grafit fluorider och nanoporösa O2-eroderade grafit. Magnetiska egenskaperna hos dessa system är starkt beroende av strukturen, och kan fint avstämmas genom att man ändrar π-elektronsystem av grafit, i. e. med graden av fluorering av inskjutna föreningar och genom införandet av bor föroreningar till värd matris av nanoporösa grafit.

The aim of this thesis has been to investigate the benefits, pitfalls and possibilities of using geophysical methods in archaeological projects. This is exemplified by surveys carried out at archaeological sites in different geographical and chronological contexts. The thesis also aims at investigating the cause for the under-use of the methods in Swedish archaeology by looking at previously conducted surveys. The methods used during these surveys have been Ground-penetrating radar (GPR), magnetometer, slingram and a kappameter. The surveys in the mountain tundra region of Lapland show that magnetic susceptibility surveys is a valuable aid in discovering heaps of fire-cracked stones and when combined with magnetometry, also hearths. GPR and magnetometer surveys within the Migration Period ringfort Sandbyborg provided the spatial layout of the fort and indicated, along with results from recent excavations and metal detections, many similarities with the ringfort Eketorp II. The non-magnetic character of the sedimentary bedrock on Öland and Gotland is suitable for magnetometer surveys and the method is also highly appropriate for the detection of the remains of high-temperature crafts. GPR surveys at St. Mary’s Dominican convent in Sigtuna produced the spatial layout of the central cloister area. The investigations also show that the geology, pedology, land use and the character of commonly occurring prehistoric remains in Sweden, in certain circumstances and in certain areas, have restricted the possibility of successfully carrying out geophysical surveys. Care must therefore be taken to choose the right instrument for the survey and to tailor the sampling density of each geophysical survey, according to the character and size of the expected archaeological remains, in order to maximize their information return. To increase the use of geophysical methods in Sweden the educational opportunities, both for surveyors and professional archaeologists, need to improve. / <p>At the time of the doctoral defense, the following papers were unpublished and had a status as follows: Paper 2: Submitted. Paper 3: Manuscript.</p>

Thin metal films have found their use in many magnetic devices. They form pseudo two-dimensional systems, where the mechanisms for the magnetic interactions between the layers are not completely understood. Layered crystal structures have an advantage over such artificial systems, since the layers can be strictly mono-atomic without any unwanted admixture. In this study, some model systems of layered magnetic crystal structures and their solid solutions have been investigated by x-ray and neutron diffraction, Mössbauer and electron spectroscopy, heat-capacity and magnetic measurements, and first-principle electronic structure calculations, with the goal of deepening our understanding through controlled chemical synthesis. The compounds TlCo2S2, TlCo2Se2 and their solid solution TlCo2Se2-xSx, all containing well separated cobalt atom sheets, order with the moments ferromagnetically aligned within the sheets. In TlCo2S2, the net result is ferromagnetism, while TlCo2Se2 exhibits antiferromagnetism. The inter-layer distance is crucial for the long-range coupling, and it was varied systematically through Se-S substitution. The incommensurate helical magnetic structure found for TlCo2Se2 (x = 0) prevails in the composition range 0 ≤ x ≤ 1.5 but the pitch of the helix changes. The accompanying reduction in inter-layer distance on sulphur substitution varies almost linearly with the coupling angle of the helix. An additional competing commensurate helix (90°) appears in the medium composition range (found for x = 0.5 and 1.0). The systems TlCo2-xMexSe2 show helical magnetic ordering for Me = Fe or Cu, while a collinear antiferromagnetic structure occurs for Me = Ni. Magnetic order is created by iron substitution for copper in the Pauli paramagnetic TlCu2Se2, but now with the moments perpendicular to the metal sheets. TlCrTe2 forms a quite different crystal structure, with intra-layer ferromagnetic alignment and net collinear antiferromagnetism. In contrast to the other phases, the values of the moments conform well to a localised model for Cr3+.

Un moment dipolaire électrique permanent (EDM) est une propriété fondamentale des systèmes simples comme par exemple l'électron, les atomes/molécules ou le neutron dont l'existence est prédite par le Modèle Standard de la physique des particules (MS) mais qui n'a pas pour l'heure jamais été observée. Cette observable violant la symétrie CP offre la possibilité de relier la physique des particules à l'énigme cosmologique fondamentale de l'asymétrie baryonique de l'Univers observée de nos jours. Produire une telle asymétrie requiert de nouvelles sources/de nouveaux mécanismes de violation de CP, hors MS, qui peuvent être sondés de façon privilégiée par les recherches d'EDM. La sensibilité des expériences EDM actuelles se trouve des ordres de grandeurs au-dessus des prédictions du secteur faible du MS. L'absence de signal, après 60 ans de quête, détermine la limite supérieure la plus forte sur la violation de CP dans le secteur fort du MS et contraint l'espace des phases des modèles de nouvelle physique. A contrario, la mesure d'un EDM non nul dans les années à venir pourra s'interpréter comme le signal d'une physique au-delà du MS évoluant à l'échelle multi-TeV. Dans cette perspective envoûtante, de nombreux nouveaux projets de mesures des EDM ont vu le jour ces dernières années et d'importants efforts sont poursuivis auprès du neutron notamment. Ce manuscrit présente la recherche de l'EDM du neutron menée auprès de l'expérience la plus sensible à ce jour basée à l'Institut Paul Scherrer en Suisse. / A permanent electric dipole moment (EDM) is a fundamental property of simple systems such as the electron, atoms/molecules or the neutron whose amplitude is expected to be non-zero within the Standard Model of particles physics (SM) but which has never been observed so far. This observable violating the CP symmetry offers the opportunity to link particle physics to the fundamental cosmological enigma of the observed baryon asymmetry of the Universe. Such an asymmetry requires new CP violation sources/mechanism beyond the SM, which can be best probed by EDM searches. The current EDM experiments sensitivity is order of magnitude above the weak SM sector predictions. Measuring a null EDM, after a 60 years quest, set the strongest upper limit on the CP violation in the strong SM sector and constrains the new physics models phase space. On the contrary, measuring a non-zero EDM in the coming years can be understood as a signal from physics beyond the SM evolving at a multi-TeV scale. In this haunting perspective, many new EDM projects raised in the last years and important efforts are pursued near the neutron in particular. This manuscript present the neutron EDM search near the most sensitive experiment running at the Paul Scherrer Institute in Switzerland.

La capacité à cartographier le champ magnétique à l'échelle nanométrique serait un atout crucial pour étudier les propriétés magnétiques des solides ainsi que certains phénomènes de transport, mais aussi pour des études fondamentales en biologie. Cette thèse porte sur la réalisation d'un microscope de champ magnétique d'un genre nouveau, qui promet une résolution spatiale de quelques nanomètres, une sensibilité de l'ordre du nanotesla, et fonctionne aux conditions ambiantes. Ce microscope est basé sur le défaut azote-lacune du diamant, dont les propriétés quantiques peuvent être exploitées pour en faire un magnétomètre ultrasensible de taille atomique. Dans un premier temps, nous présenterons le fonctionnement et la réalisation du microscope à défaut azote-lacune, qui consiste essentiellement en un microscope à force atomique sur la pointe duquel un nanocristal de diamant est attaché. Nous testerons le microscope en imageant le champ de fuite généré par un cœur de vortex dans un microdisque ferromagnétique. Dans un second temps, nous appliquerons le microscope à l'étude de couches ferromagnétiques ultraminces. Ces systèmes présentent un intérêt à la fois fondamental, les effets d'interfaces restant encore largement inexplorés à ce jour, et technologique, puisqu'ils sont à la base de propositions pour la réalisation de nouvelles mémoires magnétiques à basse consommation d'énergie. Nous étudierons d'abord la nature des parois de domaines dans ces couches ultraminces, ce qui nous permettra de révéler l'existence d'une interaction Dzyaloshinskii-Moriya d'origine interfaciale dans certains échantillons. Nous étudierons ensuite les sauts nanométriques d'une paroi de domaine induits par l'agitation thermique. Nous démontrerons en particulier le contrôle de ces sauts par un laser, ce qui nous permettra de visualiser et explorer le paysage énergétique de la paroi. / The ability to map the magnetic field at the nanometer scale would be a crucial advance to study the magnetic properties of solids as well as some transport phenomena, but also for fundamental studies in biology. This thesis deals with the realisation of a magnetic field microscope of a new kind, which promises a spatial resolution down to a few nanometres, a sensitivity of the order of a few nanoteslas, and operates under ambient conditions. This microscope is based on the nitrogen-vacancy defect in diamond, whose quantum properties can be harnessed to make an ultrasensitive, atomic-size magnetometre. In the first part, we will present the basic principles and the realisation of the nitrogen-vacancy defect microscope, which consists essentially in an atomic force microscope on the tip of which a diamond nanocrystal is grafted. We will test the microscope by imaging the stray field generated by a vortex core in a ferromagnetic microdisk. In the second part, we will apply the microscope to the study of ultrathin ferromagnets. These systems are interesting both from the physical point of view, as interface effects have been little explored so far, and for technology, as they are the cornerstone of several proposals for realising novel magnetic memory devices with low energy consumption. We will first study the nature of domain walls in these ultrathin ferromagnets, which will enable us to reveal the existence of an interface-related Dzyaloshinskii-Moriya interaction in some samples. Next, we will study the nanometric jumps of a domain wall induced by thermal fluctuations. In particular, we will demonstrate control over these jumps using a laser, which will allow us to visualise and explore the wall's energy landscape.

In dieser Arbeit wurde die Ausgangsverbindung der eisenbasierten Supraleiter, LaFeAsO, durch die Synthese und Charakterisierung von poly- und einkristallinen Proben untersucht. Supraleitung kann in den eisenbasierten Supraleitern durch Elektronen- oder Lochdotierung hervorgerufen werden. Die Substitution von Eisen durch Mangan, formal eine Lochdotierung, hat hingegen einen destruktiven Effekt auf die Supraleitung. Dieser ist bei optimal fluordotiertem LaFeAs(O,F) um Größenordnungen stärker ausgeprägt als bei Nd- oder Sm-FeAs(O,F). Indem Lanthan partiell durch das kleinere Yttrium substituiert wurde, konnte gezeigt werden, dass diese unterschiedlich starke Mangantoleranz durch die Unterschiede im Seltenerdmetall-Ionenradius bedingt ist. Weiterhin finden sich Anzeichen, dass die Unterdrückung der Supraleitung durch Mangan mit Elektronenlokalisierung korreliert ist. Das Fehlen von großen dreidimensionalen Einkristallen der SEFeAsO-Verbindungsklasse stellt ein großes Hindernis in der Erforschung der elektronischen Eigenschaften der eisenbasierten Supraleiter dar. Im Rahmen dieser Arbeit konnte gezeigt werden, dass das Verfahren der Festkörper-Einkristallzüchtung ein geeignetes Mittel darstellt, um große, facettierte SEFeAsO-Einkristalle mit ausgeprägtem Wachstum in c-Richtung zu erhalten. Mit diesem neu entwickelten Einkristallzüchtungsverfahren konnte ein aktualisiertes Phasendiagramm von La(Fe,Co)AsO erstellt werden. Die Substitution von Eisen durch Cobalt entspricht einer Elektronendotierung und führt zu Supraleitung mit einer maximalen Sprungtemperatur von 12 K. Die Ausgangsverbindung LaFeAsO zeigt bei etwa 156 K einen strukturellen Phasenübergang von einer tetragonalen zu einer orthorhombischen Struktur, weiterhin tritt unterhalb von etwa 138 K eine Spindichtewelle auf. In Einklang mit dem bekannten Phasendiagramm werden mit Cobaltdotierung die beiden Übergänge unterdrückt, mit höheren Cobaltkonzentrationen kommt es zu Supraleitung. Anders als beim bekannten Phasendiagramm kann eine deutliche Aufspaltung zwischen magnetischem und strukturellen Übergang bei kleinen Cobaltkonzentrationen beobachtet werden. Außerdem findet sich eine Region der Koexistenz zwischen Supraleitung und Spindichtewelle. Bisher konnte ein solcher Zustand im SE(Fe,Co)AsO-System nicht beobachtet werden.

We demonstrate a remarkable property of metallic Fermi liquids: the transverse conductivity assumes a universal value in the quasi-static (ω → 0) limit for wavevectors q in the regime l −1 mfp q pF, where lmfp is the mean free path and pF is the Fermi momentum. This value is (e2/h)RFS/q in two dimensions (2D), where RFS measures the local radius of curvature of the Fermi surface (FS) in momentum space. Even more surprisingly, we find that U(1) spin liquids with a spinon FS have the same universal transverse conductivity. This means such spin liquids behave effectively as metals in this regime, even though they appear insulating in standard transport experiments. Moreover, we show that transverse current fluctuations result in a universal low-frequency magnetic noise that can be directly probed by a spin qubit, such as a nitrogen-vacancy (NV) center in diamond, placed at a distance z above of the 2D metal or spin liquid. Specifically the magnetic noise is given by CωPFS/z, where PFS is the perimeter of the FS in momentum space and C is a combination of fundamental constants of nature. Therefore these observables are controlled purely by the geometry of the FS and are independent of kinematic details of the quasi-particles, such as their effective mass and interactions. This behavior can be used as a new technique to measure the size of the FS of metals and as a smoking gun probe to pinpoint the presence of the elusive spinon FS in two-dimensional systems. We estimate that this universal regime is within reach of current NV center spectroscopic techniques for several spinon FS candidate materials.

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