This thesis presents some theoretical studies dealing with quantum interference effects in electron transport through single molecule magnet transistors and a study on optical non-conserving spin transitions in the Nitrogen-vacancy center in diamond. The thesis starts with a brief general introduction to the physics of quantum transport through single electron transistors. Afterwards, the main body of the thesis is divided into three studies: (i) In chapter (2) we describe the properties of single molecule magnets and the Berry phase interference present in this nanomagnets. We then propose a way to detect quantum interference experimentally in the current of a single molecule magnet transistor using polarized leads. We apply our theoretical results to the newly synthesized nanomagnet Ni4. (ii) In chapter (3) we review the Kondo effect and present a microscopic derivation of the Kondo Hamiltonian suitable for full and half integer spin nanomagnets. We then calculate the conductance of the single molecule magnet transistor in the presence of the Kondo effect for Ni4 and show how the Berry phase interference becomes temperature dependent. (iii) We conclude in chapter (4) with a theoretical study of the single Nitrogen vacancy defect center in diamond. We show that it is possible to have spin non-conserving transitions via the hyperfine interaction and propose a way to write and read quantum information using circularly polarized light by means of optical Lambda transitions in this solid state system.

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京都大学 / 新制・課程博士 / 博士(工学) / 甲第25305号 / 工博第5264号 / 京都大学大学院工学研究科分子工学専攻 / (主査)教授 水落 憲和, 教授 浜地 格, 教授 SIVANIAHEasan / 学位規則第4条第1項該当 / Doctor of Philosophy (Engineering) / Kyoto University / DGAM

The absence of a cheap and easily scalable synthesis technique for nitrogen-vacancy (NV) centers enriched nanodiamonds (NDs) is a critical factor for the development of devices based on this very peculiar nanoparticle. Indeed, the combination between the unique NV fluorescence properties and NDs characteristics allow to obtain a tool having quantum sensing capabilities, with nanometric spatial resolution, which is able to operate in a wide range of temperature, pressures and in harsh chemical conditions. NVenriched NDs applications in nanothermometry, nanomagnetometry and in bio-imaging have already been reported. However, most of the standard fluorescent NDs production techniques present common drawbacks: poor control in NDs size distribution and in nitrogen concentration, as well as the need of post-synthesis process to clean the NDs surface from impurities and to increase the NV density. In this thesis, an alternative method for fluorescent NDs synthesis based on pulsed laser ablation (PLA) of graphite is demonstrated. After the introductory chapters on NV-centers physics and NDs properties (Chapter 2 and 3), the demonstration that PLA is a viable route for synthesis of NDs is given in Chapter 4. In particular, PLA of graphite and of diamond-like carbon is performed in water. Here, a thermodynamic model taking into account the peculiar physical processes occurring during PLA is developed to explain NDs formation. Then, synthesis of NV-enriched NDs is demonstrated through PLA of graphite in a nitrogen atmosphere (Chapter 5) and in liquid nitrogen (Chapter 6). In both chapters, the thermodynamic model is adapted to explain diamond phase formation in a gaseous environment and in a cryogenic liquid. Furthermore, NV centers optical properties are fully characterized with optically detected magnetic resonance (ODMR) spectroscopy. Finally, in Chapter 7, fluorescent NDs are produced by laser ablation of N-doped graphite in water. This particular target is then used for a quantitative comparison between the other fluorescent NDs laser-synthesis, with the aim of establishing in which condition the highest NV-center formation efficiency is achieved.

Die hier vorgelegte Dissertation beschäftigt sich mit Untersuchungen an nanoskopischen Emittern und den Möglichkeiten, deren Fluoreszenzverhalten durch kontrollierte Ankopplung an photonische und plasmonische Strukturen zu beeinflussen. Zum einen werden mit Ytterbium- und Erbium-Ionen kodotierte NaYF4 -Nanokristalle untersucht, die hervorragende Eigenschaften bei der Umwandlung von niederenergetischen Photonen in solche höherer Energie besitzen. Das so entstehende Fluoreszenzlicht einer Ansammlung von Nanokristallen wird auf seine Abhängigkeit von der Anregungsintensität untersucht. Mit der Hilfe eines Rasterkraftmikroskops (AFM) wird eine Abhängigkeit der spektralen Zusammensetzung des Fluoreszenzlichts einzelner Nanokristalle von deren Größe im Bereich von wenigen bis 50 nm aufgezeigt. Durch gezielte Manipulation mit dem AFM werden ebenfalls einzelne Nanokristalle an Goldnanokügelchen gekoppelt und die Mechanismen der beobachteten plasmonischen Verstärkung der Emission durch zeitaufgelöste Messungen analysiert. Einzelne Stickstoff-Fehlstellen-Zentren in Nanodiamanten werden in einem zweiten Themenkomplex als Einzelphotonenquellen eigesetzt. Diese werden durch den Einsatz einer Nahfeld-Sonde auf Mikrokugel-Resonatoren aufgebracht, wodurch die Emission aufgrund der Ankopplung an die Flüstergalerie-Moden der Kugeln die typischen, scharfen Überhöhungen im Spektrum aufweist. Diese Methode lässt sich nicht nur verwenden, um zwei oder mehr Emitter an die selben Resonanzen einer Kugel zu koppeln. Es ist auch möglich, die Kugeln in einem Vorbereitungsschritt zu charakterisieren, und so kann insbesondere eine spektrale Übereinstimmung zwischen einer der Resonanzen und dem Emitter erreicht werden. Desweiterne wird demonstriert, wie durch die Kopplung an eine plasmonische Antenne aus Goldnanokugeln mittels AFM auch die Effizienz der Einzelphotonenquelle gesteigert werden kann. / The topic of the dissertation presented here is the investigation of nanoscopic emitters and the possibilities to influence their fluorescence behavior by controlled coupling to photonic and plasmonic structures. NaYF4 nanocrystals codoped with ytterbium and erbium are investigated since they provide excellent properties in upconverting of low-energetic photons to photons with higher energy. The fluorescence light that is generated in this process of a small cluster of nanocrystals is investigated on its dependence on the excitation intensity. With the help of an atomic force microscope (AFM) a dependence of the spectral composition of the fluorescence light from single nanocrystals on their size ranging between a few to 50 nm is demonstrated. By selective manipulation with the AFM, individual nanocrystals are coupled to gold nanospheres and the mechanisms of the observed plasmonic amplification of the emission is analyzed with time-resolved measurements. Single nitrogen–vacancy centers in nanodiamonds are employed as single-photon sources in a second subject area. A near-field probe is employed to attach these single quantum systems to microspherical resonators, by which their emission features the typical peaks in the spectrum due to the coupling to the whispering gallery modes of the spheres. This method can not only be applied to couple two or more single-photon emitters to the very same modes of a microsphere, but the resonators themselves can be pre-characterized to match one of the modes with the emitter. Furthermore, it will be demonstrated how the efficiency of a single-photon source can be enhanced by coupling the nitrogen-vacancy center to a plasmonic antenna made of gold nanospheres.

Gegenstand der vorliegenden Dissertation ist die Untersuchung von einzelnen nano- und mikrometergroßen Partikeln, zum Verständnis und zur Entwicklung von neuartigen nanooptischen Elementen, wie Lichtquellen und Sensoren, sowie Strukturen zum Aufsammeln und Leiten von Licht. Neben der Charakterisierung stehen dabei verschiedene Methoden zur elektromagnetischen Manipulation im Vordergrund, die auf eine Kontrolle der Position oder der Geometrie der Partikel ausgerichtet sind. Die gezielten Manipulationen werden verwendet, um vorausgewählte Partikel zu isolieren, modifizieren und transferieren. Dadurch können Partikel zu komplexeren photonischen Systemen kombiniert werden, welche die Funktionalität der einzelnen Bestandteile übertreffen. Der Hauptteil der Arbeit behandelt Experimente mit freischwebenden Partikeln in linearen Paul-Fallen. Durch die räumliche Isolation im elektrodynamischen Quadrupolfeld können Partikel mit reduzierter Wechselwirkung untersucht werden. Neben der spektroskopischen Charakterisierung von optisch aktiven Partikeln (farbstoffdotierte Polystyrol-Nanokügelchen, Cluster aus Nanodiamanten mit Stickstoff-Fehlstellen-Zentren, Cluster aus kolloidalen Quantenpunkten) sowie optischen Resonatoren (plasmonische Silber-Nanodrähte, sphärische Siliziumdioxid-Mikroresonatoren) werden neu entwickelte Methoden zur Manipulation vorgestellt, mit denen sich individuelle Partikel freischwebend kombinieren und elektromagnetisch koppeln sowie aus der Falle auf optischen Fasern zur weiteren Untersuchung bzw. zur Funktionalisierung photonischer Strukturen ablegen lassen. In einem weiteren Teil der Arbeit wird eine Methode zur Manipulation der Geometrie von plasmonischen Nanopartikeln vorgestellt. Dabei werden einzelne Goldkugeln auf einem Deckglas mit einem fokussierten Laserstrahl zum Schmelzen gebracht und verformt. Durch die kontrollierte und reversible Veränderung der Symmetrie lassen sich die lokalisierten Oberflächenplasmonen des Partikels gezielt beeinflußen. / The topic of the present thesis is the investigation of single nano- and microsized particles for the understanding and design of novel nanooptical elements as light sources and sensors, as well as light collecting and guiding structures. In addition to particle characterization, the focus is on different methods for electromagnetic particle manipulation aimed at controlling the particle’s position or geometry. The specific manipulations are used for isolation, modification and transfer of preselected particles, enabling combination of particles into more complex photonic systems, which exceed the functionalities of the individual constituents. The main part of this work deals with experiments on levitated particles in linear Paul traps. Due to the spatial isolation in the electrodynamic quadrupole field, particles can be investigated with reduced environmental interaction. In addition to spectroscopic characterization of optically active particles (dye-doped polystyrene nanobeads, clusters of nanodiamonds with nitrogen vacancy defect centers, clusters of colloidal quantum dots) and particles with optical resonances (plasmonic silver nanowires, spherical silica microresonators) new manipulation methods are presented that enable assembly and electromagnetic coupling of individual, levitated particles as well as deposition of particles from the trap on optical fibers for further characterization or functionalization of photonic structures. In a further part of this work a method to manipulate the geometry of plasmonic nanoparticles is presented. Single gold nanospheres on a coverslip are melted and shaped with a focused laser beam. The localized surface plasmons can be influenced specifically by controlled and reversible changes of the particle symmetry.

In dieser Arbeit wird das Stickstoff-Fehlstellenzentrum (NV Zentrum) in Diamant als ein solcher Einzelphotonenemitter untersucht. Durch Benutzung eines hybriden Ansatzes werden hier NV Zentren in Diamantnanopartikeln in photonische Strukturen integriert. Zuerst wird eine aufnehmen-und-ablegen-Nanomanipulationstechnik mittels eines Rasterkraftmikroskops verwendet um einzelne NV Zentren an eine photonische Kristallkavität und eine optische Faser zu koppeln. Durch Kopplung an die photonische Kristallkavität wird die Emission der Nullphononenlinie des NV Zentrums um den Faktor 12.1 erhöht und durch Kopplung an die optische Faser entsteht eine direkt gekoppelte Einzelphotonenquelle hoher effektiver numerischer Apertur. Durch Kopplung an plamonische Wellenleiter können einzelne Oberflächenplasmon-Polaritonen nachgewiesen werden. Zweitens wird ein anderer Ansatz, die Entwicklung eines hybriden Materials, verfolgt. Hier sind die Nanodiamanten, anstatt sie auf die Strukturen von Interesse zu legen, von Anfang in dem Material enthalten, aus dem die Strukturen hergestellt werden. Mittels direktem Zweiphotonen-Laserschreiben ist es dann möglich, Kombinationen aus chipintegrierten Wellenleitern, Resonatoren und Einzelphotonenemittern zu zeigen. Um mehr über die Dynamik von NV Zentren in Nanodiamant zu erfahren und Wege zu ihrer Verbesserung zu finden, wird die Dynamik der Nullphononenlinie des NV Zentrums mittels eines Photonenkorrelationsinterferometers untersucht. Zusätzlich zu Techniken zur Herstellung photonischer und plasmonischer Strukturen werden auch Methoden zu ihrer Charakterisierung benötigt. Hier für kann es ausgenutzt werden, dass das NV Zentrum weiter nicht nur ein Einzelphotonenemitters ist, sondern es ebenso als Sensor verwendet werden kann. Das NV Zentrum wird hier verwendet, um die lokale optische Zustandsdichte in einem Rastersondenverfahren zu messen, was die Technik der dreidimensionalen Quantenemitter Fluoreszenzlebensdauermikroskopie einführt. / In this thesis, one of such single photon emitters, the nitrogen vacancy centre (NV centre) in diamond, will be examined. By using different hybrid approaches, NV centres in diamond nanoparticles are integrated into photonic structures. Firstly, using a pick-and-place nanomanipulation technique with an atomic force microscope, a single NV centre is coupled to a photonic crystal cavity and an optical fibre. Coupling to the photonic crystal cavity results in an enhancement of the NV centre''s zero phonon line by a factor of 12.1 and coupling to the fibre yields a directly coupled single photon source with an effective numerical aperture of 0.82. By coupling to plasmonic waveguides, the signature of single surface plasmon polaritons is found. Secondly, instead of placing the nanodiamonds on the structures of interest, a hybrid material where the emitters are incorporated is used. With two-photon direct laser writing, on-chip integration and combination of waveguides, resonators, and single photon emitters is demonstrated. In order to learn more on the dynamics of NV centre in nanodiamonds and find ways for improvements, the dynamics of the ultra-fast spectral diffusion of the NV centre''s zero phonon line are investigated using a photon correlation interferometer. In addition to techniques for the fabrication of photonic and plasmonic structures, also methods for their characterisation are needed.For this, it can be exploited that the NV centre also is not only a single photon emitter, but can also be employed as a sensor. Here, the NV centre is used to measure the local density of optical states in a scanning probe experiment, establishing the technique of three-dimensional quantum emitter fluorescence lifetime imaging.

L'exploration du monde quantique au moyen d'objets macroscopiques constitue l'un des défis centraux de ces dernières décennies pour la recherche en physique. Parmi les systèmes proposés pour atteindre cet objectif, les systèmes hybrides, qui couplent un résonateur nanomécanique à un qubit unique, font figure de paradigme.L'excitation cohérente d'un oscillateur mécanique macroscopique par un unique spin électronique ouvrirait en particulier de nouvelles perspectives pour la création d'états quantiques arbitraires du mouvement.Dans ce manuscrit, nous considérons un système hybride constitué d'un oscillateur nanomécanique et du spin électronique d'un unique centre NV, couplés entre eux par une interaction magnétique. Nous nous concentrons sur le cas d'une interaction paramétrique où la vibration mécanique module l'énergie du qubit, et plus précisément sur le cas où le qubit ainsi forcé et l'oscillateur mécanique évoluent sur des échelles de temps comparables.Dans cette situation, nos observations montrent une synchronisation de la dynamique du qubit sur l'oscillation mécanique. Le phénomène est dans un premier temps abordé par une expérience-test qui remplace le mouvement mécanique par un champ radiofréquence en couplage paramétrique avec le spin. Cette première implémentation permet de dégager les propriétés essentielles de l'effet paramétrique, qui est dans un second temps observé sur l'expérience principale.Dans cette seconde expérience, un centre NV est attaché à l'extrémité d'un nanofil de carbure de silicium en vibration placé dans un fort gradient de champ magnétique. Le caractère bidimensionnel des déformations du nanofil octroie alors à la synchronisation des signatures vectorielles encore inédites, qui peuvent aussi être interprétées comme la manifestation d'un triplet de Mollow phononique, ainsi qu'il a été observé dans les premières expériences d'électrodynamique quantique.Finalement, nous explorons la robustesse de la synchronisation vis-à-vis du mouvement Brownien du résonateur, et démontrons la possibilité de protéger le qubit de cette source de décohérence additionnelle grâce à une excitation mécanique de faible amplitude. / Probing the quantum world with macroscopic objects has been a core challenge for research in physics during the past decades. Proposed systems to reach this goal include hybrid devices that couple a nanomechanical resonator to a single spin qubit. In particular, the coherent actuation of a macroscopic mechanical oscillator by a single electronic spin would open perspectives in the creation of arbitrary quantum states of motion.In this manuscript, we investigate a hybrid system coupling a nanomechanical oscillator and a single electronic spin of a NV defect in magnetic interaction. We focus on the parametric interaction case, when the mechanical motion modulates the qubit energy, and in particular when the driven qubit and mechanical oscillators evolves on similar timescales. In that situation a synchronization of the qubit dynamics onto the mechanical motion is observed. The phenomenon is first explored on a test experiment where mechanical motion is replaced by a parametrically coupled RF field. It allows to establish the main properties of the phenomenon, which is subsequently investigated on the core experiment. It consists of a NV defect attached at the vibrating extremity of a silicon carbide nanowire, immersed in a strong magnetic field gradient. The bidimensional character of the nanowire deformations is responsible for novel vectorial signatures in the synchronization, which can also be viewed as a phononic Mollow triplet as observed in early quantum electrodynamics experiments. We finally explore the robustness of the synchronization against the Brownian motion of the resonator and demonstrate the possibility to protect the qubit against this additional decoherence source by applying a small coherent mechanical drive.

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1 Abstract Diamond is a unique material for its physical and chemical stability. However, many advance applications rely on surface functionalisation. Here, two types of diamond were modified on the surface - thin layer of chemical vapor deposition (CVD) and nanodiamond particles (NDs) high pressure and high temperature (HPHT). The aim of CVD surface modification was to prepare photosensitised, conductive, diamond electrodes for dye sensitized solar cells (DSSC). For this purpose, a thin diamond layer doped with boron was deposited on the silicon wafer. Boron doping provided p-type (semi)conductivity to diamonds. The surface of the diamond was hydrogenated with H-plasma, and a short carbon linker with a protected amino group was UV-photografted to the surface. In another study, a photoconverting dye (P1) was covalently attached to the amine-linker. Furthermore, a dye designed based on donor-π-acceptor (D-π-A) concepts was attached to the surface. Finally, a systematic study was done for differently conductive diamond layer and the underlying silicon wafer These experiments gradually lead to the highest ever reported photocurrents of 6.6 µA cm2 for a flat photosensitised boron-doped-diamond (BDD) electrode. Monomolecular layer surface functionalizations on CVD diamond are difficult to detect or even quantify...