Diese Doktorarbeit beschäftigt sich mit theoretischen Aspekten der Wellenleiterelektrodynamik (WQED), also mit der Wechselwirkung von Materie und Licht, welches nur in einer Dimension propagieren kann. Dieses Forschungsfeld erfreut sich seit seiner Entstehung in den 1990er Jahren wachsender Beliebtheit, der Grund hierfür sind die mannigfaltigen Anwendungsmöglichkeiten, beispielsweise bei der Konstruktion von Quantencomputern als auch von klassischen Computern. Auch Vorschläge für sogenannte Pump-Probe-Experimente auf der Basis der WQED sind Gegenstand der aktuellen Forschung.\\ All diese Gebiete sind darauf angewiesen, die zugrunde liegenden Prinzipien zu verstehen, diese Arbeit soll einen Beitrag dazu leisten. Hierzu haben wir einen Formalismus entwickelt, der auf Feynman-Diagrammen fußt. Das erste physikalische Modellsystem, welches hiermit untersucht wurde, besteht aus einem 1D-Wellenleiter und einem daran gekoppelten Zwei-Nievau-Atom (ZNA). Dies erlaubte uns, bekannte Rechnungen physikalisch transparenter und mathematisch kompakter zu reproduzieren und auf beliebige Disperisonsrelationen zu erweitern. Wir nachweisen, dass die Näherung einer linearen Dispersion in vielen Fällen unzureichend ist, um bestimmte interessante Effekte (beispielsweise gebundene Atom-Photon-Zustände) zu verstehen. Im zweiten Teil der Arbeit wurde das System um ein zweites ZNA erweitert, was zum Auftreten von Fluktuationskräften führt. Diese wurden anhand des Beispiels der Förster Energie untersucht, welche den strahlungsfreien Anteil des Energietransfers beschreibt. Es wurde nachgewiesen, dass dies für unser Modellsystem im Rahmen der RWA der einzig relevante Anteil ist und ausserdem nur für beschränkte Dispersionsrelationen existiert. Wir konnten zeigen, dass sowohl die Stärke als auch die Form der zugehörigen Potentiale stark vom Anfangszustand des Systems abhängt. Dies eröffnet interessante Perspektiven für die Erzeugung maßgeschneiderter Kraftprofile zwischen beiden Atomen. / This PhD Thesis deals with the theoretical aspects of the so called waveguide quantum electrodynamics (WQED). This part of physics deals with the interaction of matter and light which is confined to just one spatial dimension. This area of science experiences growing importance since its formation in the 1990s. The main reason for this are the diverse application possibilities such as the construction of quantum computers as well as classical computers on an optical basis. Furthermore pump-probe experiments using WQED are a promising direction of current research. All this topics are relying on a exact understanding of the underlying physical processes and this thesis shall make a contribution to this. For this purpose we developed a formalism, which relies on Feynman diagrams. The first model system which was investigated in this context consists of a 1D optical waveguide coupled to a two level system (TLS). We where able to reproduce many known results in a physically more transparent and mathematically more compact fashion. Furthermore we generalized this results to arbitrary dispersion relation and showed that the approximation of a linear dispersion is insufficient to describe many physical effects, like atom-photon bound states for example.\\ In the second part of this work we generalized the model system by adding an additional TLS, which supports the occurrence of fluctuation forces. Those where investigated in great detail at the example of the Förster energy, which describes the radiationless part of energy fluctuations. It was shown that this is the only relevant contribution as long as the RWA is valid and only occurs for bounded dispersion relations. We proved that the strength as well as the shape of the corresponding potential strongly depends on the initial state of the system, which opens interesting perspectives for the creation of tailored force profiles between both atoms. All calculations where done analytically as well as numerically.

In dieser Arbeit wird das Design und die Präparation von nicht-klassischen Zuständen von Licht in verschiedenen Szenarien untersucht. Zunächst wird die theoretische Beschreibung eines Interferometers entwickelt, welches für die Messung der Teilchenaustauschphase von Photonen entworfen wurde. Die Analyse der experimentellen Daten offenbart den bosonischen Charakter von Photonen, sowie die geometrische Phase, welche mit dem physischen Austausch zweier Quantenzustände assoziiert ist. Nach dieser Feststellung der Austauschsymmetrie von Zweiphotonenzuständen folgt die Ausarbeitung der Theorie über die Propagation von Mehrphotonenzuständen in Multiportsystemen. Dabei offenbaren sich hoch-dimensionale, synthetische, gekoppelte Strukturen die sich aus der Mehrphotonenanregung von diskreten Systemen ergeben. Basierend auf diesen Resultaten wird eine konkrete Anwendung der Theorie im Kontext von nicht-hermitischen Systemen formuliert. Dabei ergeben sich sogenannte “exceptional points” höherer Ordnung, welche Anwendungen im Bereich der Sensorik finden und ferner nur im Raum der Photonenanzahlzustände von diskreten Systemen realisiert werden können. Neben der Sensorik ist der Transport von Lichtzuständen ein wichtiger Aspekt in der Verarbeitung von Quanteninformationen. In dieser Hinsicht werden hier Photonische Topologische Isolatoren untersucht, welche eine rückstreuungsfreie Propagation entlang ihrer Ränder erlauben. Es wird gezeigt, dass partiell kohärentes Licht, Gaussisch und Nicht-Gaussisch verschränkte Zweiphotonenzustände einen solchen topologischen Schutz genießen können. Dies gilt unter der Vorraussetzung, dass die Anfangsanregung in einem wohldefinierten Bereich des topologischen Schutzes liegt, wodurch das “klassische” Bandlücken-kriterium erweitert und gestärkt wird. / In this work we study the design and preparation of non-classical states of light in several scenarios. We begin by developing the theoretical description of an interferometer, which is designed to measure the particle exchange phase of photons. The analysis of the experimental data reveals the bosonic nature of photons, as well as the geometric phase associated with the physical exchange of the quantum states of two photons. Having established the exchange symmetry of two-photon states, we proceed to develop the theory of multi-photon states propagating in multi-port systems. We unveil the high- dimensional synthetic coupled structures that arise via the multi-photon excitation of discrete systems. Using these results, we formulate an application of the theory in the context of non-hermitian systems. We find so-called high-order exceptional points, which find applications in sensing and can only be achieved in the photon-number space of discrete systems. Apart from sensing, an important ingredient for the processing of quantum information is the transport of light states. In this regard, we consider photonic topological insulators, which allow the back-scattering-free propagation along their edges. We show that partially coherent light, Gaussian- as well as non-Gaussian two-photon entangled states can enjoy such a topological protection, provided that the initial excitations fit inside a well defined topological window of protection, which strengthens the “classical” band-gap protection criterion.

Quantentechnologien sind im Begriff sich von Laborversuchen zu effizienten Anwendungen zu entwickeln. Die Quantenzustände einzelner Photonen spielen dabei die Rolle als Bindeglied zwischen stationären Quantensystemen. Ein hybrider Ansatz wird verfolgt, um die Wechselwirkung gezielt zwischen im Wellenleiter geleiteten Photonen und gekoppelten Quantenemittern zu erreichen. Die Dissertation untersucht zwei zentrale Aspekte solcher hybriden photonischen Quantentechnologien: die effiziente Erzeugung von Photonen und die Optimierung von photonischen Strukturen. Der erste Teil dieser Arbeit behandelt die Entwicklung einer optischen Mikrotechnology. Integrierte nano-photonische Wellenleiter aus Siliziumnitrid wurden für die Kopplung zu Quantenemittern entworfen, optimiert und optisch untersucht. Das finale Design wurde erfolgreich in Kopplungsexperimenten verwendet, bei denen 42 % der Fluoreszenz eines einzelnen Moleküls an einen Wellenleiter gekoppelt wurde. Der zweite Teil der Arbeit untersucht zwei Einzelphotonenquellen. Zunächst wurde ein neuartiger Einzelphotonenemitter basierend auf Defektzentren in Zinkoxid optisch bei tiefen Temperaturen untersucht. Es konnte im Zuge dieser Arbeit erstmals gezeigt werden, dass die Photonen von nano-strukturiertem Zinkoxid sehr schmalbandige Emission aufweisen. Im letzten Teil, wird eine Einzelphotonenquelle bestehend aus einem organischen Molekül untersucht. Bei kryogenen Temperaturen wurden Lebenszeit-limitierte Linienbreiten auf den Molekülproben detektiert. Die Rabi-Oszillationen zwischen den Molekülzuständen konnten akkurat durch eine quantenmechanische Theorie beschrieben werden, wodurch die Vermessung der Dephasierung des Quantensystems durch die nanoskopische Umgebung präzise studiert werden konnte. Die Ergebnisse dieser Arbeit zur Kopplung von Einzelphotonenquellen stellen die Grundlage für weitere Anwendungen durch eine photonische Quantentechnologie dar. / Quantum technologies are on the verge to transition from laboratory experiments to efficient integrated applications. The quantum states of photons are the connecting link between individual stationary quantum systems. A hybrid approach is employed to tailor the interaction of routed photons with optically coupled quantum systems. The thesis investigates two core aspects of a hybrid photonic quantum technology: efficient single photon generation and optimized photonic micro-structures, suitable to form a hybrid system. In the first part of this work, nano-photonic integrated structures were optimized for efficient coupling to quantum emitters. Optical waveguides based on silicon nitride (SiN) were designed, fabricated, and optically characterized. The final design was successfully employed in coupling experiments, where up to 42% of the fluorescence from a single molecule was coupled to a waveguide. In the second part of this thesis two single photon sources are investigated towards their implementation into a hybrid photonic system. First, a novel single photon source based on a defect center in zinc oxide was optically investigated at room-temperature and cryogenic temperature. Spectrally narrow zero-phonon lines of the fluorescence from nano-structured zinc oxide were measured for the first time during this work. A second emitter system, based on an organic dye molecule was investigated in the final part of this research. At cryogenic temperatures, single molecules showed lifetime-limited linewidths of <50MHz. A resonant laser source drives Rabi oscillations, which are accurately described by the quantum mechanical theory of a two-level system. The system's decoherence was mapped, illustrating the quantum sensing capabilities of the system. The results presented in this thesis on coupling efficiencies and single emitter performance provide the necessary background of the elements composing a future hybrid technology.

Wir untersuchen die Dynamik von offenen Quantensystemen sowohl im Gleichgewicht als auch im Nichtgleichgewicht. Unser Fokus liegt dabei auf der quantenoptischen Dispersionswechselwirkung zwischen einem mikroskopischen Teilchen und einer komplexen elektromagnetischen Umgebung. Wir sind der Meinung, dass Langzeitkorrelationen in dem System essenziell zum Verständnis der Dynamik des Teilchens beitragen können. Unter Langzeitkorrelationen verstehen wir die Beiträge zur Autokorrelationsfunktion von Quantenoperatoren, die als ein inverses Potenzgesetz in der Verzögerungszeit skalieren. Das Einbeziehen von Langzeitkorrelationen in unser theoretisches Modell sichert die Selbstkonsistenz unserer Beschreibung und ermöglicht es uns, die Rückkopplung der Umgebung auf das Teilchen vollständig zu berücksichtigen. Darüber hinaus erlaubt es uns die Vorhersage von bisher übersehenen Effekten und Mechanismen, die das Verhalten von Dispersionskräften im Gleichgewicht und Nichtgleichgewicht bestimmen. Unsere Beispiele reichen von der Wechselwirkungsentropie des magnetischen Casimir-Polder-Effekts, über den Einfluss von Materialeigenschaften und geometrischen Überlegungen auf experimentelle Aufbauten, bis hin zur Thermodynamik von Quantenreibung. Wir geben den Leser_innen außerdem eine Orientierungshilfe, wann und wie Langzeitkorrelationen in theoretische Modellbildungen einbezogen werden müssten und welche Auswirkungen im Zusammenhang mit quantenoptischen Dispersionskräften zu erwarten sind. / We explore the dynamics of open quantum systems in both equilibrium and nonequilibrium situations. Our focus lies on the quantum-optical dispersion interaction between a microscopic particle and a complex electromagnetic environment. We argue that long-time correlations in the system can be essential for understanding the dynamics of the particle. We define long-time correlations as those contributions to the autocorrelation function of quantum operators which scale as an inverse power law in the time delay. Incorporating long-time correlations into our theoretical model safeguards the self-consistency of our description and allows us to consider the full back-action of the environment on the particle. Moreover, it leads us to the prediction of previously overlooked effects and mechanisms determining dispersion forces in equilibrium and nonequilibrium. Our examples range from the interaction entropy of the magnetic Casimir-Polder effect, over the impact of material properties and geometric considerations for experimental setups, all the way down to the thermodynamics of quantum friction. We further provide the reader with a guideline when and how to include long-time correlations into theoretical models and what effects can be expected to emerge in the context of quantum-optical dispersion forces.

Im ersten Teil dieser Arbeit wird die zeitliche Korrelation von Photonen untersucht, welche durch parametrischer Fluoreszenz in einem nichtlinearen Medium innerhalb eines Resonators erzeugt werden. Dafür wird eine komplette theoretische Beschreibung hergeleitet, welche die zeitlichen Korrelationen zwischen signal-idler, signal-signal und signal-signal-idler Photonen mittels spektraler Eigenschaften der Photonenquelle beschreibt. Damit lässt sich der Einfluss des Resonators auf die zeitlichen Korrelationen bestimmen. Passende experimentelle Messungen werden präzise durch diese Theorie beschrieben, wodurch diese bestätigt werden konnte. Im zweiten Teil dieser Arbeit wird erstmalig die Austauschphase von Photonen direkt gemessen. Um die Austauschphase in einer direkten Messung zu bestimmen, muss der ursprüngliche Zwei-Photonen-Zustand mit seinem permutierten Zustand interferieren. Für die experimentelle Umsetzung wird ein neues spezielles Interferometer benötigt, welches hier vorgestellt und charakterisiert wird. Mithilfe der durchgeführten Experimente konnten die bosonischen Eigenschaften von Photonen nachgewiesen und eine untere Grenze für eine direkt gemessen Austauschphase festgelegt werden. Der letzte Teil dieser Arbeit untersucht Frequenzkonversion in nichtlinearen Medien. Durch die Verwendung mehrere Kornversionsschritte ist es z.B. möglich die Erzeugung von Rauschphotonen bei bestimmten Zielwellenlänge zu verhindern. Hier wird eine Möglichkeit vorgestellt bei der mehrere Kornversionsschritte innerhalb eines nichtlinearen Kristalls realisiert werden, indem der Kristall lokal verschieden temperiert wird. Die Durchführbarkeit dieser Technik wurde theoretisch untersucht und experimentell bestätigt. Weitere Anwendungsmöglichkeiten werden ausführlich diskutiert. / The first part of this thesis investigates the temporal correlation of photons, generated in a spontaneous parametric down-conversion process inside of a nonlinear crystal, which is placed in a resonator to enhance specific emission lines. However, the cavity influences the temporal correlation of the photons, which is crucial for most applications. This thesis derives a complete theory to describe the temporal correlations of signal-idler, signal-signal and signal-signal-idler photons using the spectral properties of the photon source. The derived theoretical description precisely predicts the experimental measurements, which were performed to verify the theory. In the second part the exchange phase of photon is measured directly for the first time. Directly, this can only be verified experimentally by interference between the two-photon state and its permuted form. Here a new interferometer technique is introduced to directly determine the photon exchange phase. The experimental results provide evidence of the bosonic nature of photons and state a lower bound for a directly measured exchange phase of photons. The last part deals with frequency conversion in nonlinear materials. Depending on the wavelengths involved, the conversion processes introduce noise at the target wavelength, which is critical at the single photon level. Then multiple conversion steps are required for a low noise frequency conversion. We present an approach to realize multiple conversion steps with a single nonlinear crystal by applying different local temperatures to that nonlinear crystal. The feasibility of that approach is confirmed experimentally and further possible applications are considered.

In dieser Arbeit werden einzelne atomare Defekte in hexagonalem Bornitrid (hBN) charakterisiert und mögliche Anwendungen aufgezeigt, welche die gefundenen herausragenden optischen Eigenschaften ausnutzen. Solche optisch aktiven Punktdefekte in Halbleitern bergen das Versprechen von skalierbaren und stabilen Einzelphotonenquellen, welche für eine Vielzahl von zukünftigen Anwendungen im Bereich der Quanteninformationstechnologie oder für Präzisionsmessungen benötigt werden. Dementsprechend groß ist das Interesse der Wissenschaftsgemeinde, was sich auch in der Anzahl der untersuchten Defektsysteme widerspiegelt. Das Besondere an dem hier vorliegenden System ist zum einen die Zweidimensonalität des Halbleiter-Wirtskristalls und zum anderen die enorme Helligkeit des Emitters, welche sich in bis zu sechs Millionen mit einem Mikroskop detektierten Photonen pro Sekunde niederschlägt. Darüber hinaus motivieren die Stabilität des Emitters bei Raumtemperatur und die schmale spektrale Linienbreite eine tiefgreifende Analyse dieses Neuzugangs zum Emitterzoo. / In this thesis, single atomic defects in hexagonal boron nitride (hBN) are characterized and possible applications are shown, which take advantage of the outstanding optical properties found. Such optically active point defects in semiconductors hold the promise of scalable and stable single-photon sources, which are needed for a variety of future applications in quantum information technology or for precision measurements. The interest of the scientific community is correspondingly high, which is also reflected in the number of defect systems investigated. The special feature of the system presented here is on the one hand the two-dimensionality of the semiconductor host crystal and on the other hand the enormous brightness of the emitter, which is reflected in up to six million photons per second detected with a microscope. In addition, the stability of the emitter at room temperature and the narrow spectral width motivate a profound analysis of this new addition to the emitter zoo.

The deterministic generation and manipulation of quantum states has attracted much interest ever since the rise of quantum mechanics. Large-scale, distributed quantum states are the basis for novel applications such as quantum communication, quantum remote sensing, distributed quantum computing or quantum voting protocols. The necessary infrastructure will be provided by distributed quantum networks, allowing for quantum bit processing and storage at single nodes. Quantum states of light then allow for inter-node transmission of quantum information. Transmission losses in optical fibers may be overcome by quantum repeaters, the quantum equivalent of classical signal amplifiers. The fragility of quantum superposition states makes building such networks very challenging. Hybrid solutions combine the strengths of different physical systems: Efficient quantum memories can be realized using alkali atoms such as rubidium. Leading in the deterministic generation of single photons and polarization entangled photon pairs are semiconductor InAs/GaAs quantum dots grown by the Stranski-Krastanov method. Despite remarkable progress in the last twenty years, complex quantum optical protocols could not be realized due to low degree of entanglement, low brightness and broad wavelength distribution. In this work, an emerging family of epitaxially grown GaAs/AlGaAs quantum dots obtained by droplet etching and nanohole infilling is studied. Under pulsed resonant two-photon excitation, they emit single pairs of entangled photons with high purity and unprecedented degree of entanglement. Entanglement fidelities up to f = 0.94 are observed, which are only limited by the optical setup or a residual exciton fine structure. The samples exhibit a very narrow wavelength distribution at rubidium memory transitions. Strain tuning is applied via piezoelectric actuators to allow for reversible fine-tuning of the emission frequency. In a next step, active feedback is employed to stabilize the frequency of single photons emitted by two separate quantum dots to an atomic rubidium standard. The transmission of a rubidium-based Faraday filter serves as the error signal for frequency stabilization. A residual frequency deviation of < 30MHz is achieved, which is less than 1.5% of the quantum dot linewidth. Long-term stability is demonstrated by Hong-Ou-Mandel interference between photons from the two quantum dots. Their internal dephasing limits the expected visibility to V = 40%. For frequency-stabilized dots, V = (41 ± 5)% is observed as opposed to V = (31 ± 7)% for free-running emission. This technique reaches the maximally expected visibility for the given system and therefore facilitates quantum networks with indistinguishable photons from distributed sources. Based on the presented techniques and improved emission quality, pivotal quantum communication protocols can now be implemented with quantum dots, such as transferring entanglement between photon pairs. Embedding quantum dots in a dielectric antenna ensures a bright emission. For the first time, entanglement swapping between two pairs of photons emitted by a single quantum dot is realized. A joint Bell measurement heralds the successful generation of the Bell state Ψ+ with a fidelity of up to (0.81 ± 0.04). The state's nonlocal nature is confirmed by violating the CHSH-Bell inequality with S = (2.28 ± 0.13). The photon source is tuned into resonance with rubidium transitions, facilitating implementation of hybrid quantum repeaters. This work thus represents a major step forward for the application of semiconductor based entangled photon sources in real-world scenarios.

Sources of single and polarization-entangled photons are an essential component in a variety of potential quantum information applications. Suitable emitters need to generate photons deterministically and at fast repetition rates, with highest degrees of single-photon purity, entanglement and indistinguishability. Semiconductor quantum dots are among the leading candidates for this task, offering entangled-photon pair emission on-demand, challenging current state-of-the-art sources based on the probabilistic spontaneous parametric down-conversion (SPDC). Unfortunately, their susceptibility to perturbations from the solid-state environment significantly affects the photon coherence and entanglement degree. Furthermore, most quantum dot types suffer from poor wavelength control and emitter yield, due to a random growth process. This thesis investigates the emerging family of GaAs/AlGaAs quantum dots obtained by in-situ Al droplet etching and nanohole infilling. Particular focus is laid on the interplay of growth parameters, quantum dot morphology and optical properties. An unprecedented emission wavelength control with distributions as narrow as ± 1 nm is achieved, using four independent growth parameters: The GaAs infilling amount, the deposition sequence, the migration time and the Al concentration in the barrier material. This enables the generation of large emitter ensembles tailored to match the optical transitions of rubidium, a leading quantum memory candidate. The photon coherence is enhanced by an optimized As flux during the growth process using the GaAs surface reconstruction. With these improvements, we demonstrate for the first time two-photon interference from separate, frequency-stabilized quantum dots using a rubidium-based Faraday filter as frequency reference. Two-photon resonant excitation of the biexciton state is employed for the coherent and deterministic generation of photon pairs with negligible multi-photon emission probability. The GaAs/AlGaAs quantum dots exhibit a very small average fine structure of (4.8 ±2.4) µeV and short average radiative lifetimes of 200 ps, enabling entanglement fidelities up to F = 0.94, which are among the highest reported for any entangled-photon source to date. Furthermore, almost all fabricated emitters on a single wafer exhibit fidelities beyond the classical limit - without any post-growth tuning. By embedding the quantum dots into a broadband-optical antenna we enhance the photon collection efficiency significantly without impairing the high degrees of entanglement. Thus, for the first time, quantum dots are able to compete with SPDC sources, paving the way towards the realization of a semiconductor-based quantum repeater - among many other key enabling quantum photonic elements.:Contents List of Figures ix List of Tables xiii 1 Introduction 1 1.1 Researchmotivation ...................1 1.1.1 Structure of this thesis ................. 3 1.2 Applications based on entangled photons ............. 4 1.2.1 Quantum bits ...................4 1.2.2 Quantum key distribution ................ 5 1.2.3 Qubit teleportation .................. 7 1.2.4 Teleportation of entanglement ..............9 1.2.5 The photonic quantumrepeater .............. 10 1.3 Generation of entangled photons ...............12 1.3.1 The ideal entangled-photon source ............. 12 1.3.2 Non-deterministic photon sources ............. 13 1.3.3 Deterministic photon sources ..............14 2 Fundamentals 17 2.1 Semiconductor quantumdots ................17 2.1.1 Introduction to semiconductor quantum dots .......... 17 2.1.2 Formation of confined excitonic states ............ 19 2.1.3 Energy hierarchy of excitonic states ............. 21 2.2 Entangled photons from semiconductor quantumdots ......... 22 2.2.1 The concept of entanglement ............... 22 2.2.2 Polarization-entangled photon pairs fromthe biexciton radiative decay .. 23 2.2.3 Origin and impact of the exciton fine structure splitting ....... 25 2.2.4 Impact of spin-scattering, dephasing and background photons on the degree of entanglement ..................29 2.3 Quantum dot entangled-photon sources - State of the art ........32 2.4 Exciton radiative lifetime .................. 34 2.4.1 The concept of radiative lifetime .............. 34 2.4.2 Measurement of the radiative lifetime ............35 2.5 Single-photon purity ...................37 2.5.1 Photon number distributions ............... 37 2.5.2 Second-order correlation function .............38 2.5.3 Measurement of the second-order correlation function ....... 40 2.6 Measurement of entanglement ................42 2.6.1 Quantum state tomography ...............43 2.7 Photon coherence and spectral linewidth .............46 2.7.1 The concept of coherence ................ 46 2.7.2 First-order coherence ................. 46 2.7.3 Relation between coherence and spectral linewidth ........ 49 2.7.4 homogeneous vs. inhomogeneous broadening in single quantumdots ..50 2.8 Photon indistinguishability .................51 2.8.1 Hong-Ou-Mandel interference ..............51 2.8.2 Hong-Ou-Mandel interference between photons fromseparate sources .. 52 2.8.3 The Bell state measurement with linear optics .......... 53 3 Experimentalmethods 55 3.1 The GaAs and AlAs material system ............... 55 3.2 Molecular beam epitaxy ..................56 3.2.1 The Concept of molecular beam epitaxy ...........56 3.2.2 Layout and components of the III-V Omicron MBE ........58 3.2.3 Growth parameters .................. 59 3.2.4 Reflection high-energy electron diffraction (RHEED) ........ 60 3.2.5 Growth rate determination using RHEED oscillations .......61 3.3 Optical setups .....................63 4 Results 67 4.1 Growth of GaAs/AlGaAs quantum dots by in-situ Al droplet etching .....68 4.1.1 Motivation for the study of GaAs / AlGaAs quantum dots ......68 4.1.2 GaAs / AlGaAs quantum dot growth process ..........69 4.1.3 Interplay between growth parameters, quantumdot morphology and optical properties ................. 71 4.1.4 Nanohole morphology and quantumdot formation ........ 73 4.1.5 Optical characterization ................75 4.1.6 Deterministic wavelength control .............77 4.1.7 Photon coherence and radiative lifetime ...........84 4.1.8 Decoherence processes in semiconductor quantum dots ......86 4.1.9 Chamber conditioning and growth process optimization ......87 4.1.10 Arsenic flux calibration using the GaAs surface reconstruction ..... 88 4.1.11 Enhanced photon coherence after growth process adjustments ....92 4.2 Two-photon interference from frequency-stabilized GaAs/AlGaAs quantum dots .................94 4.2.1 Frequency tuning of semiconductor quantumdots ........95 4.2.2 Experimental setup .................. 95 4.2.3 Optical characterization of the separate GaAs/AlGaAs quantum dots ... 98 4.2.4 Faraday anomalous dispersion optical filter and frequency feedback ... 99 4.2.5 Two-photon interference between remote, frequency-stabilized quantum dots 100 4.3 Solid-state ensemble of highly entangled photon sources at rubidiumatomic transitions ........................102 4.3.1 Fine-structure splitting ................103 4.3.2 Resonant excitation of the biexciton state ...........105 4.3.3 Single photon purity and radiative lifetime ........... 107 4.3.4 Radiative lifetime of GaAs/AlGaAs quantumdots - comparison to other quantumdot types ...................108 4.3.5 Degree of entanglement ................109 4.3.6 Highly-efficient extraction of the obtained entangled photons ..... 116 5 Conclusions 119 5.1 Summary ....................... 119 5.2 Discussion and outlook ..................122 Bibliography 127 Publications and scientific presentations 150 Acknowledgments 154 Selbstständigkeitserklärung 157 Curriculum vitae 157

Bei der theoretischen Beschreibung von spektroskopischen Experimenten wird in der Regel das Materiesystem quantenmechanisch beschrieben, während das Strahlungsfeld klassisch behandelt wird. Diese semiklassische Näherung ist zur Beschreibung von Experimenten, bei denen eine starke Kopplung zwischen dem Matriesystem und einzelnen Photonen besteht, nicht mehr gültig. Dies kann beispielsweise innerhalb eines optischen Resonators der Fall sein. In dieser Arbeit wird am Beispiel eines Pump-Test- Experiments zum Nachweis des optischen Stark-Effekts untersucht, welche zusätzlichen Effekte sich bei einer quantisierten Beschreibung des Strahlungsfeldes ergeben. Ein signifikanter Effekt ist, dass die Photonenstatistik des Pumpfeldes sich in der Linienform der verschobenen Resonanzlinie widerspiegelt. Weiter wurde in dieser Arbeit bei kleiner Pumpverstimmung ein Verstärkungseffekt gefunden, der ebenfalls auf der quantisierten Behandlung des Strahlungsfeldes beruht (nichtklassische Verstärkung). Es treten ferner bei grosseren Ensemblen von Zwei-Niveau -Systemen zusätzliche Unterstrukturen und Resonanzen auf. Auch kann der Nachweis des optischen Stark-Effekts Aufschluss über die Nichtdiagonalelemente bezüglich der Photonenzahl des quantisierten Pumpfeldes geben.Im Hinblick auf die Beschreibung komplexer Materiesystemen wurde in dieser Arbeit auch eine näherungsweise Berechnung der Testabsorption mit quantisiertem Strahlungsfeld im Rahmen einer Dichtematrixtheorie untersucht. Insbesondere war hier für die quantitative Beschreibung der nichtklassischen Verstärkung eine Berücksichtigung hoherer Korrelationen zwingend erforderlich. Auch wurden näherungsweise Entkopp- lungen unter Berücksichtigung der Erhaltungsgrossen durch- geführt. Die Dichtematrixtheorie wurde auf die Untersuchung des optischen Stark-Effektes an storstellengebundenen Exzitonen in Halbleitern angewandt. Da diese Resonanzen vergleichsweise kleine homogene und inhomogene Linienbreiten aufweisen,ist hier experimentell zu erwarten, dass sich feine Effekte des quantisierten Pumpfeldes bemerkbar machen konnen. / The theoretical description of spectroscopic experiments usu ally relies on a semiclassical approach where the matter system is described in terms of quantum mechanics while the radiation field is treated classically. This approach does n ot work well for systems with a strong coupling between the matter system and photons of the radiation field. The latter can be the case within an optical resonator.In this thesis, additional effects of a quantized radiation field are inves tigated on a pump-probe experiment for detecting the optical Stark effect. One significant effect is that the lineshape of the shifted resonance displays the photon statistics of the pump field. For small pump detuning probe gain results in a frequency regime where the semiclassical treatment predicts absorption. This effect is refered to nonclassical gain. For larger ensembles of two-level systems, additional substructures and resonances appear within the probe absorption spectrum. Also non- diagonal elements of the field density matrix can be detected in such an experiment. In order to describe a more complex matter systems, the optical Stark effect has been treated in terms of a density matrix approach with quantized radiation fields. For a quantitative description of nonclassical gain, higher correlation terms had to be treated properly. Moreover, conserved quantities were taken into account in approximate decouplings. The density matrix approach was applied to the description of the optical Stark effect on impurity-bound excitons in semiconductors. These systems are of high interest as their narrow resonances might allow the demonstration of fine effects of the quantized radiation field.

Wellenleiter Quantenelektrodynamik (Wellenleiter QED) ist ein wichtiger Baustein in vielen zukünftigen, auf Quantenmechanik basierenden Technologien wie z.B. Quantencomputer. Ein typisches Modellsystem besteht aus einem Zwei-Niveau-System (two level system, TLS), das an einen eindimensionalen Wellenleiter gekoppelt wurde. Der Wellenleiter ist dabei durch eine Dispersionsrelation charakterisiert und kann unter anderem Bandkanten enthalten. Wir haben in der Dissertation einen neuartigen Zugang zur Wellenleiter QED präsentiert. Dieser Zugang basiert auf der Quantenfeldtheorie und ermöglicht die Berechnung Greenscher Funktionen im ein- und zwei-Anregungs Unterraum. Diese Greenschen Funktionen wurden benutzt um die Streumatrix und die spektrale Dichte in beiden Unterräumen zu berechnen. Desweiteren konnten wir mit Hilfe von Feynman-Diagrammen die physikalischen Prozesse in der Störungsreihe der Greenschen Funktionen identifizieren. Dies war besonders im zwei-Anregungs-Unterraum von Nutzen. In diesem Fall verhält sich das System nichtlinear, da das TLS nur eine Anregung absorbieren kann. Dadurch werden Effekte induziert wie photon bunching und die effiziente Anregung eines gebundenen Atom-Photon Zustandes. Es war uns möglich diese Effekte in der Störungsreihe der Greenschen Funktion wieder zu finden. Desweiteren haben wir die Greenschen Funktionen im Orts-Zeit-Raum benutzt um ein- und zwei-Photon-Wellenpakete zu propagieren. Es hat sich herausgestellt dass das Verhältnis von Pulsbreite zur spontanten Emissions-zeit sowohl das Streuverhalten als auch die maximale Anregung des TLS bestimmt. Letztendlich haben wir den Einfluss von Unordnung im Wellenleiter auf das Zerfallsverhalten des TLS untersucht. Wir haben entdeckt dass der gebundene Atom-Photon Zustand instabil wird sobald die Unordnung einen kritischen Wert erreicht. Darüberhinaus haben wir eine spezielle Klasse Feynman Diagramme identifiziert, die dem Zerfall eine nichtmarkovsche Dynamik verleihen. / Waveguide quantum electrodynamics (waveguide QED) can be considered as a building block for many prospective technologies like quantum computing. A prototypical system consists of a two-level system (TLS) coupled to a one-dimensional waveguide. The waveguide is characterized by its dispersion relation and can also feature a band edge/slow-light regime. In this thesis we have presented a new theoretical framework for waveguide QED, based on quantum field theory. The framework provides the Green''s functions of the system in the single- and two-excitation sectors for an arbitrary dispersion relation. We have calculated the scattering matrix and the spectral density in both sectors. Furthermore, we have also represented the Green''s functions in the form of Feynman diagrams, from which we can identify the underlying physical processes. A special property of the system is that it behaves nonlinear in the case of two or more photons. This is rooted in the structure of the TLS, which can at most absorb one excitation. The nonlinearity leads to two effects: photon bunching and the efficient excitation of an atom-photon bound state. We have found both effects within our framework and we were able to assign them individual terms in the perturbation series of the Green''s function. Furthermore, we have used the Green''s function in space-time domain to propagate Gaussian one- and two-photon wavepackets. Here, we have identified the ratio of the pulsewidth and the spontaneous emission time as the parameter which governs both the scattering behavior of the photons and the maximal TLS excitation. Eventually, we have investigated the effects of disorder in the waveguide on the decay properties of the TLS. We have found here that the atom-photon bound state is stable for small disorder, but breaks down at sufficiently strong disorder. Furthermore, we have identified a special class of diagrams which render the system non-Markovian even for energies far away from the band edge.