Der Einfluss der Verspannung während des Wachstums von InAs auf GaAs(001) mittels Molekularstrahlepitaxie wird in dieser Arbeit untersucht. Eine Biegebalkenapparatur wurde benutzt, um den Verlauf der Filmkraft während des Wachstums und dem nachfolgenden Anlassen bei Wachstumstemperaturen zu messen. Die Steigung in einer Darstellung von Filmkraft gegen Filmdicke ist gleich der Verspannung, die sich während des heteroepitaktischen Wachstums bildet. Während des Wachstums von InAs auf GaAs(001) unter As-reichen Bedingungen zeigt die Filmkraft zuerst eine lineare Steigung. Dieser lineare Verlauf entspricht dem Aufdampfen der Benetzungsschicht (WL). Nach Erreichen der kritischen Schichtdicke verläuft die Filmkraft mit geringerer Steigung, was auf einen Abbau der Verspannung durch das Auftreten von Quantenpunkten (QP) hindeutet. Werden die QP nachfolgend angelassen, nimmt die Filmkraft wieder ab was durch Reifung der QDs und durch Desorption von InAs hervorgerufen wird. Modelle wurden entwickelt um die Filmkraft-Kurven, die während des Anlassens gemessen wurden, anzupassen. Die QP reifen unter Standard-Ostwald-Bedingungen für Temperaturen unterhalb 470°C. Verschiedene Mechanismen bestimmen den Reifungsprozess. Beim Anlassen bei höheren Temperaturen zeigt sich ein anderes Verhalten. Die Verspannung der QP baut sich auf Werte unterhalb der Verspannung ab, die durch das Aufbringen der Benetzungsschicht entstanden ist. Rasterkraftmikroskop-Aufnahmen zeigen, dass die QP zuerst reifen und sich dann nach ca. 450s bis 600s wieder auflösen. Im Unterschied zum Wachstum unter As-reichen Bedingungen führt das Wachstum unter In-reichen Bedingungen nicht zur Ausbildung von QP sondern verläuft im Lagenwachstumsmodus. Filmkraft-Kurven wurden ebenfalls unter diesen Bedingungen gemessen und zeigen, wie erwartet, eine deutliche Abweichungen von Kurven, die während des Stranski-Krastanov-Wachstums gemessen wurden. Eine erste vorläufige Analyse dieser Filmkraftkurven wird beschrieben. / The influence of stress on the growth of InAs on GaAs(001) by molecular beam epitaxy (MBE) is investigated in this thesis. An in-situ cantilever beam measurement (CBM) setup was used to measure the evolution of the film force during deposition and subsequent annealing at the growth temperature. The slope in a plot of film force versus film thickness is equal to the stress that builds up during heteroepitaxial growth. During the growth of InAs on GaAs(001) under As-rich conditions, the film force shows a linear slope up to a value of 2.3 N/m. This linear increase in film force corresponds to the deposition of the wetting layer. Beyond the critical thickness of 1.5-1.6 monolayers, the film force proceeds with a decreasing slope, indicating a strain release by the formation of quantum dots. When the samples are subsequently annealed, the film force decreases again due to the ripening of the quantum dots and the desorption of InAs. Models were developed to fit and explain the relaxation of the film force measured during the annealing of InAs quantum dots. At temperatures lower than 470°C, quantum dots undergo standard Ostwald ripening. Different mechanisms determine the ripening process. Fits of the models based on these mechanisms were made to the film force relaxation curves. Annealing of quantum dots at temperatures higher than 500°C shows a very different behavior. The film force accumulated during the quantum dot formation relaxes below the value which was built-up by the wetting layer growth. Atomic force microscopy images reveal that the quantum dots ripen first and then dissolve after 450s to 600s annealing. In contrast to the growth under As-rich conditions, the growth under In-rich conditions does not lead to the formation of quantum dots but proceeds rather in a layer-by-layer growth mode. The film force curves were also measured during this deposition mode. A preliminary analysis of the film force curves is presented.

Perowskite und Perowskit-artige Materialien sind von großem Interesse, da sie eine Vielzahl von strukturellen und physikalischen Eigenschaften haben, welche die Möglichkeit bieten, sie für unterschiedliche Anwendungen einzusetzen. Die Methode der Liquid-Delivery Metal Organic Chemical Vapour Deposition (LD-MOCVD) wurde gewählt, da sie eine gute Kontrolle über die Zusammensetzung ternärer Oxide und eine hohe Homogenität der Filme ermöglicht. Darüber hinaus können mit dieser Methode Filme hergestellt werden, die aus Elementen bestehen, für welche nur feste Precursor oder welche mit niedrigem Dampfdruck zur Verfügung stehen. Ziel dieser Arbeit war es, mit Hilfe der LD-MOCVD Filme aus SrRuO3, Bi4Ti3O12 und (Na,Bi)4Ti3O12 abzuscheiden und den Einfluss der Wachstumsbedingungen auf die Eigenschaften der Filme zu untersuchen. Zusätzlich wurde die Wirkung der Verspannung, die durch die Gitterfehlanpassung zwischen Substrat und Film entsteht, auf die physikalischen Eigenschaften der Schichten untersucht. SrRuO3 Filme wurden auf gestuften SrTiO3(001), NdGaO3(110) und DyScO3(110) Substraten gewachsen, deren Oberflächenterminierung durch oberflächensensitive Proton-induzierte Auger-Elektronen-Spektroskopie (AES) bestimmt wurde. Die Substrate wurden unter verschiedenen Bedingungen durch Änderung der Temperdauer und -atmosphäre präpariert. Die systematische Untersuchung der Beziehung zwischen Verspannung und Curie-Temperatur von dünnen SrRuO3(100) Filmen erfolgte unter Verwendung von Substraten mit unterschiedlichen Gitterkonstanten. Die beobachtete Curie-Temperatur sank mit erhöhter kompressiver Verspannung und nahm mit erhöhter tensiler Verspannung zu. Um stöchiometrische und epitaktische Bi4Ti3O12(001) Filme zu wachsen, war aufgrund der Flüchtigkeit des Bismuts ein Bi Überschuss in der Precursor-Lösung notwendig. Die Substitution von Bi durch Na in Bi4Ti3O12 wurde zum ersten Mal in LD-MOCVD-Filmen erreicht. / Perovskites and perovskite-like materials are actually of great interest since they offer a wide range of structural and physical properties giving the opportunity to employ these materials for different applications. Liquid-Delivery Metal Organic Chemical Vapour deposition (LD-MOCVD) was chosen due to the easy composition control for ternary oxides, high uniformity and good conformal step coverage. Additionally, it allows growing the films, containing elements, for which only solid or low vapour pressure precursors, having mainly thermal stability problems over long heating periods, are available. The purpose of this work was to grow SrRuO3, Bi4Ti3O12 and (Na, Bi)4Ti3O12 films by LD-MOCVD and to investigate the influence of the deposition conditions on the properties of the films. Additionally, the effect of the strain due to the lattice mismatch between substrates and films on the physical properties of the films was also investigated. SrRuO3 films were grown on stepped SrTiO3(001), NdGaO3(110) and DyScO3(110) substrates, which were prepared under different conditions by changing the annealing time and atmosphere. The termination of the substrates was measured by surface sensitive proton-induced Auger Electron Spectroscopy (p-AES) technique. Another systematic study of the relation between epitaxial strain and Curie temperature of thin SrRuO3(100) films was performed by using substrates with different lattice constants. The observed Curie temperature decreased with compressive and increased with tensile strain. Thin films of Bi4Ti3O12 as well as (Na, Bi)4Ti3O12 were successfully deposited. In order to grow stoichiometric and epitaxial Bi4Ti3O12(001) films, Bi excess in the precursor solution was necessary, due to the volatility of Bi. Substitution of Bi with Na in Bi4Ti3O12 was achieved for the first time for the films deposited by LD-MOCVD.

Eine Methode zur Variation der interatomaren Abstände eröffnet die epitaktische Abscheidung dünner Schichten. Dabei führt die Wahl eines geeigneten Substrates zu Spannungen in der Schichtebene. Im Gegensatz zu hydrostatischen Druckexperimenten an Massivproben ist die dadurch erzeugte biaxiale Verspannung des Kristallgitters von der Art der Probenherstellung abhängig und kann anschließend nicht mehr variiert werden. Werden für verschiedene Verspannungszustände das Substrat und die Präparationsparameter angepasst, beeinflusst dies gleichzeitig das Schichtwachstum. Aus den daraus resultierenden Schichteigenschaften lässt sich der Einfluss der Gitterdeformation nur schwer separieren, was die Vergleichbarkeit von verschiedenen Verspannungszuständen stark einschränkt. Aus diesem Grund konzentrieren sich bisherige Untersuchungen zur Dehnungsempfindlichkeit von supraleitenden Dünnschichten zumeist auf die phänomenologische Beschreibung der Ergebnisse, da sie nur schwer mit der Verspannung in Korrelation zu setzen sind. Da dieses Problem mit herkömmlichen Verfahren nicht zu lösen ist, werden in dieser Arbeit neue Verspannungstechniken auf supraleitende Dünnschichten angewendet und im Besonderen mit dem Fokus auf Fe-basierte Supraleiter untersucht. Zum einen kommen dazu piezoelektrische Substrate zum Einsatz, die eine biaxiale Verspannung der darauf abgeschiedenen Dünnschicht ermöglichen, indem die Gitterparameter des Substrates durch ein elektrisches Feld verändert werden. Zum anderen wird auf Grundlage flexibler Substrate mittels eines Biegeversuchs eine uniaxiale Gitterdeformation von Dünnschichten realisiert. Zusammenfassend wird in dieser Arbeit die Anwendung der dynamischen Verspannung auf supraleitende Schichten für zwei wichtige Materialklassen demonstriert: die Kupferoxid-basierten Supraleiter und die Eisen-basierten Supraleiter. In beiden Fällen konnte ein epitaktisches Wachstum durch gezielte Anpassung der Pufferarchitektur erreicht werden. Im Fall der piezoelektrischen Substrate wurde der vollständige Übertrag der Verspannung in die Schicht nachgewiesen und die Temperaturabhängigkeit der induzierten Dehnung über verschiedene Verfahren ermittelt. Auf dieser Grundlage konnte die Dehnungsempfindlichkeit der supraleitenden Übergangstemperatur, die bisher nur durch statisch verspannte Schichten zugänglich war, näher untersucht werden. Zusätzlich erlaubte der Ansatz die Analyse der Vortexdynamik sowie des oberen kritischen Feldes. Es konnte materialübergreifend gezeigt werden, dass sich die Dehnungsempfindlichkeit der charakteristischen Übergangsfelder einheitlich beschreiben und sich dabei der Vortex-Glas-Flüssigkeits Übergang mit der Aktivierungsenergie korrelieren lässt.

Eine Methode zur Variation der interatomaren Abstände eröffnet die epitaktische Abscheidung dünner Schichten. Dabei führt die Wahl eines geeigneten Substrates zu Spannungen in der Schichtebene. Im Gegensatz zu hydrostatischen Druckexperimenten an Massivproben ist die dadurch erzeugte biaxiale Verspannung des Kristallgitters von der Art der Probenherstellung abhängig und kann anschließend nicht mehr variiert werden. Werden für verschiedene Verspannungszustände das Substrat und die Präparationsparameter angepasst, beeinflusst dies gleichzeitig das Schichtwachstum. Aus den daraus resultierenden Schichteigenschaften lässt sich der Einfluss der Gitterdeformation nur schwer separieren, was die Vergleichbarkeit von verschiedenen Verspannungszuständen stark einschränkt. Aus diesem Grund konzentrieren sich bisherige Untersuchungen zur Dehnungsempfindlichkeit von supraleitenden Dünnschichten zumeist auf die phänomenologische Beschreibung der Ergebnisse, da sie nur schwer mit der Verspannung in Korrelation zu setzen sind. Da dieses Problem mit herkömmlichen Verfahren nicht zu lösen ist, werden in dieser Arbeit neue Verspannungstechniken auf supraleitende Dünnschichten angewendet und im Besonderen mit dem Fokus auf Fe-basierte Supraleiter untersucht. Zum einen kommen dazu piezoelektrische Substrate zum Einsatz, die eine biaxiale Verspannung der darauf abgeschiedenen Dünnschicht ermöglichen, indem die Gitterparameter des Substrates durch ein elektrisches Feld verändert werden. Zum anderen wird auf Grundlage flexibler Substrate mittels eines Biegeversuchs eine uniaxiale Gitterdeformation von Dünnschichten realisiert. Zusammenfassend wird in dieser Arbeit die Anwendung der dynamischen Verspannung auf supraleitende Schichten für zwei wichtige Materialklassen demonstriert: die Kupferoxid-basierten Supraleiter und die Eisen-basierten Supraleiter. In beiden Fällen konnte ein epitaktisches Wachstum durch gezielte Anpassung der Pufferarchitektur erreicht werden. Im Fall der piezoelektrischen Substrate wurde der vollständige Übertrag der Verspannung in die Schicht nachgewiesen und die Temperaturabhängigkeit der induzierten Dehnung über verschiedene Verfahren ermittelt. Auf dieser Grundlage konnte die Dehnungsempfindlichkeit der supraleitenden Übergangstemperatur, die bisher nur durch statisch verspannte Schichten zugänglich war, näher untersucht werden. Zusätzlich erlaubte der Ansatz die Analyse der Vortexdynamik sowie des oberen kritischen Feldes. Es konnte materialübergreifend gezeigt werden, dass sich die Dehnungsempfindlichkeit der charakteristischen Übergangsfelder einheitlich beschreiben und sich dabei der Vortex-Glas-Flüssigkeits Übergang mit der Aktivierungsenergie korrelieren lässt.:1 Einleitung 1 2 Grundlagen 5 2.1 Supraleitung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5 2.2 Wachstum dünner Schichten . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 9 2.3 Methoden der Gitterverspannung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 11 2.4 Dynamische Gitterverspannung von Dünnschichten . . . . . . . . . . . 13 2.4.1 Piezoelektrischer Effekt . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 14 2.4.2 Ferroelektrische Keramiken . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 15 2.4.3 PMN-28%PT als Dünnschicht Substrat . . . . . . . . . . . . . . 18 2.4.4 Verknüpfung von epitaktischer Verspannung und Druck . . . . . 19 3 Experimentelles 21 3.1 Gepulste Laserdeposition - PLD . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21 3.2 Analysemethoden . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 23 3.2.1 Hochenergetische Elektronenbeugung (RHEED) . . . . . . . . . 23 3.2.2 Atomkraftmikroskopie (AFM) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25 3.2.3 Röntgendiffraktometrie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 26 3.2.4 Elektrische Transportmessung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31 3.3 (La,Sr)2CuO4 Dünnschichten . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 33 3.3.1 Eigenschaften von (La,Sr)2CuO4 Dünnschichten . . . . . . . . . 33 3.3.2 Epitaktisches Wachstum auf Einkristallen . . . . . . . . . . . . 35 3.3.3 LSCO Dünnschichten auf PMN-PT . . . . . . . . . . . . . . . . 41 3.4 Ba(Fe,Co)2As2 Dünnschichten . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 43 3.4.1 Eigenschaften von Ba(Fe,Co)2As2 Dünnschichten . . . . . . . . 44 3.4.2 Epitaktisches Wachstum auf Einkristallen . . . . . . . . . . . . 47 3.4.3 Ba122 Dünnschichten auf PMN-PT . . . . . . . . . . . . . . . . 51 4 Ergebnisse und Diskussion 55 4.1 Dynamische Verspannung von supraleitenden Dünnschichten . . . . . . 55 4.1.1 Dehnungsübertrag in die Schicht . . . . . . . . . . . . . . . . . 56 4.1.2 LSCO Dünnschichten . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 62 4.1.3 Ba122 Dünnschichten . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 83 4.2 Präparation von BaFe1;8Co0;2As2 auf flexiblen Substraten . . . . . . . . 96 4.2.1 Herstellung und Analyse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 97 4.2.2 Einfluss leitfähiger Barriereschichten . . . . . . . . . . . . . . . 103 4.2.3 Kritische Stromdichte und Anisotropie . . . . . . . . . . . . . . 109 III Inhaltsverzeichnis 4.2.4 Biegeversuch . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 110 5 Zusammenfassung und Ausblick 117 Literaturverzeichnis I Publikationsliste XXIII Danksagung XXV Erklärung der Urheberschaft XXVII

Gegenstand dieser Arbeit ist die experimentelle Untersuchung der Verspannungs-Temperatur-Phasenbeziehungen in epitaktischen KxNa1-xNbO3 Dünnschichten, sowie deren Zusammenhang mit ferro- und piezoelektrischen Eigenschaften. Die präsentierten Ergebnisse ermöglichen es KxNa1-xNbO3 Dünnschichten für neuartige technologische Anwendung zu optimieren. Zunächst wird eine detaillierte strukturelle Untersuchung der ferroelektrischen Domänenstruktur in epitaktischen K0.7Na0.3NbO3 Schichten auf (110) TbScO3 vorgestellt. Eine Analyse der ferroelektrischen Domänenstruktur mittels lateral aufgelöster Piezoresponse-Kraftmikroskopie (PFM) zeigt vier Arten von Superdomänen. Durch die ergänzende Untersuchung der zweidimensionalen und dreidimensionalen Abbildung des reziproken Raumes mittels hochauflösender Röntgenbeugung (HR-XRD) wird nachgewiesen, dass dieses Domänenmuster mittels monokliner Einheitszellen in einem MC Domänenmodell beschrieben werden kann. Im Anschluss an die strukturelle Untersuchung wurden die elektromechanischen Eigenschaften der KxNa1-xNbO3 Schichten auf (110) TbScO3untersucht. Mittels Doppelstrahl-Laserinterferometrie (DBLI) wurde ein makroskopischer effektiver piezoelektrischer Koeffizient von bis zu d33,f = 23 pm/V nachgewiesen. Zudem wurden Oberflächenwellen-Experimente (SAW) durchgeführt. Diese zeigten außergewöhnlich hohe Signalstärken. Um die Temperatur der ferroelektrischen Phasenübergänge gezielt einstellen zu können, wurde der Zusammenhang zwischen epitaktischer Verspannung und der Phasenübergangstemperatur untersucht. Dazu wurden KxNa1-xNbO3 Schichten mit unterschiedlicher Verspannung gewachsen. Die Änderung der Domänenstruktur und der piezoelektrischen Eigenschaften aufgrund von Temperaturänderung wurde in-situ durch temperaturabhängige PFM, HR-XRD und DBLI Messungen untersucht. Die Untersuchung zeigte, dass die Übergangstemperatur des Übergangs von der MC- in die c-Phase mit zunehmender kompressiver Verspannung kontinuierlich um mehr als 400 °C abnahm. / The subject of this thesis is the experimental investigation of the strain-temperature-phase relations in epitaxial KxNa1-xNbO3 thin films and their connection to ferro- and piezoelectric properties. This will enable the optimization of KxNa1-xNbO3 layers for novel technological devices. First, a detailed structural investigation of the ferroelectric domain structure in epitaxial K0.7Na0.3NbO3 films on (110) TbScO3 is presented. An analysis of the ferroelectric domain structure with laterally resolved piezoresponse force microscopy (PFM) reveals four types of superdomains. By complementary two-dimensional and three-dimensional high resolution X-ray reciprocal space mapping this domain pattern is proven to be describable by an MC domain structure with monoclinic unit cells. Subsequently to the structural investigation, the electromechanical properties of KxNa1-xNbO3 layers on (110) TbScO3 were investigated. Double beam laser interferometry (DBLI) revealed a macroscopic effective piezoelectric coefficient of up to d33,f = 23 pm/V. Furthermore, surface acoustic wave (SAW) experiments were performed. They exhibited extraordinary signal intensities. In order to be able to selectively tune such phase transition temperatures, the correlation between epitaxial strain and the phase transition temperature was investigated. For this purpose, KxNa1-xNbO3 films with different compressive strain conditions were grown. The change of domain structure and piezoelectric properties upon temperature variation was investigated in-situ by temperature-dependent PFM, HR-XRD and DBLI measurements. The transition temperature between the MC- and c-phase was shown to continuously decrease by more than 400 °C with increasing compressive strain.

Lithium ion batteries (LIBs) have attracted considerable interest due to their wide range of applications, such as portable electronics, electric vehicles (EVs) and aerospace applications. Particularly, the emergence of a variety of nanostructured materials has driven the development of LIBs towards the next generation, which is featured with high specific energy and large power density. Herein, rolled-up nanotechnology is introduced for the design of strain-released materials as anodes of LIBs. Upon this approach, self-rolled nanostructures can be elegantly combined with different functional materials and form a tubular shape by relaxing the intrinsic strain, thus allowing for enhanced tolerance towards stress cracking. In addition, the hollow tube center efficiently facilitates electrolyte mass flow and accommodates volume variation during cycling. In this context, such structures are promising candidates for electrode materials of LIBs to potentially address their intrinsic issues. This work focuses on the development of superior structures of Si and SnO2 for LIBs based on the rolled-up nanotech. Specifically, Si is the most promising substitute for graphite anodes due to its abundance and high theoretical gravimetric capacity. Combined with the C material, a Si/C self-wound nanomembrane structure is firstly realized. Benefiting from a strain-released tubular shape, the bilayer self-rolled structures exhibit an enhanced electrochemical behavior over commercial Si microparticles. Remarkably, this behavior is further improved by introducing a double-sided carbon coating to form a C/Si/C self-rolled structure. With SnO2 as active material, an intriguing sandwich-stacked structure is studied. Furthermore, this novel structure, with a minimized strain energy due to strain release, exposes more active sites for the electrochemical reactions, and also provides additional channels for fast ion diffusion and electron transport. The electrochemical characterization and morphology evolution reveal the excellent cycling performance and stability of such structures.

In dieser Arbeit untersuchen wir die grundlegenden Wachstums- und Relaxationsprozesse, die es erlauben den Verzerrungszustand von GaN (0001) beim Wachstum auf Silizium (111) Substraten einzustellen und die resultierende Dichte an Durchstoßversetzungen zu reduzieren. Zu deren Analyse werden GaN (0001) Schichten, die mittels metallorganischer Gasphasenepitaxy abgeschieden worden sind, hauptsächlich mit transmissionselekronenmikroskopischen Methoden untersucht. Die wesentlichen Erkenntnisse der Arbeit sind: (i) Der Aufbau einer kompressiven Verzerrung von GaN (0001) Filmen mittels AlGaN Zwischenschichten beruht auf einer Asymmetrie der plastischen Relaxation an den beiden Grenzflächen der AlGaN Zwischenschicht. Fehlpassungsversetzungen bilden sich zwar an beiden Grenzflächen aus, jedoch ist der mittlere Abstand zwischen Versetzungslinien an der unteren Grenzfläche kleiner, als an der oberen. (ii) Plastische Relaxation von verzerrten (0001) Wurtzit Schichten erfolgt im Wesentlichen durch Bildung von a-Typ Fehlpassungsversetzungen im 1/3 |{0001} Gleitsystem. Diese bilden sich aber nur dann, wenn die verzerrten Schichten eine 3-D Morphologie aufweisen. Eine quantitative Modellierung dieses Prozesses zeigt, dass die kritische Schichtdicke für das Einsetzen der plastischen Relaxation wesentlich vom Wachstumsmodus bestimmt wird. (iii) Eine Silizium Delta-Dotierung der GaN (0001) Oberfläche führt zum Wachstum einer kohärenten Sub-Monolage SiGaN3, die eine periodisch Anordnung von Silizium- und Galliumatomen, sowie Galliumvakanzen aufweist. Da das Wachstum von GaN direkt auf der SiGaN3-Monolage unterdrückt ist, tritt ein Übergang zu 3-D Inselwachstum auf, das zunächst ausschließlich in Löchern der SiGaN3-Monolage anfängt. Eine hohe Konzentration von Silizium auf der GaN (0001) Oberfläche wirkt also als Anti-Surfactant beim epitaktischen Wachstum von GaN. Rechnungen mittels der Dichtefunktionaltheorie liefern Erklärungen für das beobachtete Wachstumsverhalten. / In this work we study the basic growth and relaxation processes that are used for strain and dislocation engineering in the growth of GaN (0001) films on silicon (111) substrates. To analyse these processes, samples, grown by metalorganic vapour phase epitaxy were investigate by means of transmission electron microscopy. Our investigations have revealed the following main results: (i) Strain engineering and build-up of compressive strain in GaN (0001) films by means of AlGaN interlayer is based on an asymmetry in plastic relaxation between the two interfaces of the AlGaN interlayer. Although misfit dislocation networks form at both interfaces of the interlayer, the average spacing of dislocation lines at the lower interface is smaller than that at the upper one. (ii) Plastic relaxation of strained (0001) wurtzite films is caused mainly by formation of a-type misfit dislocations in the 1/3 |{0001} slip-system. These a-type misfit dislocations form once the strained films undergo a transition to a 3-D surface morphology, e.g. by island growth or cracking. Quantitative modelling of this process reveals that the critical thickness for nucleation of a-type misfit dislocations depends next to the lattice mismatch mainly on the growth mode of the film. (iii) Silicon delta-doping of the GaN (0001) surface leads to the growth of a coherent sub-monolayer of SiGaN3 that shows a periodic arrangement of silicon and gallium atoms and gallium vacancies. Since growth of thick GaN layers directly on top of the SiGaN3-monolayer is inhibited a transition towards 3-D island growth occurs, whereby GaN islands exclusively nucleate at openings in the SiGaN3-monolayer. A high concentration of silicon on the GaN (0001) surface thus acts as an anti-surfactant in the epitaxial growth of GaN. Our density functional theory calculations provide an explanation for both the self-limited growth of the SiGaN3-monolayer, as well as for the blocking of GaN growth on top of the SiGaN3-monolayer.

Die vorliegende Arbeit beschreibt die Berechnung und Optimierung von Silicon-On-Insulator-Metal-Oxide-Semiconductor-Field-Effect-Transistors, einschließlich noch nicht in Massenproduktion hergestellter neuartiger Transistorarchitekturen für die nächsten Technologiegenerationen der hochleistungsfähigen Logik-MOSFETs mit Hilfe der Prozess- und Bauelementesimulation. Die neuartigen Transistorarchitekturen umfassen dabei vollständig verarmte SOI-MOSFETs, Doppel-Gate-Transistoren und FinFETs. Die statische und dynamische Leistungsfähigkeit der neuartigen Transistoren wird durch Simulation bestimmt und miteinander verglichen. Der mit weiterer Skalierung steigende Einfluss von statistischen Variationen wird anhand der Oberflächenrauheit sowie der Polykantenrauheit untersucht. Zu diesem Zweck wurden Modelle für die Generierung der Rauheit erarbeitet und in das Programmsystem SIMBA implementiert. Die mikroskopische Rauheit wird mit der makroskopischen Bauelementesimulation kombiniert und deren Auswirkungen auf die Standardtransistoren und skalierte Bauelemente aufgezeigt. Zudem erfolgt eine ausführliche Diskussion der Modellierung mechanischer Verspannung und deren Anwendung zur Steigerung der Leistungsfähigkeit von MOSFETs. Die in SIMBA implementierten Modelle zur verspannungs-abhängigen Änderung der Ladungsträgerbeweglichkeit und Lage der Bandkanten werden ausführlich dargestellt und deren Einfluss auf die elektrischen Parameter von MOSFETs untersucht. Weiterhin wird die Verspannungsverteilung für verschiedene Herstellungsvarianten mittels der Prozess-simulation berechnet und die Wirkung auf die elektrischen Parameter dargestellt. Exponential- und Gaußverteilungsfunktionen bilden die Grundlage, um die mechanische Verspannung in der Bauelementesimulation nachzubilden, ohne die Verspannungsprofile aus der Prozesssimulation zu übernehmen. Darüber hinaus werden die Grenzfrequenzen der Logiktransistoren in Bezug auf die parasitären Kapazitäten und Widerstände und zur erweiterten MOSFET-Charakterisierung dargestellt.

Die vorliegende Arbeit behandelt die Charakterisierung von epitaktischem Graphen auf Siliziumkarbid (0001) mittels Raman-Spektroskopie. Nach der Einführung theoretischer sowie experimenteller Grundlagen werden das Wachstum von Graphen auf Siliziumkarbid (SiC) behandelt und die untersuchten Materialsysteme vorgestellt. Es wird gezeigt, dass das Raman-Spektrum von epitaktischem Graphen auf SiC (0001) neben den Phononenmoden des Graphens und des Substrats weitere Signale beinhaltet, welche der intrinsischen Grenzflächenschicht, dem Buffer-Layer, zwischen Graphen und SiC zugeordnet werden können. Das Raman-Spektrum dieser Grenzflächenschicht kann als Abbild der phononischen Zustandsdichte interpretiert werden. Fortführend werden verspannungsinduzierte Änderungen der Phononenenergien der G- und 2D-Linie im Raman-Spektrum von Graphen untersucht. Dabei werden starke Variationen des Verspannungszustands beobachtet, welche mit der Topographie der SiC-Oberfläche korreliert werden können und erlauben, Rückschlüsse auf Wachstumsmechanismen zu ziehen. Die Entwicklung einer neuen Messmethode, bei der das Raman-Spektrum von Graphen durch das SiC-Substrat aufgenommen wird, ermöglicht die detektierte Raman-Intensität um über eine Größenordnung zu erhöhen. Damit wird die Raman-spektroskopische Charakterisierung eines Graphen-Feldeffekttransistors mit top gate ermöglicht und ein umfassendes Bild des Einflusses der Ladungsträgerkonzentration und der Verspannung auf die Positionen der G- und 2D-Raman-Linien von quasifreistehendem Graphen auf SiC erarbeitet.

Die vorliegende Arbeit beschreibt die Berechnung und Optimierung von Silicon-On-Insulator-Metal-Oxide-Semiconductor-Field-Effect-Transistors, einschließlich noch nicht in Massenproduktion hergestellter neuartiger Transistorarchitekturen für die nächsten Technologiegenerationen der hochleistungsfähigen Logik-MOSFETs mit Hilfe der Prozess- und Bauelementesimulation. Die neuartigen Transistorarchitekturen umfassen dabei vollständig verarmte SOI-MOSFETs, Doppel-Gate-Transistoren und FinFETs. Die statische und dynamische Leistungsfähigkeit der neuartigen Transistoren wird durch Simulation bestimmt und miteinander verglichen. Der mit weiterer Skalierung steigende Einfluss von statistischen Variationen wird anhand der Oberflächenrauheit sowie der Polykantenrauheit untersucht. Zu diesem Zweck wurden Modelle für die Generierung der Rauheit erarbeitet und in das Programmsystem SIMBA implementiert. Die mikroskopische Rauheit wird mit der makroskopischen Bauelementesimulation kombiniert und deren Auswirkungen auf die Standardtransistoren und skalierte Bauelemente aufgezeigt. Zudem erfolgt eine ausführliche Diskussion der Modellierung mechanischer Verspannung und deren Anwendung zur Steigerung der Leistungsfähigkeit von MOSFETs. Die in SIMBA implementierten Modelle zur verspannungs-abhängigen Änderung der Ladungsträgerbeweglichkeit und Lage der Bandkanten werden ausführlich dargestellt und deren Einfluss auf die elektrischen Parameter von MOSFETs untersucht. Weiterhin wird die Verspannungsverteilung für verschiedene Herstellungsvarianten mittels der Prozess-simulation berechnet und die Wirkung auf die elektrischen Parameter dargestellt. Exponential- und Gaußverteilungsfunktionen bilden die Grundlage, um die mechanische Verspannung in der Bauelementesimulation nachzubilden, ohne die Verspannungsprofile aus der Prozesssimulation zu übernehmen. Darüber hinaus werden die Grenzfrequenzen der Logiktransistoren in Bezug auf die parasitären Kapazitäten und Widerstände und zur erweiterten MOSFET-Charakterisierung dargestellt.