Thin films of a ternary alloys between aluminum, manganese and copper (AlMnCu), prepared at low temperature, are reported in the present work. It is a study along two binary edges (Al100−xMnx and Al100−xCux (from literature)), the first almost along the entire range of concentrations, and two different cuts through the ternary system. The first cut begins at amorphous Al50Mn50 and adds Cu step by step (from literature). The second cut begins at amorphous Al60Cu40 and varies Al and Mn such that the Cu-content stays constant. There is a wide amorphous range, purely amorphous or with additional quasi-crystalline local features, and there are ranges where mixtures between amorphous and nano- or partially crystalline phases with a high content of lattice defects exist. The work exclusively deals with the development of the static structure and its thermal stability, as well as the development of its electronic transport properties. The ternary AlMnCu is a model for a deeper understanding of different scenarios of structure stabilization and their interaction, with consequences on the emergence of physical properties. The analysis focuses on self-organizing spherical-periodic, global resonance effects between two global subsystems of the alloy under consideration, the Fermi gas as one and the forming static structure of ions as the other. The global resonances are self organizing by i.e. an exchange of characteristic momenta and energy between the subsystems and trigger, besides a particular structure, particle-density anomalies and/or hybridization effects. The work shows strong evidence of a combined action of the particle-density anomalies with the effective valence of the atoms involved, in order to maintain the resonance condition under all circumstances. Whereas at high Al-content, additionally, local features of quasi-crystallinity arise, closer to pure Mn phase separations arise, causing mixtures of amorphous with nano-crystalline phases or crystals with a high content of lattice distortions. Reports on density anomalies, hybridization effects, and angular correlations, have been published quite often. In the present work, besides similar effects in a ternary system, first indications for phase separations and lattice defects as additional scenarios of stabilizing condensed matter are reported. The resonance, seen as spherical-periodic-order at short- and medium-range distances in real space, causes in reciprocal space a resonance maximum (analogous to a Bragg peak in crystals). Its location on the axis of the scattering vector is defined by the electron system and a pseudo-gap in the electronic density of states arise at the Fermi energy. The origin of the structural order and its thermal stability, the pseudo-gap at the Fermi energy, as well as the transport properties with its anomalies, all are attributed to the resonance. The spherically-periodic atomic order in an amorphous phase is analogous to the planar order in a crystal. The interatomic distances between the nearest neighboring shells at short- and medium range distances coincide with half the Fermi wavelength, also called Friedel-wavelength. / In der vorliegenden Arbeit wird über bei niedriger Temperatur hergestellte dünne Schichten aus einem ternären Legierungssystem zwischen Aluminium, Mangan und Kupfer (AlMnCu) berichtet, über zwei binäre Randlegierungen (Al100−xMnx und Al100−xCux (aus der Literatur)) und über zwei verschiedene Schnitte durch den ternären Bereich. Ein Schnitt durch den ternären Bereich beginnt bei amorphem Al50Mn50 und fügt schrittweise Cu zur Legierung (aus der Literatur). Der zweite Schnitt beginnt bei amorphem Al60Cu40 und fügt schrittweise Al und Mn so zu, dass der Cu-Gehalt konstant bleibt. Es gibt amorphe Bereiche, teilweise mit weiteren lokal quasi-kristallinen zusätzlichen Merkmalen, sowie Bereiche, in denen Mischungen aus amorphen mit nano oder teilkristallinen Phasen auftreten. Die Arbeit behandelt die Entwicklung der statischen Struktur und deren thermische Stabilität, sowie die Entwicklung elektronischer Transporteigenschaften. Das ternäre AlMnCu ist ein Modellsystem für ein tieferes Verständnis der verschiedenen Szenarien struktureller Stabilisierung und deren Interaktion, mit Auswirkungen auf ein tieferes Verständnis der mit der Struktur sich entwicklenden physikalischen Eigenschaften. Die Analyse konzentriert sich auf sich selbstorganisierende sphärisch-periodische, globale Resonanzeffekte zwischen zwei globalen Untersystemen des gewählten Materialsystems, der Fermi-Kugel als einem und der sich bildenden statischen Struktur der Ionen als dem anderen. Die globalen Resonanzen bilden sich u.a. durch einen Austausch von charakteristischen Impulsen und Energie zwischen den Untersystemen, die neben einer bestimmten Struktur zunächst auch Teilchendichteanomalien und/oder Hybridisierungseffekte erzeugen. Die vorliegende Arbeit zeigt dabei starke Anzeichen für eine kombinierte Wirkung dieser Effekte um die Resonanzbedingung unter allen Umständen beizubehalten. Bei hohen Al-Anteilen treten zusätzlich lokale Merkmale von quasi-Kristallinität, mit 5-facher Winkelkorrelation auf, um auch diesen Bereich strukturell zu stabilisieren. Bei hohen Mn-Anteilen sind es lokale Phasentrennung in amorphe und nano-kristalline Phasen oder hohe Anteile von Gitterdeffekten, die zusätzlich auftreten. Über Dichteanomalien, Hybridisierungseffekte und Winkelkorrelationen wurde in der Vergangenheit bereits mehrfach berichtet. In der vorliegenden Arbeit sind es, neben der modellhaften Behandlung dieser im ternären System, die Hinweise zu Phasentrennung und Gitterdeffekten als zusätzliche Szenarien zur Stabilisierung kondensierter Materie, über die erstmalig berichtet wird. Die auf dem Austausch von Impuls beruhende Resonanz, als sphärisch-periodische-Ordnung im nahen und mittleren Abstandsbereich des Ortsraumes zu sehen, verursacht im reziproken Raum ein Resonanzmaximum (analog zu einem Bragg-peak in kristallinen Systemen), dessen Lage auf der Achse der Streuvektoren vom Elektronensystem definiert wird, und eine Pseudolücke in der elektronischen Zustandsdichte der Elektronen an der Fermi-Energie. Letztendlich werden die Entstehung der strukturellen Ordnung selbst, ihre thermische Stabilität, als auch die Transporteigenschaften mit ihren Anomalien auf diese Pseudolücke und demzufolge auf die Resonanz zurückgeführt. Die sphärisch-periodische Ordnung der Atome in einer amorphen Phase ist analog zur planaren Ordnung in einem Kristall. Die Atomabstände zwischen den Nächstnachbarschalen im mittleren, aber auch nahen Abstandsbereich, stimmen über große Distanzen mit der halben Fermi-Wellenlänge überein, die man auch als Friedel-Wellenlänge bezeichnet.

In der vorliegenden Arbeit werden Untersuchungen vorgestellt, die sich mit drei verschiedenen Aspekten der Dynamik offener Quantensysteme beschäftigen. Zwei Themenkreise haben dabei mehr grundsätzliche Probleme der Theorie dissipativer Molekularsysteme zum Gegenstand. Dementsprechend müssen die Betrachtungen dazu auf einem allgemeineren Niveau verbleiben. In dem dritten Themenkreis jedoch, der sich mit Zwei-Teilchen-Effekten in der dissipativen Dynamik befaßt, können die Untersuchungen bis hin zu Berechnung von Meßgrößen geführt werden. Im ersten Teil der Arbeit gelingt eine Verallgemeinerung der vielbenutzten Standardform der Quanten-Master-Gleichung hin zur Nichtlinearen Quanten-Master-Gleichung. Mit der Anwendung der dazugehörigen zeitabhängigen Projektionsoperator-Technik kann ein Formalismus reaktiviert werden, der in der Literatur bisher eine nur sehr eingeschränkte Verbreitung findet. Der zweite Teil der Arbeit widmet sich Untersuchungen zur Monte-Carlo-Wellenfunktions-Methode mit dem Ergebnis, eine konsistente Verallgemeinerung auf ein Reservoir mit endlicher Temperatur anzugeben. Den Ausgangspunkt dazu bildet ein mikroskopisches Modell zur System-Reservoir-Kopplung, welches im Rahmen der Bewegungsgleichung für den reduzierten statistischen Operator in die sogenannte Lindblad-Form der Dissipation überführt wird. Nach der Betrachtung von Ein-Teilchen-Transferprozessen beschäftigt sich der dritte Teil der Arbeit mit der korrelierten Bewegung von zwei Quantenteilchen in einer dissipativen Umgebung mit der Hinwendung zum Zwei-Wasserstoff-System (Dihydrid-System) an Übergangsmetall-Verbindungen. Zunächst werden Modellrechnungen zur dissipationfreien Zwei-Teilchen-Dynamik in einem Potentialmodell durchzuführt. Der Einfluß, den die Teilchen-Teilchen-Korrelationen auf das Durchtunneln eines Potentialwalles besitzt, können durch verschiedene numerische Rechnungen aufgezeigt werden. Wie sich diese Effekte in Neutronenstreuexperimenten an dem Zwei-Teilchen-System der Übergangsmetall-Hydrid-Komplexe äußern, wird basierend auf Simulationsrechnungen untersucht. Kernstück dieser Betrachtungen bildet eine neuartige Formel für die Neutronenstreuung, die auf der dissipativen Dynamik des betrachteten Zwei-Teilchen-Systems aufbaut. / In the report at hand studies are presented dealing with three differentaspects of the dynamics of open quantum systems. Two topics are about the fundamental problems of the theory of dissipative molecular systems. Accordingly these investigations must remain on a more general level. In the third subject, however, which is about the two-particle effects in the dissipative dynamics the analyses can be extended to the computation of measurements. In the first part of the report a generalization of the well known standard quantum master equation to the nonlinear quantum master equation is developed. With the help of the projection operator technique belonging to it a formalism, that has not been popular in literature so far, can be reactivated. The second part of the report concentrates on examinations of the Monte-Carlo wave-function method, and results in the consistent generalization for a reservoir of finite temperature. The starting point for this is a microscopic model of the system-reservoir coupling, which is expanded to the so called Lindblad form of the dissipation in the line of the equation of motion for the reduced statistical operator. After the analysis of one-particle transfer processes the third part of the report is about the correlated motion of two quantum particles in a dissipative environment with main emphasis on the two-hydrogen system (dihydrid system) in transition metal complexes. First of all model computations for the dissipationless two-particle dynamics in a potential model are made. By different numerical computations the influence, which the particle-particle correlations exert on the tunneling through a potential barrier, can be shown.Based on simulations it is examined how these effects can be seen in neutron scattering experiments on two-particle systems of transition metal complexes. Main item of these investigations is a new formula for the neutron scattering which is based on the dissipative dynamics of the examined two-particle system.

Der Einfluss der d-Zustände der Übergangsmetalle auf die Strukturbildung in amorphen Legierungen ist bisher nur unzureichend verstanden. Die vorliegende Arbeit hat zum Ziel, zusätzliche Beiträge zum Verständnis am Beispiel binärer amorpher Aluminiumlegierungen mit Übergangsmetallen zu erarbeiten. Speziell standen dabei Legierungen mit einer Untergruppe der Übergangsmetalle, den Metallen der Seltenen Erden, im Vordergrund. Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurden Schichten von Al-Ce im Bereich von 15at%Ce-80at%Ce durch sequentielle Flash-Verdampfung bei 4,2K im Hochvakuum hergestellt und durch Messungen des elektrischen Widerstands und des Hall-Effekts elektronisch, sowie durch Transmissionselektronenbeugung strukturell charakterisiert. Ergänzend wurden Untersuchungen der Plasmaresonanz mittels Elektronenenergieverlustspektroskopie durchgeführt. Im Bereich 25at%Ce-60at%Ce entstanden homogen amorphe Proben. Besonders die Strukturuntersuchungen wurden durch eine Oxidation des Materials erschwert. Der Einfluss der Ce-4f-Elektronen manifestiert sich vor allem im Tieftemperatur- und Magnetowiderstand, die beide vom Kondo-Effekt dominiert werden. Der Hall-Effekt in Al-Ce wird im gesamten untersuchten Temperaturbereich (2K-320K) von anomalen Anteilen dominiert, welche skew-scattering-Effekten, ebenfalls aufgrund der Ce-4f-Elektronen, zugeschrieben werden. Bis hinunter zu 2K trat keine makroskopische magnetische Ordnung auf. Im Bereich 2K-20K wird auf das Vorliegen von Clustern geordneter magnetischer Momente geschlossen. Für T>20K tritt paramagnetisches Verhalten auf. Hinsichtlich der strukturellen und elektronischen Eigenschaften lässt sich a-Al-Ce in eine Gruppe mit a-Al-(Sc,Y,La) einordnen. Im Sinne der Plasmaresonanz ordnet sich a-Al-Ce exzellent in eine von anderen Al-Übergangsmetalllegierungen bekannte Systematik ein. Weiterhin wurde, durch Hinzunahme von Ergebnissen zu binären amorphen Al-Übergangsmetalllegierungen aus der Literatur, gefunden, dass die Strukturbildung in diesen Systemen eng mit einem bekannten, jedoch noch ungeklärtem Strukturbildungseffekt verknüpft ist, der in flüssigen reinen Elementen auftritt. Dieser hat dort zum Ziel, eine Resonanz zwischen der statischen Struktur und dem elektronischen System aufzubauen, die mit einer mittleren Valenz von 1,5 Elektronen pro Atom verknüpft ist. Speziell die Strukturen der untersuchten amorphen Al-Seltenerdlegierungen sind über große Konzentrationsbereiche ebenfalls mit einer mittleren Valenz von 1,5 Elektronen pro Atom korreliert.

The present work reports on thermal low-temperature properties of rare earth transition metal borocarbides such as specific heat, thermal conductivity and thermopower. The influence of structural disorder, caused by stoichiometric variations and substitutions of the rare earth element or the transition metal, on the thermal and superconducting low-temperature properties is investigated. The structural disorder results in the reduction of the superconducting transition temperature Tc, of the Sommerfeld value gamma, of the upper critical magnetic field Hc2(0), of the negative curvature of the H-dependence of the T-linear specific heat contribution gamma(H), and in the reduction of the positive curvature of Hc2(T) near Tc. But isoelectronic rare earth substitutions do not result in the transition from clean to dirty limit. Due to Pt-substitutions similar reductions of thermal and superconducting properties are observed. The behaviour of Hc2(0) and the concentration dependence of the positive curvature of Hc2(T) near Tc point to the transition from clean to quasi-dirty limit in the case of Pt-substitutions. / In der vorliegenden Arbeit werden Untersuchungen zu thermischen Tieftemperatureigenschaften, wie der spezifischen Wärmekapazität, der Wärmeleitfähigkeit und der Thermokraft, an supraleitenden Seltenerd-Übergangsmetall-Borkarbiden vorgestellt. Es wurde der Einfluß von gezielt hervorgerufener Unordnung im kristallographischen Aufbau, die durch isoelektronische Substitutionen des Seltenerd-Elements und des Übergangsmetalls sowie durch Söchiometrievariationen erzeugt wurde, auf die thermischen und supraleitenden Tieftemperatureigenschaften untersucht. Folge der strukturellen Unordnung ist eine Reduzierung der charakteristischen Eigenschaften, wie der Sprungtemperatur der Supraleitung Tc, der Sommerfeldkonstanten gamma, des oberen kritischen Magnetfelds Hc2(0), der negativen Krümmung in der Feldabhängigkeit des T-linearen Beitrags zur spezifischen Wärme gamma(H) sowie eine Reduzierung der positiven Krümmung in der Temperaturabhängigkeit von Hc2(T). Isoelektronische Substitutionen auf dem Seltenerd-Platz führen aber nicht zum Erreichen des dirty limit. Eine Reduzierung der relevanten supraleitenden und thermischen Eigenschaften durch Pt-Beimengungen wird ähnlich wie im Falle der Lu-Substitution festgestellt. Die Konzentrationsabhängigkeit von Hc2(0) sowie die Krümmung von Hc2(T) weisen hier auf einen Übergang vom clean limit zum quasi-dirty limit durch die Pt-Substitution hin.

Die Arbeit beinhaltet eine Untersuchung der magnetischen Anregungen in NdCu2 mittels inelastischer Neutronenstreuung. Die Zielsetzung besteht darin, die zur Beschreibung der magnetischen Eigenschaften notwendige Austauschwechselwirkung zu charakterisieren. Dazu wurden die Spinwellendispersionsrelationen in mehreren magnetischen Phasen gemessen (ferro-, ferri-, antiferromagnetisch; magnetische Momente parallel b). Die Lage der in der ferromagnetischen Phase F3 erwarteten zwei Dispersionszweige konnte vollständig bestimmt werden. Auffälligstes Merkmal ist ein ausgeprägtes Minimum an der Stelle q=(0.35,0,0), welches eine Energielücke im Anregungsspektrum definiert. Die Lage des Minimums fällt mit keinem der in NdCu2 beobachteten magnetischen Ordnungsvektoren zusammen, wodurch die starke magnetischen Anisotropie des Systems zum Ausdruck kommt. An die experimentell ermittelte Spinwellendispersion in der Phase F3 wurde ein MF-RPA-Modell angepaßt, welches einen Satz magnetischer Kopplungsparameter liefert. Durch Anwendung dieser Kopplungsparameter auf andere Verbindungen der RCu2-Reihe lassen sich Aussagen zum magnetischen Ordnungsprozeß in diesen Verbindungen machen. Werden die magnetischen Momente durch Anlegen eines starken Magnetfeldes in c-Richtung ausgerichtet, so läßt sich die Austauschkopplung innerhalb der ab-Ebene untersuchen. Die magnetischen Anregungen wurden bei µ0Hc=12T und T=2K gemessen. Das Minimum im Anregungsspektrum liegt jetzt bei q=(0.6,0,0) und damit im Bereich der magnetischen Ordnungsvektoren. Ein besonders interessantes Phänomen innerhalb der RCu2-Reihe ist die sogenannte Achsenkonversion. Mittels elastischer Neutronenstreuung konnte erstmals gezeigt werden, daß eine Achsenkonversion auch in RCu2-Verbindungen auftritt, in denen die leichte Magnetisierungsrichtung parallel zur orthorhombischen b-Achse liegt. In NdCu2 deuten starke magnetostriktive Effekte und das Zusammenbrechen eines Bragg-Reflexes bei µ0Hc=12.5T und T=2K auf einen strukturellen Phasenübergang hin. Im abnehmenden äußeren Magnetfeld relaxieren die strukturellen Änderungen bis zum Erreichen des Nullfeldes nicht. Nach der Konversion wurde zwischen µ0Hc=0T und 6T eine neue antiferromagnetische Phase beobachtet. Die Rückkonversion in den Ausgangszustand erfolgt durch Erwärmung der Probe auf T=130K.

Es werden neue Erkenntnisse über Borphosphat und Borophosphate der Haupt- und Nebengruppenmetalle vorgestellt. Neben Hydrothermalsynthesen und Feststoffreationen, die üblicherweise zur Synthese von Borophosphaten angewendet werden, haben insbesondere die solvothermalen Experimente mit Alkoholen bzw. Alkohol-Wasser-Mischungen zu neuen Ergebnissen geführt. Es wurden neue Borophosphate und Borat-Phosphate in den Systemen MxOy–B2O3–P2O5(–H2O) (M = K+, Rb+, Mg2+, Sc3+, Pr3+, Sm3+, In3+) dargestellt, weitere Verbindungen enthalten neben Mg2+ weitere Kationen der Haupt- und Nebengruppenmetalle (Ca, Sr, Ba, Mn, Fe, Co, Zn). Darüberhinaus gelang die Darstellung bislang unbekannter Scandium- und Lanthanphosphate(III) sowie von sauren Alkalimetall-Scandiumphosphaten(V). Aus Synthesen in Gegenwart von Ethylendiamin und Diazabizyklooktan wurden ferner zwei neue templatierte Scandiumphosphate mit porösen Gerüststrukturen erhalten. Die Kristallstrukturen aller Verbindungem wurden rötgenographisch anhand von Einkristallaufnahmen oder Pulverdaten aufgeklärt. Die Charakterisierung der Präparate erfolgte mit Röntgenpulverdiffraktometrie, EDX- und Elementaranalysen sowie durch Schwingungsspektroskopie und thermische Stabilitätsuntersuchungen. Zur Klassifizierung von (Metallo)borophosphaten wird eine Struktursystematik vorgeschlagen, welche Borophosphate und Metalloborophosphate entsprechend ihrer anionischen Teilstrukturen hierarchisch klassifiziert und in Analogie zur Terminologie der Silikate (nach Liebau) beschreibt. In Anlehnung an bestehende Konzepte für Boratminerale geht das Klassifizierungsschema dabei von einfachen Oligomeren aus. In einer struktursystematischen Übersicht wurden alle bis dato bekannten (Metallo)Borophosphate hierarchisch klassifiziert und sind in einer Übersicht vorgestellt. Beobachtete Verknüpfungsregeln und der Einfluss der Zusammensetzung B:P auf die Dimensionalität und die Verknüpfungsmuster der anionischen Teilstruktur werden diskutiert.

In der vorliegenden Arbeit werden die mikroskopischen Eigenschaften des supraleitenden Zustands von MgCNi3, MgB2 und einigen Seltenerd-Nickel-Borkarbiden anhand von Messungen der spezifischen Wärme untersucht. Der die Supraleitung verursachende Cooper-Paarzustand der Elektronen wird durch eine Wechselwirkung der Elektronen mit Gitterschwingungen erzeugt. Daher wird zusätzlich zur spezifischen Wärme des supraleitenden Zustands auch die des normalleitenden Zustands untersucht. Aus letzterer kann unter Berücksichtigung theoretischer Ergebnisse für die elektronische Zustandsdichte die Elektron-Phonon-Wechselwirkungsstärke bestimmt werden. Mit Hilfe eines selbstentwickelten Computerprogramms wird ausserdem das Frequenzspektrum der Gitterschwingungen abgeschätzt und mit Ergebnissen aus Neutronenstreuexperimenten verglichen. Die Energielücke des supraleitenden Zustands kann aus der spezifischen Wärme des supraleitenden Zustands bestimmt werden, die ebenso wie das obere kritische Magnetfeld Hc2(0) Hinweise auf die Elektron-Phonon-Kopplung liefert. Aus der Analyse dieser Ergebnisse und dem Vergleich mit Ergebnissen aus Transportmessungen wie der Tunnel- oder Punktkontaktspektroskopie kann gefolgert werden, inwieweit das BCS-Modell der Supraleitung modifiziert werden muss, um den supraleitenden Zustand der untersuchten Verbindungen beschreiben zu können. Dazu stehen sowohl bekannte Erweiterungen zur Berücksichtigung von verstärkter Elektron-Phonon-Kopplung als auch im Rahmen dieser Arbeit entwickelte analytische Zweibandformulierungen zur Verfügung. Untersuchungen an MgCNi3, das sich nahe einer magnetischen Instabilität befindet, zeigen, dass auftretende magnetische Fluktuationen eine Halbierung der supraleitende Übergangstemperatur Tc zur Folge haben. Der unter diesem Aspekt relativ hohe Wert von Tc=7 K ist eine Konsequenz starker Elektron-Phonon Kopplung, die im Wesentlichen durch vom Kohlenstoff stabilisierte Nickelschwingungen getragen wird. Mehrbandeffekte sind in diesem System aufgrund der Dominanz eines der Bänder an der Fermi-Kante nur für den konsistenten Vergleich unterschiedlicher Experimente von Bedeutung. So messen Transportexperimente vorrangig die Eigenschaften der schnellen Ladungsträger (Band mit der geringen partiellen Zustandsdichte), während die spezifische Wärme über die Bandanteile mittelt und daher die Eigenschaften der langsamen Ladungsträger (Band mit der hohen partiellen Zustandsdichte) reflektiert. Eine erstmalig beobachtete ausgeprägte Anomalie in der spezifischen Wärme des klassischen Mehrbandsupraleiters MgB2 (hier mit reinem Bor-10) bei etwa Tc/4=10 K kann mittels eines Zweibandmodells in Übereinstimmung mit erst kürzlich gemachten theoretischen Vorhersagen für den Fall besonders schwacher Kopplung zwischen den beiden Bändern verstanden werden. Die Stärke der Interbandkopplung ist auch von praktischem Interesse, da durch das Einbringen von Streuzentren Hc2(0) zwar erhöht wird, gleichzeitig dann aber auch im Allgemeinen die Interbandkopplung ansteigt, was eine Absenkung des gemeinsamen Tc's beider Bänder zur Folge hat. Die Analyse der spezifischen Wärme der supraleitenden Phase der nichtmagnetischen Seltenerd-Nickel-Borkarbide YNi2B2C und LuNi2B2C führt zu dem Schluss, dass sichtbare Effekte des Mehrbandelektronensystems sowohl von der Masse auf dem Platz der Seltenen Erde, als auch des Übergangsmetalls [untersucht an Lu(Ni1-xPtx)2B2C] abhängig sind. Das Signal des in der spezifischen Wärme des antiferromagnetischen HoNi2B2C sichtbaren supraleitenden Phasenübergangs ist kleiner als erwartet. Die Diskrepanz entspricht etwa einem Drittel der elektronischen Zustandsdichte und deckt sich in etwa mit Ergebnissen zu den ebenfalls magnetischen Systemen DyNi2B2C und ErNi2B2C. Im Rahmen des Mehrbandmodells kann das als natürliche Konsequenz des unterschiedlich starken Einflusses des Magnetismus auf die verschiedenen Bänder gedeutet werden.

No description available.

Der Einfluss der d-Zustände der Übergangsmetalle auf die Strukturbildung in amorphen Legierungen ist bisher nur unzureichend verstanden. Die vorliegende Arbeit hat zum Ziel, zusätzliche Beiträge zum Verständnis am Beispiel binärer amorpher Aluminiumlegierungen mit Übergangsmetallen zu erarbeiten. Speziell standen dabei Legierungen mit einer Untergruppe der Übergangsmetalle, den Metallen der Seltenen Erden, im Vordergrund. Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurden Schichten von Al-Ce im Bereich von 15at%Ce-80at%Ce durch sequentielle Flash-Verdampfung bei 4,2K im Hochvakuum hergestellt und durch Messungen des elektrischen Widerstands und des Hall-Effekts elektronisch, sowie durch Transmissionselektronenbeugung strukturell charakterisiert. Ergänzend wurden Untersuchungen der Plasmaresonanz mittels Elektronenenergieverlustspektroskopie durchgeführt. Im Bereich 25at%Ce-60at%Ce entstanden homogen amorphe Proben. Besonders die Strukturuntersuchungen wurden durch eine Oxidation des Materials erschwert. Der Einfluss der Ce-4f-Elektronen manifestiert sich vor allem im Tieftemperatur- und Magnetowiderstand, die beide vom Kondo-Effekt dominiert werden. Der Hall-Effekt in Al-Ce wird im gesamten untersuchten Temperaturbereich (2K-320K) von anomalen Anteilen dominiert, welche skew-scattering-Effekten, ebenfalls aufgrund der Ce-4f-Elektronen, zugeschrieben werden. Bis hinunter zu 2K trat keine makroskopische magnetische Ordnung auf. Im Bereich 2K-20K wird auf das Vorliegen von Clustern geordneter magnetischer Momente geschlossen. Für T>20K tritt paramagnetisches Verhalten auf. Hinsichtlich der strukturellen und elektronischen Eigenschaften lässt sich a-Al-Ce in eine Gruppe mit a-Al-(Sc,Y,La) einordnen. Im Sinne der Plasmaresonanz ordnet sich a-Al-Ce exzellent in eine von anderen Al-Übergangsmetalllegierungen bekannte Systematik ein. Weiterhin wurde, durch Hinzunahme von Ergebnissen zu binären amorphen Al-Übergangsmetalllegierungen aus der Literatur, gefunden, dass die Strukturbildung in diesen Systemen eng mit einem bekannten, jedoch noch ungeklärtem Strukturbildungseffekt verknüpft ist, der in flüssigen reinen Elementen auftritt. Dieser hat dort zum Ziel, eine Resonanz zwischen der statischen Struktur und dem elektronischen System aufzubauen, die mit einer mittleren Valenz von 1,5 Elektronen pro Atom verknüpft ist. Speziell die Strukturen der untersuchten amorphen Al-Seltenerdlegierungen sind über große Konzentrationsbereiche ebenfalls mit einer mittleren Valenz von 1,5 Elektronen pro Atom korreliert.

Transition metal interface effects of on the crystallization of carbon and silicon were investigated. The graphitization of carbon was studied by ion beam sputter deposition of atomic carbon onto a nickel surface at temperatures ranging from room temperature to 550 °C. The resulting films were characterized by X-ray photoelectron spectroscopy, nuclear reaction analysis combined with Rutherford backscattering spectrometry, Raman spectroscopy and transmission electron microscopy. A temperature-induced and a nickel-induced effect on the graphitic ordering is demonstrated. The carbon films showed a two layered structure: directly on the nickel surface up to 8 monolayers of graphitic carbon, further deposited carbon formed less ordered structures, preferably perpendicular to the surface. The results are discussed on the basis of hyperthermal atom deposition, surface diffusion, metal-induced crystallization and dissolution-precipitation. The analysis points to a dominating role of surface diffusion-assisted crystallization in the carbon ordering process. The kinetics of silver-induced crystallization of amorphous silicon were studied in a series of isothermal annealing experiments at 350 °C, 400 °C, 450 °C and 500 °C. The annealing process was monitored in situ employing Raman spectroscopy and Rutherford backscattering spectrometry from which time resolved information on the phase transformation and hence the kinetics are obtained. The grain structure of the crystallized silicon film was investigated with optical and scanning electron microscopy which reveals grain diameters of 5 to 8 µm. The small scale crystallinity was measured with X-ray diffraction and crystal domain sizes from 20 to 50 nm were observed. The phase transformation kinetics are discussed based on the Johnson-Mehl-Avrami-Kolmogorov theory. The analysis points to a two-dimensional, diffusion limited process with fast Avrami-type nucleation and an activation energy of 0.8 eV/at.:Contents 1. Introduction 2. Metal-Induced Crystallization 2.1. Introduction and State of the Art of Metal-Induced Crystalliza-tion 2.2. Thermodynamics of Metal-Induced Crystallization 2.3. Kinetics of Metal-Induced Crystallization 3. Ion Beam Analysis 3.1. Rutherford Backscattering Spectrometry 3.2. Nuclear Reaction Analysis 4. Raman Spectroscopy 4.1. Light Scattering in Solids 4.2. Theory 4.2.1. The Raman Spectrum of Graphitic Carbon 4.2.2. The Silicon Raman Spectrum 5. The Cluster Tool at the Ion Beam Center 5.1. General Concept 5.2. Sputtering Chamber 5.3. The Environmental Chamber 5.4. The Analysis Chamber 5.5. The Ion Beam Analysis Chamber 5.5.1. The Experimental Setup 6. The Carbon Nickel System 6.1. Experimental Details 6.1.1. Film growth 6.1.2. Characterization 6.2. Results 6.3. Discussion 7. The Silicon Silver System 7.1. Experimental 7.1.1. Film Preparation 7.1.2. In Situ Raman Spectroscopy 7.1.3. In Situ Rutherford Backscattering Spectrometry 7.2. Results 7.2.1. Raman Spectroscopy 7.2.2. Rutherford Backscattering Spectrometry 7.2.3. X-ray Diffraction 7.2.4. Optical and Scanning Electron Microscopy 7.3. Discussion 8. Conclusion and Outlook A. Appendix A.1. Spectroscopic Lineshapes A.1.1. The Lorentzian Lineshape A.1.2. The Breit-Wigner-Fano Lineshape A.1.3. The Doniach-Sunjic Lineshape A.1.4. The Gaussian Lineshape A.1.5. The Voigt Lineshape A.2. Statistcial Distribution Functions A.2.1. The Gamma Distribution Bibliography / Der Einfluss von Übergangsmetallkontaktflächen auf die Kristallisation von Kohlenstoff und Silizium wurde untersucht. Dazu wurde Kohlenstoff bei Temperaturen von Raumtemperatur bis 550 °C auf Nickel mittels Ionenstrahl-Sputtern abgeschieden. Die so erzeugten Filme wurden mit Röntgenphotoelektronen Spektroskopie, Kernreaktionsanalyse kombiniert mit Rutherford Rückstreu Spektrometrie, Raman Spektroskopie und Transmissions-Elektronenmikroskopie charakterisiert. Ein Nickel- und ein Temperatureffekt auf den Graphitisierungsprozess wird nachgewiesen. Die Kohlenstofffilme zeigten einen zweilagigen Aufbau: Direkt auf der Nickeloberfläche bis zu 8 Monolagen graphitischen Kohlenstoffs, weiterer abgeschiedener Kohlenstoff bildet weniger geordnete Strukturen, die bevorzugt senkrecht zur Oberfläche ausgerichtet sind. Die Ergebnisse werden auf Basis von hyperthermischer, atomarer Abscheidung, Oberflächendiffusion, Metall-induzierte Kristallisation und Lösung-Ausfällung diskutiert. Die Analysen deuten auf eine dominante Rolle der Oberflächendiffusion im Graphitisierungsprozess hin. Die Kinetik der Silber-induzierten Kristallisation von amorphen Silizium wurde in einer Reihe von isothermalen Temperexperimenten bei 350 °C, 400 °C, 450 °C und 500 °C untersucht. Der Tempervorgang wurde mit in situ Raman Spektroskopie und in situ Rutherford Rückstreu Spektrometrie charakterisiert, wodurch zeitaufgelöste Information über den Phasenübergang und damit die Kinetik gewonnen wurden. Das Gefüge der entstandenen Siliziumschichten wurde mit optischer und Rasterelektronenmikroskopie untersucht, welche Korndurchmesser von 5 bis 8 µm zeigten. Die Kristallinität wurde mit Röntgendiffraktometrie analysiert. Hierdurch wurden Kristallitgrößen von 20 bis 50 nm bestimmt. Die Kinetik des Phasenüberganges wird anhand der Johnson-Mehl-Avrami-Kolmogorov Theorie diskutiert. Dies deutet auf einen zeidimensionalen, diffusionslimitierten Prozess mit schnell abklingender Avrami-Keimbildung hin. Die Aktivierungsenergie wurde zu 0.8 eV/At. bestimmt.:Contents 1. Introduction 2. Metal-Induced Crystallization 2.1. Introduction and State of the Art of Metal-Induced Crystalliza-tion 2.2. Thermodynamics of Metal-Induced Crystallization 2.3. Kinetics of Metal-Induced Crystallization 3. Ion Beam Analysis 3.1. Rutherford Backscattering Spectrometry 3.2. Nuclear Reaction Analysis 4. Raman Spectroscopy 4.1. Light Scattering in Solids 4.2. Theory 4.2.1. The Raman Spectrum of Graphitic Carbon 4.2.2. The Silicon Raman Spectrum 5. The Cluster Tool at the Ion Beam Center 5.1. General Concept 5.2. Sputtering Chamber 5.3. The Environmental Chamber 5.4. The Analysis Chamber 5.5. The Ion Beam Analysis Chamber 5.5.1. The Experimental Setup 6. The Carbon Nickel System 6.1. Experimental Details 6.1.1. Film growth 6.1.2. Characterization 6.2. Results 6.3. Discussion 7. The Silicon Silver System 7.1. Experimental 7.1.1. Film Preparation 7.1.2. In Situ Raman Spectroscopy 7.1.3. In Situ Rutherford Backscattering Spectrometry 7.2. Results 7.2.1. Raman Spectroscopy 7.2.2. Rutherford Backscattering Spectrometry 7.2.3. X-ray Diffraction 7.2.4. Optical and Scanning Electron Microscopy 7.3. Discussion 8. Conclusion and Outlook A. Appendix A.1. Spectroscopic Lineshapes A.1.1. The Lorentzian Lineshape A.1.2. The Breit-Wigner-Fano Lineshape A.1.3. The Doniach-Sunjic Lineshape A.1.4. The Gaussian Lineshape A.1.5. The Voigt Lineshape A.2. Statistcial Distribution Functions A.2.1. The Gamma Distribution Bibliography